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    燕山地區(qū)板栗果實(shí)香氣成分的GC-MS 分析

    2021-04-26 05:07:36劉詩(shī)源韓繼成
    保鮮與加工 2021年4期
    關(guān)鍵詞:大板燕山板栗

    李 杰,王 雨,劉詩(shī)源,高 倩,韓繼成

    (河北省農(nóng)林科學(xué)院昌黎果樹研究所,河北 昌黎 066600)

    板栗(Castanea mollissima Blume.)為山毛櫸科栗屬植物,原產(chǎn)于我國(guó),是我國(guó)特有的優(yōu)良經(jīng)濟(jì)林樹種之一[1]。板栗植株耐瘠薄,抗寒性和抗旱性較強(qiáng),適合在我國(guó)北方燕山板栗栽培區(qū)的山地、丘陵栽培,是山區(qū)農(nóng)民脫貧致富的主要產(chǎn)業(yè)和提高農(nóng)民收入的主要經(jīng)濟(jì)來(lái)源。板栗果實(shí)不僅營(yíng)養(yǎng)豐富,還可養(yǎng)胃健脾、補(bǔ)腎強(qiáng)筋[2]。燕山地區(qū)板栗果實(shí)呈橢圓形,果皮褐色,果面明亮,果肉淡黃色,肉質(zhì)細(xì)糯,風(fēng)味香甜,澀皮易剝離,適于炒食,是糖炒板栗的主要品種來(lái)源。

    香氣成分是構(gòu)成和影響板栗果實(shí)鮮食及加工產(chǎn)品的重要因素之一[3-5],是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)之一。但與蘋果[6-8]、梨[9-11]、葡萄[12-13]、桃[14-15]等果實(shí)的香氣研究相比,國(guó)內(nèi)外關(guān)于板栗香氣的研究報(bào)道還是較少。梁建蘭等[3]采用溶液萃取法對(duì)“燕龍”板栗的香氣成分進(jìn)行了研究;Krist 等[5]使用非極性柱RTx-5 結(jié)合溶液萃取法檢測(cè)到烤意大利板栗中香氣物質(zhì),因其萃取時(shí)使用有機(jī)溶劑且分析樣品量大、操作過(guò)程復(fù)雜,在測(cè)定過(guò)程中很有可能造成部分香氣組分的損失;Künsch等[16]、Morini 等[17]、葉興乾等[18]相繼測(cè)定不同品種及不同加工方式中板栗的香氣成分,但并未對(duì)萃取頭及色譜柱的選用進(jìn)行篩選,局限了香氣種類的測(cè)定。固相微萃取方法(Solid Phace Microextraction, SPME)具有不需有機(jī)溶劑,分析樣品量少,操作簡(jiǎn)單、快速、費(fèi)用低,集采樣、萃取、濃縮及進(jìn)樣于一體等優(yōu)點(diǎn),能有效避免香氣組分的損失[19]。為更好地了解燕山地區(qū)特有板栗品種的香氣成分及組成,本試驗(yàn)采用固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜(Gas Chromatography-Mass Spectrometry,GC-MS)聯(lián)用技術(shù),通過(guò)比較在使用強(qiáng)極性色譜柱 HP-INNOWAX(60 m×0.25 mm,0.25 μm)條件下7 種不同萃取頭萃取香氣成分的差異,篩選出一種適合萃取板栗香氣的最佳效果的萃取頭,對(duì)“大板紅”、“冀栗 1 號(hào)”及“燕山早豐”3 個(gè)板栗品種的果實(shí)香氣成分進(jìn)行測(cè)定分析和比較,以期為板栗果實(shí)品質(zhì)鑒定及其香氣物質(zhì)的遺傳分析提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與設(shè)備

    1.1.1 材料與試劑

    以河北省農(nóng)林科學(xué)院昌黎果樹研究所孔莊基地13 年生的“大板紅”、“冀栗 1 號(hào)”及“燕山早豐”為試材,基地土壤肥沃,采用常規(guī)管理,樹體生長(zhǎng)良好。

    D-葡萄糖酸內(nèi)酯、交聯(lián)聚乙烯吡咯烷酮(Polyvinylpyrrolidone,PVPP)、4-甲基-2-戊醇(4M2P)、C7-C20正構(gòu)烷烴。

    1.1.2 儀器與設(shè)備

    GCMS-QP2010 型氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀,日本SHIMADZU 公司;HP-INNOWAX(60 m×0.25 mm,0.25 μm)極性色譜柱,美國(guó)Agilent 技術(shù)有限公司;ME303E/02 型電子天平,梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司;Heraeus Megafuge 8R 型高速離心機(jī),熱電實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司奧斯特羅德分公司。

    1.2 方法

    1.2.1 樣品采集及處理

    果實(shí)于成熟期采收。于樹冠外圍中部隨機(jī)摘取20 個(gè)果實(shí),每個(gè)品種3 株。之后每品種隨機(jī)選取30個(gè)果實(shí),果實(shí)去皮后稱取約50 g 用液氮冷凍,加入0.5 g D-葡萄糖酸內(nèi)酯和1 g PVPP,迅速破碎成粉末狀,置于-80 ℃冰箱中保存,用于香氣物質(zhì)的測(cè)定。

    樣品取出后,迅速解凍,4 ℃條件下于8 000 r/min離心10 min,吸取上清液4 mL 置于樣品瓶中,加入10 μL 內(nèi)標(biāo)4-甲基-2-戊醇水溶液(1.038 8 g/L)后,迅速用帶有聚四氟乙烯隔墊的蓋子擰緊,靜置20 min,使揮發(fā)性成分在液體中、頂空和萃取頭三相中分布達(dá)到平衡,然后將老化過(guò)的萃取頭插入樣品瓶的頂空部分,在磁力加熱攪拌器上于40 ℃萃取30 min,取下萃取頭,立即在GC 進(jìn)樣口250 ℃條件下解析5 min。每個(gè)樣品重復(fù)萃取進(jìn)樣3 次。

    1.2.2 萃取頭篩選

    選擇7 種萃取頭對(duì)板栗果實(shí)香氣成分進(jìn)行萃取,比較萃取到的香氣種類,以期選擇1 個(gè)最佳萃取效果的萃取頭。各萃取頭在使用前根據(jù)使用說(shuō)明對(duì)萃取頭在一定的溫度下進(jìn)行一定時(shí)間的老化。各萃取頭特點(diǎn)見表1。

    1.2.3 氣相色譜-質(zhì)譜條件分析

    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀型號(hào)為GCMS-QP2010。氣相色譜條件:色譜柱為HP-INNOWAX(60 m×0.25 mm,0.25 μm);載氣He 氣(純度 99.999%);柱流量 1 mL/min;進(jìn)樣口溫度250 ℃;色譜柱升溫程序?yàn)椋撼跏紲囟?0 ℃,保持 3 min,以 3.5 ℃/min 升至 120 ℃,保持3 min,再以 13 ℃/min 升至 250 ℃,保持 3 min;進(jìn)樣:不分流進(jìn)樣。質(zhì)譜條件:電離方式EI,電子能量70 eV,質(zhì)量掃描范圍:30~500 amu,離子源溫度 230 ℃,接口溫度250 ℃。

    1.2.4 香氣成分定性定量分析

    定性方法:依據(jù)保留指數(shù)法進(jìn)行定性分析。正構(gòu)烷烴在同樣的氣相色譜-質(zhì)譜條件下進(jìn)樣,獲得正構(gòu)烷烴內(nèi)各組分的保留時(shí)間,利用自動(dòng)質(zhì)譜圖解卷積和鑒定系統(tǒng)(Automatic Mass Spectral Deconvolution andIdentification System,AMDIS)建立保留指數(shù)校正庫(kù),利用保留指數(shù)及NIST11 譜庫(kù),比對(duì)在同樣極性色譜柱條件下測(cè)得的香氣成分保留指數(shù)結(jié)果進(jìn)行定性,將定性結(jié)果依靠可信度強(qiáng)弱分類并詳細(xì)記錄,確定各化學(xué)成分。

    表1 不同萃取頭涂層的使用調(diào)節(jié)指南Table 1 Conditioning guidelines of different SPME fiber coatings

    定量方法:采用峰面積歸一法進(jìn)行各香氣組分的定量分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 萃取頭的選擇

    由于各種萃取頭的涂層材料及涂層厚度不同,導(dǎo)致萃取頭的極性不同,所以各萃取頭對(duì)不同揮發(fā)性物質(zhì)的吸附能力也是不同的。根據(jù)“相似相溶”的原則,PDMS 為非極性萃取頭,其主要吸附為非極性物質(zhì);PDMS/DVB 萃取頭為極性萃取頭,主要吸收極性揮發(fā)性醇類、胺類物質(zhì);PA 萃取頭和DVB/CAR/PDMS 萃取頭為極性萃取頭,其中PA 的極性要弱于DVB/CAR/PDMS。運(yùn)用GC-MS-計(jì)算機(jī)聯(lián)用檢測(cè)技術(shù),得到7 種不同萃取頭萃取到的板栗果實(shí)香氣成分總離子圖(圖1)。由圖1 可見,7 種萃取頭均能檢測(cè)到板栗果實(shí)的部分香氣成分,并且50/30 μm DVB/CAR/PDMS 萃取頭檢測(cè)到的香氣成分中包括了其他6 種萃取頭所能檢測(cè)出的揮發(fā)性物質(zhì)??傊?,通過(guò)比較7 種不同萃取頭對(duì)板栗果實(shí)香氣成分萃取效果發(fā)現(xiàn),50/30 μm DVB/CAR/PDMS 的萃取效果明顯好于其他6 種萃取頭。因此,后續(xù)板栗果實(shí)香氣成分研究工作中將采用50/30 μm DVB/CAR/PDMS 萃取頭。

    圖1 7 種萃取頭得到的板栗果實(shí)香氣成分的GC-MS 總離子流圖Fig.1 Total ionic chromatograms of aroma components with 7 different fiber coatings

    2.2 板栗果實(shí)香氣成分的測(cè)定分析

    采用 50/30 μm DVB/CAR/PDMS 萃取頭提取板栗品種“大板紅”、“冀栗1 號(hào)”及“燕山早豐”果實(shí)香氣成分,各組分質(zhì)譜經(jīng)與計(jì)算機(jī)譜庫(kù)NIST11 和Wiley檢索及保留指數(shù)分析,確認(rèn)其香氣成分,運(yùn)用峰面積歸一化法,求得各香氣成分的相對(duì)含量(表2)。由表2可見,從3 個(gè)板栗品種的果實(shí)中共檢測(cè)到62 種香氣成分,“大板紅”、“冀栗 1 號(hào)”及“燕山早豐”分別檢測(cè)到33、38 和34 種;各品種的主要香氣成分差異較大,且相對(duì)百分含量排在各品種板栗前10 位的芳香成分依次分別為己醛、3-戊烯-2-酮、乙酸己酯、庚醛、1-己醇、1-丁醇、2,3-丁二酮、乙酸丁酯、2-己烯醛、2-己醇;乙醛、3-戊烯-2-酮、庚醛、1-己醇、1-丁醇、反-2-辛烯醛、2-丁烯醛、1-庚醇、1-辛烯-3-醇、2-戊酮;己醛、3-戊烯-2-酮、庚醛、1-己醇、1-丁醇、1-庚醇、2,3-丁二酮、2-丁烯醛、2-戊酮、乙醛。3-戊烯-2-酮、庚醛和1-己醇在3 個(gè)品種中均具有較高的相對(duì)含量,含量在8%~13%,為板栗的主要香氣成分。

    表2 燕山地區(qū)板栗品種香氣成分的GC-MS 分析Table 2 GC-MS analysis of aroma components in chestnuts cultivars in Yanshan region

    續(xù)表2 燕山地區(qū)板栗品種香氣成分的GC-MS 分析Continue table 2 GC-MS analysis of aroma components in chestnuts cultivars in Yanshan region

    2.2.1 醛類成分的差異

    由表2 可見,醛類化合物是測(cè)定板栗果實(shí)香氣成分中相對(duì)含量最高的一類化合物,共檢測(cè)到11 種醛類化合物,“大板紅”、“冀栗 1 號(hào)”及“燕山早豐”3 個(gè)品種板栗分別為4 種、5 種、11 種,其相對(duì)含量分別為40.96%、38.78%和50.38%;檢測(cè)到共有醛類化合物有2 種,一種為庚醛,以“燕山早豐”的相對(duì)含量最高,達(dá)9.07%,分別是“大板紅”、“冀栗1 號(hào)”含量的1.13、1.10 倍;另一種為反-2-辛烯醛,以“冀栗1 號(hào)”的相對(duì)含量最高,達(dá)4.25%,分別是“大板紅”、“燕山早豐”含量的7.59、3.24 倍。板栗品種間成分差異較大,如“大板紅”和“燕山早豐”以C6 醛類中的己醛為主,相對(duì)含量最高,分別為30.24%、35.41%;而“冀栗1 號(hào)”中以乙醛為主,含量高達(dá)22.20%;同時(shí),還分別從3 個(gè)品種中檢測(cè)到含量較低的反-2-辛烯醛、丁醛、2-丁烯醛等成分。

    2.2.2 醇類成分的分析

    由表2 可見,“大板紅”、“冀栗1 號(hào)”及“燕山早豐”3 個(gè)品種板栗香氣成分中檢測(cè)到19 種醇類,分別為13 種、13 種和12 種;而總醇的相對(duì)含量在20%左右,3 個(gè)品種分別為18.24%、23.67%、18.95%。醇類成分多為1-丁醇和C6 醇類(1-己醇),以“冀栗 1 號(hào)”果實(shí)中1-丁醇的相對(duì)含量最高,達(dá)4.96%,“大板紅”次之,“燕山早豐”最低(3.12%);“燕山早豐”果實(shí)中 C6醇類(1-己醇)含量最高,為8.01%,“燕山早豐”次之,“大板紅”最低,僅為7.09%。

    此外,從果實(shí)中檢測(cè)了到少量的3-甲基-1-丁醇、反-2-己烯-1-醇,1-戊醇、1-辛烯-3-醇等成分。

    2.2.3 酮類成分的分析

    由表 2 可見,“大板紅”、“冀栗 1 號(hào)”及“燕山早豐”3 個(gè)品種板栗香氣成分中檢測(cè)到11 種酮類,分別為4 種、8 種和5 種;而總酮的相對(duì)含量在20%左右,3 個(gè)品種分別為 15.91%、19.10%、17.11%。3 個(gè)品種板栗果實(shí)香氣成分中均以3-戊烯-2-酮相對(duì)含量最高,分別為11.76%、11.81%、12.56%。同時(shí),還分別從3 個(gè)品種中檢測(cè)到含量較低的四氫-6-甲基-2H-吡喃-2-酮、3-羥基-2-丁酮、2-羥基3-戊酮等成分。

    2.2.4 酯類和其他成分分析

    3 個(gè)品種板栗果實(shí)中共檢測(cè)到2 種酯類成分,為乙酸丁酯和乙酸己酯。其中只有在“大板紅”中檢測(cè)到這兩種物質(zhì),相對(duì)含量分別為2.25%、11.58%,而其他兩個(gè)板栗品種中均未檢測(cè)到酯類物質(zhì)。

    其他香氣成分相對(duì)含量在1%以下,包括10 種烷烴、4 種呋喃、2 種胺、2 種酸和 1 種醚類。

    2.3 香氣成分的類別比較

    由表3 可以看出,在檢測(cè)到的9 類化合物中,參試的3 個(gè)板栗品種相對(duì)含量差異明顯。同一品種板栗不同種類化合物之間相對(duì)含量不同,“大板紅”以醛類、醇類、酮類和酯類為主,而“冀栗1 號(hào)”和“燕山早豐”以醛類、醇類和酮類為主;在同類化合物中,不同品種板栗的相對(duì)含量存在明顯差異,其中醛類以“燕山早豐”相對(duì)含量最高(50.38%),分別是“大板紅”與“冀栗 1 號(hào)”的 1.23、1.30 倍;醇類以“冀栗 1 號(hào)”最高(23.67%),分別是“大板紅”與“燕山早豐”的1.30、1.25 倍;而酮類以“冀栗1 號(hào)”相對(duì)含量最高(19.10%),分別是“大板紅”與“燕山早豐”的1.20、1.12 倍。

    表3 不同板栗品種果實(shí)香氣成分類別及相對(duì)含量Table 3 Aroma categories and relative contents of different Chinese chestnuts cultivars

    3 討論與結(jié)論

    基于“相似相溶”的原理,不同材料的萃取頭對(duì)揮發(fā)性物質(zhì)吸附具有選擇性。在參照以往研究的基礎(chǔ)上,采用更準(zhǔn)確可靠的SPME-GC-MS 聯(lián)用技術(shù)對(duì)不同品種板栗果實(shí)的香氣成分進(jìn)行研究,結(jié)果表明:使用色譜柱 HP-INNOWAX(60 m×0.25 mm,0.25 μm)分析時(shí),萃取頭 DVB/CAR/PDMS(50/30 μm)萃取到的香氣種類最多,因此,在后續(xù)試驗(yàn)測(cè)定不同板栗品種的香氣成分時(shí)可選用,該方法可以快速準(zhǔn)確地提取到板栗的多種香氣成分。

    目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)板栗特征香氣成分尚無(wú)統(tǒng)一認(rèn)識(shí),丁內(nèi)酯和2-羥基-γ-丁內(nèi)酯這兩種內(nèi)酯類物質(zhì)具有愉快的水果香和堅(jiān)果香,一般被認(rèn)為是烤板栗的特征性香氣物質(zhì)[5,20]。本研究發(fā)現(xiàn),3 個(gè)生板栗品種(未加工處理)中均含有大量庚醛、1-己醇和3-戊烯-2-酮等果香味的成分;“大板紅”和“燕山早豐”中含有大量果香味的己醛;而具有甜香味的乙酸丁酯和乙酸己酯僅在“大板紅”中被檢出,并且相對(duì)含量很高。該分析結(jié)果為后續(xù)研究不同品種間板栗果實(shí)特征香氣組分分析和品質(zhì)評(píng)價(jià)奠定了基礎(chǔ)。

    本研究支持板栗品種間香氣成分種類和含量存在差異的觀點(diǎn)?!按蟀寮t”板栗果實(shí)中己醛、3-戊烯-2-酮、乙酸己酯、庚醛、1-己醇為其主要香氣成分;“冀栗1 號(hào)”板栗果實(shí)中乙醛、3-戊烯-2-酮、庚醛、1-己醇、1-丁醇為主要香氣成分;“燕山早豐”板栗果實(shí)中己醛、3-戊烯-2-酮、庚醛、1-己醇、1-丁醇為主要香氣成分。這與草莓、杏、柑橘和獼猴桃上的研究一致[21-25]。同時(shí),還在“大板紅”板栗果實(shí)中檢測(cè)出乙酸丁酯、乙酸己酯2 種酯類物質(zhì),這些成分的嗅覺(jué)閾值很低,其香氣值(濃度/閾值)很高[26],對(duì)果實(shí)的香味也有重要影響,但在其他兩個(gè)板栗品種中均未檢測(cè)到這兩種物質(zhì),因此,乙酸丁酯和乙酸己酯有可能是“大板紅”板栗的特有香氣物質(zhì)?!把帻垺卑謇踔卸?nèi)酯、糠醛和5-(羥甲基)-2-糠醛的含量較高[3],王文艷等[20]研究發(fā)現(xiàn)板栗生粉中己醛和二氫-5-戊基-2(3H)-呋喃酮的含量很高。本研究中“大板紅”、“冀栗1 號(hào)”及“燕山早豐”3 個(gè)品種同時(shí)檢測(cè)到的芳香成分有10 種,各個(gè)品種果實(shí)中均含有3-戊烯-2-酮、庚醛、1-己醇、1-丁醇等重要的芳香成分,但相對(duì)含量存在差異。Krist 等[5]和 Morini 等[17]在板栗中檢測(cè)出 3-羥基-2-丁酮、甲基吡嗪、2,3-二甲基吡嗪3 種物質(zhì),認(rèn)為該3 種物質(zhì)為烤板栗和煮板栗的主要香氣成分。葉興乾等[18]在糖炒板栗中有檢出2-戊基-呋喃,該物質(zhì)具有果香、青香的香氣。本試驗(yàn)雖然在“大板紅”和“冀栗1號(hào)”中也檢測(cè)到該物質(zhì),但相對(duì)含量很低,“燕山早豐”中沒(méi)有檢測(cè)出,可能跟板栗果實(shí)的加工處理方法有關(guān)。以上結(jié)果表明:板栗果實(shí)中香氣成分的種類及其相對(duì)含量的異同使不同品種果實(shí)既具有板栗果實(shí)基本的香味特征,又具有各自獨(dú)特的香味特點(diǎn)。為此,根據(jù)其特有的香氣成分,或可為品種或種群的劃分提供依據(jù),具體方法有待進(jìn)一步深入分析。

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