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    Fe- O- U三元體系熱力學(xué)優(yōu)化

    2017-12-07 02:12:21錢方圓顧培文史國(guó)寶曹克美
    上海金屬 2017年6期
    關(guān)鍵詞:吉布斯熱力學(xué)等溫

    錢方圓 鄒 楠 顧培文 史國(guó)寶 曹克美 李 麟

    (1.上海大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200072;2.上海核工程研究設(shè)計(jì)院,上海 200233)

    Fe- O- U三元體系熱力學(xué)優(yōu)化

    錢方圓1鄒 楠1顧培文2史國(guó)寶2曹克美2李 麟1

    (1.上海大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200072;2.上海核工程研究設(shè)計(jì)院,上海 200233)

    使用FactSage商業(yè)軟件重新評(píng)估Fe- O- U三元體系。在考慮了已發(fā)表文獻(xiàn)中的固液相變溫度、不變平衡溫度和熱力學(xué)性質(zhì)數(shù)據(jù)之后,得到了一組自洽的Fe- O- U三元體系熱力學(xué)參數(shù)。本評(píng)估覆蓋了體系中的所有成分和溫度范圍。計(jì)算所得相圖和熱力學(xué)性質(zhì)與可信賴的試驗(yàn)數(shù)據(jù)較好吻合。

    Fe- O- U體系 相圖 熱力學(xué)優(yōu)化

    研究U- Zr- Fe- O體系在3 000 K左右高溫下的相平衡,可以幫助了解(1)核電站發(fā)生堆芯融化等嚴(yán)重事故時(shí),熔融池的結(jié)構(gòu)與行為;(2)氧化物和金屬熔體成分發(fā)生相互作用時(shí)的熱物理化學(xué)過(guò)程;(3)堆芯熔體與熔池周圍結(jié)構(gòu)的相互作用[1]。而Fe- O- U體系是其中一個(gè)非常關(guān)鍵的三元系。研究此三元系,有利于核廢料的處理和熔融池中高溫相行為的預(yù)測(cè)。

    本文選擇FactSage軟件進(jìn)行評(píng)估與優(yōu)化,且建立的數(shù)據(jù)庫(kù)也更適用于FactSage軟件,是因?yàn)槠渚哂腥缦聝?yōu)點(diǎn):1)操作界面更友好;2)涵蓋數(shù)據(jù)庫(kù)多;3)功能強(qiáng)大。因此有很多研究[2- 5]都使用了FactSage軟件去計(jì)算平衡、相圖和熱力學(xué)性質(zhì),以縮短開(kāi)發(fā)周期、降低科研成本[6]。

    1 試驗(yàn)信息與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)評(píng)估

    UO2和FeO是Fe- O- U體系中的重要組成。

    2004年,國(guó)際科學(xué)與技術(shù)中心(ISTC)進(jìn)行的CORPHAD試驗(yàn),完成了對(duì)FeO- UO2偽二元相圖的測(cè)定。該試驗(yàn)結(jié)果也將用于下文FeO- UO2偽二元相圖的優(yōu)化。

    在公開(kāi)發(fā)表的文獻(xiàn)中,未能找到有關(guān)Fe- O- U三元系優(yōu)化的研究,只有2009年Nerikar等[7]與2006年Cheynet[8]給出了此體系各相的結(jié)構(gòu)信息和部分溫度下的等溫截面圖,但不包含試驗(yàn)信息和相關(guān)熱力學(xué)參數(shù)信息。在Fe- O- U三元系中會(huì)產(chǎn)生兩個(gè)三元相:UFeO4和UFe2O6,其中UFe2O6為高壓穩(wěn)定相[9](600 ℃, 3 GPa),UFeO4會(huì)在1 310 K下分解[8]。此外,O- U二元系中的UO2±x相在Fe- O- U三元系中會(huì)以(U,Fe)O2±x相存在,F(xiàn)CC_C1結(jié)構(gòu),可在UO2中至多溶解15%(摩爾分?jǐn)?shù),下同)的FeO[10]。

    1964年Evans等[10]、1981年Smith等[11]分別建立了在不同壓力和溫度下的Fe- O- U三元系等溫截面圖。1973年,Buzek等[12]研究了1 600 ℃下O在(Fe,U)液態(tài)合金中的溶解度。

    此外,NUCL 10數(shù)據(jù)庫(kù)(THERMODATA- INPG- CNRS 與 AEA- Technology共同開(kāi)發(fā))和TDnucl數(shù)據(jù)庫(kù)(CRCT和GTT公司共同開(kāi)發(fā))也包含了Fe- O- U三元體系,可作為本計(jì)算結(jié)果準(zhǔn)確與否的參考。

    2 熱力學(xué)優(yōu)化

    本文數(shù)據(jù)庫(kù)建立、相圖和熱力學(xué)計(jì)算都在FactSage軟件上進(jìn)行。Fe- O- U三元系有如表1所示的液相、固溶體相和金屬間化合物等。

    表1 Fe- O- U三元系的相組成及各相的熱力學(xué)模型Table 1 Phase composition and the corresponding thermodynamic models in Fe- O- U ternary system

    Liquid、FCC_C1和MO2_TET相都使用了一個(gè)點(diǎn)陣的熱力學(xué)模型,其吉布斯自由能由三個(gè)部分組成,即:

    G=GRef+GId+GEx

    (1)

    式中:GRef、GId和GEx分別表示參考吉布斯自由能、理想吉布斯自由能和超額吉布斯自由能。

    GRef= ∑rPr(Y)0Gr

    (2)

    (3)

    式中:0Gr表示所有成分的參考吉布斯自由能,Pr(Y)是來(lái)自Y矩陣的位點(diǎn)部分的相應(yīng)乘積,Y=(yi),表示在亞點(diǎn)陣中成分i的原子分?jǐn)?shù)。

    GEx=∑GEx(binary)+GEx(ternary)

    (4)

    (5)

    (6)

    式中:Lj,k和Li,j,k表示單點(diǎn)陣模型中成分i、j、k之間二元和三元的相互作用參數(shù)。

    BCC_A2、FCC_A1、HCP_A3、TET_MET、HALITE和LAVES相都使用了兩個(gè)亞點(diǎn)陣的熱力學(xué)模型。對(duì)于這種模型而言,GRef和單點(diǎn)陣模型一樣,但是GId和GEx卻有一點(diǎn)不同,即:

    (7)

    式中:Nssl是亞點(diǎn)陣sl的位點(diǎn)數(shù)。

    (8)

    (9)

    氣相中1 mol物質(zhì)的吉布斯能量可表示為:

    RT∑jyjlnyj+RTlnP/P0

    (10)

    而線性化合物的吉布斯自由能,則直接采用了FactSage數(shù)據(jù)庫(kù)中對(duì)應(yīng)純物質(zhì)的吉布斯自由能。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 相圖

    本文對(duì)Fe- O二元相圖液相區(qū)域作了一定優(yōu)化,如圖1(a)所示。與NUCL 10的計(jì)算結(jié)果相比,液相區(qū)右側(cè)的計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合程度更高。此外,由于考慮到了SPINEL相的溶解度,計(jì)算結(jié)果與實(shí)際情況也更接近。同時(shí)還優(yōu)化了BCC_A2→FCC_A1的相變溫度,使之為1 185.1 K,相比于NUCL 10的計(jì)算結(jié)果,更吻合試驗(yàn)結(jié)果1 185 K。還計(jì)算了Fe- O二元系的不變平衡溫度和成分、各個(gè)溫度下隨氧氣含量變化的氧氣活度、CORUNDUM (Fe2O3)和SPINEL (Fe3O4)相的熱容、焓值等熱力學(xué)性質(zhì),結(jié)果顯示都能與試驗(yàn)數(shù)據(jù)良好吻合。

    優(yōu)化后的O- U二元相圖見(jiàn)圖1(b),圖中實(shí)線為本文計(jì)算結(jié)果,虛線為NUCL 10數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果,可見(jiàn)兩者基本保持一致,只是降低了FCC_C1+GAS相的下邊界。雖然此處并沒(méi)有相關(guān)試驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn),但在2006年,Cheynet[8]的Nuclear數(shù)據(jù)庫(kù)說(shuō)明,F(xiàn)e- O二元系的不變平衡數(shù)據(jù)中,GAS→FCC_C1的轉(zhuǎn)變溫度為2 125.9 K,比NUCL 10數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果2 250 K低了很多,所以本文以文獻(xiàn)[8]為準(zhǔn),將該轉(zhuǎn)變溫度優(yōu)化至2 100 K,誤差在可接受范圍內(nèi)。此外,還計(jì)算了O9U4、O8U3、O2U1的定壓熱容Cp值,計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)數(shù)據(jù)保持一致。

    在圖 1(c)的Fe- U二元系中,本文在2010年Kurata的基礎(chǔ)上,作了部分區(qū)域的優(yōu)化。與Fe- O二元系相同,對(duì)Fe- U二元系也優(yōu)化了BCC_A2向FCC_A1的磁性轉(zhuǎn)變溫度,使之為1 179.8 K,相較于NUCL 10數(shù)據(jù)庫(kù),更接近于實(shí)際值1 184.9 K。此外,還擴(kuò)大了BCC_A2相區(qū)域,使之與試驗(yàn)數(shù)據(jù)保持一致。而在相圖的其他區(qū)域,本文計(jì)算結(jié)果也能與試驗(yàn)數(shù)據(jù)良好吻合。

    圖1 本文計(jì)算得到的(a)Fe- O、(b)O- U、(c)Fe- U二元系相圖與NUCL 10試驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較Fig.1 Comparison of phase diagrams of (a) Fe- O, (b) O- U,(c) Fe- U binary systems calculated in this work and from NUCL10 database

    根據(jù)CORPHAD試驗(yàn)關(guān)于FeO- UO2偽二元系的結(jié)果,本文重新優(yōu)化了FeO- UO2偽二元相圖,結(jié)果如圖2所示。可見(jiàn)本文優(yōu)化結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果吻合較好。其中,共晶點(diǎn)溫度為1 621.02 K,成分為95.96% FeO,F(xiàn)eO在FCC_C1中的溶解度極限為17.46%。

    至今還未有科研機(jī)構(gòu)做過(guò)關(guān)于FeO1.5- UO2偽二元相圖的試驗(yàn),因此,該相圖計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確與否,只有和其他商業(yè)軟件的計(jì)算結(jié)果比較才可知。圖3比較了本文數(shù)據(jù)庫(kù)與TDnucl商業(yè)版數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果??梢?jiàn),兩者的相變溫度和各相位置關(guān)系基本一致。由此證明,本文獲得的FeO1.5- UO2相關(guān)相互作用參數(shù)可以用以建立準(zhǔn)確的FeO1.5- UO2偽二元相圖。其中,共晶點(diǎn)溫度為1 562.83 K,成分為40.81% UO2。而TDnucl的計(jì)算結(jié)果中,共晶點(diǎn)溫度為1 530.58 K,成分為40.67% UO2,兩者誤差≤2%,在可接受的誤差范圍內(nèi)。

    圖2 本文計(jì)算得到的FeO- UO2偽二元相圖 與CORPHAD試驗(yàn)結(jié)果比較Fig.2 Comparison of pseudo- binary phase diagram of FeO- UO2 calculated in this work and from CORPHAD database

    圖3 本文計(jì)算(a)的和TDnucl計(jì)算(b)的FeO1.5- UO2偽二元相圖Fig.3 Pseudo- binary phase diagram of FeO1.5- UO2 calculated in this work (a) and (b) form TDnucl database

    3.2 等溫截面

    本文計(jì)算得到的Fe- O- U三元系在673.15、1 273.15、1 773.15、2 273.15和2 773.15 K溫度下的等溫截面圖如圖4所示??梢?jiàn)計(jì)算結(jié)果與商業(yè)版NUCL 10數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果基本一致,尤其是3 000 K 左右的等溫截面圖,基本完全一致。

    3.3 熱力學(xué)參數(shù)

    綜合考慮三個(gè)二元體系的相圖和熱力學(xué)性質(zhì)、兩個(gè)偽二元體系的相圖和Fe- O- U三元系在5個(gè)溫度下的等溫截面圖與試驗(yàn)結(jié)果的吻合情況,可知本文計(jì)算結(jié)果在整個(gè)溫度和成分范圍內(nèi),都能與試驗(yàn)結(jié)果保持高度一致,且相比前人的優(yōu)化結(jié)果,吻合程度更高。由此獲得一套覆蓋整個(gè)溫度和成分范圍的Fe- O- U熱力學(xué)參數(shù)。

    計(jì)算所用Fe- O- U體系的熱力學(xué)參數(shù)列于表2,其中大部分參數(shù)都進(jìn)行了重新優(yōu)化。

    圖4 (a)673.15 K、(b)1 273.15 K、(c)1 773.15 K、(d)2 273.15 K、(e)2 773.15 K溫度下 Fe- O- U三元系的等溫截面圖Fig.4 Isothermal sections of Fe- O- U ternary system at temperatures of (a) 673.15 K,(b)1 273.15 K, (c) 1 773.15 K,(d) 2 273.15 K and (e)2 773.15 K

    表2 Fe- O- U體系中的熱力學(xué)參數(shù)Table 2 Thermodynamic parameters in Fe- O- U system

    4 結(jié)論

    (1)本文計(jì)算結(jié)果可以較好地描述所有可信賴的試驗(yàn)數(shù)據(jù),從而獲得一套覆蓋整個(gè)溫度和成分范圍的Fe- O- U三元系數(shù)據(jù)庫(kù)。

    (2)計(jì)算結(jié)果能夠與NUCL 10、TDnucl商業(yè)數(shù)據(jù)庫(kù)的計(jì)算結(jié)果基本吻合。相比于這兩個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù),其主要改進(jìn)為:1)在Fe- O二元相圖液相的右側(cè),本文計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)數(shù)據(jù)的吻合程度比NUCL 10的更好;2)考慮了SPINEL相的溶解度,可以使計(jì)算結(jié)果與實(shí)際情況更接近;3)根據(jù)試驗(yàn)數(shù)據(jù),重新優(yōu)化了FCC_A1到BCC_A2的轉(zhuǎn)變溫度,使之更接近于試驗(yàn)值1 185.1 K。

    (3)考慮了FeO- UO2和FeO1.5- UO2偽二元相圖,使計(jì)算相圖與試驗(yàn)數(shù)據(jù)和TDnucl數(shù)據(jù)庫(kù)計(jì)算結(jié)果盡量吻合,從而使建立的數(shù)據(jù)庫(kù)更加準(zhǔn)確。

    致謝:

    感謝上海核工程設(shè)計(jì)研究院(No.D71- 0110- 14- 030)的資金支持及北京科技大學(xué)曹戰(zhàn)民教授和謝偉博士的耐心指導(dǎo)與幫助。

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    收修改稿日期:2017- 03- 03

    ThermodynamicOptimizationoftheFe-O-UTernarySystem

    Qian Fangyuan1Zou Nan1Gu Peiwen2Shi Guobao2Cao Kemei2Li Lin1

    (1. School of Materials Science and Engineering, Shanghai University, Shanghai 200072, China;2. Shanghai Nuclear Engineering Research and Design Institute, Shanghai 200233, China)

    This thermodynamic description of Fe- O- U ternary system was reassessed with the commercial software FactSage. After considering literature data of solidus- liquidus temperatures, invariant equilibrium temperatures and thermodynamic properties, a group of self- consistent thermodynamic parameters of Fe-O-U ternary system was developed. Estimation covers all the composition and temperature range in the system. The calculated phase diagrams and thermodynamic properties meet well with all the reliable experiment information.

    Fe- O- U system, phase diagram, thermodynamic optimization

    上海核工程設(shè)計(jì)研究院(No.D71- 0110- 14- 030)資助

    錢方圓,女,主要從事核材料熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)研究

    李麟,男,教授,Email: liling@i.shu.edu.cn

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