降溫凝膜影響顆粒物脫除特性的實(shí)驗(yàn)研究*

張 靜 常景彩,2# 王 翔 徐純燕 李澤宇 馬春元

(1．山東大學(xué)燃煤污染物減排國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室，山東省能源碳減排技術(shù)與資源化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 濟(jì)南 250061；2．山東神華山大能源環(huán)境有限公司，山東 濟(jì)南 250061)

降溫凝膜影響顆粒物脫除特性的實(shí)驗(yàn)研究*

張 靜1常景彩1,2#王 翔1徐純燕1李澤宇1馬春元1

(1．山東大學(xué)燃煤污染物減排國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室，山東省能源碳減排技術(shù)與資源化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 濟(jì)南 250061；2．山東神華山大能源環(huán)境有限公司，山東 濟(jì)南 250061)

為了探究降溫凝膜對(duì)顆粒物脫除特性的影響，采用電稱低壓沖擊器對(duì)模擬煙氣(過(guò)飽和濕煙氣)在靜電除塵器前后的顆粒物進(jìn)行在線監(jiān)測(cè)和分析，得到顆粒物濃度及粒徑分布特征，研究了不同降溫幅度下凝結(jié)相變對(duì)顆粒物脫除特性的影響，并著重關(guān)注細(xì)顆粒物。研究結(jié)果表明：降溫幅度增大，細(xì)顆粒物核化凝結(jié)長(zhǎng)大，發(fā)生凝并、團(tuán)聚，粒徑明顯變大；降溫凝膜后，靜電除塵器對(duì)細(xì)顆粒物脫除效果明顯增強(qiáng)；降溫5 ℃與降溫0 ℃時(shí)對(duì)比，PM10的質(zhì)量脫除效率提高約30百分點(diǎn)。降溫幅度為4 ℃時(shí)，PM2.5的質(zhì)量總脫除效率和數(shù)量總脫除效率分別已達(dá)到73.09%、67.44%?？紤]到降溫成本，實(shí)際應(yīng)用中，降溫幅度選擇4 ℃為宜。

過(guò)飽和濕煙氣 顆粒物 凝膜 異質(zhì)核化 脫除效率

煤炭燃燒排放的SO2、NOx、煙塵和Hg等對(duì)大氣污染的貢獻(xiàn)很大[1-4]。常規(guī)靜電除塵器的除塵效率雖可達(dá)99%，但對(duì)煙氣中細(xì)顆粒物(如PM2.5、PM1)脫除效率較低[5-6]。細(xì)顆粒物存在于燃煤煙氣中的形態(tài)近于球形，粒徑小，具有中空薄壁結(jié)構(gòu)，呈現(xiàn)的比表面積較大(超過(guò)105cm2/g)，具備高吸附性、高粘附性、高比電阻以及高表面能等特點(diǎn)，對(duì)環(huán)境和人體健康危害較大[7-8]。因此，控制燃煤細(xì)顆粒物排放具有重要意義。

通過(guò)外加條件(如聲波團(tuán)聚、電團(tuán)聚、蒸汽相變、化學(xué)團(tuán)聚等[9-12])使細(xì)顆粒物長(zhǎng)大后再進(jìn)行脫除，已成為目前控制細(xì)顆粒物排放的重要技術(shù)途徑之一。液滴凝結(jié)長(zhǎng)大在氣象學(xué)、云物理學(xué)、氣溶膠科學(xué)和測(cè)量學(xué)等諸多領(lǐng)域得到了應(yīng)用。1958年，F(xiàn)LETCHER[13]提出了過(guò)飽和蒸汽在不可溶、表面均勻且光滑的球形顆粒物表面的異質(zhì)核化理論，并用該理論計(jì)算了顆粒物尺寸和表面特性對(duì)成核速率的影響。凡鳳仙等[14]提出隨著顆粒物在過(guò)飽和蒸汽環(huán)境中停留時(shí)間的延長(zhǎng)，顆粒物粒徑范圍迅速變窄，由初始條件下多分散分布的顆粒物轉(zhuǎn)變?yōu)閱畏稚⒎植嫉牧捷^大的含塵液滴；由于相變凝結(jié)后顆粒物粒徑趨于一致，初始顆粒物粒徑分布(包括粒度、分散度)對(duì)顆粒物長(zhǎng)大影響很小。SCHAUER[15]研究發(fā)現(xiàn)，利用高溫蒸汽凝結(jié)是促進(jìn)細(xì)顆粒物長(zhǎng)大及高效脫除的最佳途徑之一。還有一些研究考察了蒸汽添加量、蒸汽品質(zhì)等對(duì)燃煤和燃油細(xì)顆粒物凝結(jié)脫除效果的影響[16-18]。但以上研究均是利用添加外部高溫蒸汽的方法使顆粒物粒徑長(zhǎng)大再加以脫除。然而相關(guān)研究表明：濕法脫硫后煙氣為高濕過(guò)飽和煙氣[19-23]，若通過(guò)降低煙氣溫度制造純冷凝條件，過(guò)飽和水汽強(qiáng)制析出以及其在細(xì)顆粒物表面吸附特性的差異將會(huì)直接對(duì)其高比電阻等特性產(chǎn)生明顯影響，進(jìn)而提高后續(xù)配套濕式靜電除塵設(shè)備對(duì)細(xì)顆粒物的捕獲效能，這將對(duì)開(kāi)發(fā)高效低成本的基于過(guò)程控制的煙氣細(xì)顆粒物脫除技術(shù)具有重要意義。

本研究搭建了過(guò)飽和濕煙氣降溫凝膜靜電除塵增效機(jī)理實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)(降溫凝膜不需要施加外力，僅通過(guò)降溫使煙氣中水蒸氣遇冷凝結(jié)到顆粒物上)，探索了在純冷凝條件下，水汽吸附在顆粒物表面后顆粒物粒徑分布的變化規(guī)律。通過(guò)對(duì)靜電除塵器前后顆粒物質(zhì)量濃度、數(shù)量濃度及粒徑分布特性的實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)，對(duì)比分析了顆粒物降溫凝膜后靜電除塵器對(duì)其的捕獲效能，并著重關(guān)注細(xì)顆粒物脫除特性，以期通過(guò)高效低成本的純冷凝方法，為細(xì)顆粒物控制技術(shù)的發(fā)展提供新思路。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

1—暖風(fēng)機(jī)；2—溫度控制柜；3—水泵；4—噴淋塔；5—靜電中和器；6—?dú)馊苣z發(fā)生器；7—降溫盤管；8—收塵極；9—靜電除塵器；10—高壓電源；11—測(cè)試系統(tǒng)圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic of the experimental system

實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖見(jiàn)圖1。其中噴淋塔Φ600 mm，采用雙流體噴嘴，噴霧量為16 kg/h。氣溶膠發(fā)生器產(chǎn)生設(shè)定濃度的細(xì)顆粒物，與暖風(fēng)機(jī)吹入的主氣流混合后進(jìn)入降溫盤管及靜電除塵器中。降溫盤管為Φ15 mm×6 m，冷源接自來(lái)水管道。高壓電源為負(fù)直流高壓電源(TRC2020N70-150，峰值電壓為70 kV)。靜電除塵器采用有機(jī)玻璃，尺寸為200 mm×100 mm×100 mm，電暈線為Φ2 mm×80 mm，收塵極為50 mm×50 mm×2 mm的碳鋼板，整套裝置處于保溫狀態(tài)。

具體實(shí)驗(yàn)流程為：暖風(fēng)機(jī)將50 ℃的模擬煙氣吹出，經(jīng)過(guò)噴淋塔，循環(huán)噴淋(80±2) ℃熱水，將煙氣加濕至過(guò)飽和。模擬煙氣為經(jīng)干燥篩分后的熱電廠靜電除塵器末級(jí)電場(chǎng)煙塵。共設(shè)3個(gè)測(cè)點(diǎn)。測(cè)點(diǎn)1處煙氣溫度為55 ℃左右，相對(duì)濕度大于100%，煙氣處于過(guò)飽和狀態(tài)。調(diào)節(jié)降溫盤管中冷凝水量的大小，使煙氣降溫冷凝，測(cè)點(diǎn)2相比測(cè)點(diǎn)1降溫幅度為1～5 ℃。采用35～40 kV高壓電源，測(cè)點(diǎn)3風(fēng)速為1.18～1.96 m/s。

1.2 分析方法

模擬煙氣溫度使用K型熱電偶(量程為-40～99 ℃，測(cè)量誤差為0.1 ℃，探頭直徑為3 mm)測(cè)量；流速使用QDF-3型熱球風(fēng)速儀(量程為0.05～30.00 m/s，測(cè)量相對(duì)誤差為4%)測(cè)量。

測(cè)點(diǎn)1處采用兩種方法來(lái)測(cè)量煙氣濕度：(1)利用HP22型溫濕度儀(溫度量程為-10～60 ℃、相對(duì)濕度量程為0～100%，其測(cè)量精度分別為0.1 ℃、0.8%)測(cè)得相對(duì)濕度為100%；(2)根據(jù)《燃煤煙氣脫硫設(shè)備性能測(cè)試方法》(GB/T 21508—2008)測(cè)試煙氣的濕度，測(cè)得模擬煙氣濕度為76.08 g/Nm3。模擬煙氣濕度與實(shí)際煙氣接近。實(shí)驗(yàn)時(shí)暖風(fēng)機(jī)風(fēng)量及設(shè)定的溫度不變，噴淋塔的泵水量及水溫保持不變，以保證每次實(shí)驗(yàn)的濕度基本一致，通過(guò)多次測(cè)量管內(nèi)濕度，使相對(duì)誤差保持在5%以內(nèi)。

測(cè)試系統(tǒng)見(jiàn)圖2，顆粒物數(shù)濃度及粒徑分布采用電稱低壓沖擊器(ELPI)實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)，其最大量程為8.12 μm?？紤]高濕度、低濃度煙氣環(huán)境下，水蒸氣易在采樣管及ELPI集塵盤上凝結(jié)，對(duì)測(cè)量結(jié)果造成影響，采用一級(jí)高溫稀釋/干燥，并對(duì)等速采樣探頭、旋風(fēng)分離器進(jìn)行加熱保溫。等速采樣探頭加熱到120 ℃，旋風(fēng)分離器加熱到100 ℃，保證水分充分蒸發(fā)。圖3為噴淋前后模擬煙氣的顆粒物數(shù)濃度變化，相對(duì)誤差平均值為3.84%，在允許范圍之內(nèi)。

圖2 測(cè)試系統(tǒng)示意圖Fig.2 Schematic of test system

注：P1～P12的分級(jí)粒徑(即最大粒徑)分別為0.04、0.07、0.12、0.20、0.32、0.48、0.76、1.23、1.96、3.09、5.16、8.12 μm，分別對(duì)應(yīng)0～0.04、0.04～0.07、0.07～0.12、0.12～0.20、0.20～0.32、0.32～0.48、0.48～0.76、0.76～1.23、1.23～1.96、1.96～3.09、3.09～5.16、5.16～8.12 μm粒徑段，圖4同。

圖3噴淋前后顆粒數(shù)濃度變化
Fig.3 Number concentration of particles before and after spraying

分別采用分級(jí)數(shù)量脫除效率即分級(jí)粒徑為i的顆粒物脫除效率(ηi，%)和總數(shù)量脫除效率(η，%)衡量顆粒物脫除效果，其計(jì)算公式分別見(jiàn)式(1)和式(2)。

(1)

(2)

式中：Ni,0為靜電除塵器前(測(cè)點(diǎn)2)分級(jí)粒徑為i的顆粒物數(shù)濃度，個(gè)/cm3，Ni,t為靜電除塵器后(測(cè)點(diǎn)3)分級(jí)粒徑為i的顆粒數(shù)濃度，個(gè)/cm3；i為分級(jí)粒徑，μm；N0為靜電除塵器前顆粒物總數(shù)濃度，個(gè)/cm3；Nt為靜電除塵器后顆粒物總數(shù)濃度，個(gè)/cm3。

此外，分級(jí)質(zhì)量脫除效率和總質(zhì)量脫除效率的計(jì)算方法可參照式(1)和式(2)。

2 結(jié)果與討論

2.1 降溫幅度對(duì)細(xì)顆粒物粒徑分布特性的影響

測(cè)點(diǎn)1處模擬煙氣的質(zhì)量濃度為23 mg/m3，在不同降溫幅度下，使用經(jīng)過(guò)一級(jí)高溫稀釋的ELPI測(cè)量測(cè)點(diǎn)2處顆粒物數(shù)濃度，結(jié)果如圖4所示。

圖4 降溫幅度對(duì)不同粒級(jí)細(xì)顆粒物數(shù)濃度的影響Fig.4 Effect of cooling degree on the number concentration of fine particles of different sizes

由圖4可以看出，隨著降溫幅度增大，P1～P7粒級(jí)的顆粒物減少，P8～P9粒級(jí)的顆粒數(shù)增多，細(xì)顆粒物平均粒徑增大，過(guò)飽和煙氣降溫凝膜過(guò)程中，對(duì)小顆粒的影響大于大顆粒。這說(shuō)明過(guò)飽和煙氣進(jìn)入降溫裝置后，細(xì)顆粒物在水蒸氣的冷凝過(guò)程中發(fā)生了異質(zhì)核化相變凝結(jié)，根據(jù)凝結(jié)特性分析，微細(xì)顆粒物(亞微米級(jí)顆粒物，以PM1為主體)作為水蒸氣凝結(jié)核被吸附在水珠內(nèi)或側(cè)面形成胚胎液滴[24-27]，胚胎液滴在煙道內(nèi)繼續(xù)碰撞發(fā)生凝并、團(tuán)聚[28]，細(xì)顆粒物表面發(fā)生凝膜改性，促使細(xì)顆粒物的粒徑增大，所以PM1數(shù)量明顯減少，大顆粒數(shù)量增多。隨著降溫加劇，在相同的煙氣停留時(shí)間內(nèi)，微細(xì)顆粒物凝聚成更大粒徑的顆粒物，其平均粒徑也隨之增大；且降溫幅度越大，所需的凝結(jié)核越多，形成的大顆粒粒徑范圍更廣，因此不同粒級(jí)的大顆粒數(shù)濃度增加相對(duì)不明顯。

圖5 降溫幅度對(duì)PM1、PM2.5、PM10數(shù)濃度的影響Fig.5 Effect of cooling degree on number concentration of PM1,PM2.5 and PM10

圖5為降溫幅度對(duì)PM1、PM2.5、PM10數(shù)濃度的影響。由圖5可以看出，降溫幅度增加，PM1、PM2.5和PM10的數(shù)濃度明顯減少。主要原因是降溫使煙氣中的過(guò)飽和水汽在凝結(jié)核(小于1 μm)上凝結(jié)析出后快速長(zhǎng)大，導(dǎo)致微細(xì)顆粒物數(shù)量減少，而大粒徑顆粒數(shù)量增多；傳質(zhì)、傳熱的加強(qiáng)促進(jìn)細(xì)顆粒物團(tuán)聚長(zhǎng)大，粒徑1 μm以上的顆粒數(shù)不斷增多，凝聚后的大顆粒在重力的作用下隨著液膜流動(dòng)聚集，以冷凝水形式排出，所以大顆粒數(shù)量減少，總顆粒物數(shù)濃度降低。

2.2 顆粒物的分級(jí)脫除效率

測(cè)點(diǎn)1煙氣溫度為55 ℃、相對(duì)濕度為100%，模擬煙氣入口質(zhì)量濃度為23 mg/m3，靜電除塵器本體內(nèi)風(fēng)速為0.5 m/s，工作電壓為35 kV，測(cè)點(diǎn)3風(fēng)速為1.78 m/s，測(cè)點(diǎn)1與測(cè)點(diǎn)2溫差在0～5 ℃時(shí)，對(duì)靜電除塵器加電，使用ELPI一級(jí)高溫稀釋測(cè)量經(jīng)過(guò)靜電除塵器后煙氣中顆粒物濃度，得到質(zhì)量濃度的分級(jí)脫除效率曲線，如圖6所示。因?yàn)殪o電除塵器極板寬50 mm，顆粒物在極板內(nèi)停留時(shí)間為0.1 s，所以降溫0 ℃時(shí)，靜電除塵器對(duì)顆粒物的質(zhì)量脫除效率較低。降溫幅度增加，顆粒物的分級(jí)質(zhì)量脫除效率均有提高。降溫5 ℃與降溫0 ℃相比，分級(jí)粒徑為2 μm的顆粒物的質(zhì)量脫除效率從49.13%提高到81.02%，分級(jí)粒徑為10 μm的顆粒物的質(zhì)量脫除效率從62.54%提高到91.98%。過(guò)飽和煙氣降溫凝膜過(guò)程中，顆粒物表面發(fā)生凝膜改性，且隨著降溫加劇，過(guò)飽和度提高，大顆粒相對(duì)增多，增加了管內(nèi)顆粒物的碰撞概率，進(jìn)一步促進(jìn)顆粒物的凝結(jié)長(zhǎng)大；相對(duì)小顆粒，靜電除塵器對(duì)大顆粒有更好的脫除效果，因而脫除效率增強(qiáng)。注意到細(xì)顆粒物在不降溫時(shí)脫除效率較低，但降溫后其脫除效率明顯提高，因此降溫凝膜可以改善細(xì)顆粒物脫除困難的狀況。

圖6 顆粒物的分級(jí)質(zhì)量脫除效率Fig.6 Mass fractional removal efficiency of particles

2.3 總脫除效率

圖7為不同降溫幅度下，PM10和PM2.5質(zhì)量及數(shù)量總脫除效率的曲線圖。實(shí)驗(yàn)條件與2.2節(jié)相同，降溫幅度從0 ℃增加到5 ℃時(shí)，PM10和PM2.5的總脫除效率(包括質(zhì)量總脫除效率和數(shù)量總脫除效率)均有明顯提高。降溫0 ℃時(shí)，PM10的質(zhì)量總脫除效率為62.01%；降溫幅度為5 ℃時(shí)，達(dá)到了91.98%，提高約30百分點(diǎn)。從降溫0 ℃到降溫5 ℃，PM10的數(shù)量總脫除效率從47.27%提高到71.25%。從降溫0 ℃到降溫5 ℃，PM2.5的質(zhì)量總脫除效率從47.37%提高到了77.50%，數(shù)量總脫除效率從47.23%提高到71.01%。PM2.5的數(shù)量總脫除效率升高23.78百分點(diǎn)。分析可知，對(duì)于達(dá)到過(guò)飽和的濕煙氣而言，一旦降溫即開(kāi)始發(fā)生凝結(jié)，水分子擴(kuò)散碰撞，在細(xì)顆粒物表面擴(kuò)散吸附，使細(xì)顆粒物核化凝結(jié)長(zhǎng)大，加劇降溫，凝結(jié)水量增加，蒸汽過(guò)飽和度增大，團(tuán)聚、凝并等物理變化更加劇烈，液滴粒徑變大，有利于提髙細(xì)顆粒物的捕捉系數(shù)[29]，并且靜電除塵器對(duì)細(xì)顆粒物的荷電及捕集具有很好的適應(yīng)性，所以對(duì)細(xì)顆粒物的脫除效率明顯提高。此外，當(dāng)降溫幅度為4 ℃時(shí)，PM2.5的質(zhì)量總脫除效率和數(shù)量總脫除效率分別已達(dá)到73.09%、67.44%，相比降溫0 ℃時(shí)分別提高了25.72、20.21百分點(diǎn)，繼續(xù)增大降溫幅度會(huì)增加能耗，降低性價(jià)比。

圖7 降溫幅度對(duì)總脫除效率的影響Fig.7 Effect of cooling degree on total removal efficiency

由圖7還可以看出，PM10的質(zhì)量總脫除效率明顯高于數(shù)量總脫除效率，這主要由于模擬煙氣中PM1占PM10總數(shù)量的96.14%，而占PM10總質(zhì)量的比例只有3.22%?？梢?jiàn)，微細(xì)顆粒物的數(shù)濃度非常高，但占顆粒總質(zhì)量的比例有限；大顆粒數(shù)濃度雖不高，卻占有大部分質(zhì)量。因此數(shù)量脫除效率主要取決于小顆粒，而質(zhì)量脫除效率則主要取決于大顆粒?？紤]到靜電除塵器對(duì)大顆粒的脫除效率高于小顆粒，所以模擬煙氣中顆粒物的質(zhì)量總脫除效率明顯高于數(shù)量總脫除效率。降溫幅度較小時(shí)，PM2.5的數(shù)量總脫除效率與質(zhì)量總脫除效率較為接近。隨著降溫幅度增加，PM1數(shù)量明顯減少，因而質(zhì)量總脫除效率明顯大于數(shù)量總脫除效率?？紤]到細(xì)顆粒物對(duì)人體危害較大，因而從顆粒源排放特性分析，控制顆粒物數(shù)濃度要比控制質(zhì)量濃度更有實(shí)際意義。

3 結(jié) 論

(1) 降溫凝膜不需要施加外力，僅通過(guò)降溫使煙氣中水蒸氣遇冷凝結(jié)到顆粒物上。隨著降溫幅度的增加，細(xì)顆粒物數(shù)量降低，平均粒徑增大。

(2) 降溫幅度增加，凝并和團(tuán)聚作用增強(qiáng)，顆粒物分級(jí)脫除效率明顯提高，且改善了細(xì)顆粒物脫除困難的狀況。

(3) 降溫4 ℃時(shí)，PM2.5的質(zhì)量總脫除效率和數(shù)量總脫除效率分別提高25.72、20.21百分點(diǎn)，繼續(xù)提高降溫幅度，性價(jià)比不高。

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Experimentalstudyoftheparticlesremovalbyusingcoolingcoagulationmembrane

ZHANGJing1,CHANGJingcai1,2,WANGXiang1,XUChunyan1,LIZeyu1,MAChunyuan1.

(1.NationalEngineeringLaboratoryforCoal-firedPollutantsEmissionReduction,ShandongUniversity,ShandongKeyLaboratoryofEnergyCarbonEmissionReductionTechnologyandResourceUtilization,JinanShandong250061;2.ShandongShenhuaShandaEnergy&EnvironmentCo.,Ltd.,JinanShandong250061)

In order to explore the influence of cooling coagulation membrane on particles removal,electrical low pressure impaction was used to realize online testing and sampling analysis of simulated gas (saturated wet flue gas) from electrostatic precipitator inlet and outlet. The concentration of particles in flue gas and its diameter distribution characteristics were got. The removal efficiency of particles resulting from the condensation phase transition by adjusting the cooling degree was discussed. Fine particle was focused on in our study. The results showed that the fine particles’ diameter had significantly becoming larger with increasing cooling degree,which was the result of nuclear condensation and coagulation. Better removal effect of fine particles were obtained after cooling. Compared with no cooling measures,the PM10mass removal efficiency managed 30 percentage points improvement. In addition,it was found that when the temperature declined 4 ℃,the mass and number removal efficiencies of PM2.5reached 73.09% and 67.44%,respectively. Considering the cost,the cooling degree was suggested to be controlled at about 4 ℃ in applications.

saturated wet flue gas; particles; coagulation membrane; heterogeneous nucleation; removal efficiency

張 靜，女，1992年生，碩士，研究方向?yàn)槿济悍蹓m顆粒物超低排放。#

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*國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.51006063、No.51206097)；山東省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.ZR2011EEQ019、No.ZR2014EEM040)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.11.008

2016-09-14)