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    羥基氧化鐵納米顆粒的合成及聚3,4-乙烯二氧噻吩包覆研究

    2017-11-28 08:53:39韓殿輝楊紅義楊承松
    河南科技 2017年19期
    關(guān)鍵詞:水熱法氧化鐵羥基

    韓殿輝 楊紅義 張 齊 楊承松 張 猛

    羥基氧化鐵納米顆粒的合成及聚3,4-乙烯二氧噻吩包覆研究

    韓殿輝 楊紅義 張 齊 楊承松 張 猛

    (河南工業(yè)大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,河南 鄭州 450007)

    以PEG-2000為表面活性劑,與FeCl3·6H2O、尿素以水熱法在140℃下加熱18h制備β-FeOOH納米棒。再以Na2S2O8為氧化劑在溶液中進(jìn)行EDOT與β-FeOOH納米棒的包覆制備β-FeOOH@PEDOT納米復(fù)合材料,并利用粉末X射線衍射、透射電子顯微鏡和紅外光譜等手段對β-FeOOH@PEDOT納米復(fù)合材料進(jìn)行表征。

    β-FeOOH@PEDOT納米復(fù)合材料;水熱法;納米棒

    β-FeOOH是羥基氧化鐵的一種同質(zhì)多象變體,其晶體具有獨特的2×2隧道結(jié)構(gòu),能提供離子通道傳輸堿金屬離子,特別適合作為鋰(鈉)離子電池的電極[1-4]。但是,β-FeOOH在充放電過程中,其結(jié)構(gòu)和形貌都會遭到破壞且難以恢復(fù),導(dǎo)致循環(huán)性能不佳。本文以聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)對β-FeOOH納米顆粒進(jìn)行包覆改性,實現(xiàn)理論性能提升。

    1 實驗部分

    首先,采用聚乙二醇輔助水熱法制備β-FeOOH納米顆粒;而后,通過EDOT的原位聚合,合成β-FeOOH@PEDOT復(fù)合材料。

    1.1 制備β-FeOOH納米顆粒

    ①稱取一定量的FeCl3·6H2O、尿素和PEG-2000(如3mmolFeCl3·6H2O,0.6mmol尿素和0.3gPEG-2000)作為反應(yīng)物;②將第一步的反應(yīng)物加入50ml去離子水中,并充分?jǐn)嚢瑁虎蹖⑸鲜龌旌先芤恨D(zhuǎn)移至內(nèi)襯聚四氟乙烯的不銹鋼反應(yīng)釜中,并密封置于箱式爐中,保持140℃加熱18h;④停止加熱,用坩堝鉗取出反應(yīng)釜,自然冷卻至室溫,通過離心機收集黃褐色產(chǎn)物,并用去離子水和無水乙醇洗滌幾次,最后在60℃的真空箱中干燥12h即可獲得β-FeOOH納米顆粒。

    1.2 PEDOT包覆β-FeOOH納米顆粒

    ①配制體積比為1∶400的EDOT水溶液;②將0.3mmolβ-FeOOH納米棒和0.25mmolNa2S2O8依次加入上述40mLEDOT的水溶液中;③在室溫下攪拌10h后,收集深棕色沉淀物,并用去離子水和無水乙醇洗滌數(shù)次,最終在60℃條件下真空干燥12h,獲得β-FeOOH@PEDOT核-殼納米顆粒。

    采用X射線衍射法(XRD)表征合成樣品的物相結(jié)構(gòu)變化。采用電子顯微鏡觀測其微觀形貌,本作品主要用到了掃描電子顯微鏡(SEM)與透射電子顯微鏡(TEM)。以熱重分析(TGA)來研究材料的熱穩(wěn)定性和組份。用傅里葉變換紅外光譜(FTIR)分析PEDOT和FeOOH材料中的官能團。

    2 結(jié)果與討論

    圖1(a)展現(xiàn)了所制樣品(FeOOH和FeOOH@PEDOT)的XRD圖案。兩個樣品的衍射峰都能很好地與四方相β-FeOOH(JCPDS 34-1266;a=10.53?,c=3.03?)符合,且未發(fā)現(xiàn)明顯的雜質(zhì)峰。這表明,F(xiàn)eOOH已合成成功且PEDOT是以無定形態(tài)存在的。另外,在FeOOH@PEDOT的衍射圖樣中,背景信號隨著衍射角度的增大而抬高,這一現(xiàn)象在之前有關(guān)PEDOT的XRD測試中也出現(xiàn)過[4],可能是由于PEDOT分子對X射線的無定形干擾。

    如圖1(b)所示的FTIR光譜,1 181cm-1及930cm-1的吸收帶是PEDOT的特征譜帶,它們分別對應(yīng)于C=C、C-O-R及C-S的振動。1 514cm-1和1 320 cm-1處的吸收帶則來源于高分子材料中的p型摻雜。2 000 cm-1以上的背景吸收與載流子的自由運動相關(guān),這暗示了β-FeOOH@PEDOT具有較高的導(dǎo)電率。對于FeOOH,686cm-1和828cm-1處的吸收帶對應(yīng)于β-FeOOH中的OH吸收;1 631cm-1及3 406 cm-1附近的吸收帶則與H-O-H的變形振動及O-H的伸縮振動相關(guān)。

    圖1 β-FeOOH和β-FeOOH@PEDOT的XRD圖案及FTIR圖譜

    圖2 給出了樣品在空氣氣氛中的TGA曲線。在340℃以下,β-FeOOH和β-FeOOH@PEDOT表現(xiàn)出了相似的熱失重行為。110℃以下的少量失重可歸結(jié)為材料表面吸附水的蒸發(fā)。160~340℃的失重對應(yīng)于羥基氧化鐵失去結(jié)構(gòu)水的分解:2FeOOH→Fe2O3+H2O。β-FeOOH@PEDOT有著更高的脫水分解溫度,顯現(xiàn)出了比β-FeOOH更好的熱穩(wěn)定性,這可能是因為PEDOT與β-FeOOH結(jié)合,為內(nèi)部結(jié)構(gòu)水提供了額外的束縛。β-FeOOH@PEDOT中350℃以上的失重來源于的PEDOT分解,使β-FeOOH@PEDOT的總失重(25.4%)大于β-FeOOH(12.6%)?;谶@些數(shù)據(jù),我們推算出在β-FeOOH@PEDOT納米復(fù)合材料中,PEDOT的含量約為12.8%。

    圖2 β-FeOOH和β-FeOOH@PEDOT的TGA曲線

    圖3 (a)和(b)分別展現(xiàn)了β-FeOOH與β-FeOOH@PEDOT的FESEM照片,它們都呈現(xiàn)出棒狀形貌,棒長幾個微米,直徑幾十到一百多納米。相應(yīng)的尺寸分布圖(圖3(a)和圖 3(b)左 下 角 插 圖)顯 示 ,β-FeOOH 與 β-FeOOH@PEDOT納米棒的平均直徑分別為77nm和84nm。TEM照片揭示了β-FeOOH@PEDOT的核殼結(jié)構(gòu)。同β-FeOOH(圖3(c))相比,β-FeOOH@PEDOT(圖3(d))外殼的襯度明顯比內(nèi)核淺,表明內(nèi)核與外殼是成分不同。PEDOT外殼的厚度為10~20nm,完全封裝了β-FeOOH納米顆粒。

    為了調(diào)查β-FeOOH的微觀結(jié)構(gòu),我們拍攝了未包覆β-FeOOH納米顆粒的HRTEM照片(圖3(e))。清晰的晶格條紋顯示β-FeOOH納米顆粒結(jié)晶完善且結(jié)構(gòu)一致。經(jīng)測算,晶格間距約為0.34nm,這同四方相β-FeOOH的{310}晶面族的面間距是一致的。插入的SAED花樣來自同一樣品,衍射斑點清晰可見,表明了所選區(qū)域的單晶屬性。對于β-FeOOH@PEDOT納米復(fù)合結(jié)構(gòu),由于PEDOT包覆層的遮掩,并未發(fā)現(xiàn)清晰的晶格條紋(圖3(f))。

    圖3 β-FeOOH和β-FeOOH@PEDOT的FESEM、TEM、HRTEM照片

    為了驗證上述β-FeOOH納米棒的形成機理,我們進(jìn)行了一些對比實驗。維持其他條件不變,只是沒有加入PEG,產(chǎn)物主要是納米片,這說明PEG確實扮演了棒狀結(jié)構(gòu)引導(dǎo)劑的角色(圖4)。時間對照實驗顯示,在反應(yīng)初期,大部分產(chǎn)物是納米顆粒(圖5);隨著水熱反應(yīng)時間的延長,這些納米顆粒逐漸生長為納米棒,這一過程可用奧斯特瓦爾德(Ostwald)熟化機制加以解釋。

    3 結(jié)語

    本作品設(shè)計并合成了β-FeOOH@PEDOT核-殼納米結(jié)構(gòu),以PEG-2000為形貌引導(dǎo)劑,在水熱條件下制備了棒狀β-FeOOH納米顆粒,討論了PEG-2000和反應(yīng)時間對產(chǎn)物形貌的影響;以Na2S2O8為氧化劑,控制反應(yīng)條件,使EDOT在β-FeOOH納米棒表面原位聚合為PEDOT,形成β-FeOOH@PEDOT核-殼復(fù)合結(jié)構(gòu)。PEDOT柔性外殼可承受電化學(xué)應(yīng)力-應(yīng)變;避免β-FeOOH與電解液直接接觸,減緩負(fù)極材料的腐蝕速度。這為鈉離子電池負(fù)極材料的研究提供新思路。

    圖4 β-FeOOH納米片(未加PEG)

    圖5 納米顆粒(反應(yīng)5h)的SEM照片

    [1]M Shirpour,J Cabana,M Doeff.Lepidocrocite-type lay?ered titanate structures∶new lithium and sodium ion intercala?tion anode materials[J].Chemistry of Materials,2014(8):2502-2512.

    [2]C Chen,K Fu,Y.Lu,et al.Use of a tin antimony al?loy-filled porous carbon nanofiber composite as an anode in sodium-ion batteries[J].Rsc Advances,2015(39):30793-30800.

    [3]鈄啟升,張輝,鄔劍波,等.氧化鐵和羥基氧化鐵納米結(jié)構(gòu)的水熱法制備及其表征[J].無機材料學(xué)報,2007(2):213-218.

    [4]彭少敏.鐵(氫)氧化物柔性電極材料的制備及性能研究[D].廣州:廣東工業(yè)大學(xué),2016.

    Synthesis of FeOOH Nanoparticles and Covered by PEDOT

    Han DianhuiYang HongyiZhang QiYang Chengsong Zhang Meng
    (College of Materials Science and Engineering,Henan Universityof Technology,Zhengzhou Henan 450007)

    With PEG-2000 as the surfactant,FeCl3·6H2O,urea by hydrothermal method under the 140℃heating 18 hours preparation β-FeOOH nanorods.The β-FeOOH@PEDOT nanocomposites were prepared by coating EDOT with β-FeOOH nanorods in solution with Na2S2O8as oxidant.The products have been char?acterized by X-ray diffraction,transmission electron microscopy and micro-Raman spectroscopy.

    PEDOT encapsulated β-FeOOH nanocomposite materials;hydrothermal;nanorods

    TQ127.11;TQ317

    A

    1003-5168(2017)10-0119-03

    2017-09-01

    韓殿輝(1996-),男,本科,研究方向:高分子材料。

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