耐事故燃料研究進(jìn)展

張鵬卷

（中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜賓 644000）

耐事故燃料研究進(jìn)展

張鵬卷

（中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜賓 644000）

2011年日本福島核電事故使人們意識(shí)到了現(xiàn)有UO2－Zr核燃料系統(tǒng)的缺陷，尤其在反應(yīng)堆能動(dòng)安全系統(tǒng)失效后越發(fā)明顯。此后提出了耐事故燃料 （ATF），它是為提高燃料元件抵御嚴(yán)重事故能力而開(kāi)發(fā)的新一代燃料系統(tǒng)。ATF技術(shù)是近50年以來(lái)核燃料領(lǐng)域的一次重大技術(shù)革命，是超高安全核能系統(tǒng)的未來(lái)，在國(guó)際核能界已掀起一股科技研發(fā)熱潮，正深刻改變著核能科技的發(fā)展方向。該論文主要從燃料包殼與芯塊工藝方向介紹了近幾年國(guó)際上對(duì)新型ATF燃料的研究進(jìn)展。

ATF；燃料包殼；芯塊工藝；研究進(jìn)展

二氧化鈾芯塊作為核燃料的不足之處是鈾密度低，導(dǎo)熱性能差，容易引起堆芯局部過(guò)熱和影響熱量向冷卻劑的傳導(dǎo)。在超過(guò)360℃的高溫水中鋯包殼會(huì)嚴(yán)重腐蝕而破損；失水事故（LOCA）時(shí)，堆芯聚集大量的熱量和燃料本身的衰變熱會(huì)使處在水蒸汽介質(zhì)中的鋯包殼發(fā)生劇烈的水合反應(yīng)，生成氧化鋯和氫氣，極有可能發(fā)生爆炸。

任何一種新型燃料的設(shè)計(jì)與研發(fā)必須要滿足安全與經(jīng)濟(jì)的需要。而ATF燃料在安全性方面的設(shè)計(jì)則考慮的更加全面，其安全性能在正常運(yùn)行、運(yùn)行瞬態(tài)、設(shè)計(jì)預(yù)測(cè)事故和不能順利處理事故方面都要優(yōu)于UO2－Zr核燃料。重點(diǎn)是在長(zhǎng)時(shí)間斷電、失水事故和引入反應(yīng)性事故中燃料性能良好，提高了核電廠安全性能。

1 新型ATF燃料

1．1 ATF燃料包殼

耐事故燃料包殼作為核電站的第二道安全屏障，其作用是阻止裂變產(chǎn)物逸散和避免燃料受冷卻劑腐蝕及有效地導(dǎo)出熱能。近年來(lái)ATF燃料的包殼發(fā)展方向主要有SiC復(fù)合材料，不銹鋼 （鐵素體、奧氏體、Ni－Cr鋼）和表面改性燃料包殼等。

1．1．1 SiC復(fù)合材料包殼

SiC－SiC纖維復(fù)合材料有良好的耐高溫、抗輻照性能且活性低。與當(dāng)前鋯合金相比，它能降低中子吸收截面，且在高溫蒸汽的抗氧化方面表現(xiàn)出了良好的特性［1，2］，這些優(yōu)異特性使SiC－SiC纖維復(fù)合材料成為ATF燃料包殼的首選材料。SiC管由化學(xué)蒸汽沉積 （CVD）或化學(xué)蒸汽滲透 （CVI）工藝制備，分為三層：內(nèi)外層均為SiC層，中間層為SiC纖維復(fù)合材料。由內(nèi)到外各層作用分別為保證氣密性，防止裂變氣體外泄；增加包殼強(qiáng)度，提升力學(xué)性能；具有一定的延展性和良好的耐腐蝕性能。中間的復(fù)合材料層又由SiC纖維、裂解碳界面和SiC基體組成。

SiC包殼與水活性低，反應(yīng)緩慢。與傳統(tǒng)鋯合金包殼相比，可把產(chǎn)生氫氣的風(fēng)險(xiǎn)降低幾千倍［2］，可避免因冷卻系統(tǒng)失效致使氫爆事故的發(fā)生。在非事故工況下也具有老化慢、耐蝕性能好，使用壽期長(zhǎng)等特點(diǎn)。

1．1．2 不銹鋼包殼

在傳統(tǒng)奧氏體不銹鋼中添加微量合金元素Ti、Nb或Zr和Y，經(jīng)合金熔煉、鑄造、鍛造、熱處理等一系列工藝過(guò)程得到的新型奧氏體不銹鋼材料在700℃下抗拉強(qiáng)度達(dá)到300MPa，屈服強(qiáng)度達(dá)到110MPa，在提高合金力學(xué)性能和腐蝕性能的同時(shí)大大提高了抗輻照腫脹性能，具有耐高溫、耐腐蝕和抗輻照腫脹的優(yōu)異性能［3］。

摻雜微量鉬、釔、鈦和碳的FeCrAl合金具有良好的抗氧化性能。用于燃料包殼的FeCrAl合金包括壩塔爾合金APMT，ODS合金PM2000和耐熱鉻鎳鐵合金MA956，其中氧化物彌散強(qiáng)化 （ODS）合金可提高高溫下的抗蠕變性能。此外，F(xiàn)eCrAl合金的氧化率要低于鋯合金［4］，不會(huì)從冷卻劑中吸收氫。作為包殼材料，其主要不足是熔點(diǎn)較低，在1 200℃的蒸汽中添加20%的Cr2O3可形成輻射防護(hù)屏?，F(xiàn)階段最主要的問(wèn)題是缺少更多的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)用以闡述FeCrAl合金的熱物理性能和輻射蠕變行為。

1．1．3 表面改性燃料包殼

主要特點(diǎn)是節(jié)約成本。此外，鋯基合金包殼改性有較高的熔點(diǎn)和中子有效利用率，但是一個(gè)主要的問(wèn)題是膨脹系數(shù)的匹配，這關(guān)系著熱循環(huán)中涂層的分層。表面改性必須要阻止因包殼蠕變引起的直徑變化，同時(shí)也要抵抗因鋯合金輻照增長(zhǎng)而引起的軸向長(zhǎng)度的變化［5］。由此，鋯基合金與包殼材質(zhì)的界面性質(zhì)將成為重要的技術(shù)問(wèn)題，因?yàn)榕c鋯基相比涂層不會(huì)提高表面改性的高溫強(qiáng)度，而局部氧化彌散強(qiáng)化（ODS）處理可彌補(bǔ)涂層的不足提高包殼強(qiáng)度［6］。兩種表面改性技術(shù)的聯(lián)合使用可提高鋯基燃料包殼的抗氧化性能和高溫強(qiáng)度。

（1）涂層技術(shù)

現(xiàn)行的涂層技術(shù)有等離子噴鍍、化學(xué)／物理氣相沉積和激光熔覆，其中激光熔覆被認(rèn)為是最行之有效的方法。為了發(fā)展3D激光涂層技術(shù)，有必要系統(tǒng)的了解激光束功率、惰性氣體流量和包殼管冷卻等要點(diǎn)。鋯基合金表面涂Cr實(shí)驗(yàn)［7］表明，Zr－4包殼管表面沒(méi)有裂紋、氧化和變形現(xiàn)象出現(xiàn)；Cr與Zr－4包殼粘黏緊密，不會(huì)輕易剝落；在1 200℃的高溫下放置2 000sCr涂層沒(méi)有分裂和明顯的氧化，而在未涂Cr層的Zr－4包殼管表面形成了較厚的ZrO2。國(guó)內(nèi)也有許多專家學(xué)者在做類(lèi)似涂層研究，如在鋯基表面涂覆Al2O3等。

（2）ODS技術(shù)

局部ODS技術(shù)是為了提高鋯基合金在高溫下的強(qiáng)度。連續(xù)波二極管激光器利用激光束掃描技術(shù) （LBS）使Y2O3粉末分散在Zr－4合金表面形成ODS層，其性能由激光功率、掃描速度和重疊距離控制。為了防止氧化，惰性氣體Ar連續(xù)噴吹至融化區(qū)［6］。融化區(qū)快速冷卻形成馬氏體結(jié)構(gòu)，ODS層平均厚度0．4mm，約為Zr－4管厚的20%，Y2O3粉末均勻分布在反應(yīng)區(qū)。在500℃下有ODS層的合金強(qiáng)度提高了65%［6］。此外，在ODS區(qū)域無(wú)空穴及裂紋出現(xiàn)。

1．2 ATF燃料芯塊工藝

1．2．1 高密度 U3Si2燃料

在鈾硅的眾多化合物中，鈾含量較高的U3Si2和U3Si因其較好的熱物理性能而成為從經(jīng)濟(jì)和安全性方面代替UO2的材料。但試驗(yàn)表明U3Si在輻照條件下腫脹太大，且在900℃以上水解為U3Si2和固溶體U，而U3Si2的密度、單位體積鈾含量和熱導(dǎo)率均比UO2大且性能優(yōu)良［8］。

U3Si2燃料采用傳統(tǒng)的粉末冶金技術(shù)制備?？蔁Y(jié)細(xì)粉填入潤(rùn)滑陰模，上下沖頭雙邊壓實(shí)，壓力范圍124～156MPa，壓力太高會(huì)使芯塊在脫模時(shí)有分層趨勢(shì)，超過(guò)一定范圍，生坯密度和強(qiáng)度并不一定與壓力正相關(guān)。U3Si2的燒結(jié)在混有40×10－6O2的Ar氣氛中進(jìn)行，結(jié)果表明最佳生坯密度為60%～65%TD，成型壓力為124MPa。測(cè)量燒結(jié)密度和微觀結(jié)構(gòu)后發(fā)現(xiàn)密度與晶粒尺寸分布、生坯密度、最大燒結(jié)溫度及其時(shí)間等參數(shù)有關(guān)。添加Ta粉的實(shí)驗(yàn)也表明Ta在燒結(jié)過(guò)程中作為有效的吸氧劑減小了U3Si2燃料間相互作用，促進(jìn)了U3Si2燃料密實(shí)化［8］。由于UF6到U3Si2的轉(zhuǎn)換較困難，所以擴(kuò)大這種粉冶工藝對(duì)經(jīng)濟(jì)性將是一個(gè)挑戰(zhàn)。

1．2．2 微細(xì)胞 UO2芯塊

韓國(guó)原子能研究所設(shè)計(jì)的微細(xì)胞UO2芯塊旨在提高高放和腐蝕性裂變產(chǎn)物 （尤其是不穩(wěn)定的Cs和I）的貯存能力。利用多重化學(xué)阱固定Cs和I減少其擴(kuò)散［9］。圖1為所有UO2顆粒被薄壁包覆的微細(xì)胞UO2芯塊示意圖。薄壁材料可阻擋裂變產(chǎn)物的逸出，根據(jù)壁材料的不同，分為陶瓷和金屬兩種。

圖1 微細(xì)胞UO2芯塊示意圖Fig．1 Micro cell UO2pellet map

（1）陶瓷微細(xì)胞UO2芯塊

用傳統(tǒng)的液相燒結(jié)技術(shù)制備。UO2粉末中加入添加劑壓成生坯，然后在高溫下燒結(jié)，添加的壁材料形成液相，滲透到晶粒邊緣且包覆UO2晶粒形成微細(xì)胞。

壁材質(zhì)在化學(xué)上必須是親Cs和I的，以便能將其俘獲形成穩(wěn)定的化合物。由于Cs和I能形成CsI的沉淀，且裂變產(chǎn)物中Cs的量約是I的10倍，所以對(duì)Cs有強(qiáng)親和力的材料整體效果不錯(cuò)［9］。同時(shí)在長(zhǎng)期輻照條件下壁的不溶性在保持芯塊微觀結(jié)構(gòu)方面也是要重點(diǎn)考慮的。選擇SiO2基混合氧化物為壁材料。根據(jù)熱力學(xué)計(jì)算，添加一些其他元素 （如TiO2）或其組合（如TiO2－Al2O3），能夠在燒結(jié)階段形成液相，同時(shí)在輻照階段也能與Cs和I相作用。

（2）金屬微細(xì)胞UO2芯塊

用熱導(dǎo)較大的壁材料能夠提高微細(xì)胞UO2芯塊熱導(dǎo)率，降低燃料的溫度。該芯塊的應(yīng)用不僅能降低裂變產(chǎn)物的擴(kuò)散，也能減小熱膨脹產(chǎn)生的應(yīng)力。使用含少量金屬相 ［＜6%（vol）］W 的 UO2－W 混合燃料，形成包覆UO2顆粒的連續(xù) W通道。與常規(guī)UO2燃料相比，熱擴(kuò)散率能提高80%。同樣采用液相燒結(jié)技術(shù)制備，氧化物和金屬的混合相包覆UO2晶粒，晶界的其余氧化相在退火階段還原為金屬。制造過(guò)程中一個(gè)主要的問(wèn)題是如何最小化在退火還原階段形成的晶界孔隙。

在建筑電氣工程智能化設(shè)計(jì)中，可以對(duì)供配電情況進(jìn)行有效的監(jiān)控，并根據(jù)用戶實(shí)際要求對(duì)供用電進(jìn)行適當(dāng)?shù)恼{(diào)整，為基于智能化技術(shù)的建筑供配電自動(dòng)化控制系統(tǒng)。通過(guò)該系統(tǒng)可以實(shí)時(shí)掌握系統(tǒng)中電氣設(shè)備的運(yùn)行情況，及時(shí)發(fā)現(xiàn)并處理其運(yùn)行中存在的安全隱患，一方面保障電氣設(shè)備運(yùn)行安全，降低運(yùn)行成本，另一方面提高電能資源的利用率。同時(shí)，智能化技術(shù)還實(shí)現(xiàn)了遠(yuǎn)程控制，工作人員可以對(duì)開(kāi)關(guān)進(jìn)行遠(yuǎn)程調(diào)控，并對(duì)電量參數(shù)進(jìn)行調(diào)整。這樣就可以大幅度降低配電站值守需要的人力資源投入。在具體管理工作中，工作人員通過(guò)遠(yuǎn)程操控在用戶的電能使用信息傳輸?shù)骄W(wǎng)絡(luò)平臺(tái)上，用戶只需登錄網(wǎng)絡(luò)平臺(tái)就可以查詢自己的用電信息，提升了用電信息的透明度。

類(lèi)似的還有摻雜5% （vol）Mo和Cr的UO2芯塊。詳細(xì)的微觀結(jié)構(gòu)見(jiàn)圖2，檢測(cè)表明，壁厚約為5μm時(shí)會(huì)形成無(wú)裂紋的合格芯塊［10］。

與常規(guī)UO2相比，金屬微細(xì)胞芯塊熱導(dǎo)率明顯上升。當(dāng)細(xì)胞尺寸和壁體積確定時(shí)，細(xì)胞在熱擴(kuò)散方向延伸時(shí)熱導(dǎo)率增加更加明顯。如果壁體積和長(zhǎng)寬比確定時(shí)，細(xì)胞尺寸變化對(duì)熱導(dǎo)率幾乎沒(méi)有影響。

1．2．3 全陶瓷微囊燃料 （FCM）

該燃料設(shè)計(jì)理念由美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（ORNL）提出，旨在提高燃料中裂變產(chǎn)物的滯留能力。用于下一代核電項(xiàng)目，制備出高質(zhì)量包覆式燃料。其顯著優(yōu)點(diǎn)是包覆顆粒SiC殼的存在是阻止裂變產(chǎn)物釋放的強(qiáng)有力障礙。顆粒經(jīng)壓實(shí)密集，具有高熱導(dǎo)性。但是如何制備穩(wěn)定的高密度包覆燃料是發(fā)展全陶瓷微囊燃料的一個(gè)難題。

圖2 摻雜5vol%Mo和5vol%Cr的UO2芯塊光學(xué)微觀結(jié)構(gòu)Fig．2 Microstructures of UO2－5vol%Mo and UO2－5vol%Cr pellets

下一步計(jì)劃是研究能提高鈾密度的UN燃料。自然，UN燃料制備的關(guān)鍵是如何制備出高純度、燒結(jié)性能好的UN粉末。早在2007年中國(guó)核動(dòng)力設(shè)計(jì)研究院就有老師開(kāi)展了以二氧化鈾粉末為基體，高純度碳黑為主要原材料，采用碳熱還原－氮化的方法探究了氮化鈾粉末的合成工藝，初步確定了UO2＋C＋N2體系中適當(dāng)?shù)奶尖櫮柋葹?．3～2．4。也指出高純度碳黑更有利于生坯的成型；反應(yīng)后期高溫通氫是降低產(chǎn)物碳含量的有效手段［11］。中國(guó)原子能科學(xué)研究院也有專家團(tuán)隊(duì)于2013年提出了工藝較為簡(jiǎn)單、易于控制的UN燃料制備方法。大致步驟包括：1）純金屬鈾塊表面凈化處理；2）于150～300℃時(shí)氫化，真空脫氫，循環(huán)氫化－脫氫若干次，得到金屬鈾粉末；3）在200～600℃的溫度范圍內(nèi)氮化，得到U2N3粉末；4）最后在模具中脫氮，并在1 450～1 620℃下燒結(jié)1～2h，冷卻，得到密度高達(dá)98．9%TD的UN陶瓷芯塊［12］。據(jù)悉，他們也在嘗試安全性能更高，設(shè)計(jì)與制備工藝更為復(fù)雜的UN＋U3Si2復(fù)合燃料芯塊。

1．2．4 U－Mo金屬燃料

U－Mo合金是近期廣受關(guān)注的金屬燃料之一，它具有良好的抗輻照腫脹能力、γ相穩(wěn)定及后處理工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，是發(fā)展低濃鈾燃料研究的熱點(diǎn)。有關(guān)分析表示若能在U－Mo金屬燃料的制備中形成一定的孔隙，便可起到容納裂變氣體以進(jìn)一步提高其抗輻照腫脹性能的作用。利用冷等靜壓－真空固相燒結(jié)的粉末冶金方法制備的低密度U－10%Mo合金燃料，探明了燒結(jié)工藝對(duì)產(chǎn)品密度的影響規(guī)律［13］。經(jīng)分析，樣品在1 100℃下燒結(jié)時(shí)密度隨燒結(jié)時(shí)間的延長(zhǎng)而提高，因此可通過(guò)改變燒結(jié)時(shí)間控制其孔隙率。

由太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室 （PNNL）牽頭設(shè)計(jì)發(fā)展的U－Mo環(huán)形金屬燃料如圖3所示。特點(diǎn)是有較高的線性熱效率、功率密度和燃耗，由添加的抗腐蝕元素與U－Mo金屬燃料共擠壓形成［14］。PNNL研究設(shè)計(jì)的三重共擠壓燃料體系是由U－Mo環(huán)形燃料、Nb抗腐蝕層和FeCrAl合金的耐事故包殼組成。在U－Mo燃料表層使用抗腐蝕涂層減緩腐蝕，涂層材料包括Nb、Al、Cr和V等微量元素的不同組合。

圖3 三重共擠壓U－Mo燃料體系Fig．3 Triple co－extrusion U－Mo fuel system

1．2．5 混合燃料

先進(jìn)的壓水堆混合燃料基于彌散性燃料元件的研制，PuO2粉末的添加使該新型燃料類(lèi)似于MOX燃料。燃料部分保留適度的孔隙以容納燃料腫脹和滯留釋放的氣體裂變產(chǎn)物。主要特點(diǎn)有：

1）較高的熱導(dǎo)率。

2）燃料包殼間形成的冶金鍵可降低反應(yīng)溫度，同時(shí)提高燃料元件性能。

3）比其他燃料包殼鈾含量高25%～50%，能夠補(bǔ)償使用不銹鋼包殼時(shí)出現(xiàn)的中子特性較差和鈾富集度降低的情形。

混合燃料元件的制備采用毛細(xì)滲透工藝。燃料和基體粉末裝入包殼管，然后加熱到500℃，高于基體合金的熔點(diǎn)。基體熔化，在毛細(xì)作用下滲透到燃料各組分間隙形成能夠提高燃料熱導(dǎo)率的冶金鍵。粗顆粒構(gòu)成的骨架結(jié)構(gòu)使燃料在長(zhǎng)度方向上均勻分布。該類(lèi)燃料的優(yōu)點(diǎn)是鈾含量高 （比常規(guī)UO2燃料高25%～50%），燃料溫度低 （＜500℃），燃耗加深 ［100MW·d／kg（U）］以及可適用于瞬態(tài)條件［15］。

2 結(jié)束語(yǔ)

耐事故燃料是繼日本福島核事故之后發(fā)展起來(lái)的新型核燃料，旨在提高燃料在事故工況下的抵抗能力，保證核電廠安全運(yùn)行。國(guó)外許多國(guó)家已開(kāi)展相關(guān)設(shè)計(jì)研究，國(guó)內(nèi)也已設(shè)立ATF重大科研專項(xiàng)，并由中國(guó)廣核集團(tuán)有限公司牽頭，聯(lián)合中國(guó)科學(xué)院、中國(guó)工程物理研究院、中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)公司等業(yè)內(nèi)主要企事業(yè)單位以及清華大學(xué)、西安交通大學(xué)等高校，組織起一支國(guó)家級(jí)研發(fā)團(tuán)隊(duì)和產(chǎn)業(yè)聯(lián)盟，致力于突破ATF技術(shù)難關(guān)。ATF技術(shù)具有巨大的潛力和優(yōu)勢(shì)，過(guò)去5年的研究結(jié)果表明，采用ATF技術(shù)研制的新型核燃料有望于2022年前后在商用堆中測(cè)試并推廣。由于起步晚，存在技術(shù)設(shè)計(jì)難、材料性能不穩(wěn)定及制備工藝復(fù)雜等諸多問(wèn)題，所以前期發(fā)展相對(duì)緩慢，是個(gè)緩慢探索的過(guò)程，后續(xù)還需要大量試驗(yàn)驗(yàn)證優(yōu)化。

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Study Progress on the Accident Tolerant Fuel

ZHANG Peng－juan
（China Jian Zhong Nuclear Fuel Co．，Yi bin，Si Chuan Prov．，644000，China）

The Japanese Fukushima nuclear accident in 2011makes people aware of the defects of the existing UO2－Zr fuel system，especially after the reactor dynamic safety system failure．Then the accident tolerant fuel（ATF）is put forward．It is a new generation of fuel system to improve the fuel element ability to withstand severe accidents．Nearly 50years，ATF technology is a major technological revolution in the field of nuclear fuel，and it is also the future of the high security of nuclear power system．In the international nuclear energy field，an upsurge of scientific research and development has been set off，and the direction of nuclear science and technology development has been profoundly changed．The article mainly introduces，from the fuel cladding and pellet technology aspects，the international new research progress of ATF fuel in recent years．

ATF；Fuel cladding；pellet process；research progress

TL27 Article character：A Article ID：1674－1617 （2017）03－0425－06

TL27

A

1674－1617 （2017）03－0425－05

10．12058／zghd．2017．03．425

2017－06－09

張鵬卷 （1988—），男，甘肅天水人，學(xué)士，現(xiàn)主要從事粉末冶金工作 （E－mail：zhangpjoq＠163．com）。

（責(zé)任編輯：白佳）