京津冀地區(qū)典型月O3污染輸送特征

王燕麗,薛文博,雷 宇,武衛(wèi)玲

?

京津冀地區(qū)典型月O3污染輸送特征

王燕麗,薛文博*,雷 宇,武衛(wèi)玲

(環(huán)境保護部環(huán)境規(guī)劃院,北京 100012)

基于空氣質(zhì)量模型CAMx的臭氧溯源技術(shù)(OSAT),對2015年7月京津冀13個城市O3污染及傳輸規(guī)律進行定量模擬,建立了京津冀13個城市間的O3相互影響矩陣,并分析了北京、天津、石家莊3個典型城市O3污染逐日輸送特征.研究表明,京津冀13個城市O3污染受傳輸貢獻顯著(>80%),而受本地源貢獻相對較小,僅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),傳輸貢獻中由京津冀區(qū)內(nèi)城市間互相輸送(區(qū)內(nèi)傳輸)貢獻范圍為10.3%(滄州)~32.2%(廊坊),區(qū)外傳輸貢獻約為 37.3%(承德)~60.7%(秦皇島),邊界場BC貢獻為14.4%(邯鄲)~23.1%(張家口).典型城市O3逐日傳輸矩陣證明傳輸貢獻占主導,尤以區(qū)外貢獻最為突出,本地貢獻相對較小,但在O3超標日,本地貢獻明顯上升.

O3；臭氧溯源技術(shù)(OSAT)；京津冀；本地貢獻；傳輸貢獻

隨著城市規(guī)模擴張,區(qū)域協(xié)同發(fā)展,以細顆粒物、臭氧為主的區(qū)域復合型大氣污染問題日益凸顯.冬季燃煤取暖致使大氣污染物排放急劇增加,加之氣象擴散條件不利, PM2.5重污染過程頻發(fā);夏季高溫導致VOCs排放量(特別是天然源VOCs排放量)顯著增加,加之夏季光照強、光化學反應活躍,致使O3污染嚴重.因此,我國大氣污染呈現(xiàn)出“冬有PM2.5,夏有 O3”的總體特征[1-2],且受同一場內(nèi)大氣環(huán)流及大氣化學的雙重作用,城市間PM2.5、O3污染相互影響顯著[3-4].為揭示大氣污染跨界輸送機理及相互影響規(guī)律,國內(nèi)外科研人員應用空氣質(zhì)量模型等手段開展了大量研究.薛文博等[5]利用空氣質(zhì)量模型CAMx的顆粒物來源追蹤技術(shù)PSAT構(gòu)建了全國31省市間PM2.5及其主要化學組分相互輸送矩陣;呂煒等[4]采用中尺度氣象模式MM5、源排放處理模式SMOKE和大氣化學傳輸模式CMAQ,模擬了珠三角地區(qū)大氣污染物的空間分布和傳輸情況;李浩等[6]利用CAMx-OSAT技術(shù)對長三角區(qū)域夏季O3污染進行來源解析,研究長距離輸送及區(qū)域背景影響;王雪松等[7]運用CAMx-OSAT技術(shù)量化了不同地區(qū)污染源對北京O3的貢獻.已有關(guān)于O3跨區(qū)污染輸送的研究主要集中在長江三角洲、珠江三角洲等區(qū)域,而針對京津冀的研究主要聚焦于PM2.5而關(guān)于O3的研究相對缺乏[5,7],且多是對北京、天津等單個重點城市O3污染的空間來源進行解析[1,8-10],缺乏區(qū)域尺度O3傳輸特征的系統(tǒng)研究.為明確區(qū)域及城市O3污染來源,有必要在京津冀開展區(qū)域尺度O3來源解析.

本研究基于空氣質(zhì)量模型CAMx的臭氧溯源技術(shù)OSAT,以2015年7月份為例,對京津冀地區(qū)的O3污染及傳輸特征進行定量模擬,建立京津冀13個城市間的O3相互影響矩陣,通過量化分析不同源區(qū)對受體城市的貢獻,揭示了區(qū)域內(nèi)各城市間O3污染的相互影響規(guī)律,為京津冀臭氧污染精準治理和區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 CAMx-OSAT模型

CAMx基于“一個大氣”的框架,在城市和區(qū)域等多種尺度上,對氣態(tài)、顆粒態(tài)污染物進行綜合模擬[5],通過求解每個網(wǎng)格中每種污染物的物理化學變化方程來模擬污染物排放、擴散、化學反應及在大氣中的清除過程. CAMx模型特點包括:雙向嵌套及彈性嵌套、網(wǎng)格煙羽(PiG)模塊、污染溯源(OSAT、PSAT)模塊、臭氧和其他物質(zhì)源靈敏性的直接分裂算法(DDM)等.

OSAT是耦合在CAMx模型中的敏感性分析和過程分析綜合方法[5,11],以示蹤的方式獲取有關(guān)O3及其前體物生消信息,并統(tǒng)計不同地區(qū)、不同源類以及邊界條件BC、初始條件IC對O3污染的貢獻,其核心功能是模擬污染源與環(huán)境受體之間的響應關(guān)系[10].

1.2 模型設置

模擬區(qū)域:模型采用Lambert投影坐標系,中心經(jīng)度為103°E,中心緯度為37°N,兩條平行標準緯度分別為25°N和40°N.水平模擬范圍為方向(-2690~2690km)、方向(-2150~2150km),網(wǎng)格間距20km,共將全國劃分為270×216個網(wǎng)格.模擬區(qū)域垂直方向共設置14個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大[12]. CAMx模型參數(shù)設置見表1.

氣象參數(shù):CAMx模型所需要的氣象場由中尺度氣象模型WRF提供[13], WRF模型與CAMx模型采用相同的空間投影坐標系,但模擬范圍大于CAMx模擬范圍,具體范圍為方向(-3600~3600km)、方向(-2520~2520km),網(wǎng)格間距20km,將研究區(qū)域劃分為360×252個網(wǎng)格.垂直方向共設置30個氣壓層,層間距自下而上逐漸增大.WRF模型的初始場與邊界場數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的6h一次、1°分辨率的FNL全球分析資料,并利用NCEP ADP觀測資料進行客觀分析及四維同化[14]. WRF模型每日初始化一次, spinup時間設置為6h. WRF模型模擬結(jié)果通過WRFCAMx程序轉(zhuǎn)換為CAMx模型輸入格式. WRF參數(shù)化方案見表2.

表1 CAMx模型參數(shù)設置

表2 WRF參數(shù)化方案

模擬時段:2015年6月15日~7月31日,為了減少初始條件的擾動對模擬結(jié)果的影響,設置6月15日~7月1日為CAMx模型的spinup時段,正式研究時段為7月2~31日.以北京時間10:00~17:00的O3定時8h平均濃度(O3-8h)為指標,模擬分析京津冀地區(qū)O3輸送規(guī)律.

污染源分類:依據(jù)城市行政區(qū)劃,將京津冀區(qū)域內(nèi)北京、天津和石家莊等13個城市劃分為13個源區(qū),每個分區(qū)代表各城市本地源貢獻,將京津冀區(qū)域內(nèi)除本城市之外的其他12城市的影響定義為對該城市的區(qū)內(nèi)傳輸貢獻;將京津冀區(qū)域外如山西、山東、河南和內(nèi)蒙古等區(qū)外傳輸貢獻統(tǒng)一劃分為1個源區(qū),將邊界場(BC)、初始場(IC)劃分為1個源區(qū).由于設置了15d spinup時段, IC對O3的影響可以忽略,區(qū)內(nèi)傳輸、區(qū)外傳輸和BC統(tǒng)稱為傳輸貢獻,表示除城市本地源排放之外的外來污染源排放貢獻.

受體城市:空氣質(zhì)量監(jiān)測點為城市空氣質(zhì)量評價的基本單元,本研究在北京、天津和石家莊等13個城市內(nèi),共選擇80個國控空氣質(zhì)量監(jiān)測點作為受體點,將各個城市轄區(qū)內(nèi)的所有受體點模擬數(shù)據(jù)取平均值,代表該城市O3濃度水平,并用于分析污染輸送特征,污染源分區(qū)及受體點位分布見圖1.

1.3 排放清單

CAMx模型所需排放清單的化學物種主要包括SO2、NO、PM、NH3和VOCs等多種污染物, 不同物種排放清單的具體處理規(guī)則不同:依據(jù)全國環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù),對工業(yè)源、生活源及移動源排放數(shù)據(jù)進行空間分配、時間分配與化學分配[5],建立我國20km分辨率人為源SO2、NO網(wǎng)格化排放清單;人為源PM、NH3、VOCs(含主要組分)等排放數(shù)據(jù)采用2013年清華大學MEIC排放清單[15],生物源VOCs排放數(shù)據(jù)通過MEGAN天然源模型在線計算[16].

2 模型驗證

利用京津冀地區(qū)13城市2015年1、4、7、10四個典型月份的監(jiān)測數(shù)據(jù)O3日最大8h濃度,共計1485個有效數(shù)據(jù)樣本,驗證CAMx模型模擬結(jié)果的準確性.將模擬值與同期監(jiān)測值作相關(guān)性分析,1、4、7、10月的值分別為0.81、0.87、1.06和0.73,其中7月稍有高估而其余3月則低估,全年綜合值為0.94.典型月份、典型城市(北京、天津和石家莊)及區(qū)域整體2均大于0.5(如圖2所示).京津冀13城市的O3模擬值與監(jiān)測值相關(guān)系數(shù)2為0.60,顯著水平<0.01,平均相對偏差MFB為-5.7%,平均相對誤差MFE為25.0%,表明O3模擬結(jié)果合理,整體稍有偏低.夏季7月模擬值與監(jiān)測值的平均相對偏差MFB為12.3%,平均相對誤差MFE為21.6%,誤差源于模型的化學反應機制不完善,以及氣象模式對高溫、高濕、強日照等模擬高估[6-7].總體來看,本文所選的空氣質(zhì)量模型及模擬參數(shù),能夠較好地模擬京津冀區(qū)域O3污染的時空分布特征,滿足美國EPA關(guān)于空氣質(zhì)量模型驗證的相關(guān)要求[17].

圖2 模擬值與監(jiān)測值對比

3 結(jié)果與討論

3.1 京津冀地區(qū)O3傳輸矩陣

基于CAMx-OSAT模型模擬,建立2015年7月京津冀區(qū)域13個城市間O3相互影響矩陣.結(jié)果顯示,各城市O3-8h濃度受本地源貢獻相對較小,約為6.9%(廊坊)~19.7%(北京),而傳輸貢獻影響顯著(>80.0%),其中尤以區(qū)域外圍遠距離輸送影響最為突出,區(qū)外傳輸貢獻約為37.3%(承德)~60.7%(秦皇島),區(qū)內(nèi)傳輸貢獻約為10.3%(滄州)~32.2%(廊坊),邊界場BC貢獻約為14.4%(邯鄲)~23.1%(張家口).

本地污染對O3的貢獻大小,與本地NO和VOCs等前體物排放強度、光化學反應平衡(如夏季太陽輻射強、日照時間長導致光化學反應活躍生成的O3在本地持續(xù)積累)有關(guān).模擬結(jié)果表明,京津冀13城市中北京、石家莊、邯鄲、唐山、張家口和滄州O3受本地貢獻>15%,反映受本地源排放影響較大,同期監(jiān)測數(shù)據(jù)表明以上城市在2015年7月O3污染程度相對較重,超標現(xiàn)象普遍;天津、秦皇島、邢臺、保定和承德這5個城市受本地貢獻約為10%~15%,廊坊受本地貢獻相對較小.

O3傳輸矩陣顯示周邊城市或區(qū)域外圍污染輸送是各城市O3最主要的來源,各城市受傳輸貢獻均超過80.0%,其中來自區(qū)域外圍傳輸貢獻占比最大,天津、秦皇島、邯鄲、滄州、衡水、邢臺和唐山這7個城市受區(qū)外貢獻>50%,區(qū)域外圍對京津冀O3污染的顯著影響反映O3易遠距離輸送的污染特性;區(qū)域內(nèi)城市之間的O3傳輸比外圍傳輸稍弱,但均超過多數(shù)城市的本地貢獻,如北京、石家莊、保定、承德和廊坊受區(qū)內(nèi)貢獻>20%,其中北京與天津、廊坊、唐山、保定、滄州等區(qū)內(nèi)城市O3相互輸送較顯著,石家莊主要與邢臺、邯鄲、保定、衡水和滄州等城市相互影響,而地理位置較為特殊的廊坊市,絕大部分O3來自于傳輸貢獻,其中區(qū)內(nèi)貢獻32.2%、區(qū)外貢獻45.5%,遠高于本地貢獻6.9%,特別是北京、天津等周邊城市對廊坊市O3污染影響顯著.

上述分析表明,京津冀13城市O3污染受本地源排放的貢獻相對較小,O3污染主要來自于傳輸貢獻,包括區(qū)域內(nèi)城市交互影響、外圍污染源遠距離輸送和邊界場BC貢獻,合計貢獻約80%以上, 與已有研究量化的北京、上海等城市受外來源傳輸影響水平相當[6-7].京津冀區(qū)域內(nèi)各城市O3相互輸送顯著,但受地理位置、排放特征和氣象等因素影響,O3輸送路徑、輸送強度不盡相同[18-20],但O3受傳輸貢獻占主導是區(qū)域內(nèi)所有城市的共性.因此,加強區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控,降低O3區(qū)域性輸送,才能有效控制O3污染.

表3 京津冀地區(qū)城市間O3污染傳輸矩陣

注:各城市本地貢獻在表中加黑標出.

3.2 典型城市O3逐日溯源

以北京、天津和石家莊為典型城市分別建立各城市O3逐日傳輸矩陣,解析其O3來源構(gòu)成及時間變化規(guī)律.三個典型城市O3逐日傳輸矩陣表明,傳輸貢獻占主導,尤其以區(qū)外傳輸貢獻最顯著, 其中北京、天津和石家莊受區(qū)外傳輸貢獻分別為6.2%~63.4%、15.8%~72.4%、16.9%~66.7%, 而北京本地貢獻為6.9%~42.8%,天津本地貢獻為5.6%~27.7%,石家莊本地貢獻為5.3%~29.6%(如圖3所示),具體貢獻率及貢獻構(gòu)成逐日波動較大,反映氣象場波動及大氣化學反應的影響[23].

O3輸送主要包括上風向源區(qū)向受體城市輸送VOCs、NO等前體物的間接貢獻及輸送O3的直接貢獻,前體物在輸送過程中及輸送到受體城市后均有可能經(jīng)光化學反應生成O3[3,19-20].受太行山、燕山包圍的京津冀地區(qū),遠距離輸送的NO、VOCs、O3等污染物容易在此滯留積聚,再加上7月夏季光照強,光化學反應活躍,持續(xù)的本地貢獻和顯著的傳輸貢獻綜合導致O3污染[18].

依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)區(qū)分達標日和超標日[24],比較在不同污染程度下北京、天津和石家莊O3來源的差異(圖4).從達標日到超標日,北京O3-8h濃度受本地貢獻由13.9%增為21.2%,區(qū)內(nèi)貢獻由18.9%上升到27.1%,主要由天津、唐山、保定、廊坊和滄州等區(qū)內(nèi)城市的傳輸加強貢獻,而區(qū)外貢獻由43.7%降至39.0%,邊界場貢獻BC由23.5%減為12.7%.

天津O3-8h濃度受本地貢獻增幅較小,從11.0%增至15.0%,區(qū)外貢獻增幅相對較大,從48.5%增至59.4%,而BC貢獻減半,區(qū)內(nèi)貢獻基本穩(wěn)定,在達標日區(qū)內(nèi)傳輸主要來自北京、唐山和滄州,在超標日來自北京的區(qū)內(nèi)傳輸減弱而從石家莊的輸入加強,由唐山、滄州繼續(xù)輸入天津,區(qū)內(nèi)貢獻水平基本穩(wěn)定在13.1%~14.3%;石家莊與北京規(guī)律一致,在超標日本地貢獻由12.8%上升為20.2%,區(qū)內(nèi)貢獻也有17.5%上升為22.4%,而區(qū)外傳輸和BC占比有所下降,但傳輸貢獻在達標日和超標日基本穩(wěn)定.本地貢獻在超標日有所上升,說明持續(xù)積累的本地貢獻和顯著的傳輸貢獻綜合導致O3污染.

4 結(jié)論

4.1 O3受傳輸貢獻主導而本地貢獻相對較小.京津冀13城市O3污染受本地源貢獻影響較小,僅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),而受外來污染源傳輸影響顯著(80.3%~93.1%),其中來自區(qū)內(nèi)傳輸貢獻為10.3%(滄州)~32.2%(廊坊),區(qū)外傳輸貢獻37.3%(承德)~60.7%(秦皇島),BC貢獻14.4%(邯鄲)~23.1%(張家口).

4.2 京津冀區(qū)域內(nèi)城市間O3相互輸送顯著.北京與天津、廊坊、唐山、保定、滄州之間、石家莊與邢臺、邯鄲、保定、衡水和滄州等城市之間,存在顯著的O3輸送,與北京、天津接壤的廊坊,絕大部分O3來自于傳輸,受區(qū)內(nèi)貢獻32.2%,區(qū)外貢獻45.5%,遠遠高于其本地貢獻6.9%.

4.3 O3超標日的本地貢獻占比上升.典型城市O3逐日傳輸矩陣證明傳輸貢獻的持續(xù)主導,以區(qū)外傳輸貢獻最為突出,具體貢獻率及貢獻構(gòu)成逐日波動較大,反映氣象場波動及大氣化學反應的影響;本地貢獻與O3污染程度相關(guān),在O3達標日,本地貢獻貢獻相對較小,而在超標日,本地貢獻明顯上升.

綜上,O3污染是典型的區(qū)域性污染問題,實施區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控、協(xié)同治理,有效降低O3及其前體物的遠距離輸送,是有效控制O3污染的關(guān)鍵.

[1] Shen J, Zhang Y, Wang X, et al. An ozone episode over the Pearl River Delta in October 2008 [J]. Atmospheric Environment, 2015,122:852-863.

[2] 張 艷,余 琦,伏晴艷,等.長江三角洲區(qū)域輸送對上海市空氣質(zhì)量影響的特征分析[J]. 中國環(huán)境科學, 2010,30(7):914-923.

[3] 王淑蘭,張遠航,鐘流舉,等.珠江三角洲城市間空氣污染的相互影響[J]. 中國環(huán)境科學, 2005,25(2):133-137.

[4] 徐 敬,張小玲,趙秀娟,等.夏季局地環(huán)流對北京下風向地區(qū)O3輸送的影響 [J]. 中國環(huán)境科學, 2009,29(11):1140-1146.

[5] 薛文博,付 飛,王金南,等.中國PM2.5跨區(qū)域傳輸特征數(shù)值模擬研究[J]. 中國環(huán)境科學, 2014,34(6):1361-1368.

[6] 李 浩,李 莉,黃 成,等.2013年夏季典型光化學污染過程中長三角典型城市O3來源識別[J]. 環(huán)境科學, 2015,36(1):1-10.

[7] 王雪松,李金龍,張遠航,等.北京地區(qū)臭氧污染的來源分析[J]. 中國科學B輯:化學, 2009,39(6):548-559.

[8] Li L, An J Y, Shi Y Y, et al. Source apportionment of surface ozone in the Yangtze River Delta, China in the summer of 2013 [J]. Atmospheric Environment, 2016,144:194-207.

[9] 陳 魁,郭勝華,董海燕,等.天津市臭氧濃度時空分布與變化特征研究[J]. 環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展, 2010,1:17-20.

[10] 王雪松,李金龍.北京地區(qū)臭氧識別個例研究[J]. 北京大學學報 (自然科學版), 2003,39(2):244-253.

[11] Li Y, Lau A K H, Fung J C H, et al. Ozone source apportionment (OSAT) to differentiate local regional and super-regional source contributions in the Pearl River Delta region, China [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984-2012), 2012,117.

[12] National Center for Atmospheric Research. CISL Research Data Archive [EB/OL]. URL: http://rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/.

[13] National Center for Atmospheric Research. WRF USERS PAGE [EB/OL]. URL: http://www.mmm.ucar.edu/wrf/users/.

[14] NCEP ADP Global Surface Observational Weather Data [EB/OL]. URL: http://rda.ucar.edu/datasets/ds461.0/, 2016.

[15] Multi-resolution emission inventory for China [EB/OL]. URL: http://www.meicmodel.org/.

[16] Emissions of atmospheric compounds and compilation of ancillary data [EB/OL]. URL: http://www.geiacenter.org, 2009.

[17] United States Environmental Protection Agency (USEPA), Clean Air Interstate Rule [EB/Z]. URL: http://http://www.epa.gov/cair, 2013.

[18] 王自發(fā),李麗娜,吳其重,等.區(qū)域輸送對北京夏季臭氧濃度影響的數(shù)值模擬研究[J]. 自然雜志, 2008,30(4):194-198.

[19] Wang B, Qiu T, Chen B. Photochemical Process Modeling and Analysis of Ozone Generation [J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2014,22(6):721-729.

[20] 王燕麗,竇筱艷,趙旭東,等.青海門源地區(qū)O3濃度水平及影響因子分析[J]. 地球與環(huán)境, 2016,44(4):114-121.

[21] Farooqui Z M, John K, Biswas J, et al. Modeling analysis of the impact of anthropogenic emission sources on ozone concentration over selected urban areas in Texas [J]. Atmospheric Pollution Research, 2013,4(1):33-42.

[22] Zhang Y H, Su H, Zhong L J, et al. Regional ozone pollution and observation-based approach for analyzing ozone–precursor relationship during the PRIDE-PRD2004campaign [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(25):6203-6218.

[23] 陳世儉,童俊超,KOBAYASHI K, et al.氣象因子對近地面層臭氧濃度的影響[J]. 華中師范大學學報(自然科學版), 2005, 39(2):273-277.

[24] GB3095-2012 環(huán)境空氣質(zhì)量標準 [S]. 2012.

Model-derived source apportionment and regional transport matrix study of ozone in Jingjinji.

WANG Yan-li, XUE Wen-bo*, LEI Yu, WU Wei-ling

(Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing, 100012, China)., 2017,37(10)：3684~3691

By coupling ozone source apportionment technology (OSAT) with comprehensive air quality model with extensions (CAMx), the regional transport matrix of surface O3was built and the spatio-temporal distributions were also analyzed in 13 cities of Jing-Jin-Ji Region in July, 2015. Results showed that the major contributor to O3was transport source (TS>80%), while the local source (LS) contributed only 6.9% in Langfang and 19.7% in Beijing. The transport source included in-region sources (IRS, ranges from 10.3% in Cangzhou to 32.2% in Langfang), out-region sources (ORS, ranges from 37.3% in Chengde to 60.7% in Qinhuangdao), and boundary condition (BC, ranges from 14.4% in Handan to 23.1% in Zhangjiakou). The daily matrix of regional transport in key cities also showed the significance of ORS to O3. There was a positive correlation between LS contribution and the mass concentrations of O3-8h, in particular, the contribution of LS increased significantly during high ozone episode days. Regarding the regional characteristics of transport path to different cities, the ozone levels were influenced by both local and regional emission sources, and joint efforts are required to optimize the O3reduction scheme.

O3；OSAT；Jing-Jin-Ji Region；local source；regional transport

X511

A

1000-6923(2017)10-3684-08

王燕麗(1986 -),女,浙江金華人,助理研究員,博士,主要研究方向為空氣質(zhì)量模型等.發(fā)表論文10余篇.

2017-03-27

國家重點研發(fā)計劃(2016YFC0208805)

* 責任作者, 副研究員, xuewb@caep.org.cn