柴油機(jī)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率影響因素研究

陳 韜，謝 輝，高國(guó)有，王 維，回 春

（1.天津大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，天津 300072；2.中國(guó)汽車技術(shù)研究中心，武漢 430056）

柴油機(jī)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率影響因素研究

陳 韜1,2，謝 輝1，高國(guó)有2，王 維2，回 春2

（1.天津大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，天津 300072；2.中國(guó)汽車技術(shù)研究中心，武漢 430056）

為了研究柴油機(jī)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響因素，利用AVL Boost仿真軟件對(duì)催化器的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值仿真及試驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)果表明，建立的仿真計(jì)算模型能很好地模擬DOC+SCR系統(tǒng)的催化反應(yīng)過(guò)程。DOC+SCR系統(tǒng)中，NOx的最佳轉(zhuǎn)化溫度范圍為280℃～500℃，在最佳反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，排氣流量對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)的NOx轉(zhuǎn)化效率基本沒(méi)有影響，前置DOC在保證排氣中NO/NO2的比例不同時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率都能保持在較高水平，排氣中NO2占比的增加對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的提升作用非常小。

柴油機(jī)；DOC+SCR；NOx；轉(zhuǎn)化效率

日前，北京已對(duì)重型柴油車全面實(shí)行京五排放標(biāo)準(zhǔn)，由此可見(jiàn)，我國(guó)的排放法規(guī)日益嚴(yán)格，柴油機(jī)僅靠燃燒優(yōu)化等機(jī)內(nèi)控制技術(shù)已難以滿足歐Ⅳ、歐Ⅴ等排放法規(guī)的要求[1]，因此，高效的后處理技術(shù)成為柴油機(jī)必須采用的排氣控制手段。目前，我國(guó)主要存在兩條柴油機(jī)后處理技術(shù)路線，一條是機(jī)內(nèi)控制顆粒（Particle Matter，PM）排放，同時(shí)采用選擇性催化還原技術(shù)（Selective Catalytic Reduction，SCR）控制NOx排放；另一條是機(jī)內(nèi)控制NOx排放，同時(shí)采用廢氣再循環(huán)技術(shù)（Exhaust Gas Recycling，EGR）和柴油機(jī)顆粒捕集技術(shù)（Diesel Particulate Filter，DPF）控制PM排放[2-3]。SCR技術(shù)由于其具有油耗低、油品適應(yīng)性強(qiáng)、產(chǎn)品平臺(tái)繼承性好等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)成為國(guó)Ⅴ柴油發(fā)動(dòng)機(jī)的首選排放技術(shù)路線[1]，國(guó)內(nèi)濰柴、玉柴、康明斯等發(fā)動(dòng)機(jī)廠家正積極研發(fā)SCR系統(tǒng)，以滿足今后越來(lái)越嚴(yán)格的環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)要求。

引用格式：

SCR技術(shù)是利用還原劑氨基和烴基等來(lái)將尾氣中的NOx還原為N2，其中尿素作為氨（NH3）的載體，因其性能和使用的便利性被廣泛應(yīng)用于車用柴油機(jī)上。尿素SCR的主要工作過(guò)程是向柴油機(jī)排氣中噴入適量的尿素水溶液，經(jīng)過(guò)一系列的熱解水解過(guò)程，尿素分解成SCR 所需的NH3，并在催化劑存在的條件下與排氣中的NOx發(fā)生氧化還原反應(yīng)，生成無(wú)害氣體[4-5]。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外研究人員已經(jīng)對(duì)尿素SCR后處理系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)特性[6-7]、化學(xué)反應(yīng)原理[1,6,8-9]、試驗(yàn)特性[10-13]、轉(zhuǎn)換效率[13-14]、失效機(jī)理[15-16]等作了大量的研究，SCR技術(shù)的應(yīng)用也日益成熟。但隨著排放法規(guī)越來(lái)越嚴(yán)格，汽車排氣污染物的排放限值也越來(lái)越低，單一的后處理裝置已難以滿足未來(lái)排放法規(guī)的要求，集成的復(fù)合后處理系統(tǒng)成為未來(lái)后處理系統(tǒng)的發(fā)展趨勢(shì)。在復(fù)合后處理系統(tǒng)中，影響后處理系統(tǒng)轉(zhuǎn)換效率的因素將會(huì)發(fā)生改變。本文基于柴油機(jī)DOC+SCR復(fù)合系統(tǒng)，通過(guò)數(shù)值仿真的方式研究排氣流量、溫度和成分濃度等對(duì)NOx瞬態(tài)轉(zhuǎn)化效率的影響，為DOC+SCR復(fù)合后處理系統(tǒng)的推廣應(yīng)用提供理論依據(jù)。

1 DOC+SCR反應(yīng)機(jī)理

柴油機(jī)氧化型催化轉(zhuǎn)化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）是以鉑（Pt）、鈀（Pd）等貴金屬作為催化劑，催化氧化柴油機(jī)排氣中的SOF、HC和CO等有害氣體，從而達(dá)到減少發(fā)動(dòng)機(jī)污染物排放的目的。此外， DOC還能將尾氣中的NO轉(zhuǎn)化為NO2，提高尾氣中NO2的濃度，有利于SCR系統(tǒng)中NOx的轉(zhuǎn)化，其反應(yīng)機(jī)理主要為：

Urea-SCR是通過(guò)尿素中的NH3來(lái)還原排氣中的NOx，其催化還原反應(yīng)十分復(fù)雜，主要的反應(yīng)機(jī)理為：

上述反應(yīng)式中，式（4）～（6）表示的是NH3選擇性地還原NOx的SCR反應(yīng)，被稱為主反應(yīng)。因?yàn)樵诎l(fā)動(dòng)機(jī)尾氣中NO占總氮氧化物含量的90%左右，因此式（4）又被稱為標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)；式（5）是3個(gè)反應(yīng)中反應(yīng)速率最快的，被稱為快反應(yīng)；式（6）的反應(yīng)速率最慢，被稱為慢反應(yīng)；式（7）是可能在催化器載體內(nèi)發(fā)生的副反應(yīng)[6,17]。

已有的研究表明，發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣溫度、濃度、空速以及NH3濃度等對(duì)SCR的轉(zhuǎn)換效率有很大的影響。在DOC+SCR后處理系統(tǒng)中，DOC將通過(guò)催化氧化排氣的中SOF、HC和CO，將一部分NO轉(zhuǎn)化為NO2，導(dǎo)致排氣溫度、濃度、空速等發(fā)生改變，影響SCR的轉(zhuǎn)化效率。

2 數(shù)值仿真模型

DOC+SCR后處理集成系統(tǒng)基于AVL Boost軟件定義的反應(yīng)模型進(jìn)行數(shù)值模擬，其中DOC系統(tǒng)的反應(yīng)速率方程和化學(xué)動(dòng)力學(xué)參數(shù)采用成熟的普遍接受模型，其主要來(lái)源于文獻(xiàn)[18]和文獻(xiàn)[19]，在DOC的反應(yīng)過(guò)程中，式（1）和式（2）的反應(yīng)速率分別為rCO和rC3H6。

式中：K為各反應(yīng)的頻率因子；E為各反應(yīng)的活化溫度，kJ/mol；y為氣體濃度，mol/L；Ts為載體溫度，K；K和E的下標(biāo)1，2，…，5為反應(yīng)的各個(gè)基元反應(yīng)過(guò)程。

式（3）的反應(yīng)速率rNO為：

式中：keq.1為DOC中NO氧化在2NO+O2?2NO2反應(yīng)形式下的頻率因子；patm為大氣壓力，Pa；R為普適氣體常數(shù)。

SCR系統(tǒng)中NOx和NH3的每個(gè)氧化還原反應(yīng)包括3個(gè)不同的涂層表面反應(yīng)，速率方程和化學(xué)動(dòng)力學(xué)參數(shù)采用成熟的普遍接受模型，主要來(lái)源于文獻(xiàn)[20]和文獻(xiàn)[ 21]，式（4）的反應(yīng)速率rSCR,4為：

式（5）的反應(yīng)速率rSCR,5為：

式（6）的反應(yīng)速率rSCR,6為：

3 試驗(yàn)驗(yàn)證

為了驗(yàn)證數(shù)學(xué)模型的合理性和計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，需要進(jìn)行對(duì)比試驗(yàn)。試驗(yàn)所用的DOC+SCR系統(tǒng)連接在發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣管路上，發(fā)動(dòng)機(jī)采用最大功率92 kW和最大轉(zhuǎn)速410 r/min的柴油發(fā)動(dòng)機(jī)。發(fā)動(dòng)機(jī)試驗(yàn)臺(tái)架的系統(tǒng)結(jié)構(gòu)如圖1所示。試驗(yàn)采用AVL排氣分析儀對(duì)排氣的污染物成分進(jìn)行分析，分別在圖1所示的取樣點(diǎn)對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣進(jìn)行取樣，將取樣點(diǎn)1獲得的排氣成分濃度作為數(shù)值模擬的初始計(jì)算條件，取樣點(diǎn)2獲得的排氣數(shù)據(jù)作為后處理系統(tǒng)的試驗(yàn)結(jié)果。DOC與SCR的主要結(jié)構(gòu)參數(shù)見(jiàn)表1。

圖1 發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架試驗(yàn)示意圖

表1 DOC與SCR主要結(jié)構(gòu)參數(shù)

為了便于計(jì)算，發(fā)動(dòng)機(jī)保持在穩(wěn)態(tài)工況下運(yùn)行，確保排氣成分保持不變，同時(shí)通過(guò)圖1所示的排氣控制閥控制排氣流量的變化，通過(guò)加熱裝置控制進(jìn)入DOC+SCR后處理系統(tǒng)的排氣溫度。計(jì)算過(guò)程采用臺(tái)架試驗(yàn)的測(cè)量數(shù)據(jù)作為計(jì)算的初始和邊界條件。

圖2為DOC與SCR系統(tǒng)在排氣流量為13 g/s的穩(wěn)態(tài)工況下，排氣溫度從150 ℃上升至550 ℃的過(guò)程中，排氣中NOx質(zhì)量濃度變化的試驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果對(duì)比。隨著溫度的升高， NOx濃度顯著下降，SCR轉(zhuǎn)化效率明顯上升，排氣溫度在225 ℃～400 ℃時(shí)，SCR進(jìn)入最佳反應(yīng)溫度區(qū)間，其轉(zhuǎn)化效率較高，NOx濃度開(kāi)始緩慢降低；當(dāng)溫度達(dá)到400℃后，SCR轉(zhuǎn)化效率開(kāi)始降低，此時(shí)NOx濃度又開(kāi)始緩慢上升。由圖2可知，計(jì)算模型仿真得到的排氣中NOx濃度變化趨勢(shì)與試驗(yàn)結(jié)果基本一致，由此表明，建立的計(jì)算模型能較為準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)DOC與SCR系統(tǒng)的反應(yīng)過(guò)程。

圖2 試驗(yàn)和模擬計(jì)算結(jié)果對(duì)比

4 結(jié)果分析

柴油機(jī)SCR的催化轉(zhuǎn)化效率受到排氣溫度、排氣流速以及排氣成分等的影響，增加了前置DOC的SCR后處理系統(tǒng)后，受到各因素的影響，效率會(huì)發(fā)生變化。圖3為排氣溫度對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)的NOx濃度和轉(zhuǎn)化效率的影響，當(dāng)溫度在150 ℃～200 ℃時(shí)，由于前置DOC將排氣中NO氧化為NO2，而在此溫度范圍內(nèi)，SCR轉(zhuǎn)化效率降低，因此排氣中NOx濃度增加，其轉(zhuǎn)化效率隨之降低。隨著溫度的升高，SCR轉(zhuǎn)化效率明顯上升，在280 ℃～500 ℃的排氣溫度范圍內(nèi)，SCR轉(zhuǎn)化效率均大于80%，此時(shí)SCR中的反應(yīng)以快反應(yīng)式（5）為主導(dǎo)，NOx的轉(zhuǎn)化效率將達(dá)到最佳。而當(dāng)溫度超過(guò)500 ℃后，SCR的轉(zhuǎn)化效率會(huì)急劇降低，主因是當(dāng)溫度超過(guò)450 ℃時(shí)，SCR中的化學(xué)反應(yīng)將以副反應(yīng)式（7）為主導(dǎo)，NH3對(duì)O2的選擇性突然升高，而排氣中氧氣含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于NOx含量，NH3和O2的接觸機(jī)會(huì)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于NOx，大部分NH3與O2發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致NOx的轉(zhuǎn)化效率迅速降低[14]。

圖3 排氣溫度對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)NOx濃度和轉(zhuǎn)化效率的影響

圖4 排氣流量對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響

圖4 為排氣流量對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響。由圖可知，在SCR的最佳反應(yīng)溫度280 ℃～500 ℃的范圍內(nèi)，排氣流量對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響非常小，特別是在排氣溫度為400℃時(shí)，排氣流量的改變對(duì)SCR的轉(zhuǎn)化效率基本沒(méi)有影響。而當(dāng)排氣溫度小于280 ℃或者大于500 ℃時(shí)，SCR的NOx轉(zhuǎn)化效率隨著排氣流量的增加而逐漸減少，主因是SCR在最佳反應(yīng)溫度區(qū)間內(nèi)，催化還原反應(yīng)的反應(yīng)速率較快。此時(shí)排氣溫度為決定NOx轉(zhuǎn)化效率的主導(dǎo)因素，而在最佳反應(yīng)溫度區(qū)間之外，排氣流量對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響逐漸增加，當(dāng)排氣流量較小時(shí)，排氣污染物與催化劑反應(yīng)時(shí)間相對(duì)增加，其轉(zhuǎn)化效率也隨之提升。

已有的研究表明，發(fā)動(dòng)機(jī)排氣中NO2/NOx比例是影響SCR轉(zhuǎn)化效率的重要因素，增加排氣中NO2的濃度可提高SCR催化器的轉(zhuǎn)化效率，而發(fā)動(dòng)機(jī)排氣中NO2/NOx的比例一般小于10%。由于在SCR系統(tǒng)中前置的DOC能將排氣中的NO氧化為NO2，因此排氣中NO2/NOx比例對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響也會(huì)發(fā)生相應(yīng)的變化。圖5為NO2與NO濃度比對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響，隨著排氣中NO2濃度占比的升高，NOx的轉(zhuǎn)化效率有略微提升。當(dāng)NO2濃度占比15%時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率比NO2濃度占比5%時(shí)提升1%左右，主因是前置DOC的存在極大地提升了排氣NO2的濃度，致使排氣中NO/NO2的比例能很好地滿足SCR催化轉(zhuǎn)化的要求，所以原始排氣中NO/NO2的比例對(duì)SCR的轉(zhuǎn)化效率影響很小。此外，排氣溫度在300 ℃～450 ℃時(shí)，NO2/NOx比例對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響高于其它溫度范圍，這是因?yàn)樵谠摐囟确秶鷥?nèi)，SCR的催化反應(yīng)以快速反應(yīng)式（5）為主導(dǎo)，而快速反應(yīng)式（5）對(duì)排氣中NO2/NOx的比例較其它催化反應(yīng)更為敏感。

圖5 NO2與NO濃度比對(duì)DOC+SCR系統(tǒng) NOx轉(zhuǎn)化效率的影響

5 結(jié)論

（1）增加了前置DOC的SCR系統(tǒng)，NOx轉(zhuǎn)化效率最佳反應(yīng)溫度區(qū)間為280 ℃～500 ℃，而單一的SCR其催化反應(yīng)最佳溫度范圍為300 ℃～450 ℃，因此DOC+SCR系統(tǒng)能加寬SCR的最佳反應(yīng)溫度窗口。

（2）在最佳反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，排氣流量對(duì)DOC+SCR系統(tǒng)的催化轉(zhuǎn)化效率基本沒(méi)有影響，而當(dāng)排氣溫度小于280 ℃或者大于500 ℃時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率隨著排氣流量的增加而逐漸減少。

（3）在DOC+SCR系統(tǒng)中，當(dāng)排氣中NO/NO2的比例不同時(shí)，NOx轉(zhuǎn)化效率均能保持較高水平，且基本保持不變。提高排氣NOx中NO2的比例，NOx轉(zhuǎn)化效率的增加幅度非常微小，因此，前置DOC能保證SCR在不同發(fā)動(dòng)機(jī)工況下都具有較高的轉(zhuǎn)化效率。

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Study on NOxConversion Efficiency in DOC+SCR System for Diesel Engines

CHEN Tao1,2，XIE Hui1，GAO Guoyou2，WANG Wei2，HUI Chun2
（1. School of Mechanical Engineer, Tianjin University，Tianjin 300072，China；2. China Automotive Technology & Research Center，Wuhan 430056，China）

In order to study the influencing factors of NOxconversion efficiency in the DOC+SCR system for diesel engines, the catalytic reaction processes were simulated by using the commercial software AVL Boost, and verified by bench tests. The results show that the optimum exhaust temperature range is 280℃～500℃ for the NOxconversion efficiency, the exhaust flow almost has no effect on NOxconversion efficiency, and the NOxconversion efficiency can be kept at a higher level for different ratios of NO/NO2. The proportion of NO2in the exhaust gas has little effects on conversion efficiency.

diesel engine；DOC+SCR；NOx；conversion efficiency

TK421.5

A

10.3969/j.issn.2095-1469.2017.05.02

2017-03-20 改稿日期：2017-04-10

國(guó)家自然科學(xué)基金（51276056）；中國(guó)汽車技術(shù)研究中心青年創(chuàng)新基金（16172307）

陳韜，謝輝，高國(guó)有，等. 柴油機(jī)DOC+SCR系統(tǒng)NOx轉(zhuǎn)化效率影響因素研究 [J]. 汽車工程學(xué)報(bào)，2017，7(5)：321-326.

CHEN Tao，XIE Hui，GAO Guoyou，et al. Study on NOxConversion Efficiency in DOC+SCR System for Diesel Engines [J]. Chinese Journal of Automotive Engineering，2017，7(5)：321-326. (in Chinese)

作者介紹

陳韜（1986-），男，湖南湘潭人。博士，主要從事汽車污染物排放與控制技術(shù)研究。

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