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    垃圾衍生燃料摻混污泥共熱解特性及動力學分析

    2017-10-20 06:18:12林順洪李偉柏繼松呂全偉江遼莫榴李玉
    化工進展 2017年10期
    關(guān)鍵詞:污泥動力學特性

    林順洪,李偉,柏繼松,呂全偉,江遼,莫榴,李玉

    垃圾衍生燃料摻混污泥共熱解特性及動力學分析

    林順洪1,2,李偉1,2,柏繼松1,2,呂全偉1,2,江遼1,2,莫榴1,2,李玉1,2

    (1重慶科技學院機械與動力工程學院,重慶 401331;2重慶科技學院重慶垃圾焚燒發(fā)電技術(shù)研究院,重慶 401331)

    利用熱重-紅外聯(lián)用分析儀(TG-FTIR)研究了垃圾衍生燃料(RDF)、污泥及混合熱解的反應動力學和氣體產(chǎn)物析出特性。研究結(jié)果表明,RDF與污泥混合熱解過程存在協(xié)同作用。當污泥的摻混比例為50%時,整個熱解過程表現(xiàn)為促進作用,且在500~1000℃溫度段的促進效果最為明顯。采用Coats-Redfern法對熱解過程進行動力學分析發(fā)現(xiàn),RDF與污泥混合熱解反應在低溫段(240~380℃)和高溫段(670~740℃)符合2級反應規(guī)律,而在中溫段(430~540℃)符合1級反應規(guī)律;相對于RDF單獨熱解,RDF摻混污泥共熱解的活化能明顯降低。FTIR分析發(fā)現(xiàn),RDF摻混污泥共熱解對CO2和CO的析出影響不大,對CH4的產(chǎn)生有明顯促進作用。同時,共熱解也導致HCl、NH3和HCN等污染物析出增加。本研究結(jié)果可為RDF和污泥共熱解工藝的開發(fā)與設(shè)計提供數(shù)據(jù)支撐。

    垃圾衍生燃料;污泥;熱重-紅外聯(lián)用;熱解;動力學;氣相產(chǎn)物

    垃圾衍生燃料(RDF)是對生活垃圾進行分選去除不可燃組分,并進行干燥、破碎和壓縮成型等工藝而形成的商品化燃料,具有高熱值、便于儲藏和運輸?shù)葍?yōu)點[1-2]。污泥是污水處理廠產(chǎn)生的主要副產(chǎn)物之一,其中含有大量的有害物質(zhì),如果處理不當,很容易對環(huán)境造成嚴重的二次污染[3]。

    目前廣泛應用的生活垃圾和污泥處置方法主要有填埋、堆肥、焚燒和熱處理等方法。其中,熱解處理具有減容減量程度高、處理量大以及能源回收利用率高等優(yōu)點。熱解不僅可以得到大量的焦油物質(zhì),還可同時獲得可燃氣和焦炭[4-8],是生活垃圾和污泥資源化利用最有前景的一種處理技術(shù)。

    然而,單一的RDF和污泥熱解性能不高,國內(nèi)外研究學者通常將RDF與煤、生物質(zhì)、污泥等進行混合熱解,以提升熱解性能。常風民等[9]、高新勇等[10]對污泥與煤熱解的研究表明,污泥與煤混合物比單一物料熱解更容易;PENG等[11]對生物質(zhì)與污泥混合熱解研究發(fā)現(xiàn),生物質(zhì)產(chǎn)生的生物油和污泥中的堿金屬對混合物的熱解有催化作用;FANG 等[12]對生活垃圾與造紙污泥混合熱解研究發(fā)現(xiàn),生活垃圾與造紙污泥的比例為5∶5時,其平均活化能最低。為此,本文提出RDF中摻混污泥共熱解方案,利用熱重-紅外聯(lián)用分析儀研究RDF與污泥混合物的熱解特性,以期為RDF和污泥共熱解工藝的開發(fā)和應用提供數(shù)據(jù)支撐。

    1 實驗部分

    1.1 實驗裝置與方法

    實驗采用德國NETZSCH公司生產(chǎn)的STA409PC型熱分析儀和美國BRUKER公司生產(chǎn)的TENSOR27型傅里葉紅外光譜儀。紅外光譜儀氣體傳輸線路及氣體池溫度為200℃,掃描波數(shù)范圍為4000~400cm–1,掃描速率為16次/s,分辨率4cm–1。具體實驗方案為:將稱好的實驗樣品(10mg±0.1mg)放入熱分析儀的坩堝(坩堝材料為Al2O3)內(nèi),程序升溫速率設(shè)定為30℃/min,實驗終溫為1000℃。氮氣作為熱解載氣和保護氣,流量保持在30mL/min,且紅外光譜分析儀通入液氮冷卻。

    1.2 實驗樣品

    RDF取自四川某垃圾處理中心,主要由塑料、草木、織物和紙類等組成,污泥來自重慶某污水處理廠。RDF和污泥經(jīng)100℃干燥24h后研磨至180~200目,放到密封器皿中待用。RDF和污泥的工業(yè)分析和元素分析(均基于空干基)的分析結(jié)果見表1。其中工業(yè)分析按照國家標準(GB/T 212—2001),C、H、N元素分析是采用湖南三德儀器SDCHN435元素分析儀測定。

    表1 RDF和污泥的工業(yè)分析與元素分析(質(zhì)量分數(shù))

    2 實驗結(jié)果與討論

    2.1 污泥和RDF單獨熱解實驗結(jié)果與分析

    圖1為RDF和污泥單獨熱解TG-DTG曲線。由圖1所示,RDF和污泥的熱解過程主要分為3個階段,且各階段的失重溫度區(qū)間基本一致;RDF的失重量和失重速率明顯大于污泥,且RDF的殘余率(52.97%)比污泥的殘余率(64.48%)低,這與污泥含有較多的灰分(65.58%)有很大的關(guān)系。

    對于污泥而言,200~600℃為揮發(fā)分析出階段,在DTG表現(xiàn)為一個強峰和一個弱峰,此階段失重率為21.54%;600~1000℃為第3個失重階段,且在711℃左右存在一個小的失重峰,結(jié)合譜圖1(b)分析,在該階段有可能是無機碳酸鹽的分解和不飽和烴的稠化結(jié)焦反應[13-15]。RDF熱解的第1階段(200~430℃)為主要的失重階段,主要是由于生物類組分的分解,其失重率為27.47%;第2階段(430~560℃)主要是由于塑料的分解,其失重率為7.56%;第3階段(560~1000℃)可能是由于炭化或者無機碳酸鹽的分解[16-19],其失重率為10.33%。

    2.2 不同混合比例共熱解實驗結(jié)果與分析

    圖2為RDF與污泥按不同比例混合熱解的TG-DTG曲線。由圖2所示,混樣熱解的TG和DTG曲線均介于污泥與RDF熱解的TG和DTG曲線之間。曲線變化規(guī)律與樣品混合比例基本吻合,且隨著污泥摻混比例的減少,混樣的TG和DTG曲線逐漸趨向于RDF的TG和DTG曲線。

    圖1 RDF和污泥單獨熱解TG-DTG曲線

    為進一步說明不同的污泥摻混比例對共熱解的影響,從熱解殘余固體量角度出發(fā),引入混樣理論失重率與實驗失重率誤差值概念[13],其計算式如式(1)。

    式中,TG為實際值與計算值的誤差值;TG為混樣各溫度點的熱解殘留固體量,%;為 混樣中污泥的摻混比例,%;1為RDF的TG;2為污泥的TG。TG>0表示污泥的加入對 RDF的熱解有抑制作用,TG<0則表示有促進 作用。

    圖3為經(jīng)計算得到的3種混樣的TG曲線圖。由圖3所示,污泥摻混比例為10%,溫度段為40~320℃、358~482℃和730~1000℃時,TG>0,說明在這3個溫度段污泥的加入對RDF的熱解有抑制作用;當污泥摻混比例為30%時,在40~248℃區(qū)間,TG>0,在248~1000℃區(qū)間TG<0,表明 在40~248℃區(qū)間污泥的加入對RDF熱解有抑制作用,而在248~1000℃表現(xiàn)為促進作用。當污泥 摻混比例為50%時,TG值均小于0,表明混合比例為50%RDF/50%污泥的熱解過程存在促進作用,特別是在510~1000℃溫度段的促進效果更為 明顯。

    圖2 RDF、污泥及混樣熱解TG-DTG曲線

    圖3 RDF和污泥共熱解RTG變化曲線

    綜合TG分析可得,污泥的摻混比例對共熱解過程影響較大,當添加少量的污泥對共熱解過程的促進作用不明顯,但隨著污泥的摻混比例的增大,其促進作用越來越明顯。

    2.3 熱重反應動力學分析

    根據(jù)ARRHENIUS定律[20]和COATS- REDFERN方法[21],可得到如式(2)表達式。

    表2為反應級數(shù)取不同值(=0.5、1、1.5、2)時所得動力學參數(shù)。在各溫度階段線性擬合相關(guān)性越大,說明該反應級數(shù)適合該階段反應過程[22-23]。

    由表2所示,RDF和混樣在低溫段(240~380℃)和高溫段(670~740℃)、=2時的線性擬合相關(guān)性最好,由此表明RDF和混樣在低溫段(240~380℃)和高溫段(670~740℃)的熱解反應符合2級反應規(guī)律;在中溫段(430~540℃)、=1時的線性擬合相關(guān)性均最優(yōu),即在此溫度區(qū)間的熱解反應符合1級反應規(guī)律。而污泥在低溫段(210~350℃)和高溫段(670~740℃)、=1.5時的線性擬合相關(guān)性最好,即污泥在低溫段和高溫段的熱解反應符合1.5級反應規(guī)律。

    從活化能角度看,不同的實驗樣品和熱解階段,其活化能差別較大。RDF在低溫段和高溫段的活化能約為中溫段的4倍多;污泥在低溫段的活化能比高溫段的活化能高24.93kJ/mol;但污泥在低溫段和高溫段的活化能明顯低于RDF在低溫段和高溫段的活化能,這是由于RDF中含有較多的塑料和生物質(zhì)類物質(zhì),塑料類物質(zhì)反應活化能高的原因主要是由于其化學鍵結(jié)合形式為鏈狀分支結(jié)構(gòu),化學鍵比較穩(wěn)定[24],而生物質(zhì)類是由于生物質(zhì)中纖維素的結(jié)構(gòu)復雜,熱穩(wěn)定性好,熱裂解所需要的能量 較高[25]。

    從共熱解的動力學參數(shù)計算結(jié)果發(fā)現(xiàn),其混樣在低溫段的活化能隨著污泥摻混比例的增加而逐漸降低,且在中溫段和高溫段的活化能均低于RDF單獨熱解,由此說明RDF摻混污泥共熱解較RDF單獨熱解更容易。

    2.4 RDF、污泥及其混樣的熱解產(chǎn)物FTIR分析

    圖4為RDF、污泥及其混樣的在各峰值溫度下釋放氣體的紅外譜圖。由圖4可知,污泥和RDF在熱解過程中所析出的氣相產(chǎn)物在組分和析出強度有較大的差別。在低溫階段,污泥和RDF均有輕 質(zhì)類氣體和焦油類物質(zhì)產(chǎn)生,但在污泥熱解過程中,沒有出現(xiàn)明顯的CH4吸收峰。在中溫段和高溫段,污泥和RDF主要產(chǎn)生CO2、CO、H2O及少量焦油。當RDF中添加污泥后,其熱解過程所釋放的氣相產(chǎn)物在組分上基本與單獨RDF一致,但是其析出強度有所改變。

    表2 RDF、污泥及其混樣的動力學參數(shù)

    圖4 RDF、污泥及其混樣的在各峰值溫度下釋放氣體的紅外譜圖

    2.5 主要氣相產(chǎn)物的析出特性

    圖5為RDF、污泥及其混樣的熱解過程中主要氣相產(chǎn)物隨溫度變化的析出曲線。如圖5所示,污泥和RDF在整個熱解過程中,CO2和CO有兩個明顯的析出峰,其析出曲線呈M形。CO2的第1個析出階段(200~600℃)主要是由于碳氧官能團的裂解和重整,而第2個析出階段(600~1000℃)主要是由于碳酸鹽的分解[18]。CO的第1個析出階段(250~600℃)主要是由碳氧官能團熱分解產(chǎn)生的,且當混合比例為90%RDF/10%污泥和70%RDF/30%污泥時,在500℃左右出現(xiàn)較小的析出側(cè)峰;而第2個析出階段(600~1000℃)可能是由于CO2產(chǎn)物與焦炭發(fā)生高溫還原反應生成的。CH4的析出主要是由于RDF和污泥中烴類物質(zhì)的裂解,在300℃左右開始析出,500℃左右達到析出峰值,于800℃之后不再析出。且摻混污泥共熱解,其CH4的析出峰值均高于RDF和污泥的析出峰值。

    2.6 氣相污染物的析出特性

    圖6為RDF、污泥及其混樣熱解過程中氣相污染物隨溫度變化的析出曲線。如圖6所示,在RDF熱解過程中,HCl的析出主要是由于在低溫段(250~480℃)PVC的脫氯反應[26]和在中溫段(480~600℃)無機氯(如NaCl和KCl)與無機材料(如SiO2)的反應,以及與含氧官能團的離子交換反應[27]。且RDF與污泥混合熱解的HCl析出較單RDF或污泥的析出量多,表明污泥的摻混在中溫段促進HCl的析出。

    NH3和HCN有兩個比較明顯的析出溫度段250~500℃和650~800℃,均在250℃開始逸出,且在400℃左右達到析出峰值。摻混污泥共熱解時,NH3的析出溫度區(qū)間變寬,析出強度顯著增大,而且其HCN的析出峰值稍高于單RDF或單污泥熱解。當比例為90%RDF/10%污泥時,HCN的析出強度最大。

    3 結(jié)論

    (1)熱解實驗表明,RDF的總失重率和失重速率大于污泥;RDF與污泥混合物的相互作用與污泥的混合比例有關(guān),當比例為50%RDF/50%污泥,其整個熱解反應過程表現(xiàn)為促進作用。

    (2)熱解動力學分析表明,RDF摻混污泥在低溫段(240~380℃)和高溫段(670~740℃)的熱解反應符合2級反應規(guī)律,而在中溫段(430~540℃)的熱解反應符合1級反應規(guī)律。其中在中溫段和高溫段,RDF與污泥混合熱解較RDF單獨熱解所需的活化能少。

    圖5 RDF、污泥及其混樣的熱解過程中主要氣相產(chǎn)物隨溫度變化的析出曲線

    (3)FTIR分析表明,熱解的氣相產(chǎn)物主要分為輕質(zhì)類(CO2、CO、CH4、HCl、NH3、HCN)和焦油類(酸類和醛類)物質(zhì);RDF與污泥混合熱解有助于CH4的析出,但也導致HCl、NH3和HCN等污染物的析出強度增加。

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    圖6 RDF和污泥及其混樣熱解過程中氣相污染物隨溫度變化的析出曲線

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    -pyrolysis characteristics and kinetic analysis of refuse derived fuel (RDF) blends sludge

    LIN Shunhong1,2,LI Wei1,2,BAI Jisong1,2,Lü Quanwei1,2,JIANG Liao1,2,MO Liu1,2,LI Yu1,2

    (1College of Mechanical and Power Engineering,Chongqing University of Science and Technology,Chongqing 401331,China;2Chongqing Waste to Energy Research & Technology Institute,Chongqing University of Science and Technology,Chongqing 401331,China)

    In this paper,the reaction kinetic and gas product characteristics of pyrolysis of refuse derived fuel(RDF),sludge and their mixture were studied by using thermogravimetric analysis-Fourier transform infrared spectrometer(TG-FTIR). The results showed that there was synergistic effect in the-pyrolysis process of sludge and RDF. When the proportion of sludge is 50%,the whole pyrolysis process presented promotion effect,and the effect is the most obvious at the temperature range from 500℃ to 1000℃. The Coats-Redfern method was used to analyze the kinetic parameters of the pyrolysis process. The results indicated that the-pyrolysis reaction of RDF and sludge in the low temperature stage(240—380℃)and high temperature stage(670—740℃)conforms to the second-order reaction law,while meets the first-order reaction law in the middle temperature stage (430—540℃). Compared with RDF pyrolysis,the activation energy of-pyrolysis of RDF and sludge decreased obviously,which indicated that-pyrolysis could promote the pyrolysis reaction process. FTIR analysis showed that the-pyrolysis of RDF and sludge has little effect on the precipitation of CO2and CO,but promotes the production of CH4. Meanwhile,the-pyrolysis results in an increase in the precipitation of HCl,NH3and HCN as well. The results of this study could provide data support for the development and design of the co-pyrolysis process of RDF and sludge.

    refuse derived fuel(RDF);sludge;TG-FTIR;pyrolysis;kinetic;gas product

    X799.3

    A

    1000–6613(2017)10–3904–07

    10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0784

    2017-04-28;

    2017-06-22。

    重慶市生活垃圾資源化處理工程技術(shù)研究中心能力提升項目(cstc2014pt-gc20001)及基于機械爐排的生活垃圾焚燒及氣化燃燒關(guān)鍵技術(shù)成果轉(zhuǎn)化項目(KJZH14108)。

    林順洪(1973—),男,碩士,教授,研究方向為固體廢棄物能源化利用技術(shù)。E-mail:dim001@163.com。

    柏繼松,副教授,研究方向為固體廢棄物能源化利用技術(shù)。E-mail:xiaobai20032004@163.com。

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