鈍化劑修復重金屬污染土壤研究進展

瞿 飛，范成五，劉桂華，胡 崗，陳江博，秦 松

（1.貴州大學農(nóng)學院，貴州貴陽550025；2.貴州省農(nóng)業(yè)科學院土壤肥料研究所，貴州貴陽550025）

鈍化劑修復重金屬污染土壤研究進展

瞿 飛1，范成五2，劉桂華2，胡 崗2，陳江博1，秦 松2

（1.貴州大學農(nóng)學院，貴州貴陽550025；2.貴州省農(nóng)業(yè)科學院土壤肥料研究所，貴州貴陽550025）

化學鈍化修復技術(shù)作為修復重金屬污染土壤的重要方法之一，成本低、操作簡單、修復效率高，具有良好的應用前景。鈍化劑類型多樣，分布廣泛，可分為無機類鈍化劑、有機類鈍化劑、微生物類鈍化劑、復合型鈍化劑及新型材料鈍化劑，不同類型的鈍化劑對重金屬污染土壤的鈍化修復效果各不相同。主要從各類型鈍化劑的自身特性、作用機理、修復效果概述了鈍化劑的研究進展和前景，分析了存在的問題，并從鈍化劑的合理施用、風險評估、長期有效性、完善分類系統(tǒng)、修復方法集成等方面提出展望，以期為鈍化修復重金屬污染土壤提供參考。

土壤；重金屬；污染；鈍化劑；修復

隨著工業(yè)化和城市化的快速發(fā)展，環(huán)境中土壤重金屬污染問題日益嚴峻。各種工業(yè)廢水廢渣、生活廢棄物、農(nóng)業(yè)污水、化肥農(nóng)藥和污泥等均可成為土壤重金屬污染源。重金屬污染不僅會引起土壤組成、結(jié)構(gòu)和功能的變化，還能抑制作物根系生長，導致作物減產(chǎn)。重金屬還可能通過食物鏈遷移到動物、人體內(nèi)，嚴重危害動物及人類健康。據(jù)統(tǒng)計，我國耕地土壤的重金屬污染面積已近2 000萬hm2，約占我國耕地總量的20%[1]。每年因重金屬污染而導致的糧食減產(chǎn)達到1 000萬t，被污染的糧食超過1 200萬t[2]。土壤重金屬污染嚴重威脅著人類的健康安全和生態(tài)環(huán)境的可持續(xù)發(fā)展。

土壤重金屬污染具有隱蔽性、潛伏性、積累性和長期性等特性[3]，修復重金屬污染土壤技術(shù)可以分為2類：一是減少重金屬在土壤中的含量。其代表性的修復方法有物理修復和植物修復，其中，物理修復主要是利用工程措施進行土壤置換更新；植物修復是種植超富集植物，通過植物進行提取、揮發(fā)等。二是降低重金屬在土壤中的有效性。化學修復和微生物修復為主要代表，其作用機理是改變重金屬在土壤中的存在形態(tài)，進而降低其在土壤中的移動性或有效性。土壤重金屬污染涉及面積大，在修復過程中需考慮到修復成本和修復效率，工程措施成本高，植物修復周期長，微生物修復應用技術(shù)不成熟等問題難以實現(xiàn)修復重金屬污染土壤的目的。

化學鈍化修復技術(shù)是一種經(jīng)濟高效的土壤重金屬污染治理技術(shù)，受到廣泛關(guān)注。化學鈍化修復技術(shù)指的是通過向土壤中加入一種或多種物質(zhì)，與土壤中污染物發(fā)生一系列反應，從而改變重金屬在土壤中的存在形態(tài)，降低重金屬對植物的危害[4]。修復重金屬鈍化劑價格低廉、來源廣泛、效果顯著、易于實施，因此，鈍化劑的開發(fā)研究對修復重金屬污染土壤具有重要意義。

1 單一鈍化劑

1.1 無機類鈍化劑

無機鈍化劑是在鈍化修復重金屬中種類最多且應用較普遍的一類，其中包括含磷物質(zhì)、堿性物質(zhì)、黏土礦物、工業(yè)廢渣等，具有較高的水溶性、操作方便快捷，價格經(jīng)濟，來源廣泛等特點，成為鈍化修復技術(shù)中重要的鈍化劑選擇。

1.1.1 含磷物質(zhì) 含磷物質(zhì)是一類應用廣泛的重金屬污染土壤鈍化劑。常見的有磷礦粉、羥基磷灰石、磷酸鹽、骨粉等（表1）。含磷材料修復重金屬污染的土壤主要體現(xiàn)在對Pb的固定上，對土壤中不同形態(tài)的Pb磷化作用，形成穩(wěn)定的磷酸鉛，降低Pb的有效性，效果顯著，曾被美國環(huán)保局列為最好的土壤Pb污染修復措施之一。在國內(nèi)，殷飛等研究發(fā)現(xiàn)，20%的磷礦粉能使殘渣態(tài)Pb，Cu，Zn及鈣型砷顯著增加，交換態(tài)Cd和Zn以及碳酸鹽結(jié)合Zn顯著下降[5]；陳杰等[6]通過不同鈍化劑對Cu污染土壤鈍化效果試驗研究發(fā)現(xiàn)，磷酸二氫鉀不僅可以對Cu吸附鈍化，還可以與Cu2+發(fā)生化學反應，形成沉淀，對Cu污染土壤具有高效鈍化作用。

表1 不同鈍化劑修復重金屬作用機理

1.1.2 堿性物質(zhì) 使用堿性物質(zhì)作為鈍化劑，典型的代表物質(zhì)有石灰和碳酸鈣，在重金屬污染土壤中使用堿性物質(zhì)，導致土壤環(huán)境堿性增加，存在大量的OH-，增加土壤顆粒表面的負電荷，從而加強對土壤中重金屬Cd，Cu，Hg，Zn等陽離子的吸附結(jié)合，形成沉淀[7]。石灰可以有效提高土壤pH值，促使土壤中重金屬形成氫氧化物或碳酸鹽類沉淀。使用1 kg污染土壤用50 g石灰處理，土壤中重金屬Cd，Cu，Pb，Zn的浸出量分別減少了61.8%，25.6%，38.5%，20.8%[8]。崔紅標等[9]用石灰處理Cd和Cu污染土壤后，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，土壤中Cd和Cu的提取態(tài)明顯降低。但石灰類堿性物質(zhì)的使用比例過高，會對重金屬污染土壤的修復起到一定的副作用，研究表明，石灰干化污泥質(zhì)量分數(shù)超過40%后，導致土壤板結(jié)、過堿化，重金屬活化，Zn和Pb容易浸出[10]。

1.1.3 黏土礦物 黏土礦物分布廣泛，因其較大的比表面積和孔容，具有較好的吸附能力。作為鈍化劑使用的主要有沸石、硅藻土、蒙脫石、坡縷石、膨潤土、海泡石等。其鈍化原理是通過與重金屬發(fā)生吸附、沉淀-共沉淀及配位作用來降低土壤中重金屬的遷移能力。GUPTA等[11-12]研究表明，蒙脫石鈍化重金屬的機理主要是靠吸附作用。高瑞麗等[13]利用不同比例蒙脫石處理污染土壤后發(fā)現(xiàn)，5%的蒙脫石達到最佳效果，對Cu，Pb，Zn，Cd的弱酸提取態(tài)含量分別降低27.6%，19.2%，25.6%，19.2%。楊坤等[14]研究發(fā)現(xiàn)，用膨潤土處理豬糞堆肥中的As和Pb，鈍化效果分別為31.9%和61.9%；用硅藻土處理豬糞堆肥中的Cd，鈍化效果能達到56.7%。王林等[15]利用海泡石為材料鈍化修復Cd污染油菜土壤，結(jié)果表明，油菜地上部和地下部Cd含量最多減少66.0%和22.7%。黏土礦物的某些物質(zhì)含有較多鐵錳鋁氧化物或氫氧化物，可將重金屬專性吸附固定到氧化物晶格結(jié)構(gòu)中，再通過表面絡(luò)合或沉淀作用形成沉淀化合物，以達到較為理想的鈍化效果[16]。

1.1.4 工業(yè)廢渣 工業(yè)廢渣作為鈍化劑是因其含有金屬氧化物，可通過吸附和沉淀作用固定土壤重金屬[17]。鋼渣是工業(yè)上煉鋼產(chǎn)生的固體廢棄物，含有鈣、硅、鐵、錳、鋁等氧化物，可與重金屬形成硅酸鹽沉淀降低重金屬有效含量[18]。赤泥是制鋁工業(yè)提取氧化鋁時排出的污染性廢渣，主要成分是鐵鋁氧化物，可以將重金屬固定到氧化物晶格層間[19]。LIN等[20]研究發(fā)現(xiàn)，赤泥對Cu，Cd和Zn有很強的吸附容量，可以達到22 250 mg/kg以上。粉煤灰是燃煤電廠排出的主要固體廢物，常作為重金屬鈍化劑得到資源化利用。榮湘民等[21]研究發(fā)現(xiàn)，7.5%粉煤灰處理豬糞堆肥，其中可交換態(tài)As的鈍化效果為51.4%，鈍化效果最佳；2.5%粉煤灰處理豬糞堆肥，重金屬Cu的鈍化效果為29.7%，優(yōu)于其他鈍化劑及添加比例。

1.2 有機類鈍化劑

1.2.1 有機廢物 在生產(chǎn)或生活中，往往會產(chǎn)生大量的有機廢物，如動物糞便、作物殘留物、生活污泥、工業(yè)有機廢棄物等。而許多有機廢物具有鈍化修復重金屬的能力，常作為重金屬鈍化劑使用。丁瓊等[22]研究表明，油菜秸稈和玉米秸稈對Cd具有有效的吸附固定能力，其機制主要是由于秸稈中的有機官能團與Cd發(fā)生絡(luò)合反應。施培俊等[23]通過研究添加幾種鈍化劑對土壤中的有效態(tài)影響試驗發(fā)現(xiàn)，添加棉花稈和玉米稈后，Cu的殘渣態(tài)含量顯著提高，殘渣態(tài)分別占土壤中Cu總量的30.4%和32.4%。有機肥表面含有大量芳香結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)中帶有的羥基、酚羥基、羰基等官能團與重金屬發(fā)生絡(luò)合作用。另外，有機肥增加土壤中陽離子交換量，土壤表面可變負電荷增加，從而增強對土壤重金屬的吸附能力[24-25]。蠶沙富含有機質(zhì)，可作為有機肥鈍化重金屬，黎大榮等[26]使用蠶沙和熟石灰處理Pb，Cd復合污染土壤后發(fā)現(xiàn)，Pb有效態(tài)含量降幅分別為36.5%和12.4%，Cd有效態(tài)含量降幅分別為39.2%和22.1%，蠶沙鈍化修復效果更佳。腐植酸作為土壤有機質(zhì)的組分，按照溶解性不同可分為富里酸、胡敏酸和胡敏素，這3類物質(zhì)中含有大量的醇羥基、酚羥基、羧基等基團[27]。李麗明等研究添加胡敏素對污染土壤中Cu，Pb生物有效性和化學形態(tài)的影響，結(jié)果表明，當投入2%的胡敏素5 d后，土壤中重金屬Cu2+和Pb2+的浸出濃度分別下降45.2%和56.9%，且添加10 d后對重金屬鈍化基本達到穩(wěn)定[28]。

1.2.2 生物炭材料 生物炭是生物有機材料（生物質(zhì)）在缺氧或絕氧環(huán)境中，在較高溫度（＜700℃）中熱解生成的一類穩(wěn)定的、紋理細膩的富含碳的多孔狀固型材料[29]。生物炭原料來源廣泛，主要有木材、作物秸稈、城市生活廢棄物等。一般作為鈍化劑的生物炭有秸稈炭、污泥炭、骨炭、黑炭和果殼炭等。生物炭修復土壤重金屬的機理主要為離子交換、共沉淀、物理吸附和表面絡(luò)合[30]。與土壤有機質(zhì)相比，生物炭具有更高的比表面積和陰離子表面電荷，投入土壤中能提高土壤中CEC值（陽離子交換量），更加有效地吸附土壤中Cu2+[31]。HUA等[32]研究發(fā)現(xiàn)，生物炭處理堆肥化污泥后，其Cu和Zn提取態(tài)比例分別降低44.4%和19.3%。CHEN等[33]也通過試驗指出，在豬糞堆肥過程中隨著生物炭的增加，其Cu和Zn的遷移性降低。侯月卿等[34]通過研究幾種生物炭（木屑炭、玉米秸稈炭、花生殼炭）對豬糞堆肥中重金屬形態(tài)的影響發(fā)現(xiàn)，添加木屑炭處理對Cd的鈍化效果為94.7%，添加玉米秸稈炭處理對Pb的鈍化效果為57.2%，添加花生殼炭處理對Cu的鈍化效果為65.8%。夏鵬等[35]在Cu，Cd，Pb單一和復合污染土壤中分別添加生物炭進行對比研究，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，單一與復合污染土壤中重金屬濃度均有下降，鈍化效果分別為26.2%，10.9%，36.5%與12.7%，6.0%，37.6%，生物炭鈍化單一重金屬較復合型效果明顯。

1.3 微生物類鈍化劑

微生物種類繁多，繁殖速度快，自身能夠與重金屬發(fā)生各種化學反應，從而降低重金屬的有效性和毒性，尤其是微生物在生理活動過程中分泌的有機酸物質(zhì)能夠與重金屬發(fā)生反應，促進重金屬在土壤中的形態(tài)轉(zhuǎn)化，降低重金屬在土壤中的有效性。其中，細菌類微生物主要是改變重金屬賦存形態(tài)，真菌類微生物通過體內(nèi)含有的金屬硫蛋白與重金屬離子發(fā)生螯合作用來降低重金屬離子濃度[36]。金屬硫蛋白、多肽麥合物對重金屬的累積和解毒作用已用于重金屬修復中[37]。ROY等[38]研究表明，硫酸鹽還原細菌能夠?qū)⒘蛩猁}還原成硫化物，從而使土壤中重金屬發(fā)生沉淀鈍化。MACASKIE等[39]研究表明，革蘭氏陰性細菌在其表面分泌大量的磷酸氫根離子與重金屬反應形成礦物質(zhì)。微生物作為一類土壤重金屬鈍化劑具有較好的應用前景。

2 復合型鈍化劑

土壤環(huán)境污染受到多方面因素的影響，土壤污染變得復雜多樣，一些傳統(tǒng)單一的修復劑對受污染土壤修復的效果不明顯。因此，復合型鈍化劑的研究開發(fā)具有重要意義。杜彩艷等[40]研究發(fā)現(xiàn)，對Pb污染土壤中單獨施用硅藻土、生物炭、沸石和石灰粉后，土壤中Pb的有效態(tài)含量分別降低11.5%，13.6%，11.4%，6.8%；復合型鈍化劑生物炭＋石灰粉＋硅藻土和生物炭＋沸石粉＋硅藻土2種組合，分別使土壤Pb有效態(tài)降低13.7%和20.5%，從鈍化效果看出，生物＋沸石粉＋硅藻土復合型鈍化劑對Pb鈍化效果最佳；對Cd，As和Zn污染土壤用同樣的試驗對比得出，生物炭＋沸石粉＋硅藻土組合對3種重金屬的鈍化效果均為最好。王邦芬等[41]通過不同鈍化劑組合對土壤重金屬Cd，Cr，Pb鈍化效果研究發(fā)現(xiàn)，粉煤灰+膨潤土組合鈍化效果最佳。吳烈善等[42]通過形態(tài)分級試驗表明，腐殖質(zhì)＋石灰復合鈍化劑在重金屬形態(tài)轉(zhuǎn)換方面比單一石灰效果更好，腐殖質(zhì)＋石灰處理的Cd污染土壤，Cd先被腐殖質(zhì)活化，后續(xù)加入的石灰更大程度地將Cd轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的可氧化態(tài)和殘渣態(tài)。龔浩如等[43]研究發(fā)現(xiàn)，2.5%沸石＋2.5%粉煤灰對As，Zn，Cu的鈍化效果分別為81.3%，75.6%，69.6%。

3 新型材料鈍化劑

新型材料通常具有傳統(tǒng)材料所不具備的優(yōu)異性能和特殊功能，近年來，許多新型材料被應用于鈍化重金屬技術(shù)中。如介孔材料、多酚物質(zhì)、納米材料、有機無機多孔雜化材料等[44]。雜化材料結(jié)構(gòu)表面的巰基與重金屬離子發(fā)生配位反應，促使重金屬由活性高的可提取態(tài)向活性低的殘渣態(tài)轉(zhuǎn)化[45]。改性納米碳黑可有效降低土壤中Cu和Zn的交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)，增加有機物及硫化物結(jié)合態(tài)，進而降低土壤重金屬生物有效性[46]。碳黑作為多孔性的納米材料，直徑在30～50 nm，具有較大表面積和較高的活性點位[47]。吳成等[48]研究發(fā)現(xiàn)，碳黑具有對Hg2+，As3+，Cd2+，Pb2+較強的吸附能力，且對Pb2+的吸附量最大。保水劑是一種吸水能力強的高分子功能材料，對重金屬的吸附效果也較為顯著[49]。秦端端等[50]通過不同用量的保水劑處理黑麥草盆栽試驗發(fā)現(xiàn)，在質(zhì)量濃度為200 mg/L的溶液中，保水劑吸附可達到120 mg/g以上，添加保水劑可以減少重金屬在黑麥草地上部的積累量。

4 展望

4.1 使用多種鈍化劑復合修復

隨著外界多種因素的影響，土壤呈現(xiàn)多種重金屬復合污染現(xiàn)象，鈍化劑作用重金屬的機理和影響因素不一致，導致對重金屬的修復穩(wěn)定性下降，加大了修復難度。有研究指出，不同鈍化劑對不同重金屬的鈍化效果均有差異，一些單一鈍化劑對復合型重金屬污染的土壤修復效果不明顯，而復合型鈍化劑在綜合性治理下往往能達到理想效果。如石灰＋腐殖質(zhì)的復合劑使用過程中，腐殖質(zhì)先活化，石灰后穩(wěn)定的方式比單獨施加石灰或腐殖質(zhì)效果好。

4.2 開展鈍化劑風險評估

工業(yè)廢物在污染土壤修復中起到重要作用，但工業(yè)廢物一直是環(huán)境污染的主要源頭之一，這些工業(yè)廢物，如粉煤灰、赤泥、固體廢物等自身可能就帶有有毒有害的成分，若大量施用于污染土壤中進行修復，很可能導致二次污染。因此，鈍化劑選用前做好污染風險評估，制定合理的修復措施，成為正確使用鈍化劑修復重金屬的前提和保障。

4.3 完善鈍化劑分類系統(tǒng)

近年來，為治理越發(fā)嚴重的土壤重金屬污染，鈍化劑的數(shù)量和類型迅猛增多，但是并沒有一個完善的分類體系，這可能會對今后的深入研究帶來不便。鈍化劑的分類涉及面廣，且不同類型的鈍化劑對重金屬污染土壤的鈍化修復效果各不相同，以往大多根據(jù)鈍化劑自身性質(zhì)進行分類，但也出現(xiàn)同類型不同作用機理和不同修復效果的鈍化劑，如有機類鈍化劑中的新型材料結(jié)構(gòu)復雜多樣，修復重金屬原理與無機類有多種相似之處，如何準確區(qū)分復雜多樣的鈍化劑、獲得一個完善分類體系還需更加深入的研究。

4.4 增加長期穩(wěn)定性

化學鈍化修復技術(shù)的原理主要是通過鈍化劑與重金屬反應，降低重金屬在土壤中的有效性，重金屬總量基本不發(fā)生改變，隨著外界環(huán)境的影響，可能發(fā)生鈍化劑效力降低，重金屬重新獲得生物有效性甚至提高的現(xiàn)象。因此，在鈍化修復過程中，應根據(jù)鈍化劑自身特性，制定合理的鈍化修復技術(shù)方案，獲得長期穩(wěn)定的修復效果。

4.5 提高鈍化修復效率

在考慮時間、成本和效果的基礎(chǔ)上，最大限度地降低土壤中重金屬的含量或有效性，可以以鈍化為主，加強物理修復、植物提取和微生物促進修復等措施的聯(lián)合運用，取長補短，提高鈍化修復效率。在使用鈍化劑修復土壤重金屬的工作中應該做到因地制宜，合理選擇鈍化劑，巧妙利用多種鈍化劑高效修復，集成幾種主要修復技術(shù)，提高鈍化修復重金屬污染土壤的效率。

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Research Progress on Remediation of Heavy Metal Contaminated Soils with Different Kinds of Passivation Agents

QUFei1，F(xiàn)ANChengwu2，LIUGuihua2，HUGang2，CHENJiangbo1，QINSong2

（1.College ofAgronomy，Guizhou University，Guiyang 550025，China；2.Institute ofSoiland Fertilizer，Guizhou Academy ofAgriculturalSciences，Guiyang 550025，China）

As one ofthe importantmethods for the remediation ofheavy metals contaminated soilchemicalremediation technology, the technology of low cost,simple operation,and high repair efficiency,and has good application prospect,and has become a research hotspotin research and development,which is highly concerned by passivator.The types ofthe passivation agents are diverse and widely distributed,which can be divided into inorganic passivation agent,organic passivation agent,microbialpassivation agentand composite passivation agent.Differenttypes ofpassivation agents have differenteffects on the remediation ofheavy metalcontaminated soils.This article mainly from the various types of passivation characteristics,action mechanism and repair effect summarizes the research development and prospect of passivator,analyzes the existing problems,and from the rational application of passivant and risk assessment,long-term effectiveness,improve the classification system,and other aspects of repair method integration technology is put forward to provide a theoreticalbasis forthe remediation ofheavy metalcontaminated soilarea.

soil；heavy metal;contamination;passivant;remediation

X53

：A

：1002-2481（2017）09-1561-06

10.3969/j.issn.1002-2481.2017.09.39

2017-05-04

貴州省科研機構(gòu)服務企業(yè)行動計劃項目（黔科合服企[2015]4007）；貴州省科技廳科技計劃項目（黔科合NY[2013]3077號）；貴州省科學技術(shù)基金項目（黔科合J字[2013]2174號）

瞿 飛（1991-），男，貴州盤縣人，在讀碩士，研究方向：農(nóng)業(yè)資源利用。秦 松為通信作者。