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    清咽利肺散醫(yī)院制劑的關(guān)鍵工藝研究

    2017-09-12 08:43:04張麗符洪王開裕雷玲芳王春桃
    海南醫(yī)學(xué) 2017年16期
    關(guān)鍵詞:納濾散劑濃縮液

    張麗,符洪,王開裕,雷玲芳,王春桃

    (1.海南省中醫(yī)院藥學(xué)部,海南???70203;2.海南省藥物研究所,海南???70216)

    清咽利肺散醫(yī)院制劑的關(guān)鍵工藝研究

    張麗1,符洪2,王開裕1,雷玲芳1,王春桃2

    (1.海南省中醫(yī)院藥學(xué)部,海南???70203;2.海南省藥物研究所,海南海口570216)

    目的摸索中藥醫(yī)院制劑“清咽利肺散”處方水提液的納濾濃縮工藝及干燥方法。方法采用HPLC測定黃芩苷經(jīng)過納濾濃縮后的保留率,以黃芩苷的保留率和膜通量為指標(biāo),通過單因素試驗(yàn)分析納濾操作壓力、吸附特征等因素對水提液濃縮工藝的影響。比較納濾濃縮前后提取液HPLC圖譜的一致性,并進(jìn)一步比較兩者的噴霧干燥效果。結(jié)果黃芩苷的保留率未受壓力、濃縮倍數(shù)的影響,納濾濃縮前后藥液的HPLC圖譜基本一致;提取液經(jīng)過納濾濃縮再噴霧干燥所得粉末更穩(wěn)定。結(jié)論納濾適用于濃縮清咽利肺處方的水煎提取液,納濾濃縮液經(jīng)過噴霧干燥后制成的散劑更穩(wěn)定。

    黃芩苷;納濾濃縮;膜通量;保留率

    清咽利肺處方是海南省中醫(yī)院經(jīng)過長期實(shí)踐摸索形成的特色中藥治療方,針對海南地區(qū)大多數(shù)咳喘痰多為風(fēng)熱中毒所引起的特點(diǎn),具有清咽止咳、利肺祛痰等功效。處方中使用了黃芩、牛蒡子、苦杏仁等18種中藥,因藥味較多,原有水煎內(nèi)服的形式無論煎煮水量或服用量均較大,研發(fā)清咽利肺散劑可以較好地解決這一問題。納濾濃縮技術(shù)與傳統(tǒng)的真空減壓濃縮技術(shù)相比,具有節(jié)能、可連續(xù)操作、生物活性保存完好、便于自動(dòng)化等優(yōu)點(diǎn)[3-4],近年來,有關(guān)納濾應(yīng)用于中藥水提液的濃縮、精制等方面研究方興未艾[5-10]。本實(shí)驗(yàn)采用孔徑150 Da納濾膜處理清咽利肺處方提取液,通過高效液相色譜法(HPLC)測定有效成分黃芩苷的保留率,以保留率和膜通量為評價(jià)指標(biāo),確定最佳納濾濃縮工藝,并進(jìn)一步考察了納濾濃縮液的干燥效果,為中醫(yī)院院內(nèi)制劑尤其是大復(fù)方固體制劑的制備提供了新方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料高效液相色譜儀(日本島津LC-2010AH,冷凍干燥機(jī)(自動(dòng)/手動(dòng),海翡諾醫(yī)藥設(shè)備有限公司Lyo-SCADA ver 1.1型),實(shí)驗(yàn)室噴霧干燥機(jī)(濟(jì)南至開能源技術(shù)有限公司W(wǎng)PG-120型),旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(上海谷寧儀器有限公司);納濾膜(聚酰胺復(fù)合膜,截留相對分子質(zhì)量150,GE NF4040F),卷式微濾膜(南京凱米科技有限公司);藥材采購自來源于江西樟村葛玄中藥飲片有限公司并經(jīng)海南省藥物研究所檢驗(yàn),均符合中國藥典個(gè)論項(xiàng)下質(zhì)量要求;黃芩苷對照品(中國食品藥品檢定研究院,批號(hào):1450115-201419),甲醇為色譜純,水為純水,其他試劑均為分析純。

    1.2 方法

    1.2.1 清咽利肺水提液的制備按處方量稱取各味藥材共5 kg,加12倍量水煎煮2次,煎煮時(shí)間均為1 h,用三層紗布過濾,合并提取液約100 L,分為兩份,一份進(jìn)行納濾濃縮試驗(yàn),另一份采用加熱濃縮結(jié)合減壓濃縮的方法濃縮至1/10倍為對照濃縮液。

    1.2.2 膜濃縮

    1.2.2.1 膜過濾條件首先,在壓力200 kPa條件下,用0.2 μm孔徑微濾膜進(jìn)行過濾,以去除提取液中固體散物質(zhì),再將微濾膜濾液在200~600 kPa的壓力條件下,用150 Da孔徑納濾膜進(jìn)行過濾。

    1.2.2.2 黃芩苷的含量測定HPLC色譜條件:welch Ultimate@XB-C18色譜柱(4.6 mm×250 mm,5 μm),柱溫30℃,檢測波長280 nm,流速1 mL/min,進(jìn)樣量10 μL,以甲醇-水-磷酸(47:53:0.2)為流動(dòng)相。對照品溶液的制備:取60℃減壓干燥4 h的黃芩苷對照品適量,精密稱定,加甲醇制成每1 mL含60 μg的對照品溶液;

    1.2.2.3 膜參數(shù)的測定濾膜透過率按T1=C1/ C2×100%計(jì)算,式中T1表示黃芩苷的透過率,C1表示微濾前藥液中黃芩苷的質(zhì)量濃度,C2表示濾液中黃芩苷的質(zhì)量濃度。納濾膜對黃芩苷的保留率按T2= (1-C3/C4)×100%計(jì)算,式中T2表示黃芩苷的保留率,C3表示納濾濾液中黃芩苷的質(zhì)量濃度,C4表示納濾前藥液中黃芩苷的質(zhì)量濃度。膜通量按J=Q/TS計(jì)算,式中J表示納濾膜通量,Q表示透析液體積,T表示濃縮時(shí)間,S表示納濾膜面積。

    1.2.3 噴霧干燥

    1.2.3.1 干燥條件在環(huán)境溫度t=30℃,濕度RH=60%的條件下,將納濾濃縮液和加熱(減壓)濃縮液分別進(jìn)行噴霧干燥,進(jìn)風(fēng)溫度為190℃、出風(fēng)溫度為80℃。

    1.2.3.2 質(zhì)量指標(biāo)測定干燥操作結(jié)束后,測定干燥后樣品的性狀、水分含量、溶解時(shí)間等指標(biāo)。(1)性狀:在實(shí)際批量生產(chǎn)環(huán)境條件下,觀察干燥后樣品在2 h內(nèi)收集并分裝塑封后的性狀;(2)水分含量:采用電子水分測定儀測定;(3)溶解時(shí)間:取樣品適量,加5倍量水?dāng)嚢枋谷芙猓涗浫芙鈺r(shí)間。

    2 結(jié)果

    2.1 微濾對提取液的影響提取液經(jīng)0.2 μm微濾膜過濾的膜通量為60 L·m-2·h-1,計(jì)算黃芩苷的透過率為99.9%,結(jié)果表明提取液的透過性良好,0.2 μm微濾膜對提取液中的黃芩苷成分幾乎沒有保留。

    2.2 不同壓力對納濾的影響在不同的納濾壓力下,考察清咽利肺處方提取液濃縮10倍后膜通量和黃芩苷的保留率,結(jié)果見表1,提取液中黃芩苷的膜通量隨著納濾壓力由200 kPa至500 kPa逐漸增加,其后趨于平緩,但黃芩苷的保留率并無明顯變化,故選擇納濾濃縮工藝的操作壓力為500 kPa。

    表1 150Da孔徑納濾膜在不同壓力下的黃芩苷膜通量

    2.3 納濾濃縮前后藥液的色譜圖比較在500 kPa,25℃條件下進(jìn)行操作,選擇150 Da納濾膜將清咽利肺處方提取液濃縮至原藥液的1/10倍,取納濾濃縮操作前后藥液的HPLC圖譜進(jìn)行比較(圖1),結(jié)果表明納濾濃縮過程中黃芩苷的保留率基本上未受影響,清咽利肺處方提取液中其他成分的HPLC峰值比例也沒有明顯變化。

    圖1 納濾濃縮液與原藥液色譜圖

    2.4 噴霧干燥結(jié)果噴霧干燥產(chǎn)物測定結(jié)果顯示,納濾濃縮方式所得散劑外觀黃褐色,易分散,含水量為5.6%,溶解時(shí)間為2 min;減壓濃縮所得散劑外觀呈黏粘性粉或團(tuán)塊,含水量達(dá)12.6%,溶解時(shí)間為5 min。結(jié)果表明,納濾濃縮后噴霧干燥所得的散劑含水量較低,分散性和溶解性均優(yōu)于減壓濃縮后噴霧干燥所得散劑。

    3 討論

    本文選用孔徑0.2μm微濾膜進(jìn)行前處理,在去除提取液中的固體顆粒物的同時(shí)對黃芩苷幾乎無保留,選用150 Da納濾膜對清咽利肺處方提取液進(jìn)行濃縮,黃芩苷具有很高的保留率,根據(jù)納濾濃縮前后的HPLC對比圖譜,各成分間比例未發(fā)生明顯變化,提示清咽利肺原藥液中其他成分的保留率也很高。

    清咽利肺處方提取液經(jīng)納濾濃縮后噴霧干燥可以直接得到成形的粉末,避免了因加入輔料而改變處方的完整性,所得散劑的各項(xiàng)質(zhì)量指標(biāo)均較好,而未經(jīng)納濾濃縮的提取液直接進(jìn)行噴霧干燥無法得到成形和穩(wěn)定的粉末,造成這一差別的原因可能與納濾排除了提取液中部分單糖、單價(jià)鹽類等吸濕性較強(qiáng)的成分有關(guān)[11-13]。

    清咽利肺處方因藥味較多,水煎液量和服用量均較大,傳統(tǒng)的加熱濃縮方法費(fèi)時(shí)費(fèi)力,能源消耗較大,原有湯劑形式也難以較長時(shí)間保存,而通過納濾濃縮并直接噴霧干燥制成散劑,可以較好地解決這些問題,且制備過程不需要添加任何輔粒,對處方內(nèi)容并無實(shí)質(zhì)性改變。本文研究成果為中藥醫(yī)院制劑的研發(fā)提供了新的思路。

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    Studies on key technology of hospital preparations of Qingyan Lifei Prescription.

    ZHANG Li1,FU Hong2,WANG Kai-yu1,LEI Ling-fang1,WANG Chun-tao2.1.Department of Pharmacy,Hainan Provincial Hospital of Traditional Chinese Medicine,Haikou 570203,Hainan,CHINA;2.Pharmaceutical Research Institute of Hainan Province,Haikou 570216,Hainan,CHINA

    ObjectiveTo explore the nanofiltration enrichment process and drying method of extract solution for hospital preparation of Qingyan Lifei prescription.MethodsTaking Baicalin as detection object,HPLC was employed to determine the nanofiltration retention rate of Baicalin of the extract solution.The effects of nanofiltration operating pressure and adsorption characteristics on concentration process were investigated by single factor tests with the retention rate of baicalin and membrane flux as the indexes.The consistency of the HPLC spectra of the extracts before and after nanofiltration was compared,and the spray drying results of the both were compared.ResultsThe retention rate of Baicalin is not affected by pressure and cycles of concentration.The HPLC spectra of the solution after concentration is consistent with that before,and the powder of spray drying is more stable after nanofiltration process.ConclusionNanofiltration concentration is suitable for concentrating the extract solution of Qingyan Lifei prescription,and the powder of spray drying is more stable by nanofiltration process.

    Baicalin;Nanofiltration process;Membrane flux;Retention rate

    R28

    A

    1003—6350(2017)16—2663—03

    10.3969/j.issn.1003-6350.2017.16.027

    2017-05-15)

    張麗。E-mail:2452332722@qq.com

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