• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    石榴花中多酚、黃酮及萜類物質同步提取工藝優(yōu)化

    2017-09-09 09:30:59李欣宇賈秀穩(wěn)楊林
    湖北農業(yè)科學 2017年15期
    關鍵詞:三萜類萜類石榴花

    李欣宇+賈秀穩(wěn)+楊林

    摘要:為更有效地利用石榴(Punica granaum L.)花中多種活性成分,以石榴花為原料,利用乙醇溶劑浸提法,在單因素試驗的基礎上選擇提取溫度、提取時間、液固比、乙醇體積分數4個因素進行正交試驗,優(yōu)化了石榴花中3種活性物質同步提取工藝。結果表明,影響石榴花中多酚、黃酮及萜類物質同步提取的因素大小順序為提取溫度>提取時間>乙醇體積分數>液固比,其最優(yōu)的工藝條件為60%乙醇溶液作為提取溶劑,液固比20∶1(mL∶g),85 ℃條件下提取2.0 h;在此條件下多酚、黃酮及三萜類物質的提取率分別是22.19%、6.53%、0.94%。石榴花中多酚、黃酮及萜類物質可以同步提取出來,可有效提高石榴花資源的利用率。

    關鍵詞:石榴(Punica granaum L.)花;多酚;黃酮;萜類;同步提取

    中圖分類號:R962 文獻標識碼:A 文章編號:0439-8114(2017)15-2926-05

    DOI:10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2017.15.032

    Abstract: The aim is to provide a theoretical foundation for realizing the more efficient use of various ingredients from pomegranate flowers. Using the method of ethanol solvent extraction and pomegranate flowers as raw materials,the orthogonal experiment was carried out by choosing extraction temperature,extraction time,the ratio of liquid to solid and the volume fraction of ethanol on the basis of single factor experiment. The results showed that the sequence of influencing factors of polyphenols,flavonoids and terpenes extraction from pomegranate flowers were extraction temperature>extraction time>ethanol volume percentage>the ratio of liquid to solid. The best extraction conditions were 60% ethanol,the ratio of liquid to solid of 20∶1(mL∶g),the extraction temperature of 85 ℃,the extraction time of 2.0 h. Under the optimal conditions,the content of polyphenols,flavonoids and triterpenoids substances in extracts were respectively 22.19%,6.53% and 0.94%. It indicated that polyphenols,flavonoids and terpenes can be extracted synchronously from pomegranate flowers. It improved the availability of pomegranate flowers resources effectively.

    Key words: pomegranate(Punica granaum L.) flowers;polyphenols;flavonoids;terpenes;synchronous extraction

    石榴(Punica granaum L.)屬于石榴科石榴屬植物,落葉灌木或小喬木[1]。石榴花期長,開花量大,資源豐富[2]。石榴花中含有豐富的活性成分,其中以多酚類、類黃酮和三萜類物質為主[3,4]。這些活性成分具有抗氧化[5,6]、預防或抑制腫瘤[7,8]、抗菌[9]、抗動脈粥樣硬化[10,11]、降血脂[12]、預防或治療冠心病和中風等心腦血管疾病的生理功效[13-15]。因此,借助各種技術手段從石榴花中提取生物活性物質已成為目前的研究熱點。

    對于石榴花中的多酚、黃酮及萜類物質,目前多數僅提取和純化其中一種成分,造成資源的浪費。如史曉華[16]用響應面超聲酶法探究了石榴花中的總黃酮提取工藝,熱依木古麗·阿布都拉等[17]用有機溶劑浸提法對新疆石榴花多酚的提取工藝進行研究,Fu等[18]采用超聲波輔助提取法對石榴花中齊墩果酸和熊果酸等三萜類物質的最佳工藝進行了探索。目前,對石榴花中多酚、黃酮及萜類物質的同步提取研究鮮見報道。本研究在單因素試驗的基礎上,采用正交試驗優(yōu)化同步提取石榴花中多酚、黃酮及萜類物質工藝條件,旨在為充分利用石榴花中的生物活性成分,為石榴花資源的綜合利用提供指導。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    石榴花樣品,品種為崗榴,于2015年6月采自棗莊學院校園,由棗莊學院生命科學學院植物學教研室張立華教授鑒定為石榴科石榴屬植物石榴的花,樣品于65 ℃恒溫烘干,放置于冰箱貯存?zhèn)溆谩?/p>

    沒食子酸、熊果酸、蘆丁標準品(純度≥98%):上海源葉生物科技有限公司;高氯酸、乙酸、無水乙醇、氫氧化鈉、香草醛、亞硝酸鈉、無水碳酸鈉、硝酸鋁等試劑均為分析純,試驗用水為去離子水。endprint

    1.2 儀器與設備

    UV-2600型紫外可見分光光度計[尤尼科(上海)儀器有限公司];電子分析天平(上海越平科學儀器有限公司);HH·SY21-Ni型電熱恒溫水浴鍋(北京市長風儀器儀表公司);LK-2000A型搖擺式高速中藥粉碎機(新昌縣城關紅利數控制造廠)。

    1.3 試驗方法

    1.3.1 單因素試驗

    1)提取溫度對提取率的影響。精確稱取5份0.50 g石榴花粉末分別置于150 mL錐形瓶中,在液固比30∶1(mL∶g,下同)、提取時間2.0 h、乙醇體積分數為70%的條件下,考察不同提取溫度(55、65、75、85、95 ℃)對多酚、黃酮和萜類提取率的影響。

    2)提取時間對提取率的影響。精確稱取5份0.50 g石榴花粉末分別置于150 mL錐形瓶中,在液固比30∶1、提取溫度75 ℃、乙醇體積分數為70%的條件下,考察不同提取時間(1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 h)對多酚、黃酮和萜類提取率的影響。

    3)液固比對提取率的影響。精確稱5份0.50 g石榴花粉末分別置于150 mL錐形瓶中,按照液固比10∶1、20∶1、30∶1、40∶1、50∶1加入體積分數為70%的乙醇,溫度75 ℃條件下提取時間2.0 h,考察不同液固比對多酚、黃酮和萜類提取率的影響。

    4)乙醇體積分數對提取率的影響。精密稱取5份0.50 g石榴花粉末分別置于150 mL錐形瓶中,在提取時間2.0 h、提取溫度75 ℃、液固比為30∶1的條件下,考察不同乙醇體積分數(50%、60%、70%、80%,90%)對多酚、黃酮和萜類提取率的影響。

    1.3.2 正交試驗設計 根據單因素試驗結果,以提取溫度、提取時間、液固比及乙醇體積分數4個因素為考察因素,以綜合指標作為評價依據,進一步優(yōu)化工藝參數。

    1.3.3 黃酮含量的測定 黃酮含量的測定采用NaNO2-Al(NO3)3-NaOH比色法,參照文獻[19]的方法并略作改進,具體操作步驟:取適量經稀釋后的提取液于試管中,再加入0.3 mL 5%的亞硝酸鈉溶液,搖勻,再加入10%的硝酸鋁溶液0.3 mL,搖勻后放置5 min,加入1 mol/L的NaOH溶液4 mL,再加入0.7 mL 65%的乙醇溶液補充至6 mL,搖勻后放置5 min,于510 nm處測定其吸光度。以蘆丁為標準品,并按公式計算相應的提取率。

    式中,M為多酚、黃酮或萜類物質的質量(g),m為原料的質量(g)。

    1.3.4 多酚含量的測定 多酚含量的測定采用福林-酚比色法,參照國家藥典[20]中的方法并略作改進,具體操作步驟:加入1 mL Folin試劑于試管中,再加入適量經稀釋后的提取液,用去離子水補齊至4 mL,之后加入6 mL 10%的NaCO3溶液,反應體系的總體積為10 mL,反應30 min后在750 nm處測定其吸光度。以沒食子酸為標準品,按照公式計算總多酚的提取率。

    1.3.5 萜類物質含量的測定 萜類物質的含量測定參照文獻[21]中的方法并略作改進,具體操作步驟:取適量提取液于試管中,經揮干溶劑后加入5%香草醛乙酸溶液0.2 mL,高氯酸0.8 mL,將容量瓶放入60 ℃水浴中加熱15 min,放冷至室溫,再加冰醋酸4 mL,搖勻。置于548 nm處測定其吸光度。以熊果酸為標準品,并按照公式計算萜類物質的提取率。

    1.3.6 統(tǒng)計分析 試驗均設3個重復,試驗數據以平均值±標準差(mean±SD)表示。采用Microsoft Office Excel和Origin Pro 8.0數據分析工具進行處理。

    2 結果與分析

    2.1 同步提取單因素試驗結果

    2.1.1 提取溫度的影響 由圖1可以看出,隨著提取溫度的逐漸增大,3種活性物質的提取率均呈先增加后下降的趨勢。在提取溫度為75 ℃時,黃酮和多酚的提取率最高,85 ℃時,萜類的提取率最高,再升高溫度,這3種物質的提取率反而有所下降。原因可能是在適宜的溫度范圍內,這3種活性物質的熱運動加劇,溶劑分子更易于進出細胞,同時多酚、黃酮和三萜類物質的溶出量也增加。但過高的溫度會增加提取物的黏性,阻礙3種活性物質的溶出,從而使其提取率下降。

    2.1.2 提取時間的影響 由圖2可知,隨著提取時間的逐漸增加,3種活性物質的提取率均呈先增加又下降或趨于平緩的趨勢。當提取時間為2.0 h時,三萜類物質的提取率最高,隨后呈略下降的趨勢;提取2.5 h時,多酚和黃酮類物質的提取率達到最大,但進一步延長時間,提取率有所下降,可能是由于加熱過程中黃酮、多酚等具有活潑酚羥基的物質發(fā)生氧化、聚合等反應,使提取率下降[22],三萜類化合物的結構在長時間受熱的情況下也可能發(fā)生變化,導致其提取率下降[23]。因此,綜合考慮生產效益,正交試驗中提取時間設置為1.5~2.5 h對3種物質的提取均較適宜。

    2.1.3 液固比的影響 由圖3可知,黃酮和三萜類化合物在液固比為20∶1時提取率達到最高,在液固比超過20∶1之后,三萜類物質則表現出明顯的下降趨勢,黃酮類物質則趨于穩(wěn)定,在液固比為40∶1時提取率才明顯下降,多酚提取率在30∶1之前明顯上升,液固比為40∶1之后明顯下降。綜合上述,由3種活性物質提取率的變化趨勢分析得到,提取劑使用量越大,溶液的滲透壓也會越大,對3種化合物的滲出均有利,而且較大的溶劑量能夠增加它們與溶劑的接觸面積。但當液固比達到一定數值后,溶液體系中的滲透壓已經趨于平衡,石榴花中大部分的活性物質已經滲出。因此,考慮到繼續(xù)增加溶劑用量并不能提高3種物質的提取率,而且液固比越大,會增加其他物質的溶出還會導致提取率下降,同時也會增加后期濃縮時的能量消耗[24]。因此,正交試驗中液固比設置為20∶1~40∶1。endprint

    2.1.4 乙醇體積分數的影響 由圖4可知,在一定范圍內,隨著乙醇體積分數的逐漸增大,3種活性物質的提取率均不同程度增加。乙醇體積分數為60%時,黃酮和多酚的提取率最高;乙醇體積分數為70%時,三萜類物質的提取率達到最高。根據相似相溶原理[25],3種活性物質的溶出度與溶劑和這3種物質的極性有關。多酚和黃酮的極性相對較強,體積分數為60%的乙醇有利于二者提??;三萜物質極性較差,70%的乙醇有利其提取。因此,正交試驗中乙醇的體積分數設置為50%~70%。

    2.2 正交試驗

    根據單因素試驗結果,選擇提取溫度(A)、提取時間(B)、液固比(C)和乙醇體積分數(D)4個條件作為影響3種活性物質提取的考查因素,采用 L9(34)正交試驗進一步優(yōu)化提取工藝,每組試驗3個平行樣,取平均值進行計算,并對結果進行極差分析,影響因素和水平見表1,正交試驗結果見表2,因素水平直觀分析見圖5。

    從表2、圖5可以看出,4個因素對3種活性物質提取的影響顯著。極差分析表明,對于多酚和黃酮,影響最大的因素是提取溫度,影響最小的是乙醇體積分數,但對于萜類物質來說,影響最大的因素是液固比,影響最小的是提取溫度。考慮到萜類物質所占比例較小,兼顧3種物質的總提取效率,綜合評定影響3種物質同步提取的因素排列順序為提取溫度>提取時間>乙醇體積分數>液固比。黃酮的最佳提取工藝條件為A3B2C1D2,即最佳提取工藝條件為60%乙醇作為提取溶劑,在液固比20∶1、85 ℃條件下提取2.0 h。多酚和萜類物質的最佳提取工藝條件表現一致,均為A3B2C3D3,即最佳提取工藝條件為以70%乙醇為提取溶劑,在液固比40∶1、85 ℃條件下提取2.0 h。

    2.3 驗證試驗結果

    為確定最優(yōu)的工藝條件,對A3B2C3D3和A3B2C1D2兩種組合進行了驗證性試驗,具體工藝條件及結果見表3。結果表明,在A3B2C3D3組合工藝條件下,多酚、黃酮和萜類物質的提取率分別為21.62%、6.73%、1.13%,在A3B2C1D2組合條件下,多酚、黃酮及萜類物質的提取率分別為22.19%、6.53%、0.94%。在組合①試驗條件下,黃酮和三萜類的含量稍高,在組合②試驗條件下多酚的含量稍高,但3種活性物質的總提取率而言,組合②工藝組合稍高于組合①。而且組合①的液固比40∶1遠高于組合②的20∶1,過多的溶劑不利于后續(xù)濃縮[26],還會造成溶劑的浪費及增加石榴花中其他雜質成分的溶出。因此,從節(jié)約及后續(xù)處理等方面綜合考慮,選擇液固比為20∶1的②為最優(yōu)提取工藝,即在85 ℃下,按照20∶1的比例,用60%的乙醇浸提2.0 h。驗證試驗表明,該組合條件下,多酚、黃酮及三萜類物質的提取率高于正交試驗中的其他組合,說明此方案穩(wěn)定可行。

    3 結論

    在單因素試驗的基礎上選取提取溫度、時間、液固比和乙醇體積分數4個因素進行正交試驗考察,結果表明,影響石榴花中多酚、黃酮及三萜類物質同步提取的順序為提取溫度>提取時間>乙醇體積分數>液固比。經過驗證試驗確定最佳工藝組合為A3B2C1D2,即提取溫度85 ℃,提取時間為2.0 h,液固比為20∶1,乙醇體積分數為60%。在此工藝條件下,多酚、黃酮及萜類物質的提取率分別是22.19%、6.53%和0.94%。表明石榴花中這3種活性物質可以被同步提取出來,對于綜合利用石榴花中的活性物質具有指導意義。

    參考文獻:

    [1] LANSKY E P,NEWMAN R A. Punica granatum(pomegranate) and its potential for prevention and treatment of inflammation and cancer[J].Journal of Ethnopharmacology,2007,109(2):177-206.

    [2] 張立華,孫曉飛,張艷俠,等.石榴花化學成分及生物活性研究進展[J].山東農業(yè)科學,2009,41(3):33-35.

    [3] 張立華,郝兆祥,董業(yè)成.石榴的功能成分及開發(fā)利用[J].山東農業(yè)科學,2015,47(10):133-138.

    [4] 李海霞,王 釗.石榴科植物化學成分及藥理活性研究進展[J].中草藥,2002,33(8):765-766.

    [5] BEKTAS N,OZTURK N. Antioxidant activity of Punica granatum (pomegranate) flowers[J].Toxicology Letters,2007,172(3):S62.

    [6] KAUR G,JABBAR Z,ATHAR M,et al. Punica granatum (pomegranate) flower extract possesses potent antioxidant activity and abrogates Fe-NTA induced hepatotoxicity in mice[J].Food & Chemical Toxicology,2006,44(7):984-993.

    [7] 姜 婧,高曉黎,馬桂芝.石榴主要成分的抗腫瘤研究進展[J].農墾醫(yī)學,2010,32(3):259-262.

    [8] 阿達來提,胡西旦,玉素甫,等.石榴的抗腫瘤作用及維吾爾醫(yī)臨床應用體會[J].中國民族民間醫(yī)藥,2012,21(21):41-42.

    [9] 鄧小莉,常景玲,吳羽晨.石榴的營養(yǎng)與免疫功能[J].食品與藥品,2011,13(1):69-71.

    [10] HUANG T H,PENG G,KOTA B P,et al. Pomegranate flower improves cardiac lipid metabolism in a diabetic rat model:Role of lowering circulating lipids[J].British Journal of Pharmacology,2005,145(6):767-774.endprint

    [11] HUANG T H,YANG Q,HARADA M,et al. Pomegranate flower extract diminishes cardiac fibrosis in zucker diabetic fatty rats:Modulation of cardiac endothelin-1 and nuclear factor-kappa B pathways[J].Journal of Cardiovascular Pharmacology,2005,46(6):856-862.

    [12] 李 郁,魏媛媛,竇 勤,等.石榴花提取物對2型糖尿病大鼠血糖、血脂和肝臟形態(tài)結構的影響[J].新疆醫(yī)科大學學報,2010,33(4):379-382.

    [13] 劉安成,李 慧,王亮生,等.石榴類黃酮代謝產物的研究進展[J].植物學報,2011,46(2):129-137.

    [14] 郭俊明,張德剛,張 虹,等.云南石榴花紅色素的鑒定及其穩(wěn)定性研究[J].江蘇農業(yè)科學,2006,34(1):117-120.

    [15] 李婕姝,賈冬英,姚 開,等.石榴的生物活性成分及其藥理作用研究進展[J].中國現代中藥,2009,11(9):7-10.

    [16] 史曉華.響應面優(yōu)化超聲酶法提取石榴花中黃酮類物質[J].食品研究與開發(fā),2013,34(17):92-95.

    [17] 熱依木古麗·阿布都拉,劉 力,阿吉艾克拜爾·艾薩.新疆石榴花多酚的提取工藝[J].食品科學,2011,32(2):1-4.

    [18] FU Q,ZHANG L,CHENG N,et al. Extraction optimization of oleanolic and ursolic acids from pomegranate (Punica granatum,L.) flowers[J].Food & Bioproducts Processing,2014,92(3):321-327.

    [19] 孫希云,牛廣才,孟憲軍.馬齒莧中黃酮類化合物的最佳提取工藝[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2004,30(11):135-137.

    [20] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典:4部[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015.

    [21] 孫 宏,張 澤.分光光度法測定白樺三萜類物質總量[J].南京林業(yè)大學學報(自然科學版),2005,29(1):110-112.

    [22] 陳智理,楊昌鵬,郭靜婕,等.番石榴葉多酚提取工藝的優(yōu)化[J].南方農業(yè)學報,2014,45(10):1856-1860.

    [23] 田 娜,陳穎韜,吳文杰,等.獼猴桃根中三萜類化合物的提取工藝研究[J].中國農學通報,2013,29(25):184-189.

    [24] 羅 群,李 潔,黃春萍.石榴皮總黃酮超聲波提取工藝的優(yōu)化[J].南方農業(yè)學報,2013,44(9):1529-1533.

    [25] 王占一,鄭丹丹,王京龍,等.響應面試驗優(yōu)化超聲波輔助提取石榴皮中三萜類化合物工藝及動力學分析[J].食品科學,2015, 36(22):11-17.

    [26] 徐曉鑫,黃咸洲,王 芳.微波輔助提取芒果葉中總黃酮的工藝研究[J].南方農業(yè)學報,2012,43(12):2051-2055.endprint

    猜你喜歡
    三萜類萜類石榴花
    石榴花兒開
    白芨三萜類化合物的提取工藝優(yōu)化
    懸鉤子屬三萜類成分及其生物活性研究進展
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:02:52
    蒼耳子中萜類化學成分的研究
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:57:04
    紫芝中三萜類化學成分研究
    深海來源真菌Alternaria tenuissma DFFSCS013中混源萜類化合物及其抗菌活性研究
    大孔樹脂純化馬甲子五環(huán)三萜類成分的工藝研究
    可將合成氣轉化成燃料的嗜熱微生物
    植物中萜類化合物的提取方法研究進展
    中文信息(2017年2期)2017-04-13 18:02:02
    石榴花
    亚洲一级一片aⅴ在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 老女人水多毛片| 两个人免费观看高清视频| 91精品三级在线观看| 99国产综合亚洲精品| 中文天堂在线官网| av免费在线看不卡| av不卡在线播放| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 少妇熟女欧美另类| 国产免费又黄又爽又色| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 亚洲av中文av极速乱| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 免费观看在线日韩| 亚洲国产av新网站| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲欧美清纯卡通| 性色av一级| 国产精品人妻久久久久久| 老司机影院毛片| 亚洲欧美精品自产自拍| 精品久久蜜臀av无| 99久久综合免费| 久久久久国产精品人妻一区二区| a级片在线免费高清观看视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 男人操女人黄网站| 国产精品免费大片| 97精品久久久久久久久久精品| 日日啪夜夜爽| 免费看光身美女| 日本与韩国留学比较| 十分钟在线观看高清视频www| 欧美性感艳星| 国产日韩欧美视频二区| 国产日韩欧美在线精品| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 欧美精品一区二区免费开放| 亚洲国产精品专区欧美| 一本大道久久a久久精品| 999精品在线视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲久久久国产精品| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 黄片无遮挡物在线观看| 黑人高潮一二区| videossex国产| 欧美 日韩 精品 国产| 精品一品国产午夜福利视频| 国产精品久久久久久久电影| 日韩av不卡免费在线播放| 哪个播放器可以免费观看大片| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 一级片'在线观看视频| 国产成人免费无遮挡视频| 狂野欧美激情性bbbbbb| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 97在线视频观看| av国产久精品久网站免费入址| 久久国内精品自在自线图片| 国产高清三级在线| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 婷婷色麻豆天堂久久| 少妇的丰满在线观看| 国产av国产精品国产| 在线 av 中文字幕| 成年女人在线观看亚洲视频| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 香蕉精品网在线| 欧美精品高潮呻吟av久久| 成人免费观看视频高清| 男人操女人黄网站| 看免费av毛片| 自线自在国产av| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲精品色激情综合| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产精品久久久久久久久免| 国产伦理片在线播放av一区| 只有这里有精品99| 黄片播放在线免费| 久久精品夜色国产| 日韩成人伦理影院| 大香蕉久久成人网| 97在线视频观看| 亚洲综合精品二区| 新久久久久国产一级毛片| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日本色播在线视频| 观看美女的网站| 最近的中文字幕免费完整| 久久婷婷青草| 国产永久视频网站| 少妇的逼好多水| av电影中文网址| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久久久久久久久久免费av| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 一本大道久久a久久精品| 国产在线一区二区三区精| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| a级毛片在线看网站| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 五月天丁香电影| 男女午夜视频在线观看 | 精品国产国语对白av| 国产精品久久久久久久久免| 国产精品.久久久| 一区二区三区精品91| 丰满乱子伦码专区| 麻豆乱淫一区二区| 国产午夜精品一二区理论片| 国产一区二区在线观看日韩| 亚洲国产精品一区三区| 久久99热6这里只有精品| 午夜视频国产福利| 只有这里有精品99| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产成人欧美| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 成人手机av| 精品久久国产蜜桃| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 亚洲国产精品国产精品| 免费看光身美女| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 99热6这里只有精品| 午夜福利视频在线观看免费| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲国产av新网站| 大片免费播放器 马上看| 午夜精品国产一区二区电影| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 亚洲精品自拍成人| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲精品中文字幕在线视频| av视频免费观看在线观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国国产精品蜜臀av免费| 午夜激情av网站| 超碰97精品在线观看| 久久久久人妻精品一区果冻| 国产精品国产三级国产专区5o| 午夜影院在线不卡| 久久久久久人妻| 人妻系列 视频| 中国三级夫妇交换| 国产麻豆69| av又黄又爽大尺度在线免费看| 欧美精品亚洲一区二区| 免费日韩欧美在线观看| 免费看av在线观看网站| 大陆偷拍与自拍| 亚洲精品,欧美精品| 制服诱惑二区| 有码 亚洲区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲欧美清纯卡通| 国产不卡av网站在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产片内射在线| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲美女黄色视频免费看| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 999精品在线视频| 成人免费观看视频高清| 爱豆传媒免费全集在线观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久精品国产亚洲av天美| 天美传媒精品一区二区| 国产在线一区二区三区精| 久久这里有精品视频免费| 男的添女的下面高潮视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲国产精品专区欧美| 性色av一级| 久久狼人影院| 精品亚洲成国产av| 永久网站在线| 国产精品免费大片| 成人二区视频| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲天堂av无毛| 日韩三级伦理在线观看| a级毛色黄片| 免费黄频网站在线观看国产| 久久女婷五月综合色啪小说| 最黄视频免费看| 亚洲av福利一区| 日本wwww免费看| 一本久久精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 丁香六月天网| 日韩中字成人| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产一级毛片在线| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日韩av不卡免费在线播放| 日本wwww免费看| 我要看黄色一级片免费的| 一个人免费看片子| 99热国产这里只有精品6| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 九九在线视频观看精品| 一级毛片电影观看| 最后的刺客免费高清国语| 久久综合国产亚洲精品| 秋霞在线观看毛片| 一个人免费看片子| 午夜视频国产福利| 爱豆传媒免费全集在线观看| 成人无遮挡网站| 欧美激情 高清一区二区三区| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲欧美精品自产自拍| 大片免费播放器 马上看| videos熟女内射| 国产有黄有色有爽视频| 激情五月婷婷亚洲| 久久人人爽人人片av| 在线观看一区二区三区激情| 99国产综合亚洲精品| 亚洲av男天堂| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产在线视频一区二区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久97久久精品| 韩国精品一区二区三区 | 久久青草综合色| 男女高潮啪啪啪动态图| 久久精品国产综合久久久 | 亚洲国产日韩一区二区| 日本wwww免费看| 美女内射精品一级片tv| 国产精品熟女久久久久浪| 考比视频在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 啦啦啦视频在线资源免费观看| a级毛色黄片| 亚洲国产看品久久| 国产在线免费精品| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲av男天堂| 婷婷色综合www| 国产成人aa在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲av电影在线进入| 丝袜人妻中文字幕| 久久久久人妻精品一区果冻| 少妇 在线观看| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 中文欧美无线码| 天美传媒精品一区二区| 午夜福利视频在线观看免费| 日韩av不卡免费在线播放| 国产在视频线精品| 美女视频免费永久观看网站| 另类精品久久| 久久女婷五月综合色啪小说| 黄片无遮挡物在线观看| 最近2019中文字幕mv第一页| 水蜜桃什么品种好| 亚洲国产日韩一区二区| 精品午夜福利在线看| 亚洲 欧美一区二区三区| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 免费大片18禁| 精品国产一区二区三区四区第35| 一区在线观看完整版| 制服人妻中文乱码| 欧美精品高潮呻吟av久久| 久久99精品国语久久久| 一级毛片我不卡| 欧美+日韩+精品| 极品人妻少妇av视频| 国产黄色视频一区二区在线观看| 久久久久久久久久成人| 国产精品一区二区在线不卡| 少妇精品久久久久久久| 国产极品天堂在线| 午夜福利视频精品| 97超碰精品成人国产| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久久国产欧美日韩av| 草草在线视频免费看| a 毛片基地| 成人免费观看视频高清| 色哟哟·www| 亚洲成人一二三区av| 国产精品一区二区在线观看99| 在线观看三级黄色| 丝袜在线中文字幕| 天天操日日干夜夜撸| 国精品久久久久久国模美| 天天影视国产精品| 国产精品无大码| 春色校园在线视频观看| 亚洲性久久影院| 一级毛片 在线播放| 99九九在线精品视频| 九九爱精品视频在线观看| 男女下面插进去视频免费观看 | av线在线观看网站| 婷婷色麻豆天堂久久| 成人无遮挡网站| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产成人精品婷婷| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 老女人水多毛片| 成人手机av| 国产亚洲精品久久久com| 国产伦理片在线播放av一区| 五月玫瑰六月丁香| 老熟女久久久| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲综合精品二区| 99国产精品免费福利视频| 精品一区二区免费观看| 久久99热6这里只有精品| av.在线天堂| 久久青草综合色| 精品一区二区三卡| 人人妻人人澡人人看| 久久 成人 亚洲| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 99国产精品免费福利视频| 黑人高潮一二区| 精品亚洲成a人片在线观看| 99热国产这里只有精品6| 成人无遮挡网站| 国产成人精品在线电影| 热re99久久国产66热| 成年动漫av网址| freevideosex欧美| 少妇熟女欧美另类| 亚洲精品aⅴ在线观看| 在线观看国产h片| 久久久精品免费免费高清| 国产 一区精品| 国产精品无大码| 美女福利国产在线| 性色av一级| 久久99一区二区三区| 日本欧美国产在线视频| 国产午夜精品一二区理论片| 大陆偷拍与自拍| 丰满少妇做爰视频| 亚洲三级黄色毛片| 欧美另类一区| 国产精品久久久久久精品电影小说| 欧美最新免费一区二区三区| 这个男人来自地球电影免费观看 | 一级片免费观看大全| 在线观看免费高清a一片| 国产日韩欧美亚洲二区| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲五月色婷婷综合| 国产成人午夜福利电影在线观看| 久久久精品94久久精品| 国产精品人妻久久久久久| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 欧美另类一区| 免费在线观看完整版高清| 最黄视频免费看| 美女国产高潮福利片在线看| 尾随美女入室| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 久久99精品国语久久久| 欧美3d第一页| 国产极品天堂在线| 色婷婷久久久亚洲欧美| 午夜福利在线观看免费完整高清在| av在线播放精品| videos熟女内射| 69精品国产乱码久久久| 多毛熟女@视频| av在线老鸭窝| 看非洲黑人一级黄片| 18禁动态无遮挡网站| 1024视频免费在线观看| 9热在线视频观看99| av网站免费在线观看视频| 男男h啪啪无遮挡| 18禁国产床啪视频网站| 一级毛片电影观看| 亚洲,欧美精品.| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲伊人色综图| 国产极品粉嫩免费观看在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 永久免费av网站大全| 国产精品一区二区在线不卡| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 久久99热6这里只有精品| 1024视频免费在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲三级黄色毛片| 91久久精品国产一区二区三区| 国产av一区二区精品久久| www.熟女人妻精品国产 | 日韩中字成人| 妹子高潮喷水视频| 国产有黄有色有爽视频| 人妻少妇偷人精品九色| 最近中文字幕2019免费版| 久久久久久久精品精品| 亚洲国产精品999| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 国产 一区精品| 亚洲色图综合在线观看| 欧美成人午夜精品| 午夜福利视频在线观看免费| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 欧美精品av麻豆av| 国产精品一区www在线观看| 成年女人在线观看亚洲视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 精品久久国产蜜桃| 精品少妇久久久久久888优播| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产色婷婷99| 国产男女超爽视频在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| 美国免费a级毛片| 成年av动漫网址| 精品熟女少妇av免费看| 婷婷色综合www| 亚洲av在线观看美女高潮| 性高湖久久久久久久久免费观看| 一区二区av电影网| 我要看黄色一级片免费的| 丝袜喷水一区| 这个男人来自地球电影免费观看 | 国产爽快片一区二区三区| 亚洲经典国产精华液单| 26uuu在线亚洲综合色| 中文字幕av电影在线播放| 一个人免费看片子| 蜜臀久久99精品久久宅男| 日韩欧美精品免费久久| 精品酒店卫生间| 观看美女的网站| 国产成人午夜福利电影在线观看| 大片电影免费在线观看免费| 老女人水多毛片| 日日撸夜夜添| 高清毛片免费看| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产精品一二三区在线看| 久久免费观看电影| 下体分泌物呈黄色| 精品国产露脸久久av麻豆| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久久久精品人妻al黑| 久久久久久伊人网av| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲久久久国产精品| 99热网站在线观看| 国内精品宾馆在线| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 乱码一卡2卡4卡精品| av网站免费在线观看视频| 视频中文字幕在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 男女国产视频网站| 中文字幕制服av| 日韩人妻精品一区2区三区| 久久久久久久精品精品| 成年动漫av网址| 亚洲国产av新网站| 欧美丝袜亚洲另类| 男女下面插进去视频免费观看 | 晚上一个人看的免费电影| 两性夫妻黄色片 | 欧美激情 高清一区二区三区| 成人影院久久| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产成人av激情在线播放| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产一区二区激情短视频 | 大片免费播放器 马上看| 国产成人精品在线电影| 一本久久精品| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲四区av| 人成视频在线观看免费观看| 97人妻天天添夜夜摸| 久久人妻熟女aⅴ| 韩国高清视频一区二区三区| 观看av在线不卡| 免费黄网站久久成人精品| 日日撸夜夜添| 亚洲,欧美精品.| xxxhd国产人妻xxx| 成人免费观看视频高清| 精品久久久精品久久久| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 一二三四在线观看免费中文在 | 国精品久久久久久国模美| av有码第一页| 一级毛片我不卡| 亚洲av日韩在线播放| 久久久久精品性色| 最新中文字幕久久久久| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 精品一区二区免费观看| 新久久久久国产一级毛片| 国产亚洲欧美精品永久| 午夜视频国产福利| 9色porny在线观看| 久久久国产精品麻豆| 亚洲欧美清纯卡通| 在线观看免费日韩欧美大片| 久热久热在线精品观看| 又大又黄又爽视频免费| 激情视频va一区二区三区| 日韩大片免费观看网站| 精品一区二区三卡| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 老司机影院毛片| 老司机亚洲免费影院| 制服诱惑二区| 中文字幕免费在线视频6| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 有码 亚洲区| 精品国产一区二区三区四区第35| 日本vs欧美在线观看视频| 欧美 日韩 精品 国产| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 晚上一个人看的免费电影| 欧美bdsm另类| 久久久精品免费免费高清| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久久国产网址| 成年人午夜在线观看视频| 在线看a的网站| 99热6这里只有精品| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 99视频精品全部免费 在线| 最近2019中文字幕mv第一页| 成人手机av| 亚洲美女搞黄在线观看| 日韩大片免费观看网站| 老女人水多毛片| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产精品一区二区在线观看99| av不卡在线播放| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 99热全是精品| 只有这里有精品99| 久久人人97超碰香蕉20202| 各种免费的搞黄视频| 国产又色又爽无遮挡免| √禁漫天堂资源中文www| 久久毛片免费看一区二区三区| 久久 成人 亚洲| 天堂中文最新版在线下载| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 最近的中文字幕免费完整| 亚洲成人av在线免费| 国产片特级美女逼逼视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产成人欧美| 久久精品国产自在天天线| 精品亚洲成国产av| 夫妻午夜视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 9191精品国产免费久久| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲国产最新在线播放| 十八禁网站网址无遮挡| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| av黄色大香蕉| 国产免费一级a男人的天堂| 黄色毛片三级朝国网站| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 一边亲一边摸免费视频| 一区二区三区乱码不卡18| 插逼视频在线观看| 午夜激情av网站| 国产精品无大码| 高清在线视频一区二区三区| 一边亲一边摸免费视频| 国产成人一区二区在线| 99久久综合免费| 永久免费av网站大全| 免费看av在线观看网站| 国产一区二区在线观看av| 乱人伦中国视频| 亚洲国产欧美在线一区| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日韩制服骚丝袜av| 九九爱精品视频在线观看|