• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    電壓波形對陽極氧化鋁薄膜微結(jié)構(gòu)的影響

    2017-09-03 10:05:29任亞璇張士元郭玉強(qiáng)郝圣圳馬紅梅付明珠孫玉寶
    關(guān)鍵詞:阻擋層鋁片氧化鋁

    任亞璇, 張士元, 郭玉強(qiáng), 郝圣圳, 馬紅梅, 付明珠, 徐 芹, 孫玉寶

    (河北工業(yè)大學(xué) 應(yīng)用物理系, 天津 300401)

    電壓波形對陽極氧化鋁薄膜微結(jié)構(gòu)的影響

    任亞璇, 張士元, 郭玉強(qiáng), 郝圣圳, 馬紅梅, 付明珠, 徐 芹, 孫玉寶

    (河北工業(yè)大學(xué) 應(yīng)用物理系, 天津 300401)

    利用電化學(xué)方法制備陽極氧化鋁模板,通過改變電壓波形和氧化周期調(diào)控陽極氧化鋁的結(jié)構(gòu)形貌,制備出形貌各異的陽極氧化鋁薄膜,并分析了陽極氧化鋁形貌對其光學(xué)性質(zhì)的影響?;诘入妶瞿P?從空間電荷角度出發(fā),詳細(xì)分析了上述樣品微結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生原因,進(jìn)一步證實(shí)了等電場理論的正確性。

    陽極氧化鋁; 結(jié)構(gòu)形貌; 電壓波形; 寬范圍調(diào)控

    多孔陽極氧化鋁(anodic aluminum oxide,AAO)作為一種生產(chǎn)成本低廉、制備工藝簡單的結(jié)構(gòu)可控的納米材料,在納米材料領(lǐng)域應(yīng)用廣泛,例如可用于制備生物傳感器、納米線、納米管等[1-5]。在均一穩(wěn)定的電壓下,經(jīng)典的AAO模型是六角密排的蜂窩狀孔洞結(jié)構(gòu),在每個(gè)原胞中心位置存在一個(gè)圓柱形空氣柱,且與鋁基底垂直,孔間距與電壓之間為正比關(guān)系。隨著納米科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,單一規(guī)整可控性納米結(jié)構(gòu)材料越來越不能滿足生產(chǎn)的需要,以有效的工藝、簡潔的設(shè)備,低廉的成本制備出具有特殊結(jié)構(gòu)的納米模板成為納米材料科學(xué)研究領(lǐng)域重要的研究方向。因此,制備形貌各異的AAO模板備受國內(nèi)外研究者的青睞[6-7]。由于AAO制備條件的可控性和靈活性,通過控制影響薄膜生長過程的各種因素,使制備出多形貌的納米結(jié)構(gòu)成為可能。動(dòng)態(tài)電壓制備的AAO模板,其結(jié)構(gòu)就具有明顯的靈活性和寬范圍可控性[8-9]。影響其結(jié)構(gòu)形貌生長的主要因素包括制備過程中所加電壓的波形及幅度和氧化時(shí)間、電解環(huán)境的溫度和參與反應(yīng)的電解液種類及濃度。本文在實(shí)驗(yàn)研究與理論分析的基礎(chǔ)上,重點(diǎn)闡述了不同波形的電壓及氧化周期對AAO的結(jié)構(gòu)形貌產(chǎn)生的影響,并對其現(xiàn)象進(jìn)行了深入分析和解釋。

    1 多孔氧化鋁的制備

    首先,將純度為99.999 %的鋁片放在以氬氣作為保護(hù)器的管式退火爐中,在400 ℃下進(jìn)行高溫退火2.5 h,消除鋁片內(nèi)部的應(yīng)力和微觀缺陷;將退火后的鋁片裁剪成與銅電極相適應(yīng)的尺寸,進(jìn)行壓片,提高鋁片表面平整度;把裁剪好的鋁片在高氯酸與無水乙醇的混合溶液(體積比為1∶4)中進(jìn)行電化學(xué)拋光處理5 min,提高鋁片表面的平滑度;用丙酮及去離子水超聲振蕩清洗,去除鋁片表面的拋光液。

    然后,采用函數(shù)信號(hào)發(fā)生器(Tektronix, MDO3024)分別給定y=lnx、y=-lnx+lnx和y=arccosx函數(shù)波形圖,用電源放大器(High Voltage Amplifier, HA-805)將信號(hào)放大,在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%的磷酸電解液中,把上述處理好的鋁片作為陽極,鉛棒作為陰極,常溫下陽極氧化10 min。函數(shù)波形分別為y=lnx、y=-lnx+lnx的信號(hào)是以T=5 s作為一個(gè)反應(yīng)單元,而函數(shù)波形為y=arccosx的信號(hào)則是以T=0.5 s作為一個(gè)反應(yīng)單元,最終得到形貌各異的多孔氧化鋁膜。

    最后,利用掃描電鏡(FE-SEM, Hitachi S-4800)對制備出的多孔氧化鋁微觀形貌進(jìn)行表征,其光學(xué)特性利用數(shù)碼相機(jī)(SONY-ILCE-5000L APS-C)拍攝。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    在常溫下,在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%的磷酸溶液中,將處理好的鋁片進(jìn)行陽極氧化,分別采用圖1中的3種電壓波形:氧化電壓范圍為10~90 V之間,氧化10 min,圖1(A)中的(a)采用的函數(shù)表達(dá)式為y=lnx的波形圖,以T=5 s為周期上下變化;圖1(A)中的(b)采用的電壓波形是一個(gè)分段函數(shù),前后5 min分別在y=lnx和y=-lnx函數(shù)電壓波形下進(jìn)行電化學(xué)反應(yīng),都是以T=5 s為周期上下變化;圖1(A)中的(c)采用的電壓波形為函數(shù)表達(dá)式為y=arccosx的圖像,以T=0.5 s為周期上下變化。圖1(B)中(a′)、1(b′)、1(c′)分別給出了以上3種電壓波形條件下相對應(yīng)的SEM微觀結(jié)構(gòu)圖和表面光學(xué)性質(zhì)圖。

    圖1 不同波形的電壓和陽極氧化鋁結(jié)構(gòu)形貌及光學(xué)性質(zhì)圖

    從圖1(B)可以看出,不同的電壓波形制備出多孔氧化鋁的結(jié)構(gòu)形貌各異。下面先從AAO在生長過程中遵循的氧化原理[10]入手進(jìn)行分析。電解液與氧化物交界面處反應(yīng)如下:

    Al2O3+nH2O→2Al3++(3+n-x)O2-+

    xOH-+(2n-x)H+

    (1)

    在電場作用下,Al片被電解生成Al2O3,同時(shí)Al2O3進(jìn)行水解反應(yīng),分別生成Al3+、H+、O2-和OH-離子,陽離子進(jìn)入電解液中,而陰離子進(jìn)入到氧化層中進(jìn)行反應(yīng),從而形成一個(gè)雙層結(jié)構(gòu)的阻擋層:只含有正離子的內(nèi)層和只含有負(fù)離子的外層,這些電荷在阻擋層中形成一個(gè)自建場,與外場方向相反,實(shí)際電場是外加電場抵消掉自建電場之后剩余的電場。

    由圖2所示,在穩(wěn)態(tài)電壓下,形成的是有序的AAO孔洞,由于阻擋層的生成速率和溶解速率達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡,所以多孔氧化鋁的孔壁厚度能通過自我調(diào)控達(dá)到一個(gè)穩(wěn)定值,因此就形成了規(guī)則的AAO孔洞。

    但在動(dòng)態(tài)電壓下,不同的陽極氧化電壓對應(yīng)著不同孔間距,電壓改變過程中勢必會(huì)引起孔間距的調(diào)整,最終導(dǎo)致不同的氧化鋁形貌。由于電壓直接誘導(dǎo)的是阻擋層處的場強(qiáng),最后影響的是空間電荷自我形成的電場以及阻擋層厚度的改變。例如圖1給出的波形電壓,采用的是漸變電壓生長方式,由于空間電荷自建場的自我調(diào)節(jié)速率滯后于外加場,使得阻擋層的場強(qiáng)與外加場強(qiáng)無法存在一定的比例,所以對氧化鋁的形貌會(huì)產(chǎn)生較大的影響。根據(jù)Su Z.等[11]人提出的“等電場模型”,在AAO薄膜生長過程中,為了使氧化層處的電場分布均勻,氧化層進(jìn)行自我調(diào)整,使形成的阻擋層保持均勻同步生長。顯然從該理論出發(fā),分析氧化鋁的結(jié)構(gòu)形貌就變的十分困難,就不得不去考慮空間電荷在其生長過程中的影響。

    圖2 分別在穩(wěn)態(tài)電壓和動(dòng)態(tài)電壓下陽極氧化鋁的形成過程

    如圖1(A)中的(a)所示,采用的電壓波為周期性上升型,氧化鋁薄膜的阻擋層均勻向上生長,其厚度比較整齊且厚度較大,生長出的分枝結(jié)構(gòu)較小。圖1(A)中的(b)中,采用的是分段函數(shù),電壓波形先上升后下降,氧化鋁薄膜的阻擋層厚度比圖1(A)中的(a)略小,生長出的分枝結(jié)構(gòu)較大。導(dǎo)致出現(xiàn)上述現(xiàn)象的原因如下:由于在1個(gè)周期內(nèi)氧化電壓持續(xù)升高,此時(shí)氧化層中的電荷處于持續(xù)缺失狀態(tài),電解液與氧化層交界面處的電荷密度要大于處于相同數(shù)值穩(wěn)態(tài)電壓下的電荷密度,水解的速率加快,所以氧化速率大于同穩(wěn)態(tài)電壓下的速率。電流就會(huì)相應(yīng)地增加,來提供氧化過程中缺失的空間電荷,因此氧化層的生長速率加快,導(dǎo)致阻擋層變厚,最后在較厚的阻擋層下穩(wěn)定生長,電壓突降使分枝結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生成為可能。相反,在1個(gè)周期內(nèi)電壓連續(xù)下降,空間電荷形成的自建場不足以使氧化層停止生長,由于空間電荷的擴(kuò)散需要一定時(shí)間,所以會(huì)滯后于阻擋層的產(chǎn)生,此時(shí)氧化層中的空間電荷處于持續(xù)過剩的狀態(tài),導(dǎo)致氧化層的生長受到抑制,所以阻擋層生長速率變緩,其數(shù)值要小于同穩(wěn)態(tài)電壓下的生長速率,導(dǎo)致電流也逐漸減小,因此阻擋層的生長會(huì)進(jìn)一步削減。隨著電壓的迅速下降,氧化速率也持續(xù)降低,當(dāng)阻擋層減薄一定程度后,開始長出分枝結(jié)構(gòu)。所以在電壓上升階段圖1(A)中的(a)與(b)的薄膜生長方式一樣,但接下來的5 min氧化反應(yīng)時(shí)間內(nèi)圖1(A)中的(b)的電壓周期下降,因此抑制了阻擋層的生長,阻擋層逐漸減小到一定程度后,就開始分枝生長,所以圖1(b′)中氧化鋁薄膜的分枝結(jié)構(gòu)比圖1(a′)中的分枝厚度略大。

    值得注意的是,圖1(c)中氧化鋁結(jié)構(gòu)的制備也是采用了下降式的電壓波形,反應(yīng)周期只有0.5 s,但是卻在阻擋層底部出現(xiàn)大小均一的圓孔,在圖1(a′)和(b′)中也存在類似的圓孔。造成圓孔的原因分析如下:根據(jù)朱緒飛提出的“氧氣氣泡的模具效應(yīng)”[12],在電解反應(yīng)過程中,氧化鋁被分解生成Al3+、H+、O2-和OH-離子,而OH-因反應(yīng)中電流的作用不斷以氧氣的形式析出,反應(yīng)式如下:

    4OH-→O2↑+2H2O+4e

    (2)

    氧氣生成后離子的遷移并不會(huì)受到影響,所以電解反應(yīng)仍在持續(xù)進(jìn)行,氧氣泡存在的地方氧化鋁不在繼續(xù)生長,但是OH-會(huì)依然持續(xù)反應(yīng)生成氧氣,氧氣泡不斷的累計(jì),最后沖破氧化膜的阻擋,就形成了孔洞。由于分枝結(jié)構(gòu)生長從AAO管道的底部開始,由于阻擋層形成時(shí)間過短同時(shí)其生成速率受到抑制,所以氧化鋁薄膜底部的阻擋層就很薄,氧氣很容易沖破底部的阻擋層,導(dǎo)致阻擋層底部發(fā)生穿孔。對于圖1(a′)和(b′),因?yàn)榉磻?yīng)開始采時(shí)用的都是升壓方式,所以阻擋層較厚沒有在底部發(fā)生穿孔,而且孔洞直徑要遠(yuǎn)小于圖1(c′)中的孔洞直徑。

    根據(jù)圖1的插圖中的光學(xué)照片,也可以看到依據(jù)結(jié)構(gòu)的不同,AAO的光學(xué)性質(zhì)也發(fā)生了改變。薄膜表面顏色的飽和度由上及下依次升高,此結(jié)構(gòu)色的出現(xiàn)是由于氧化鋁薄膜表面和鋁基/阻擋層界面反射光的干涉形成的。而其飽和度的提高推測可能是由于氧化鋁薄膜結(jié)構(gòu)中的分枝和底部的圓孔對光產(chǎn)生散射,進(jìn)一步減弱鋁基/阻擋層界面反射光導(dǎo)致的。實(shí)驗(yàn)證明,利用不同的氧化電壓波形和氧化周期可以制備出形貌各異的多孔陽極氧化鋁薄膜。

    3 結(jié)論

    本文利用周期性漸變升壓波形和降壓波形相配合的方式,在不同電壓波形下制備出形貌各異的多孔氧化鋁薄膜,基于等電場模型,從空間電荷的角度出發(fā),由穩(wěn)壓下形成AAO的原理引入,對在非穩(wěn)壓下AAO的形成過程進(jìn)行了詳細(xì)的分析,并通過控制反應(yīng)周期對其形貌進(jìn)行了調(diào)控,實(shí)現(xiàn)了通過改變電壓波形與反應(yīng)周期來調(diào)控AAO的結(jié)構(gòu)形貌,并分析了不同微結(jié)構(gòu)對AAO薄膜光學(xué)性質(zhì)的影響。需要指出的是,到目前為止還沒有一種確切的理論去解釋動(dòng)態(tài)多孔陽極氧化鋁的生長機(jī)理。所以只是通過改變影響生成多孔氧化鋁微結(jié)構(gòu)的因素,對其形貌進(jìn)行了宏觀調(diào)控。相信隨著科技的進(jìn)步和研究的深入,對制備形貌各異的多孔陽極氧化鋁薄膜的生長機(jī)理能得到具體的解釋。

    致謝:感謝河北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院的孫玉寶教授和徐芹副教授的指導(dǎo)。

    References)

    [1] Li M, Zhou L, Wu W, et al. Dual gate indium-zinc oxide thin-film transistors based on anodic aluminum oxide gate dielectrics[J]. IEEE Transactions on Electron Devices, 2014, 61(7):2448-2453.

    [2] Zhang Z J, Zhang J J, Hou X, et al. Iridescent thin films of porous anodic aluminum oxide with embedded silver nanowires[J]. Thin Solid Films, 2014, 558(19):344-348.

    [3] Santos A, Kumeria T, Losic D. Nanoporous anodic alumina: A versatile platform for optical biosensors[J]. Materials, 2014, 7(6):4297-4320.

    [4] Hekmat F, Sohrabi B, Rahmanifar M S, et al. Electrophoretic deposition of multi-walled carbon nanotubes on porous anodic aluminum oxide using ionic liquid as a dispersing agent[J]. Applied Surface Science, 2015, 341:109-119.

    [5] Leontiev A P, Brylev O A, Napolskii K S. Arrays of rhodium nanowires based on anodic alumina: Preparation and electrocatalytic activity for nitrate reduction[J]. Electrochimica Acta, 2015, 155(1):466-473.

    [6] Dadras S, Aawani E. Fabrication of YBCO nanowires with anodic aluminum oxide (AAO) template[J]. Physica B Condensed Matter, 2015, 475:27-31.

    [7] Cheng W, Steinhart M, G?sele U, et al. Tree-like alumina nanopores generated in a non-steady-state anodization[J]. Journal of Materials Chemistry, 2007, 17(33):3493.

    [8] Su Z, Zhou W. Formation mechanism of porous anodic aluminium and titanium oxides[J]. Advanced Materials, 2008, 20(19):3663-3667.

    [9] Gao T, Meng G, Zhang J, et al. Template synthesis of Y-junction metal nanowires[J]. Applied Physics A, 2002, 74(3):403-406.

    [10] Su Z, Bühl M, Zhou W. Dissociation of water during formation of anodic aluminum oxide[J]. Journal of the American Chemical Society, 2009, 131(24):8697-8702.

    [11] Su Z, H?hner G, Zhou W. Investigation of the pore formation in anodic aluminium oxide[J]. Journal of Materials Chemistry, 2008, 18(18):5787-5795.

    [12] 朱緒飛, 韓華, 宋曄,等. 多孔陽極氧化物的形成效率與納米孔道的形成機(jī)理[J]. 物理學(xué)報(bào), 2012, 61(22):228202.

    Effect of voltage waveform on microstructure of anodic aluminum oxide film

    Ren Yaxuan, Zhang Shiyuan, Guo Yuqiang, Hao Shengzhen, Ma Hongmei, Fu Mingzhu, Xu Qin, Sun Yubao

    (Department of Applied Physics, Hebei University of Technology, Tianjin 300401, China)

    The anodic aluminum oxide template is prepared by the electrochemical method, the structural morphology of anodic aluminum oxide is regulated and controlled by the voltage waveform and the oxidation period, the anodic alumina films with different morphologies are prepared, and the effect of the morphology of anodic alumina on the optical properties is analyzed. Based on the equal-electric field model, and from the point of view of space charge, the cause of the microstructure of the above sample is analyzed in detail, and the correctness of the equal electric field theory is further proved.

    anodic aluminum oxide; structural morphology; voltage waveform; wide-range regulation and control

    10.16791/j.cnki.sjg.2017.08.017

    2017-02-24

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11547250);河北省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(A2015202343);河北省科技廳研究項(xiàng)目(15211043)

    任亞璇(1992—),女,河北石家莊,碩士研究生E-mail:xuaner92@126.com

    徐芹(1982—),女,河北石家莊,博士,副教授,主要從事高校教學(xué)教育研究.E-mail:xuqinzi@126.com

    TB383

    B

    1002-4956(2017)08-0063-04

    猜你喜歡
    阻擋層鋁片氧化鋁
    氧化鋁焙燒爐采用SNCR技術(shù)脫硝改造實(shí)踐
    山東冶金(2022年4期)2022-09-14 08:59:42
    專利名稱:銅銦鎵硒薄膜太陽能電池銅鉬合金背電極及其制備方法
    納米微孔鋁片太陽輻射吸收性能測試研究
    膜分散微反應(yīng)器制備γ-氧化鋁千克級放大試驗(yàn)
    我國7月氧化鋁產(chǎn)量為610萬t
    AlCrTaTiZrMo高熵合金氮化物擴(kuò)散阻擋層的制備與表征
    石灰石燒結(jié)法從CFB灰中提取氧化鋁
    基于COMSOL模擬的球形摩擦納米發(fā)電機(jī)的發(fā)電特性
    移去電子阻擋層對雙藍(lán)光波長LED性能的影響
    一種提升樹脂、阻焊塞孔良率新工藝方法應(yīng)用推廣
    电影成人av| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久久久久久国产电影| 三上悠亚av全集在线观看| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 精品亚洲成国产av| www.自偷自拍.com| 黄色视频在线播放观看不卡| 淫妇啪啪啪对白视频 | 亚洲黑人精品在线| 在线精品无人区一区二区三| 超碰97精品在线观看| 99国产精品一区二区三区| 多毛熟女@视频| 日本wwww免费看| av网站免费在线观看视频| 高清视频免费观看一区二区| 悠悠久久av| 岛国在线观看网站| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 国产男女超爽视频在线观看| 青春草视频在线免费观看| 亚洲精品在线美女| 国产成人a∨麻豆精品| 精品久久蜜臀av无| 久久久久国内视频| 男女床上黄色一级片免费看| 久久久久久久大尺度免费视频| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 一级毛片电影观看| 国产区一区二久久| 欧美精品一区二区免费开放| 久久99一区二区三区| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 搡老岳熟女国产| 欧美成人午夜精品| 大片免费播放器 马上看| 国产精品一区二区免费欧美 | 99热全是精品| 在线观看舔阴道视频| 正在播放国产对白刺激| 在线av久久热| 亚洲美女黄色视频免费看| 叶爱在线成人免费视频播放| 宅男免费午夜| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 色婷婷久久久亚洲欧美| 一级毛片精品| 黑人猛操日本美女一级片| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲精品自拍成人| 午夜福利在线免费观看网站| 欧美午夜高清在线| 91成人精品电影| 老汉色∧v一级毛片| 欧美少妇被猛烈插入视频| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产在线一区二区三区精| 天堂俺去俺来也www色官网| 丰满少妇做爰视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产男人的电影天堂91| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 捣出白浆h1v1| 国产精品久久久人人做人人爽| 97在线人人人人妻| 国产成人欧美| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 亚洲欧美激情在线| 精品国产国语对白av| 高潮久久久久久久久久久不卡| 一级片'在线观看视频| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 欧美日本中文国产一区发布| 在线永久观看黄色视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 飞空精品影院首页| 国产精品1区2区在线观看. | 中文字幕制服av| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 我要看黄色一级片免费的| 9色porny在线观看| 成人三级做爰电影| 女警被强在线播放| 在线观看免费日韩欧美大片| 免费观看人在逋| 成人免费观看视频高清| 黄片小视频在线播放| 精品人妻在线不人妻| tube8黄色片| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲欧美激情在线| 欧美人与性动交α欧美软件| 黄色a级毛片大全视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 日韩大片免费观看网站| 日韩有码中文字幕| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 天天操日日干夜夜撸| 免费高清在线观看日韩| 人妻一区二区av| 免费在线观看完整版高清| 国产欧美日韩一区二区三 | 久久精品人人爽人人爽视色| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产91精品成人一区二区三区 | 国产精品影院久久| 中文字幕制服av| 欧美日韩黄片免| 麻豆乱淫一区二区| 窝窝影院91人妻| 国产高清videossex| 国产男人的电影天堂91| 少妇人妻久久综合中文| 精品熟女少妇八av免费久了| 黄片大片在线免费观看| 亚洲av欧美aⅴ国产| 久久中文字幕一级| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 在线观看免费视频网站a站| 男女午夜视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 自线自在国产av| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 国产精品一二三区在线看| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 成年av动漫网址| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久久精品区二区三区| 欧美日韩亚洲高清精品| 婷婷色av中文字幕| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美日韩黄片免| 999精品在线视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 啦啦啦 在线观看视频| 国产伦理片在线播放av一区| 18禁国产床啪视频网站| 蜜桃在线观看..| 国产欧美日韩一区二区三 | 大型av网站在线播放| 69av精品久久久久久 | 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 久久精品人人爽人人爽视色| 欧美激情 高清一区二区三区| 欧美午夜高清在线| 高清视频免费观看一区二区| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 欧美激情 高清一区二区三区| av视频免费观看在线观看| 国产91精品成人一区二区三区 | 久久亚洲精品不卡| 在线观看免费视频网站a站| 在线永久观看黄色视频| 久久av网站| 亚洲国产日韩一区二区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 黄色视频不卡| 女性生殖器流出的白浆| 国产精品av久久久久免费| 丝袜美腿诱惑在线| 国产有黄有色有爽视频| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲人成电影观看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久精品亚洲av国产电影网| 青草久久国产| 国产精品偷伦视频观看了| 国产欧美日韩一区二区精品| 一进一出抽搐动态| 亚洲成国产人片在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 丝瓜视频免费看黄片| 乱人伦中国视频| 美女午夜性视频免费| 啦啦啦免费观看视频1| 国产欧美日韩一区二区三 | 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲五月婷婷丁香| 操出白浆在线播放| 欧美黄色淫秽网站| 国产成人啪精品午夜网站| 久久久久精品国产欧美久久久 | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 国产精品九九99| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 欧美日韩福利视频一区二区| av一本久久久久| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 亚洲avbb在线观看| 超碰成人久久| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 午夜福利在线免费观看网站| av福利片在线| 热re99久久国产66热| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 亚洲成人国产一区在线观看| 又大又爽又粗| av一本久久久久| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 人妻 亚洲 视频| 国产精品 国内视频| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲av成人一区二区三| 动漫黄色视频在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| av天堂在线播放| 欧美黑人精品巨大| 国产欧美亚洲国产| 国产在线免费精品| www.av在线官网国产| 亚洲欧美精品自产自拍| 精品国产一区二区久久| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 99国产综合亚洲精品| 亚洲免费av在线视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产成人精品在线电影| 少妇人妻久久综合中文| av不卡在线播放| 精品亚洲成a人片在线观看| 捣出白浆h1v1| 这个男人来自地球电影免费观看| 久久久久视频综合| 中国国产av一级| 午夜日韩欧美国产| 在线观看www视频免费| 久久中文看片网| 超色免费av| 精品第一国产精品| 午夜视频精品福利| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 国产欧美日韩一区二区三 | 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 91字幕亚洲| 久久精品人人爽人人爽视色| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲精品av麻豆狂野| 少妇 在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产亚洲欧美在线一区二区| cao死你这个sao货| 午夜老司机福利片| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久国产亚洲av麻豆专区| 日韩中文字幕欧美一区二区| 丝袜喷水一区| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲人成电影观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产成人精品久久二区二区免费| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲精品自拍成人| 欧美精品av麻豆av| 性色av一级| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产又爽黄色视频| 老汉色av国产亚洲站长工具| 老鸭窝网址在线观看| 久9热在线精品视频| 一本色道久久久久久精品综合| 国产一区二区 视频在线| 亚洲精品国产av成人精品| 一二三四在线观看免费中文在| 老司机靠b影院| 老汉色av国产亚洲站长工具| 99香蕉大伊视频| 久久 成人 亚洲| 91字幕亚洲| 黄频高清免费视频| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲国产欧美网| av不卡在线播放| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 99国产精品免费福利视频| 天堂中文最新版在线下载| 黄片大片在线免费观看| 制服人妻中文乱码| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 99re6热这里在线精品视频| 老鸭窝网址在线观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 精品第一国产精品| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲精品第二区| 日韩欧美国产一区二区入口| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 久久人妻熟女aⅴ| 69精品国产乱码久久久| av又黄又爽大尺度在线免费看| 中文字幕最新亚洲高清| 黄色毛片三级朝国网站| 手机成人av网站| 久久久久久人人人人人| 久久狼人影院| 国产在线视频一区二区| 91av网站免费观看| 两性夫妻黄色片| 欧美国产精品一级二级三级| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲中文av在线| 欧美一级毛片孕妇| 99热全是精品| 久久精品人人爽人人爽视色| 老司机福利观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 人妻一区二区av| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 热99re8久久精品国产| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说| 青春草视频在线免费观看| 成人手机av| 国产免费视频播放在线视频| 999久久久国产精品视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 黄色片一级片一级黄色片| 午夜免费鲁丝| 999精品在线视频| 亚洲av美国av| 亚洲人成电影观看| 国产精品一区二区在线不卡| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久久久久久久久久久大奶| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 男人舔女人的私密视频| 国产成人精品久久二区二区91| 精品少妇久久久久久888优播| 国产男人的电影天堂91| 久久综合国产亚洲精品| 波多野结衣av一区二区av| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 亚洲欧美清纯卡通| 蜜桃在线观看..| 最黄视频免费看| 搡老熟女国产l中国老女人| 午夜福利视频在线观看免费| 啦啦啦 在线观看视频| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 搡老乐熟女国产| 一边摸一边做爽爽视频免费| 中文字幕制服av| 欧美黑人欧美精品刺激| 69av精品久久久久久 | 亚洲精华国产精华精| 人人澡人人妻人| 亚洲成人免费电影在线观看| 久久狼人影院| cao死你这个sao货| 91精品伊人久久大香线蕉| 成年av动漫网址| 色94色欧美一区二区| 91麻豆av在线| 亚洲欧美激情在线| 成在线人永久免费视频| 免费不卡黄色视频| 男人爽女人下面视频在线观看| 久久人人97超碰香蕉20202| a级片在线免费高清观看视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产97色在线日韩免费| 精品高清国产在线一区| 亚洲中文字幕日韩| 他把我摸到了高潮在线观看 | 午夜免费观看性视频| h视频一区二区三区| 免费观看人在逋| 国产麻豆69| 亚洲 欧美一区二区三区| 欧美亚洲日本最大视频资源| 一个人免费看片子| 久久久水蜜桃国产精品网| 制服诱惑二区| 一级毛片精品| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲欧美精品自产自拍| 欧美另类一区| 午夜两性在线视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 久久热在线av| 国产高清视频在线播放一区 | 国产精品亚洲av一区麻豆| 精品高清国产在线一区| 好男人电影高清在线观看| 国产免费现黄频在线看| 日本wwww免费看| 精品少妇内射三级| 成人国产一区最新在线观看| 国产在线免费精品| 亚洲免费av在线视频| 在线 av 中文字幕| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 国产福利在线免费观看视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 午夜91福利影院| 黄色 视频免费看| 蜜桃在线观看..| 最新的欧美精品一区二区| www.精华液| 日韩一区二区三区影片| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 午夜日韩欧美国产| 国产精品熟女久久久久浪| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲av欧美aⅴ国产| 高清在线国产一区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 成年美女黄网站色视频大全免费| 免费av中文字幕在线| 999久久久精品免费观看国产| 国产亚洲欧美在线一区二区| 日韩大片免费观看网站| av免费在线观看网站| 亚洲精品一二三| 99精品久久久久人妻精品| a级毛片黄视频| 99精品欧美一区二区三区四区| 又大又爽又粗| 黄色毛片三级朝国网站| 一区二区日韩欧美中文字幕| 男人操女人黄网站| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 精品一区二区三卡| 两性夫妻黄色片| 一本综合久久免费| 在线观看免费视频网站a站| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 一区福利在线观看| 两性夫妻黄色片| 亚洲精品国产av成人精品| 国产视频一区二区在线看| 精品视频人人做人人爽| 欧美日韩视频精品一区| 99国产精品一区二区三区| 十八禁网站免费在线| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 亚洲伊人久久精品综合| 亚洲欧美清纯卡通| 精品少妇黑人巨大在线播放| av又黄又爽大尺度在线免费看| 免费在线观看影片大全网站| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 黄片播放在线免费| 日本五十路高清| 中亚洲国语对白在线视频| 国产成人av激情在线播放| 亚洲全国av大片| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产人伦9x9x在线观看| 99久久人妻综合| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 美女福利国产在线| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 午夜91福利影院| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 一本色道久久久久久精品综合| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 五月开心婷婷网| 一级片'在线观看视频| 不卡一级毛片| 黄频高清免费视频| 中文字幕最新亚洲高清| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 51午夜福利影视在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 在线观看人妻少妇| 香蕉国产在线看| 亚洲精品国产av成人精品| 考比视频在线观看| e午夜精品久久久久久久| 久久久精品区二区三区| 亚洲九九香蕉| 午夜成年电影在线免费观看| 国产精品影院久久| 在线观看免费日韩欧美大片| 老司机亚洲免费影院| 啦啦啦 在线观看视频| 国产激情久久老熟女| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 最新的欧美精品一区二区| 国产亚洲精品一区二区www | 麻豆国产av国片精品| 超碰成人久久| 最近中文字幕2019免费版| 中国国产av一级| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 一本大道久久a久久精品| 国产免费av片在线观看野外av| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 天堂俺去俺来也www色官网| 丝袜美腿诱惑在线| av天堂久久9| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产老妇伦熟女老妇高清| www.av在线官网国产| 中文字幕最新亚洲高清| 免费黄频网站在线观看国产| 免费人妻精品一区二区三区视频| 91九色精品人成在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 操美女的视频在线观看| 亚洲三区欧美一区| 成年美女黄网站色视频大全免费| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 欧美成狂野欧美在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 男人操女人黄网站| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 一级,二级,三级黄色视频| 午夜激情av网站| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 成人免费观看视频高清| 丁香六月欧美| 久久久久精品人妻al黑| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产激情久久老熟女| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 亚洲精品一二三| 少妇的丰满在线观看| 国产在线一区二区三区精| 国产黄色免费在线视频| 又黄又粗又硬又大视频| 大香蕉久久网| 亚洲国产精品一区三区| 国产在线观看jvid| 男人操女人黄网站| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 成年美女黄网站色视频大全免费| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产不卡av网站在线观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久精品国产a三级三级三级| 大香蕉久久成人网| 手机成人av网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 真人做人爱边吃奶动态| 深夜精品福利| 午夜成年电影在线免费观看| 日韩视频在线欧美| 欧美黄色淫秽网站| 老熟女久久久| 在线观看免费午夜福利视频| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 亚洲少妇的诱惑av| 黄色片一级片一级黄色片| 不卡一级毛片| 日韩大码丰满熟妇| 欧美日韩av久久| 亚洲av欧美aⅴ国产| 欧美激情久久久久久爽电影 | av一本久久久久| 成年动漫av网址| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 亚洲第一av免费看| 国产成人欧美在线观看 | 满18在线观看网站| 高清欧美精品videossex| 国产精品av久久久久免费| 精品少妇内射三级| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产成人啪精品午夜网站| 精品人妻1区二区| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲全国av大片| 午夜精品久久久久久毛片777| 国产精品久久久久久精品古装| 超色免费av| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产精品1区2区在线观看. | 中文欧美无线码| 热re99久久精品国产66热6| 国产精品偷伦视频观看了|