福建省核電基地周圍環(huán)境氣溶膠中總α和總β測(cè)量日期的探討

黃麗華

福建省核電基地周圍環(huán)境氣溶膠中總α和總β測(cè)量日期的探討

黃麗華

福建省輻射環(huán)境監(jiān)督站

通過監(jiān)測(cè)核電基地周圍環(huán)境氣溶膠在采樣結(jié)束后第2天至第35天總α和總β的放射性比活度，發(fā)現(xiàn)總α的放射性比活度隨時(shí)間先快速降低再呈線性增長(zhǎng)，總β的放射性比活度隨時(shí)間先快速降低再緩慢增長(zhǎng)至基本保持穩(wěn)定。建議核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品在采樣結(jié)束后30d開始測(cè)量總α和總β放射性比活度。

核電 監(jiān)督性監(jiān)測(cè) 氣溶膠 總α 總β 測(cè)量日期

1 概述

為了確保公眾健康和輻射環(huán)境安全，2007年環(huán)境保護(hù)部建立國家輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)網(wǎng)，對(duì)輻射環(huán)境質(zhì)量、國家重點(diǎn)監(jiān)管的核與輻射設(shè)施周圍環(huán)境進(jìn)行了監(jiān)督性監(jiān)測(cè)。福建省現(xiàn)有寧德和福清兩個(gè)核電基地，本文根據(jù)《福建省核電廠輻射環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)方案》，對(duì)空氣中氣溶膠的總α和總β放射性核素活度濃度進(jìn)行了監(jiān)測(cè)。通過與輻射本底水平對(duì)比，并對(duì)長(zhǎng)期的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)繪制質(zhì)控圖，監(jiān)督核與輻射設(shè)施運(yùn)行對(duì)周圍環(huán)境所產(chǎn)生的實(shí)時(shí)影響和長(zhǎng)期累積趨勢(shì)影響。

按照《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》的要求，《全國輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)方案》規(guī)定隨機(jī)抽取10%～20%核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品進(jìn)行留樣復(fù)測(cè)。實(shí)際上，由于核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品需先測(cè)量γ核素后再進(jìn)行總α和總β放射性核素活度濃度的測(cè)量，采樣后測(cè)量日期難以統(tǒng)一。而根據(jù)2015年、2016年氣溶膠中總α和總β的留樣復(fù)測(cè)結(jié)果，我們發(fā)現(xiàn)采樣結(jié)束后開始測(cè)量的日期不同，氣溶膠中總α的放射性核素活度濃度變化非常大，留樣復(fù)測(cè)結(jié)果見表1。故此，我們采集了4個(gè)不同的氣溶膠樣品，對(duì)存放不同時(shí)間進(jìn)行測(cè)量，了解總α和總β放射性核素活度濃度的變化規(guī)律，探討采樣后最佳的開始測(cè)量日期。

2 樣品的采集

2.1 采樣地點(diǎn)

1～4號(hào)氣溶膠的采樣點(diǎn)均位于福建省核應(yīng)急指揮中心內(nèi)的輻射環(huán)境自動(dòng)監(jiān)測(cè)站，距周邊高大建筑物的距離均大于20m，周圍環(huán)境相對(duì)開闊。

2.2 采樣儀器

采樣儀器為HRHA01-SFS800/A超大流量氣溶膠采樣器(北京華瑞核安科技有限公司)。過濾材料均選用聚丙烯氣溶膠濾膜，氣溶膠顆粒徑在0.1μm以上，理論上收集效率大于99%。

2.3 采樣方法

在大氣氣溶膠采樣前后，濾膜均在60 oC烘箱中烘干1 h、稱重。超大流量氣溶膠采樣器流速為600m3·h-1，連續(xù)采樣約18h。采樣總體積、凈塵量及鋪樣量見表2。

表2 氣溶膠采集信息表

3 樣品的測(cè)量

3.1 測(cè)量方法

由于國內(nèi)沒有氣溶膠中總α與總β的測(cè)量方法，我們參考水中總α與總β的測(cè)量方法。將采集后的氣溶膠濾膜折疊后放入50mm的壓樣模具，用10t的壓力壓縮濾膜，保持30s，將濾膜壓縮成高度約為6～10mm的圓柱形幾何形狀，經(jīng)過300℃炭化、400℃灰化處理后，稱取約210mg鋪樣測(cè)量，每次測(cè)量時(shí)間為1000min。

3.2 測(cè)量?jī)x器

所用儀器為MPC-9604型4道流氣式低本底α、β測(cè)量?jī)x。儀器的性能指標(biāo)見表3。

表3 低本底α、β測(cè)量?jī)x性能指標(biāo)

4 測(cè)量結(jié)果與分析

4.1 氣溶膠測(cè)量結(jié)果

氣溶膠為采樣后馬上進(jìn)行炭化和灰化處理，采樣結(jié)束后第二天開始測(cè)量，連續(xù)測(cè)量10d后，間隔一天測(cè)量，最后一次測(cè)量日期為采樣結(jié)束后第35d。測(cè)量結(jié)果見表4、圖1、圖2。

4.2 測(cè)量結(jié)果分析

由表4和圖1可得知，氣溶膠中總α放射性活度濃度的測(cè)量值在采樣結(jié)束后前四天急速降低，在7天左右達(dá)到最低值，然后再呈線性方式增長(zhǎng)。1～4號(hào)氣溶膠達(dá)到最低值后再進(jìn)行測(cè)量的數(shù)值與測(cè)量日期的線性相關(guān)系數(shù)分別為0.996、0.995、0.992、0.998。采樣后35d測(cè)量值可達(dá)到最低值的3倍左右。

表4 氣溶膠測(cè)量結(jié)果

由表4和圖2可得知，氣溶膠中總β放射性活度濃度的測(cè)量值也是在采樣結(jié)束后前四天急速降低，在第5天左右達(dá)到最低值，然后緩慢增長(zhǎng)至數(shù)值基本穩(wěn)定。采樣后35d測(cè)量值為最低值的1.1倍左右。

圖1 不同測(cè)量日期的總α放射性活度濃度

圖2 不同測(cè)量日期的總β放射性活度濃度

在大氣中存在著大量的天然放射性氣溶膠，主要來自氡、釷、錒射氣，其中氡射氣對(duì)測(cè)量的影響是主要的[1]。因此，氣溶膠采樣結(jié)束后第二天開始測(cè)量得到的是222Rn等短半衰期的放射性核素的活度濃度。222Rn的半衰期為3.8d，主要衰變產(chǎn)物為α粒子。在第一個(gè)半衰期內(nèi)，隨著222Rn的衰變，總α放射性活度濃度快速降低。因此黃璐璐等也曾建議采用衰變法，將采好的樣品濾膜放入密封袋，保存一周后再進(jìn)行測(cè)量[2]。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，一周后進(jìn)行測(cè)量得到的是總α放射性核素活度濃度的最低值，總β放射性核素活度濃度基本是穩(wěn)定值。

然而，在放射性氣溶膠中，長(zhǎng)半衰期的放射性氣溶膠更引人注意。因?yàn)殚L(zhǎng)半衰期的放射性氣溶膠吸入人體后，能長(zhǎng)期貯存在器官中。環(huán)境空氣中長(zhǎng)壽命α放射性主要是222Rn的長(zhǎng)壽命衰變產(chǎn)物210Po的貢獻(xiàn)[3]。對(duì)于核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品，我們現(xiàn)在采用的是氣溶膠采樣后密封保存20d（5個(gè)222Rn半衰期）再進(jìn)行γ核素的測(cè)量。此時(shí)得到的是氣溶膠中長(zhǎng)壽命的放射性核素的活度濃度。測(cè)量完γ核素后再將氣溶膠濾膜炭化、灰化后，測(cè)量總α和總β放射性核素活度濃度。2015年和2016年核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品采樣結(jié)束后開始測(cè)量總α和總β放射性核素活度濃度的時(shí)間間隔從20d至40d不等。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，測(cè)量日期與采樣日期間隔天數(shù)為21d和35d所得到的兩個(gè)總α測(cè)量值之間的偏差為12.2%～18.4%。隨著間隔天數(shù)的增加，測(cè)值的偏差將更大。因此，采樣結(jié)束后開始測(cè)量日期的不同將對(duì)同個(gè)點(diǎn)位長(zhǎng)期的數(shù)據(jù)分析造成較大的影響。

綜上所述，核電基地周圍環(huán)境監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品在采樣結(jié)束后30天開始測(cè)量總α和總β放射性核素活度濃度既能保證測(cè)得的是長(zhǎng)壽命的放射性核素的活度濃度，又能保證γ核素的測(cè)量進(jìn)度。只有所有監(jiān)督性監(jiān)測(cè)的氣溶膠樣品開始測(cè)量總α和總β放射性核素活度濃度的間隔時(shí)間做到統(tǒng)一，才能更好地進(jìn)行長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的橫向和縱向分析。

[1] 史子康，α/β比值法測(cè)定大氣中長(zhǎng)半衰期放射性元素氣溶膠[J].福州大學(xué)學(xué)報(bào), 1987(3)：102-107.

[2] 黃璐璐，莫達(dá)松，潘揚(yáng)昌，等. 南寧市大氣氣溶膠總α、總β放射性活度的測(cè)定[J].企業(yè)科技與發(fā)展,2016(7)：137-139.

[3] 何華粲. 環(huán)境空氣中長(zhǎng)壽命α放射性氣溶膠濃度的測(cè)量[J].輻射防護(hù),1993, 13(4)：303-307.