東海周邊中小型河流沉積物鍶釹鉛同位素組成及其物源示蹤意義

密蓓蓓，劉升發(fā)，竇衍光，4，石學法

（1.青島海洋地質研究所國土資源部油氣資源和環(huán)境地質重點實驗室，山東青島266071；2.青島海洋科學與技術海洋國家實驗室海洋礦產資源評價與探測技術功能實驗室，山東青島266071；3.國家海洋局第一海洋研究所海洋沉積與環(huán)境地質國家海洋局重點實驗室，山東青島266061；4.青島海洋科學與技術國家實驗室海洋地質過程與環(huán)境功能實驗室，山東青島266061）

東海周邊中小型河流沉積物鍶釹鉛同位素組成及其物源示蹤意義

密蓓蓓1，劉升發(fā)3，4，竇衍光1，4，石學法3，4

（1.青島海洋地質研究所國土資源部油氣資源和環(huán)境地質重點實驗室，山東青島266071；2.青島海洋科學與技術海洋國家實驗室海洋礦產資源評價與探測技術功能實驗室，山東青島266071；3.國家海洋局第一海洋研究所海洋沉積與環(huán)境地質國家海洋局重點實驗室，山東青島266061；4.青島海洋科學與技術國家實驗室海洋地質過程與環(huán)境功能實驗室，山東青島266061）

通過對東海周邊9條中小型河流沉積物進行鍶釹鉛（Sr-Nd-Pb）同位素測試，分析了其組成特征及其物源指示意義。結果表明，87Sr/86Sr、143Nd/144Nd、206Pb/204Pb平均值分別為0.719 056、0.512 056和18.614 94。Sr-Nd-Pb同位素組成主要受地質背景和風化作用的制約，空間變化規(guī)律明顯，可作為區(qū)分不同來源河流沉積物的有效指標。統(tǒng)計結果確立出三個端元值，分別為臺灣島東部河流（87Sr/86Sr-0.713 355，εNd--8.488）、臺灣西部河流（87Sr/86Sr-0.718 804，εNd--12.375 7）和大陸東南部河流（87Sr/86Sr-0.722 195，εNd--11.944 4）。確立這些端元可為認識中國東部陸架區(qū)沉積物“源-匯”過程及陸海相互作用提供科學依據(jù)。

東海；中小型河流；沉積物；鍶釹鉛同位素；風化作用；物源

現(xiàn)代沉積學是一個“從源到匯”的系統(tǒng)科學（汪品先，2009），從地球系統(tǒng)的宏觀角度看，海洋沉積其實是大陸殼到大洋殼的物質轉移中間站，從集水盆地山區(qū)剝蝕，到河道的地貌演變與沉積搬運，再到輸入海洋、堆積海底、最終形成地層，是一個“沉積輸運系統(tǒng)（sediment-routing system）”（Allen，2008）。在此系統(tǒng)中，河流在沉積物“源—匯”、生物地球化學循環(huán)等方面扮演著重要的角色（Gaoetal，2004；Weltjeetal，2004；楊守業(yè)，2006；Liu et al，2008），尤其是在中國東部陸架區(qū)域，由于其沉積物的沉積歷史并不太長，基本上以中全新世高海面以來形成的細顆粒沉積物為主（Liu et al，2007）。因此，系統(tǒng)研究中國東部現(xiàn)代河流沉積物的組成特征就顯得尤為重要，了解不同河流入海物質的差異性及其堆積過程不僅對于認識東?，F(xiàn)代沉積作用和沉積環(huán)境、海陸相互作用以及陸架物質收支平衡具有重要的科學意義，而對于古環(huán)境、古海洋演化歷史的重建也可以提供理論依據(jù)。

東海是西太平洋典型的邊緣海，周邊入海河流眾多，寬廣的陸架區(qū)作為東亞大陸物質剝蝕的主要沉積“匯”，接受了以河流輸入為主的大量陸源物質（劉升發(fā)等，2010）。作為中國東部入海的最大河流，長江的貢獻量居首要地位（Milliman et al，1983；Milliman et al，1992），其沉積物也得到了最多關注，干支流沉積物粘土礦物（范德江等，2001）、稀土元素（喬淑卿等，2007；蔣富清等，2008）、放射性同位素（喬淑卿等，2006；楊守業(yè)等，2007）、碎屑礦物（王中波等，2006；邵磊等，2010）等指標均有系統(tǒng)的研究，建立了較為齊全的物源指標體系。相對而言，其它中小型河流物質的研究程度要低的多，且主要局限于河口區(qū)域（李東義等，2008）。最近研究表明由于中小河流數(shù)量多，其向海輸運的沉積物量也是不容忽視的（Milliman et al，1983；Milliman et al，1992），如東海內陸架中部區(qū)域沉積物組成并非單一，而是混雜了甌江入海物質、由北部輸運而至的長江物質以及由臺灣暖流帶入的南部源區(qū)物質（嚴曉焰等，1999）。東海南部的閩江入海物質可以形成較大規(guī)模的水下三角洲（陳峰等，1998，1999；王海鵬等，2000），沉積物中粘土礦物組合指示的閩江入海物質能夠在陸架區(qū)域有較長距離的輸運（Xu et al，2009；石學法等，2010），可以進入閩浙沿岸流控制區(qū)（馮輝等，1989；沈煥庭等，1999）；東海內陸架表層沉積物重金屬組成指示了閩江和甌江等河口區(qū)域明顯受到河流徑流攜帶的入海物質的控制（Liu et al，2011）。另外，已有研究表明臺灣河流的沉積物剝蝕量高達2×104t·km-2·yr-1，比世界平均水平高出兩個數(shù)量級（Li et al，1976），沉積物輸出量占全球的1.9%（Dadson et al，2003），這主要是因為臺灣島處于歐亞板塊與菲律賓板塊的碰撞地帶，地殼抬升速度快，土壤剝蝕率高，加上異常豐富的降雨量及多發(fā)的地震、臺風等因素的影響，使得臺灣河流每年可以攜帶1.8~3.8億噸沉積物進入周圍海域（Dadson et al，2003；Kao et al，2005），成為周圍海域重要的物質源區(qū)，其入海沉積物在東海沿岸流和臺灣暖流的驅動下可通過臺灣海峽向東海陸架輸入大量的陸源物質，尤其是在臺風期間，細顆粒河流物質可以進行更遠距離的輸運（Li et al，2013；Liu et al，2014）。

因此，系統(tǒng)研究東海周邊中小型河流沉積物組成是全面認識長江主導背景下的東海“源—匯”過程及其陸海相互作用的必要環(huán)節(jié)。不同河流流域所處的地質背景、氣候帶以及生物面貌等因素的差異，導致了河流輸運的陸源物質組成上的不同（范德江等，2001；Weltje et al，2004；石學法等，2015），選擇合適的替代性指標可有效識別不同河流來源沉積物及其輸送路徑和范圍（石學法等，2010）。近年來河流地球化學研究的一個重要方向是運用河流的Sr-Nd-Pb同位素組成來揭示流域風化陸殼的演化、流域化學風化與大氣二氧化碳消耗、入海物質的化學通量變化及對全球大洋同位素組成的貢獻（Edmond，1992；Palmer et al，1989，1992；Blum et al，1995；楊守業(yè)等，2007）。長江流域及其入海口周邊海域沉積物已得到系統(tǒng)的研究，建立了較為準確的端元值，并成功用于示蹤末次冰消期以來長江入海物質在東海陸架區(qū)的沉積記錄（Goldstein et al，1984；楊祝良等，1999；孟憲偉等，2000；王中良等，2004；楊守業(yè)等，2007；Dou et al，2016），而東海周邊其它中小型河流沉積物的Sr-Nd-Pb同位素組成的系統(tǒng)研究還沒有開展，對其源匯指示意義也不清楚。為此，本文選取東海周邊主要的中小型河流沉積物為研究對象，對比分析其Sr-Nd-Pb同位素組成，進而探討其物源示蹤意義。

1 樣品和測試方法

2010年1月、8月和2014年9月分別對臺灣東部花蓮溪、秀姑欒溪、蘭陽溪，臺灣西部淡水河、濁水溪、高屏溪及大陸的錢塘江、甌江和閩江進行了系統(tǒng)的河流沉積物采樣，累計獲得22個沉積物樣品。考慮到河床表層泥質沉積物可以近似代表河水懸浮顆粒的物質成分（Liu et al，2009）。樣品采集主要選擇在河流下游或河口采集，且避開城市和其他可能的污染源，使這些樣品的礦物成分能代表整個流域的平均效果。

圖1 東海周邊主要入海中小型河流取樣站位圖（改自秦蘊珊等，1987）

在超凈實驗室內準確稱取100 mg沉積物樣品，使用0.25 N的高純鹽酸20 ml淋洗，并在50°C恒溫振蕩處理24 h，然后低溫烘干并研磨至200目。稱取0.05 g樣品于坩堝中，加入硝酸、氫氟酸和高氯酸，進行融樣。最后用聚乙烯比色管定容，使用ICAP 6300全譜直讀電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES）測試沉積物Al2O3，K2O，Na2O含量。測試過程中，隨機選取10%平行樣進行測試，并采用GSD-9國際標準樣進行校正，相對誤差小于0.5%。另取一定量樣品，經(jīng)化學處理后過離子交換柱分離Sr、Nd和Pb，使用多接收器等離子體質譜Nu Plasma HR-MC-ICP-MS分析測試，實驗過程中用標準物質NBS 987（87Sr/86Sr=0.710 310± 0.000 03，2σ），AlphaNd（143Nd/144Nd=0.512 270± 0.000 02，2σ）、和NIST SRM 981（208Pb/204Pb=36.674± 0.004，207Pb/204Pb=15.486±0.003，206Pb/204Pb=16.933± 0.003，2σ）來控制測試質量。測試分析工作在海洋沉積與環(huán)境地質國家海洋局重點實驗室測試中心完成。

表1 東海周邊主要入海中小型河流取樣信息表

2 結果

大陸東南部、臺灣西部和臺灣東部9條河流的22個表層沉積物樣品的Sr-Nd-Pb同位素組成見表2。87Sr/86Sr值波動明顯，介于0.711 1~0.725 6中間，平均值為0.7191；143Nd/144Nd值變化較小，介于之間0.512 0~0.512 4，平均值為0.512 1；εNd值波動較大，介于之間-12.70~-5.09，平均值為-11.35；207Pb/204Pb值變化范圍同樣較大，介于38.812 7~ 39.230 0，平均值為39.021 9，而208Pb/204Pb值較為穩(wěn)定，平均值為15.660 7。

相對而言，不同河流沉積物中87Sr/86Sr值變化較為顯著，大陸東南部河流沉積物87Sr/86Sr值最高，臺灣西部河流次之，而臺灣東部河流沉積物87Sr/86Sr值最低；而143Nd/144Nd值也表現(xiàn)出較為明顯的區(qū)域性特征，臺灣東部河流143Nd/144Nd值最高且變化范圍大，其中花蓮溪沉積物在0.512 1以上，而大陸東南部和臺灣西部河流沉積物143Nd/144Nd含量較為接近，基本在0.512 0左右波動。另外，所研究9條河流沉積物208Pb/204Pb、207Pb/204Pb和206Pb/204Pb值變化范圍基本一致，區(qū)域性特征不明顯。相對于東海周邊的臺灣安山巖、火山巖及閩浙沿岸玄武巖，所研究河流沉積物Sr-Nd-Pb同位素組成更接近于閩浙沿岸玄武巖（表2）。

3 討論

3.1 Sr-Nd-Pb同位素組成的制約因素

表生系統(tǒng)中沉積物的Sr-Nd-Pb同位素組成與流域的地質背景、源巖類型、沉積物粒度和化學風化強度等因素密切相關（Liu et al，1993；孟憲偉等，2000），而沉積物的化學組成往往是這些因素的綜合體現(xiàn)，在一定程度上能夠反映不同河流沉積物的區(qū)域性特征（石學法等，2015）。本文所測試樣品均為粘土-粉砂質沉積物，受沉積物粒度組成影響較小，因此下面主要討論流域背景和化學風化強度對Sr-Nd-Pb同位素組成的控制作用。

化學蝕變指數(shù)（CIA）是指示源巖組成和風化程度的有效指標，其計算公式為：CIA=Al2O3/（Al2O3+CaO*+K2O+Na2O）×100，式中氧化物均為摩爾比，CaO*指硅酸鹽中CaO，參照Honda等（1998）提出的公式進行校正[CaO*=0.35×2（Na2O %）/62]。CIA值與風化強度成正比，CIA值越大，風化強度越大（Nesbitt et al，1982）。沉積物CIA值在研究河流流域風化程度、現(xiàn)代沉積作用及古氣候演化方面均得到廣泛的應用（Liu et al，2013；石學法等，2015）。

表2 東海周邊主要入海中小型河流沉積物Sr-Nd-Pb同位素組成

圖2為Sr-Nd-Pb同位素組成與CIA的關系圖，可以看出河流沉積物的87Sr/86Sr值、143Nd/144Nd值和206Pb/204Pb值與CIA值關系較為密切。相對而言，臺灣東西兩側河流沉積物風化程度較高，這可能是由于臺灣島位于歐亞板塊交界處，屬于構造上升區(qū)，其地層主要以第三紀以來的新生代沉積和變質巖層為主，質地松軟易于風化（Kao et al，2005； Li et al，2011）。而大陸東南部的錢塘江、閩江、甌江等河流流域多為第四紀黃土和第三紀紅色巖系覆蓋，風化程度相對較低，化學侵蝕率介于3~ 10 mm/cm·a之間，遠低于臺灣島源巖風化值（陳靜生等，1984）。

流域背景的差異也導致了河流沉積物87Sr/86Sr值的不同（Lan et al，1995），大陸東南部河流沉積物的87Sr/86Sr值相對最高，臺灣西部河流次之，而臺灣東部河流的87Sr/86Sr值最低（圖2a）。已有研究表明臺灣島不同巖石的同位素組成差異較大，臺灣花崗巖87Sr/86Sr值變化范圍為0.705 31~0.713 28（Jahn et al，1986；Lan et al，1995）；片麻巖87Sr/86Sr值范圍為0.705 31~0.713 28（Lan et al，1995），臺灣碎屑沉積物87Sr/86Sr值變化范圍為0.710 17~0.722 16（Chen et al，1990；Lanet al，1995，2002）。臺灣西部主要由來源于華南華夏古陸的新生代沉積物構成（Wang et al，2003；Huang et al，2006），其河流沉積物Sr-Nd-Pb組成與其源巖區(qū)相近，介于0.718 0~0.720 0之間（Huang et al，2006）。臺灣東部分兩部分，一部分由前新生代基底的二疊紀至中生代泥質片巖、大理巖以及變質火山巖組成；另一部分中新世-更新世島弧有關的海岸地帶組成（Lan et al，2002），這也導致了87Sr/86Sr值變化范圍較大，介于0.711 0~0.715 0之間，平均值為0.713 4（表2）。而大陸東南部的錢塘江、甌江和閩江等河流沉積物的87Sr/86Sr組成缺乏系統(tǒng)研究，本文研究結果表明這些河流的87Sr/86Sr值與東海最大入海河流長江之間的差異較小，基本在0.72以上，可能指示了中國大陸東部的區(qū)域性特征（楊守業(yè)等，2007）。然而，在這三個不同的沉積源巖區(qū)內部，87Sr/86Sr值與CIA呈現(xiàn)不同程度的正相關，尤其以臺灣西部河流和大陸東南部河流最為明顯，揭示了化學風化強度對87Sr/86Sr值的控制作用，這一方面受源巖形成年齡的控制（Goldstein et al，1988；Borg et al，1996；Capo etal，1998），另一方面也體現(xiàn)了降雨量和酸堿度對河流沉積物87Sr/86Sr值的制約（鄢明才等，1997；孟憲偉等，2000）。

相對而言，所研究河流沉積物143Nd/144Nd和206Pb/204Pb，207Pb/204Pb，208Pb/204Pb值差別較?。ū?、圖2b、圖2c），其中大陸東南部和臺灣西部143Nd/144Nd值較低，與浙江近岸玄武巖143Nd/144Nd值相接近（楊祝良等，1999），而臺灣東部143Nd/144Nd值高且變化范圍大，平均值明顯高于世界主要河流如Amazon，Mississippi，Mekong等河流的Nd同位素組成，這與87Sr/86Sr值變化較為類似，可能也是由復雜的源巖組成所致，且已有研究表明Nd同位素分餾較弱，143Nd/144Nd值基本不受沉積物粒度影響（楊守業(yè)等，2007）。從143Nd/144Nd與CIA的關系圖（圖2b）可以看出，兩者大致表現(xiàn)出正相關的關系，隨著風化程度的增強，143Nd/144Nd值增高，這種變化趨勢在臺灣東部河流表現(xiàn)的最為明顯。而206Pb/204Pb與CIA的關系圖也顯示出風化程度對Pb同位素組成的控制作用，且這種正相關的線性程度更強，由于三個區(qū)域的206Pb/204Pb平均值較為接近，可能指示了區(qū)域背景對Pb的影響較小，主要影響因素為化學風化程度（圖2c）。

綜上所述，不同的構造背景、源巖類型及風化程度導致大陸東南部、臺灣東部、西部河流沉積物Sr-Nd-Pb組成的顯著差異，且以前兩者的控制作用最為顯著。

圖2 中小型河流沉積物CIA與87Sr/86Sr、143Nd/144Nd、206Pb/204Pb關系圖

3.2 Sr-Nd-Pb同位素組成的物源示蹤意義

河流入海物質是東海陸架區(qū)物質的最主要來源（石學法等，2015），識別不同河流來源物質的輸運和擴散范圍一直是海洋地質學家普遍關心的問題，尤其是近年來中小型河流在近海區(qū)域的貢獻量備受關注（劉升發(fā)等，2011）。而作為性質穩(wěn)定的地球化學指標，Sr-Nd-Pb同位素被廣泛應用于物源判別和物質輸運示蹤（Goldsteinetal，1984；孟憲偉等，2000；王中良等，2004；楊守業(yè)等，2007）。

從εNd-87Sr/86Sr散點圖可以看出臺灣東部、西部及大陸東南部河流三者分布在不同的區(qū)域，且與火山巖和臺灣安山巖也明顯不同（圖3）。因此，Sr-Nd同位素組成可成為識別這3個區(qū)域河流沉積物的有效指標。但是，如何確定這三者的端元值是一個值得商榷的問題。通常情況下，確定河流沉積物端元有3種方法：第一種方法是取流域沉積物的平均值，但這種方法并不合理，原因是河流各個支流向其干流輸運的物質通量并不均等，且不同支流在表生物質風化、搬運和混合過程中的作用也不同，這不僅取決于水系的發(fā)育程度，而且與地形的起伏程度密切相關（Goldstein et al，1984）；第二種方法是利用河口區(qū)沉積物樣品來代表各自的端元值，由于河流剝蝕、搬運及沉積過程中平均化效應的存在（Goldstein et al，1984），使得各個支流來源沉積物地球化學元素測試值能夠近似的代表各級水系流域盆地的平均值（Ottesen et al，1989），然而，這種方法卻忽視了潮汐作用對河口區(qū)沉積物的混染效應（孟憲偉等，2000）；第三種方法是利用干流感潮段以上最接近河口處的懸浮體樣品測定值來代表河流入海物質的端元值，這種方法對所采集樣品的代表性要求很高，且要考慮徑流量和輸沙量的季節(jié)性變化。

圖3 中小型河流沉積物εNd-87Sr/86Sr散點圖

考慮到本文所研究河流規(guī)模和取樣位置，選取河流入?？诔练e物樣品的平均值來代表不同河流的Sr-Nd同位素端元值，這樣既代表了整個河流流域的平均值又避免了徑流季節(jié)性變化帶來的不確定性。計算結果表明，臺灣島東部、西部及大陸東南部河流Sr-Nd同位素端元值分別為（87Sr/86Sr-0.713 355，εNd--8.488）、（87Sr/86Sr-0.718 804，εNd--12.375 7）和（87Sr/86Sr-0.722 195，εNd--11.944 4）?？梢钥闯?，這3個端元值與各自區(qū)域的河流平均值差別較?。▓D2），這也證明了河流流域的區(qū)域性特征，可以作為識別河流物質來源的標準，有效的用于研究中國東部陸架區(qū)沉積物“源-匯”過程及陸海相互作用，從而進一步為古環(huán)境和古氣候重建奠定基礎。

另外，87Sr/86Sr-206Pb/204Pb散點圖同樣指示了臺灣東部河流、臺灣西部河流及大陸東南部河流三者之間的差異（圖4），但這種差異主要體現(xiàn)在87Sr/86Sr之間的不同，因為207Pb/204Pb之間的差異較小，僅表現(xiàn)為大陸河流分布范圍更廣，而臺灣河流分布范圍相對較小。另外，從表2也可以看出，所研究9條河流沉積物的207Pb/204Pb和208Pb/204Pb值同樣沒有表現(xiàn)出明顯的區(qū)域性特征。

圖4 中小型河流沉積物87Sr/86Sr-207Pb/204Pb散點圖

4 結論

通過對東海周邊9條中小型入海河流Sr-Nd-Pb同位素進行系統(tǒng)測試分析，得到以下幾點結論：

（1）87Sr/86Sr變化范圍介于0.711 082~0.725 570之間，平均值為0.719056，143Nd/144Nd變化范圍介于0.511 987~0.512 377之間，平均值為0.512 056，206Pb/204Pb變化范圍介于18.359 1~18.827 3之間，平均值為18.614 94。

（2）Sr-Nd-Pb同位素組成的空間分布特征明顯，主要受地質背景、源巖類型和風化作用的制約，區(qū)域性特征導致Sr-Nd-Pb同位素特征可作為區(qū)分不同來源河流沉積物的有效指標。

（3）判別結果顯示臺灣島東部河流（87Sr/86Sr-0.713 355，εNd--8.488）、臺灣西部河流（87Sr/86Sr-0.718 804，εNd--12.375 7）和大陸東南部河流（87Sr/86Sr-0.722 195，εNd--11.944 4）鍶釹同位素特征值可作為區(qū)分這3個區(qū)域物質來源的有效指標。

致謝：國家海洋局第一海洋研究所方習生、徐濤玉協(xié)助河流沉積物取樣，朱愛美、張輝協(xié)助同位素測試，一并表示感謝。

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（本文編輯：袁澤軼）

Sr-Nd-Pb isotopic compositions in the sediments of the middle and small rivers around the East China Sea and the implications for tracing sediment sources

MI Bei-bei1,LIU Sheng-fa3,4,DOU Yan-guang1,4,SHI Xue-fa3,4
(1.Qingdao Institute of MarineGeology,Key Laboratory of Marine Hydrocarbon Resources and Environment Geology,Ministryof Land and Resource,Shandong Qingdao 266071;2.Laboratory for MarineMineral Resources,Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology,Shandong Qingdao,266071;3.First Institute of Oceanography,Key Laboratory of Marine Sedimentology and Environmental Geology,StateOceanic Administration,Shandong Qingdao,266061;4.Laboratory for Marine Geology,Qingdao National Laboratory for MarineScienceandTechnology,Shandong Qingdao,266061)

The Sr-Nd-Pb isotopic data from the sediments of nine middle and small rivers around East China Sea are analyzed to study the composition character and the provenance of sediments.The results indicate that the average values of the87Sr/86Sr、143Nd/144Nd、206Pb/204Pb are 0.719 056,0.512 056 and 18.614 94,respectively.The Sr-Nd-Pb composition is constrained by geological background and weathering conditions and the spatial variation pattern could be effectively used to reveal different sources of river sediments.The results identify three end-members which are the eastern Taiwan island rivers (87Sr/86Sr-0.713 355,εNd--8.488),the western Taiwan island rivers(87Sr/86Sr-0.718 804,εNd--12.375 7)and the southeastern continent rivers(87Sr/86Sr-0.722 195,εNd--11.944 4).It could supply the evidence for the research of the"source to sink"process of eastern Chinese continental sediments and the interaction between land and sea by determining these endmembers.

East China Sea;middle and small river;sediments;Sr-Nd-Pb isotope;weathering;provenance

P736.4

A

1001-6932（2017）04-0440-09

10.11840/j.issn.1001-6392.2017.04.011

2015-12-29；

2016-04-12

國家海洋局青年海洋科學基金（2013310）；全球變化與海氣相互作用專項（GASI-GEOGE-03）；國家自然科學基金（41106063）；國土資源大調查項目（GZH201400201；GZH201300501）。

密蓓蓓（1984-），工程師，從事海洋地質學研究。電子郵箱：mpp302@163.com。

劉升發(fā)，副研究員，從事海洋沉積學和海洋地球化學研究。電子郵箱：liushengfa@fio.org.cn。