淮河流域高癌區(qū)地下水NO3——N和NO2——N來(lái)源分析及防治對(duì)策

鄒桂英

【摘要】：研究區(qū)域沈丘縣石槽鄉(xiāng)位于黃淮平原傳統(tǒng)精細(xì)農(nóng)作區(qū)，毗鄰淮河主要支流—沙潁河。該區(qū)域是近年來(lái)媒體廣泛關(guān)注的癌癥高發(fā)區(qū)之一。初步環(huán)境調(diào)查結(jié)果表明，較高的化肥施用量以及污染較重的河水側(cè)滲和灌溉，導(dǎo)致該區(qū)域地表和地下水體存在比較突出的氮污染問(wèn)題，硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量水平居高不下，并可能已經(jīng)引發(fā)居民健康風(fēng)險(xiǎn)。通過(guò)對(duì)癌病高發(fā)區(qū)地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的來(lái)源研究，有助于認(rèn)識(shí)人類活動(dòng)特別是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程與水環(huán)境氮污染的關(guān)系，以及由此產(chǎn)生的環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)，并為改進(jìn)現(xiàn)代農(nóng)業(yè)活動(dòng)中的施肥、灌溉等耕作方式提供參考依據(jù)。

【關(guān)鍵詞】：地下水；硝酸鹽氮；亞硝酸鹽氮；環(huán)境與健康；防治對(duì)策

現(xiàn)代農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中，化肥已經(jīng)成為作物增產(chǎn)最重要的手段。有關(guān)調(diào)查顯示，發(fā)達(dá)國(guó)家化肥對(duì)作物產(chǎn)量的產(chǎn)量的貢獻(xiàn)率達(dá)30%～50%，我國(guó)約為30%[1]。建國(guó)前，我國(guó)基本上不施用化肥，20世紀(jì)60年代施用量為2.29～3.78 ×106 t，70年代開始急劇上升，1979年為1.09 ×107 t，20世紀(jì)80年代以后，化肥的施用量更是持續(xù)大幅增加[2]。在大量施用含硝態(tài)氮的氮肥時(shí)，在土壤中的硝酸根遇水容易流失，淋失率在10～25%，而質(zhì)地較粗土壤淋失可達(dá)50%或更高[3]。大量實(shí)驗(yàn)證明，氮肥淋失隨施肥量、灌溉量、降雨量的增加而增大。資料表明，農(nóng)田徑流帶入地表水體的氮，占人類排入水體的氮的51%，施氮肥地區(qū)氮流失比不施氮地區(qū)高3～10倍。北京、杭州、沈陽(yáng)、太原等不少城市，地下水硝態(tài)氮污染已經(jīng)成為突出的環(huán)境問(wèn)題之一[4]。

目前，幾乎所有施用無(wú)機(jī)肥料的國(guó)家都存在地下水受污染的威脅[5]。在美國(guó)及歐洲的一些國(guó)家里已相當(dāng)?shù)貒?yán)重，并且造成了一定程度的環(huán)境與健康危害[6]。有關(guān)監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示，中國(guó)地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量呈現(xiàn)出明顯的逐年增長(zhǎng)趨勢(shì)。如蘭州地區(qū)農(nóng)田地下水的硝酸鹽氮1974年約20 mg·L-1，到1987年就增加到147.7 mg·L-1 [7]。由于地下水本身循環(huán)更新慢，一旦受到污染則難以處理，硝酸鹽是其中的一種[8]。

硝酸鹽對(duì)人體健康的危害程度次于農(nóng)藥。首先，硝酸鹽不僅容易誘發(fā)糖尿病，對(duì)腎臟造成的損害也十分嚴(yán)重[9]。人們攝取了高濃度的硝酸鹽，腎臟的負(fù)擔(dān)加重，容易引起溶血性貧血；其次，進(jìn)入人體的硝酸鹽在反硝化細(xì)菌和酶的作用下，可以轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽。亞硝酸鹽能將血紅蛋白中的低鐵氧化成高鐵，形成無(wú)法轉(zhuǎn)運(yùn)氧氣的高鐵血紅蛋白，同時(shí)亞硝酸鹽還可以與血紅蛋白產(chǎn)生不可逆反應(yīng)，形成硝基血紅蛋白，這種物質(zhì)同樣不具備攜氧的能力，結(jié)果造成人體缺氧而患高鐵血紅蛋白癥。此外，亞硝酸鹽還可與仲胺等形成亞硝胺，它是一種強(qiáng)致癌物質(zhì)，會(huì)誘導(dǎo)產(chǎn)生腸道、胃、腦、神經(jīng)系統(tǒng)、骨骼、皮膚、甲狀腺等腫瘤疾病。

早在20世紀(jì)40年代，人們就已經(jīng)發(fā)現(xiàn)飲用硝態(tài)氮含量過(guò)高的水，可直接引起嬰兒高鐵血紅蛋白癥[10]，而且人們還發(fā)現(xiàn)消化系統(tǒng)的癌癥與環(huán)境中的硝酸鹽水平特別是飲水和蔬菜中的硝酸鹽含量存在一定的相關(guān)關(guān)系。英格蘭沃爾克索譜城的自來(lái)水中硝酸鹽為90 mg·L-1，該城市的胃癌發(fā)病率比對(duì)照城市要高25%[11]；美國(guó)也發(fā)現(xiàn)飲用水中硝酸鹽含量過(guò)高與高血壓的發(fā)病率之間存在一定的相關(guān)關(guān)系[12]。20世紀(jì)60年代，英國(guó)和美國(guó)的一些研究結(jié)果也顯示，飲用水的硝酸鹽含量與胃癌、食道癌的發(fā)病率及死亡率成正比[13]。日本、智利、哥倫比亞， 均報(bào)道過(guò)亞硝酸鹽、硝酸鹽與胃癌發(fā)病率的相關(guān)性[14]。我國(guó)在20世紀(jì)80年代初，首次報(bào)道了江蘇省啟東地區(qū)癌癥發(fā)病率與居民飲水中硝態(tài)氮含量過(guò)高有很大關(guān)系[15]。以后學(xué)者陸續(xù)對(duì)河北贊皇縣、山西省陽(yáng)城、廣州市、河南林州市等地區(qū)飲水中的硝態(tài)氮與胃癌或食管癌的關(guān)系做了研究，發(fā)現(xiàn)二者都存在正相關(guān)關(guān)系[16]。

研究區(qū)域沈丘縣石槽鄉(xiāng)位于黃淮平原傳統(tǒng)精細(xì)農(nóng)作區(qū)，毗鄰淮河主要支流—沙潁河。該區(qū)域是近年來(lái)媒體廣泛關(guān)注的癌癥高發(fā)區(qū)之一。初步環(huán)境調(diào)查結(jié)果表明，較高的化肥施用量以及污染較重的河水側(cè)滲和灌溉，導(dǎo)致該區(qū)域地表和地下水體存在比較突出的氮污染問(wèn)題，硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量水平居高不下，并可能已經(jīng)引發(fā)居民健康風(fēng)險(xiǎn)。

多項(xiàng)環(huán)境調(diào)查和研究結(jié)果表明，污染水體中的硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮，通過(guò)飲水暴露，或通過(guò)灌溉和作物吸收，可能對(duì)人體產(chǎn)生危害和健康風(fēng)險(xiǎn)。因此，通過(guò)對(duì)水體氮污染突出的集約農(nóng)業(yè)區(qū)，特別是癌病高發(fā)區(qū)水體硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的來(lái)源研究，有助于認(rèn)識(shí)人類活動(dòng)特別是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程與水環(huán)境氮污染的關(guān)系，以及由此產(chǎn)生的環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)，并為改進(jìn)現(xiàn)代農(nóng)業(yè)活動(dòng)中的施肥、灌溉等耕作方式提供參考依據(jù)。

1、水體硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的來(lái)源分析

由于氮在地球表層的遷移和循環(huán)不僅規(guī)模大，而且范圍也很廣，所以進(jìn)入水環(huán)境中的氮也具有多種來(lái)源和途徑。其中人類活動(dòng)所造成的氮遷移和循環(huán)異常，是引起區(qū)域性乃至全球性水環(huán)境中氮污染的主要原因。目前的環(huán)境調(diào)查和研究結(jié)果顯示，水體中硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮主要來(lái)源于居民生活污水與垃圾糞便、化肥、工業(yè)廢水、大氣氮氧化合物干濕沉降以及污水灌溉等。

自20世紀(jì)初實(shí)現(xiàn)氮素化肥的人工合成以來(lái)，全球農(nóng)作物單位面積產(chǎn)量的大幅度提高在很大程度上依賴于氮素化肥施用量的不斷增加。農(nóng)田施用氮肥雖然使糧食產(chǎn)量，大部分氮肥經(jīng)各種途徑進(jìn)入環(huán)境中，尤其是農(nóng)田氮肥的徑流損失和淋溶損失，使得地表水和地下水硝酸鹽氮含量過(guò)高。

而生活污水和居民生活區(qū)的糞便也是造成水體硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮污染的一個(gè)重要來(lái)源。大量的生活污水、糞便通過(guò)滲井與化糞池滲入地下，其有機(jī)氮化合物在土壤微生物的作用下，分解產(chǎn)生的氨基酸，經(jīng)氨化作用合成氨，再經(jīng)亞硝酸鹽細(xì)菌作用轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽，最后經(jīng)硝化細(xì)菌的作用而氧化為硝酸鹽，從而造成水體硝酸鹽和亞硝酸鹽污染。

工業(yè)點(diǎn)源含氮廢棄物的排放往往具有排放量大和濃度高的特點(diǎn)，會(huì)造成區(qū)域地表水體（河湖水庫(kù)等）硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的異常升高，并通過(guò)滲漏和污灌下滲引起地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的污染。

環(huán)境中氮的遷移和轉(zhuǎn)化過(guò)程主要包括：礦化-吸附，土壤有機(jī)氮向氨態(tài)氮轉(zhuǎn)化并為植物吸收；固化過(guò)程，化合的和非化合的氮?dú)獗恢参锼袒?；硝化過(guò)程，微生物將氨鹽基氧化為NO2-，進(jìn)而氧化成NO3-；反硝化過(guò)程，化合的氮以氣態(tài)的氮（N2、N2O、NO、NO2）返回大氣層中[17]，其不同形態(tài)的轉(zhuǎn)化如圖1-1所示

圖1-1氮的形態(tài)及轉(zhuǎn)化途徑示意圖[18]

根據(jù)實(shí)地環(huán)境調(diào)查，研究區(qū)域氮的排放途徑主要包括農(nóng)田氮肥流失、居民點(diǎn)污水和糞便流失以及引水灌溉等。不同排放方式的氮首先進(jìn)入地表水體和土壤，然后經(jīng)淋溶滲漏進(jìn)入地下水。由于農(nóng)田氮的淋溶流失具有季節(jié)性特點(diǎn)，排放量（施肥量）也會(huì)隨季節(jié)和耕作方式發(fā)生變化，而居民點(diǎn)等點(diǎn)源的排放量和空間位置相對(duì)穩(wěn)定，沒有明顯的季節(jié)變化，所以通過(guò)比較研究區(qū)域地下水中硝酸鹽氮和硝酸鹽氮的季節(jié)變化，可以認(rèn)識(shí)和了解研究區(qū)地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮的主要來(lái)源。

1.1 地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮來(lái)源分析

分析表1-2和1-3的統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，地下水硝酸鹽氮季節(jié)變化較明顯，亞硝酸鹽氮含量無(wú)明顯季節(jié)變化，而旱季各樣點(diǎn)之間的地下水硝酸鹽氮空間變化不明顯，亞硝酸鹽氮含量空間變化較明顯。

其中，雨季地下水硝酸鹽氮含量平均值為7.87 mg·L-1，旱季為1.90 mg·L-1，亞硝酸鹽氮平均值均為0.03 mg·L-1，雨季地下水硝酸鹽氮平均含量為旱季近4倍。這可能是由于雨季施肥量大，氮肥隨雨水淋溶到地下水造成的，而旱季氮源排放量主要集中在居民區(qū)，排放量較穩(wěn)定，向地下滲透速度較慢。

表1-2地下水硝酸鹽氮含量（mg·L-1）

季節(jié) 水樣類型 樣品數(shù)（個(gè)） 平均值 標(biāo)準(zhǔn)差（SD） 變異系數(shù)（%） 最大值

雨季 地下水 84 7.87 13.14 166.9 50.87

旱季 地下水 46 1.90 1.92 101.1 6.34

表 1-3 地下水亞硝酸鹽氮含量（mg·L-1）

季節(jié) 水樣類型 樣品數(shù)（個(gè)） 平均值 標(biāo)準(zhǔn)差 變異系數(shù)（%） 最大值

雨季 地下水 84 0.03 0.08 266.7 0.43

旱季 地下水 46 0.03 0.14 466.7 0.93

表1-4和1-5分析結(jié)果，雨季地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量高的樣點(diǎn)較旱季多。地下水硝酸鹽氮含量在10 mg·L-1以上的樣點(diǎn)，雨季占26.1 %，旱季占0.0%；亞硝酸鹽氮含量在0.02 mg·L-1以上的占17.8%，旱季占4.3%。分析樣點(diǎn)位置發(fā)現(xiàn)，雨季地下水硝酸鹽氮含量較高的樣點(diǎn)多分布在耕地或菜地井水，如石槽集菜地井水硝酸鹽氮含量為28.60 mg·L-1，亞硝酸鹽氮含量為0.31 mg·L-1，于營(yíng)菜地井水硝酸鹽氮含量為50.82 mg·L-1，亞硝酸鹽含量為0.01 mg·L-1，蔣寨耕地井水地下水硝酸鹽氮含量為12.54 mg·L-1，亞硝酸鹽氮含量為0.02 mg·L-1，徐營(yíng)村邊井水硝酸鹽氮含量為36.76 mg·L-1，亞硝酸鹽氮含量為0.02 mg·L-1，除了在農(nóng)田井水中硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量較高外，也有部分村莊井水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量較高，這可能與居民區(qū)生活污水和和糞便的隨意排放以及飲用水井在池塘附近，池塘水下滲造成的。如西寨村中井水硝酸鹽氮含量為10.50 mg·L-1，亞硝酸鹽氮含量為0.05 mg·L-1。而旱季硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮含量較高的井位主要分布在村莊井水，如西寨村中井水硝酸鹽氮含量為5.83 mg·L-1，亞硝酸鹽氮含量為0.93 mg·L-1，蔣寨村中井水硝酸鹽氮含量為4.76 mg·L-1，亞硝酸鹽氮含量為0.14 mg·L-1。

表 1-4 地下水硝酸鹽氮含量頻率分布

季節(jié) 樣品（個(gè)） 硝酸鹽氮含量頻率分布（%）

≤2 mg·L-1 2～5 mg·L-1 5～10 mg·L-1 10～20 mg·L-1 ≥20 mg·L-1 總計(jì)

雨季 84 57.1 8.3 8.3 11.9 14.2 100

旱季 46 59.3 32.6 8.7 0 0 100

表 1-5 地下水亞硝酸鹽氮含量頻率分布

季節(jié) 樣品數(shù)（個(gè)） 亞硝酸鹽氮含量頻率分布（%）

≤0.01 mg·L-1 0.01～0.02 mg·L-1 0.02～0.1 mg·L-1 ﹥0.1 mg·L-1 合計(jì)

雨季 84 75.0 7.1 9.5 8.3 100

旱季 46 89.1 4.3 4.3 0.0 100

地下水硝酸鹽氮季節(jié)變化尤為明顯，雨季地下水硝酸鹽氮平均含量為旱季的近4倍，雨季與旱季相比，雨季正是秋作物的苗期，化肥施用量相對(duì)較大，雨水的淋溶作用增強(qiáng)。而且含量較高的樣點(diǎn)大多分布在農(nóng)田和菜地。由此可推之，對(duì)地下水氮污染貢獻(xiàn)最大的還是農(nóng)田化肥的過(guò)量施用。

2、地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮污染現(xiàn)狀評(píng)價(jià)及防治對(duì)策

經(jīng)調(diào)查發(fā)現(xiàn)，在研究區(qū)和對(duì)照區(qū)居民基本都是直接飲用井水，未經(jīng)處理，所以硝酸鹽氮采用國(guó)家飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)的硝態(tài)氮標(biāo)準(zhǔn)限值10 mg·L-1，GB5749-2006國(guó)家飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)中沒有亞硝酸鹽氮標(biāo)準(zhǔn)，采用GB/T14848-93地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)0.02 mg·L-1。

2.1 地下水硝酸鹽氮和亞硝酸鹽氮評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

世界衛(wèi)生組織（WHO）和歐美各國(guó)關(guān)于飲用水中硝態(tài)氮（NO3--N） 的允許含量為10 或11.3 mg·L-1 [19]，相當(dāng)于硝酸鹽（NO3-）45或50 mg·L-1。我國(guó)1985年飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB5749-1985）》規(guī)定硝態(tài)氮含量標(biāo)準(zhǔn)，其中一級(jí)為硝態(tài)氮10 mg·L-1，即硝酸鹽45 mg·L-1；二級(jí)為硝態(tài)氮20 mg·L-1 （相當(dāng)于國(guó)家地下水質(zhì)量類別中的Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)），即硝酸鹽（NO3-）90 mg·L-1 。2006年制定的飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)硝酸鹽氮標(biāo)準(zhǔn)限值為10 mg·L-1，本文以《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GB5749-2006）》和《地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB/T14848-93）》為依據(jù)，采用劉宏斌等[20]的分級(jí)方法，依硝態(tài)氮含量將地下水質(zhì)量分為5個(gè)等級(jí)：0～2 mg·L-1優(yōu)良；2～5 mg·L-1為良好；5～10 mg·L-1為達(dá)標(biāo)，但已處于警戒狀態(tài)；10～20 mg·L-1為超標(biāo)；大于20 mg·L-1為嚴(yán)重超標(biāo)。地下水亞硝酸鹽氮的分類方法依據(jù)GB/T14848-93地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行分級(jí)分析，其中，三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)是以人體健康基準(zhǔn)值為依據(jù)制定的，又因一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)在儀器檢測(cè)限附近，準(zhǔn)確度相當(dāng)較低，故將亞硝酸鹽氮分為4個(gè)等級(jí)：小于0.01 mg·L-1為良好；0.02～0.02 mg·L-1為達(dá)標(biāo)，但已處于警戒狀態(tài)；0.02～0.1 mg·L-1為超標(biāo)；大于0.1 mg·L-1為嚴(yán)重超標(biāo)。

表 2-1 GB/T 14848-93 地下水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值

分 類 Ⅰ類 Ⅱ類 Ⅲ類 Ⅳ類 Ⅴ類

硝酸鹽（以N計(jì)）（ mg·L-1） ≤2.0 ≤5.0 ≤20 ≤30 >30

亞硝酸鹽（以N計(jì)）（ mg·L-1） ≤0.001 ≤0.01 ≤0.02 ≤0.1 >0.1

2.2 地下水硝酸鹽氮污染防治與對(duì)策

從沈丘縣石槽鄉(xiāng)地下水氮污染現(xiàn)狀和來(lái)源分析，農(nóng)業(yè)化肥污染和居民區(qū)生活廢水和垃圾排放是當(dāng)?shù)氐廴镜闹匾獊?lái)源。根據(jù)地下水硝酸鹽氮污染的隱蔽性和不可逆性，為了有效控制和減少地下水氮污染，預(yù)防應(yīng)是第一步，首要的是切斷污染源；第二步才是對(duì)已污染的區(qū)域進(jìn)行治理。

2.2.1 預(yù)防措施

減少污染物產(chǎn)生和防止污染物滲入。具體從以下入手：

（1）科學(xué)種田，合理施肥。對(duì)全民進(jìn)行科學(xué)教育，糾正施肥量大就可以提高作物產(chǎn)量及大雨來(lái)臨前施肥的錯(cuò)誤理念，改革農(nóng)業(yè)措施，推廣最低化肥耕作法，發(fā)展和使用多元復(fù)合生物肥料，將能從根本上建立生態(tài)農(nóng)業(yè)體系，合理規(guī)劃和布置農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，合理施用化肥，結(jié)合氮、磷、鉀比例及地力、肥料效應(yīng)，合理確定化肥施用量。

（2）改善灌溉方式。根據(jù)作物需要，適量灌水，禁止大水漫灌，提倡采用滴灌、噴灌等高效節(jié)水的灌溉方式，以防止污染物下滲，而造成地下水污染。

（3）居民區(qū)生活污水和垃圾進(jìn)行合理的管理，實(shí)行定點(diǎn)倒放，集中處理。在當(dāng)?shù)卣{(diào)查、采樣發(fā)現(xiàn)，在研究區(qū)石槽鄉(xiāng)沒有集中的污水、垃圾處理場(chǎng)所。在各村莊，隨意堆放垃圾現(xiàn)象非常嚴(yán)重，在調(diào)查的40個(gè)村莊中，有池塘的地方，均不同程度的受到生活廢水和垃圾的污染。選擇合適的地點(diǎn)作為污水排放、垃圾堆放場(chǎng)所是預(yù)防當(dāng)?shù)氐叵滤廴镜囊粋€(gè)重要手段。

2.2.2 治理措施

近年來(lái)，研究區(qū)淺層地下水污染嚴(yán)重，在政府有關(guān)部門的幫助下，一些村莊打了深井。但這不是解決水污染的根本方法。目前去除硝酸鹽氮的方法主要是采用物理化學(xué)處理法和生物處理法。物理化學(xué)處理法主要是通過(guò)向地下水投入物理化學(xué)試劑，費(fèi)用高，處理面小，效率低，目前尚處于試驗(yàn)研究階段；生物處理法主要是利用微生物作用進(jìn)行凈化地下水，對(duì)環(huán)境條件要求比較高。而現(xiàn)在有利用區(qū)域地形，在農(nóng)業(yè)區(qū)和水源取用區(qū)之間的緩沖地帶種植根系發(fā)達(dá)、對(duì)硝酸鹽氮吸附、吸收效果好的植物，來(lái)去除地下水硝酸鹽氮[20]。

總之，要控制地下水中氮的污染，最主要的是在充分了解硝酸鹽氮的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的基礎(chǔ)上分析不同區(qū)域的地形、地質(zhì)及土壤性質(zhì)，對(duì)可能存在的污染因素嚴(yán)格控制，以預(yù)防為主，防治結(jié)合；確保地下水的良性循環(huán)，不斷提高飲用水質(zhì)量。

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