極端條件下物質(zhì)磁性的原位測量?

黃曉麗 王鑫 劉明坤 梁永福 劉冰冰 崔田

(吉林大學(xué)物理學(xué)院,超硬材料國家重點實驗室,長春 130012)(2016年12月26日收到;2017年1月13日收到修改稿)

專題:高壓下物質(zhì)的新結(jié)構(gòu)與新性質(zhì)研究進(jìn)展

極端條件下物質(zhì)磁性的原位測量?

黃曉麗 王鑫 劉明坤 梁永福 劉冰冰 崔田?

(吉林大學(xué)物理學(xué)院,超硬材料國家重點實驗室,長春 130012)(2016年12月26日收到;2017年1月13日收到修改稿)

溫度和壓力均是決定物質(zhì)存在狀態(tài)的基本熱力學(xué)要素.低溫和高壓是現(xiàn)代科學(xué)實驗最重要的極端條件,為物理、化學(xué)、材料和生物等多學(xué)科研究提供了新途徑,對于發(fā)現(xiàn)和認(rèn)識新現(xiàn)象、揭示新規(guī)律具有重要作用.極端條件下物質(zhì)的磁性研究是極端條件研究的重要分支,不僅給出了物質(zhì)在極端條件下的磁性變化,而且是研究高溫超導(dǎo)體的重要手段.本文闡述了高壓下物質(zhì)磁化率和超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度測量的原理和方法,并簡要介紹了設(shè)計、搭建的低溫高壓下物質(zhì)磁性原位測量系統(tǒng).利用此系統(tǒng)測量了鐵在高壓下的磁性轉(zhuǎn)變以及釔鋇銅氧樣品在高壓下的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度.

極端條件,超導(dǎo)電性,交流磁化率

1 引 言

極端條件是指人們?nèi)粘Ｉ钪胁⒉淮嬖凇⒉⑶矣猛ǔ５氖侄坞y以實現(xiàn)的某些物理條件,如極低溫、超高壓和強(qiáng)磁場等.在傳統(tǒng)科學(xué)日臻完善的今天,為了能制造出更多的機(jī)遇以取得新的研究突破,非常規(guī)的極端實驗條件顯得越來越重要.通過拓寬實驗條件,使物質(zhì)處于極端條件,實驗人員發(fā)現(xiàn)了許多常規(guī)條件下無法得到的新現(xiàn)象和新規(guī)律.極端條件的產(chǎn)生需要特殊設(shè)計的裝置,幾乎是目前技術(shù)的極限,在使用時有較多的限制,因此現(xiàn)有的很多物性測量設(shè)備無法在極端條件研究上使用.因此,發(fā)展極端條件下的實驗手段、實現(xiàn)極端條件下的物性測量具有重要的意義,同時也極富挑戰(zhàn).

超導(dǎo)電性的研究一直是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域的熱點方向之一.自從1911年昂內(nèi)斯等首先發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)電性以來,就為物理學(xué)開辟了一個新的領(lǐng)域,尋找高溫超導(dǎo)體成為物理與材料領(lǐng)域的熱點課題.迄今為止,人們在發(fā)現(xiàn)新材料和探索超導(dǎo)機(jī)理方面做出了巨大的努力,也取得了豐碩的成果.100多年來,超導(dǎo)材料的探索歷程經(jīng)歷了四個重要階段.第一階段,1986年發(fā)現(xiàn)了超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(Tc)高于30 K的銅氧化物超導(dǎo)體[1],之后在高壓下達(dá)到164 K[2],創(chuàng)造了高溫超導(dǎo)紀(jì)錄,實現(xiàn)了液氮溫區(qū)(77 K)超導(dǎo)體的夢想.第二階段,2001年在簡單層狀結(jié)構(gòu)MgB2中發(fā)現(xiàn)其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為39 K[3],深入研究發(fā)現(xiàn)其是電子-聲子相互作用驅(qū)動的傳統(tǒng)Bardeen-Cooper-Schrieff er(BCS)理論超導(dǎo)體,打破了前人提出的傳統(tǒng)超導(dǎo)體麥克米蘭極限(30 K).第三階段,2008年發(fā)現(xiàn)的鐵基超導(dǎo)體[4],最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為56 K[5],盡管比銅氧化物超導(dǎo)體的最高Tc低,但是顛覆了磁性離子(Fe離子)對超導(dǎo)不利的觀點,為探索新的超導(dǎo)體開闊了思路.第四階段,最近在高壓下發(fā)現(xiàn)新型硫氫化合物H3S,其最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度達(dá)到203 K(?70?C)[6,7],打破了此前銅基超導(dǎo)體164 K的溫度紀(jì)錄,與MgB2一樣是傳統(tǒng)BCS理論超導(dǎo)體,為獲得室溫超導(dǎo)體邁出了堅實的一步.高溫超導(dǎo)體H3S的發(fā)現(xiàn)進(jìn)一步推動了高溫超導(dǎo)研究的熱潮,尤其是高壓這一極端條件對超導(dǎo)電性的積極影響,已被廣泛應(yīng)用于超導(dǎo)材料的研究中.零電阻和完全抗磁性是超導(dǎo)體的兩個相互獨立又緊密聯(lián)系的基本的特征,只有這兩個特性同時具備才是真正的超導(dǎo)體,二者缺一不可.因此在壓致超導(dǎo)實驗中,測量樣品的完全抗磁性對于確定樣品是否處于超導(dǎo)態(tài)具有極其關(guān)鍵的作用.

除了測量物質(zhì)的超導(dǎo)完全抗磁性之外,極端條件下物質(zhì)的磁性變化也是重要研究內(nèi)容.磁性是物質(zhì)的本征屬性,從微觀粒子到宇宙天體,都具有某種程度的磁性.在常規(guī)條件下,磁性測量的手段發(fā)展比較成熟,測量可靠性和靈敏度較高,可測量的磁性參量和對象極其豐富.但是在低溫、高壓綜合極端條件下,受到實驗裝置和樣品尺寸的限制,絕大多數(shù)的常規(guī)磁性測量手段無法使用.目前對于低溫高壓下物質(zhì)的磁性測量主要是利用感應(yīng)線圈對磁化樣品的磁通量的變化進(jìn)行測量,根據(jù)磁通量發(fā)生變化的途徑又分為交流磁性測量和直流磁性測量.交流磁性測量中,樣品和感應(yīng)線圈均固定在一個交變的磁場中,交變磁場導(dǎo)致磁通量隨時間發(fā)生變化,感應(yīng)線圈兩端會產(chǎn)生一個與交變磁場頻率和樣品交流磁化率相關(guān)的電動勢;而直流磁性測量是在樣品附近施加一個直流恒定場,磁化的樣品相對感應(yīng)線圈振動,導(dǎo)致感應(yīng)線圈兩端產(chǎn)生一個與振動頻率和樣品磁化強(qiáng)度相關(guān)的電動勢.目前,在極端條件下,對樣品的磁性進(jìn)行測量主要有以下兩種方法:超導(dǎo)量子干涉磁強(qiáng)計(SQUID)測量靈敏度可達(dá)到109emu,商業(yè)化的SQUID產(chǎn)品既可以進(jìn)行直流磁性測量,也能進(jìn)行交流磁性測量,但是由于SQUID的樣品腔比較小,限制了高壓產(chǎn)生裝置的尺寸,因此目前常用的基于SQUID的高壓產(chǎn)生裝置加載在樣品上的壓力不高于13 GPa[8,9];另一種常見的測量方法是在常用的高壓產(chǎn)生裝置金剛石對頂砧(diamond anvil cell)內(nèi)部布置互感線圈(互感法),對樣品的交流磁化率進(jìn)行測量[10?18],雖然測量靈敏度較SQUID低2—3個數(shù)量級,但是可對樣品施加100 GPa以上的超高壓實驗條件[13],能夠進(jìn)行低溫高壓下物質(zhì)磁性的原位測量,并獲得了極端條件下材料的磁性參數(shù)[17,18]以及超導(dǎo)材料的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度[10?16].

但是,在百萬大氣壓高壓實驗中,受到微小樣品尺寸的限制,這就導(dǎo)致互感法測量得到的信號往往被淹沒在背底噪聲中,給測量帶來極大的困難.本文簡要介紹高壓下交流磁化率以及低溫下超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的測量原理和基本方法,并介紹一種低溫高壓綜合極端條件磁性原位測量系統(tǒng),以及利用該系統(tǒng)測量得到的磁性轉(zhuǎn)變和超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度結(jié)果.

2 測量原理

利用互感法進(jìn)行交流磁化率的測量的原理是基于法拉第電磁感應(yīng)定律,

其中φ為回路磁通量,B為回路磁感應(yīng)強(qiáng)度,S為回路面積.法拉第電磁感應(yīng)定律表明變化的磁通量會產(chǎn)生感應(yīng)電動勢.如圖1(a)所示,當(dāng)為激勵線圈提供一個交變電流時,在激勵線圈內(nèi)部會產(chǎn)生一個交變的磁場Hac,處在Hac中的樣品被磁化后的磁感應(yīng)強(qiáng)度B與樣品的磁化率χ有關(guān),顯然B是隨時間變化的,這就會在感應(yīng)線圈兩端產(chǎn)生一個感應(yīng)電動勢E,通過測量E便可得到樣品的磁化率信息.值得注意的是,交變磁場Hac同樣會在感應(yīng)線圈兩端產(chǎn)生感應(yīng)電動勢E′,E′一般是E的104倍以上,E′是不希望被測量到的噪聲信號,從如此大的噪聲信號中分辨出E幾乎是不可能的.通常的解決方法如圖1(b)所示,在激勵線圈內(nèi)放置一個補(bǔ)償線圈,該線圈兩端會因為交變磁場產(chǎn)生感應(yīng)電動勢E′′.將感應(yīng)線圈和補(bǔ)償線圈串聯(lián)反接,E′和E′′相互抵消.線圈繞制參數(shù)的一致性以及感應(yīng)線圈和補(bǔ)償線圈在激勵線圈中的對稱性都會對抵消效果造成影響,因此總會有無法抵消掉的殘余噪聲存在.一般還在回路中加入一個微調(diào)線圈,進(jìn)一步抵消噪聲.此時整個回路輸出電動勢ε是非常微弱的,一般在nV量級,通常使用鎖相放大器對ε的幅值進(jìn)行測量.

圖1 (a)互感法單線圈結(jié)構(gòu);(b)互感法典型雙線圈結(jié)構(gòu)Fig.1.The inductivemethod of(a)one coil structure and(b)twocoil structu res.

對于體積為v,磁化率為χ的樣品,通過鎖相放大器測量到的信號幅值

其中,f,i分別是交變激勵電流的頻率和幅值;n,k分別是激勵線圈的匝密度和層數(shù);N是感應(yīng)線圈的匝數(shù);D是激勵線圈的內(nèi)徑.由此方法測量得到的磁化率χ是交流磁化率.在測量中,f,k,n,i,N,v,D都是常數(shù),即χ與V是成正比的,可以通過測量得到的V的變化趨勢得到χ的變化趨勢.但是通過V對χ進(jìn)行絕對測量是無法實現(xiàn)的,此方法僅能進(jìn)行相對測量.

2.1 樣品磁化曲線的測量

當(dāng)在交變磁場上疊加一個直流磁場Hdc時,此時測量得到的交流磁化率是增量交流磁化率χinc=?M/?H,增量交流磁化率與直流磁場Hdc和疊加在其上的交變磁場Hac有關(guān).如果交變磁場相比于直流磁場足夠小,那么可以認(rèn)為增量磁化率只與直流磁場有關(guān),即

對(3)式進(jìn)行積分,可得到在直流磁場為H時樣品的磁化強(qiáng)度:

因為χ僅能通過相對測量得到其變化趨勢,因此樣品的磁化強(qiáng)度也是相對測量,僅能表示樣品的磁化強(qiáng)度隨直流磁場的變化趨勢,即樣品的磁化曲線.

2.2 超導(dǎo)體的完全抗磁性測量

根據(jù)超導(dǎo)體在臨界溫度以下完全抗磁性(Meissner效應(yīng))的特點,利用互感法測量樣品的交流磁化率的實部隨溫度的變化,實部發(fā)生突變時的溫度即為超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度.交流磁化率的實部反映的是材料轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑢?dǎo)體時對交流磁場的屏蔽量,當(dāng)材料進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后,材料不允許磁場存在于其體內(nèi),磁場立即被排除.因此,材料從正常態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑢?dǎo)態(tài)相當(dāng)于交流磁化率的實部發(fā)生0到?1的突變,突變時對應(yīng)的溫度就是超導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變溫度.目前對高壓下材料發(fā)生超導(dǎo)轉(zhuǎn)變時交流磁化率實部的突變進(jìn)行測量的方法主要由以下兩種.

1)互感測量法

此方式是通過互感線圈直接對樣品的交流磁化率隨溫度的變化進(jìn)行測量,該方法的原理如圖2所示[19],使用鎖相放大器的內(nèi)部振蕩器所輸出的電壓去驅(qū)動激勵線圈,感應(yīng)線圈和補(bǔ)償線圈的輸出電壓首先通過一個前置放大器,然后再由鎖相放大器進(jìn)行測量.此方法結(jié)構(gòu)簡單,易于使用,在靈敏度范圍內(nèi)可對任意樣品的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度進(jìn)行測量.但是該方法對感應(yīng)線圈和補(bǔ)償線圈繞制參數(shù)的一致性要求非常高,因為沒有室溫調(diào)節(jié)線圈,需要測量的背景噪聲很小才能使鎖相放大器工作在最佳狀態(tài).該方法一般使用較長的鎖相放大器時間常數(shù)(5—10 s)以減小測量噪聲,所以測量時的控溫速率一般在0.1—0.5 K/min.

圖2 互感法測量超導(dǎo)材料的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度原理圖[19]Fig.2.The principle of the superconducting temperatu remeasured by the inductivemethod[19].

2)低頻磁場調(diào)制法

Struzhkin等[14,15]提出了一種使用低頻調(diào)制磁場降低測量時背景噪聲的方法,使用這種方法對高壓下樣品的交流磁化率進(jìn)行測量可以消除在溫度變化時的背景噪聲,提高整個測量系統(tǒng)的分辨率.其基本原理是,當(dāng)外加磁場大于臨界磁場時,樣品超導(dǎo)態(tài)會被破壞,轉(zhuǎn)變?yōu)檎B(tài),即交流磁化率由?1變?yōu)?.臨界磁場和溫度存在以下關(guān)系:其中Hc為溫度T時的臨界磁場,H0為溫度為0 K時的臨界磁場.

圖3 低頻磁場調(diào)制的互感法測量超導(dǎo)材料的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度原理圖[15]Fig.3.The principle of the superconducting temperatu re measu red by the lowfrequency magnetic field modu lation method[15].

圖4 外部磁場對樣品超導(dǎo)狀態(tài)進(jìn)行調(diào)制的示意圖Fig.4.The schematic viewof the superconducting state of the sample modu lated by the ex ternal magnetic field.

圖5 (a)無低頻磁場調(diào)制情況下,互感測量法測量得到的升溫過程中YBCO樣品交流磁化率隨溫度的變化;(b)有低頻磁場調(diào)制情況下,升溫過程中YBCO樣品交流磁化率被調(diào)制后所產(chǎn)生的突變信號Fig.5.(a)W ithou t lowfrequency magnetic field modu lation,the alternating current(ac)magnetic susceptibility change of the YBCOsample du ring the increasing temperatu re processby the inductivemethod;(b)with a lowfrequency magnetic field modu lation,the temperature dependence of the ac magnetic susceptibility change with increasing temperatu re.

如圖3所示,在激勵線圈3、感應(yīng)線圈1、補(bǔ)償線圈2外部加入一個調(diào)制線圈4,調(diào)制線圈由22 Hz的低頻正弦波信號進(jìn)行驅(qū)動.如圖4所示,樣品處于超導(dǎo)態(tài)時,當(dāng)調(diào)制線圈產(chǎn)生的磁場小于臨界磁場,樣品仍然處于超導(dǎo)態(tài),但是當(dāng)磁場大于臨界磁場,樣品超導(dǎo)態(tài)被破壞,變?yōu)檎B(tài).這種轉(zhuǎn)變僅與磁場的大小有關(guān)而與磁場的方向無關(guān),因此反向磁場同樣會發(fā)生以上轉(zhuǎn)變.可以看出,在調(diào)制線圈產(chǎn)生的一個磁場周期中,被測樣品發(fā)生了兩次交流磁化率由0到?1的周期性轉(zhuǎn)變.然后可以通過一個額外的鎖相放大器鎖定驅(qū)動線圈磁場頻率的二倍頻,在臨界溫度附近會產(chǎn)生一個突變的信號.低頻磁場僅僅對處于超導(dǎo)態(tài)的樣品有調(diào)制作用,周圍環(huán)境并不會對低頻磁場做出響應(yīng),從而可減小背景噪聲.圖5為在同一測量過程中分別使用互感測量法和低頻磁場調(diào)制法對YBCO樣品的測量結(jié)果.該方法雖然能夠有效減小背景噪聲,但是如果所測樣品的臨界磁場較大,會發(fā)生低頻磁場無法對超導(dǎo)樣品進(jìn)行調(diào)制的現(xiàn)象,此時鎖定低頻磁場的鎖相放大器不會有突變信號產(chǎn)生.

3 測量系統(tǒng)簡介

我們通過分析現(xiàn)有高壓下磁性測量技術(shù),設(shè)計并搭建了高靈敏度、高穩(wěn)定性的原位高壓磁性測量系統(tǒng),該系統(tǒng)基于金剛石對頂砧,能夠給樣品提供高壓、低溫等極端條件,可以對極端條件下樣品的交流磁化率、磁化曲線、超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度等參數(shù)進(jìn)行測量,系統(tǒng)提供了互感測量法和低頻磁場調(diào)制法兩種測量超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的方法.最近,我們利用該系統(tǒng)已經(jīng)完成了H3S超導(dǎo)Meissner效應(yīng)的實驗驗證,發(fā)現(xiàn)在壓力為149 GPa時,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為183 K[20].

基于金剛石對頂砧的高壓下磁性測量系統(tǒng)的框架詳圖如圖6所示.高頻交流電流源(5)驅(qū)動激勵線圈(3),在激勵線圈內(nèi)部產(chǎn)生一個交變的磁場,同時高頻激勵電流源也為室溫微調(diào)線圈組(6)提供驅(qū)動電流.感應(yīng)線圈(2)中包含樣品(4)并與補(bǔ)償線圈(3)和室溫微調(diào)線圈組串聯(lián),輸出的電壓信號首先進(jìn)行阻抗匹配,然后經(jīng)過前置放大器后被高頻鎖相放大器采集.激勵線圈、感應(yīng)線圈、補(bǔ)償線圈被固定在金剛石對頂砧的壓砧附近,對頂砧放置在低溫恒溫器(7)中,溫度計和加熱器(8)由控溫儀進(jìn)行控制,能夠為樣品提供恒定或可連續(xù)變化的低溫環(huán)境.在進(jìn)行低頻磁場調(diào)制測量,在激勵線圈外部放置一個調(diào)制線圈(9),調(diào)制線圈由一個低頻交流電流源驅(qū)動(10),調(diào)制后的信號由低頻鎖相放大器進(jìn)行采集.

圖6 超導(dǎo)交流磁化率測試基本線路圖,其中,1,激勵線圈;2,感應(yīng)線圈;3,補(bǔ)償線圈;4,樣品;5,高頻交流電流源;6,調(diào)制線圈組;7,低溫恒溫器;8,溫度計和加熱器;9,調(diào)制磁場線圈;10,低頻交流電流源Fig.6.The basic diagramof the superconducting ac magnetic susceptibility measu rement.Themain parts include:1,exciting coil;2,pickupcoil;3,compensating coil;4,sample;5,high frequency ac cu rrent sou rce;6,modu lated coil assemb ly;7,lowtemperatu re cryostat;8,the thermometer and the heater;9,the coil of themodu lated magnetic field and 10,lowfrequency ac current source.

4 實驗結(jié)果與討論

4.1 高壓下鐵的磁性測量

在常規(guī)條件下,鐵、鈷、鎳以及鐵的氧化物等呈現(xiàn)鐵磁性的物質(zhì)被認(rèn)為是地球內(nèi)部的主要組成成分,它們在地球內(nèi)部以高壓的狀態(tài)存在.因此研究物質(zhì)在高壓下的磁性,能夠認(rèn)知地球內(nèi)部物質(zhì)的磁性狀態(tài),明確高壓下結(jié)構(gòu)相變與磁性轉(zhuǎn)變之間的聯(lián)系以及探索壓制磁性轉(zhuǎn)變機(jī)理.

理論計算和實驗結(jié)果顯示,鐵在壓力的作用下會發(fā)生α相(bcc結(jié)構(gòu))→ε相變(hcp結(jié)構(gòu))的相變,相變發(fā)生在13 GPa附近.穆斯堡爾譜[21]、磁性圓二色[22],SQUID[23]測量鐵在相變后的磁性的結(jié)果表明,該相變伴隨著磁性的轉(zhuǎn)變,但是對鐵在相變后的磁性狀態(tài)仍存在爭議.我們使用搭建的原位高壓磁性測量系統(tǒng),對單質(zhì)鐵Fe在室溫條件下磁性隨壓力的變化進(jìn)行了測量,圖7的測量結(jié)果顯示,Fe的結(jié)構(gòu)相變α→ε伴隨著磁性的轉(zhuǎn)變,而相變之后的ε相鐵的磁化曲線形狀未發(fā)生改變,說明相變后的鐵并非是順磁性的,但是初始磁化率和飽和磁化強(qiáng)度都降低了,鐵磁性被削弱[24].我們的結(jié)論與SQUID測量得到的結(jié)論相符.

圖7 (a)不同壓力下鐵樣品磁化曲線;(b)鐵樣品的壓力-直流磁場-增量磁化率三維圖Fig.7.(a)The magnetization cu rves of iron sample at various pressures;(b)the three-d imensional image of pressu re-d irect current magnetic field-magnetic susceptibility in iron sample.

4.2 高壓下釔鋇銅氧超導(dǎo)Meissner效應(yīng)測量

1987年3月,阿拉巴馬大學(xué)漢茨維爾分校的Wu等[25]發(fā)現(xiàn)了釔鋇銅氧(YBCO)材料的超導(dǎo)臨界轉(zhuǎn)變溫度超過93 K.YBCO是首個發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)溫度在77 K(液氮的沸點)以上的材料,因此用相對便宜的液氮就可以對其降溫冷卻轉(zhuǎn)變?yōu)槌瑢?dǎo)體.釔鋇銅氧系列高臨界溫度超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn),使人們對這類金屬氧化物超導(dǎo)體產(chǎn)生了極大的興趣及研究熱情.高壓手段在超導(dǎo)材料的結(jié)構(gòu)相變及超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度方面起到了重要的調(diào)控作用.下面我們將以高溫超導(dǎo)體YBCO樣品為例,介紹利用我們自主搭建的超導(dǎo)交流磁化率測量系統(tǒng)測得樣品的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度的實驗結(jié)果.

圖8 (a)待測釔鋇銅氧樣品的粉末衍射XRD譜,入射X光波長為λ=1.54?(Cu靶);(b)典型釔鋇銅氧樣品YBa2Cu3O7的晶體結(jié)構(gòu)(空間群為PMMM)Fig.8.The X-ray diff raction pattern of the synthesized YBCOsample,and the incident X-ray is copper target withλ=1.54?;(b)the typical crystal structure of YBa2Cu3O7sample with space groupPMMM.

參照前人合成YBCO樣品的方法,我們自主合成了YBCO樣品,并對其進(jìn)行了粉末X射線衍射(XRD)測試(圖8(a)),并與已知釔鋇銅氧樣品的晶體結(jié)構(gòu)的XRD譜進(jìn)行對比.得到合成的YBCO樣品成分主要為YBa2Cu3O7(空間群為PMMM),即123型銅基超導(dǎo)體,其晶體結(jié)構(gòu)見圖8(b).釔鋇銅氧YBa2Cu3O7樣品為鈣鈦礦缺陷型層狀結(jié)構(gòu),含有CuO-CuO2-CuO2-CuO交替的層,CuO2層可以有變形和皺褶.釔原子存在于CuO2和CuO2層中,BaO層則在CuO與CuO2兩層之間.

圖9 不同壓力下YBCO樣品交流磁化率隨溫度的變化Fig.9.The temperature dependence of ac magnetic susceptibility in YBCOsample at various pressures.

通過金剛石對頂砧裝置產(chǎn)生壓力,金剛石砧面大小為400μm,封墊是無磁的錸片,預(yù)壓至60μm厚,樣品腔直徑為150μm.圖9給出了不同壓力下YBCO樣品交流磁化率隨溫度的變化,最高壓力20 GPa.隨著壓力的升高,樣品越來越薄,直接影響了樣品在發(fā)生超導(dǎo)轉(zhuǎn)變時磁化率的變化量.不過,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度并未隨壓力發(fā)生較大變化:0 GPa時,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為89 K;20 GPa時,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度仍為89 K.

5 結(jié)論與展望

本文主要介紹了高壓下交流磁化率的測量原理、方法,并對搭建的低溫高壓磁性原位測量系統(tǒng)進(jìn)行了簡要的介紹,該系統(tǒng)可以對高壓下樣品的交流磁化率等磁性參數(shù)以及超導(dǎo)材料的超導(dǎo)臨界溫度進(jìn)行測量,尤為重要的是對高壓下超導(dǎo)材料的超導(dǎo)Meissner效應(yīng)進(jìn)行實驗驗證.

關(guān)于物質(zhì)在極低溫、超高壓二維極端條件下物質(zhì)的磁性及超導(dǎo)電性等物理性質(zhì)的研究是高壓科學(xué)中比較前沿的研究領(lǐng)域,而極端條件下的原位測量技術(shù)是開展研究的先決條件.目前現(xiàn)有的高壓下原位磁性測量技術(shù)已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于高壓產(chǎn)生技術(shù),無法滿足更進(jìn)一步的極端條件下磁性研究的要求.因此,在改良現(xiàn)有技術(shù)手段、提高測量靈敏度的同時,更需要拓展思路,建立和探索更加靈敏、可靠的極端條件下磁性測量的方法和手段[26],以拓展高壓磁性研究的深度和廣度.

[1]Bednorz J G,Müller KA1986Z.Physik B64 189

[2]GaoL,Xue Y Y,Chen F,X iong Q,Meng R L,Ramirez D,Chu C W,Eggert J H,MaoHK1994Phys.Rev.B50 4260

[3]Nagamatsu J,Nakagawa N,Muranaka T,Zenitani Y,Akimitsu J 2001Nature410 63

[4]Kamihara Y,W atanabe T,HiranoM,HosonoH2008J.Am.Chem.Soc.130 3296

[5]W u G,X ie Y L,Chen H,Zhong M,Liu R H,Shi BC,Li Q J,W ang X F,W u T,Yan Y J,Y ing J J,Chen X H2009J.Phys.-Condens.Matter21 142203

[6]Duan D,Liu Y,Tian F,Li D,Huang X,ZhaoZ,Yu H,Liu B,Tian W,Cui T2014Sci.Rep.4 6968

[7]D rozdov AP,Eremets MI,Troyan IA,Ksenofontov V,Shylin S I2015Nature525 73

[8]Tateiwa N,Haga Y,Matsuda TD,Fisk Z,Ikeda S,Kobayashi H2013Rev.Sci.Instrum.84 046105

[9]Tateiwa N,Haga Y,Fisk Z,ōnuki Y 2011Rev.Sci.Instrum.82 053906

[10]Alireza P L,Ju lian SR 2003Rev.Sci.Instrum.74 4728

[11]Jackson D D,Aracne-Rudd le C,Malba V,W eir S T,Catledge S A,Voh ra Y K2003Rev.Sci.Instrum.74 2467

[12]KimC C,Reeves ME,Osofsky MS,Skelton E F 1994Rev.Sci.Instrum.65 992

[13]Struzhkin V V,Timofeev Y A,Hemley R J,MaoHK1997Phys.Rev.Lett.79 4262

[14]Timofeev Y A,MaoHK,Struzhkin V V,Hemley R J 1999Rev.Sci.Instrum.70 4059

[15]Timofeev Y A,Struzhkin V V,Hemley R J,MaoHK,G regoryanz E A2002Rev.Sci.Instrum.73 371

[16]Yu Y,Zhai G J,Jin C Q 2009Chin.Phys.Lett.26 026201

[17]G ilder S A,Legoff M,Pey ronneau J,Chervin J C 2002Geophys.Res.Lett.29 30

[18]G ilder S A,Legoff M,Chervin J C,Pey ronneau J 2004Geophys.Res.Lett.31 L10612

[19]BiW 2011Ph.D.D issertation(St.Louis:W ashington University)

[20]Huang X,W ang X,Duan D,Sundqvist B,Li X,Huang Y,Li F,Zhou Q,Liu B,Cui T2016 arXiv:1610.02630[cond-mat.supr-con]

[21]Taylor R D,Pasternak MP,Jean loz R 1991J.Appl.Phys.69 6126

[22]Baudelet F,Pascarelli S,Mathon O,ItiéJ P,Polian A,D’AstutoM,Chervin J C 2005J.Phys.-Condens.Matter17 S957

[23]W ei Q,G ilder S A2013Geophys.Res.Lett.40 5131

[24]W ang X,Hu TL,Han B,Jin HC,Li Y,Zhou Q,Zhang T2014Chin.Phys.B23 070701

[25]W u MK,Ashbu rn J,Torng C J 1987Phys.Rev.Lett.58 908

[26]Struzhkin V V 2016Science351 1260

PACS:74.25.Dw,74.62.Fj,75.30.Sg,74.40.KbDOI:10.7498/aps.66.037403

In-situ magnetic measu rements of substances under ex treme cond itions?

Huang Xiao-Li Wang Xin Liu Ming-Kun Liang Yong-Fu Liu Bing-Bing Cui Tian?

(State Key Laboratory of Superhard Materials,College of Physics,Jilin University,Changchun 130012,China)(Received 26 December 2016;revised manuscript received 13 January 2017)

Temperature and pressure are the twomost important thermodynamic elements,which determine the existent state of substance.Lowtemperature and high pressure are significant and key extreme conditions in the modern experimental science,providing newroutes for many sub jects such as physics,chemistry,materials and biology,and playing an important role in finding newphenomena.Themagnetic research under extreme conditions is an important branch of the study of the extreme conditions,which not only presents the magnetic changes of the material under extreme conditions,but alsois an importantmeans toexplore the high temperature superconductors.In this article,we elaborate the principle andmethod ofmeasuring themagnetic susceptibility and superconducting transition temperature under high pressure.Thein-situmagneticmeasurement systemunder high pressure and lowtemperature is alsobriefl y introduced,designed and installed by ourselves.Using thein-situmagneticmeasurement system,themagnetic transition of iron and the superconducting transition temperature of the yttriumbariumcopper oxide sample under high pressure aremeasured.

extreme conditions,superconductivity,alternating currentmagnetic susceptibility

10.7498/aps.66.037403

?國家自然科學(xué)基金 (批準(zhǔn)號:11504127,51572108,51632002,11634004,11274137,11474127)、教育部長江學(xué)者和創(chuàng)新團(tuán)隊發(fā)展計劃(批準(zhǔn)號:IRT_15R23)、國家自然科學(xué)基金國家基礎(chǔ)科學(xué)人才培養(yǎng)基金(批準(zhǔn)號:J1103202)和中國博士后科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:2015M570265)資助的課題.

?通信作者.E-mail:cuitian@jlu.edu.cn

*Project supported by the National Natu ral Science Foundation of China(G rant Nos.11504127,51572108,51632002,11634004,11274137,11474127),the Programfor Changjiang Scholars and Innovative Research Teamin University of Ministry of Education of China(G rant No.IRT_15R 23),the Fund for Fostering Talents in Basic Science of the National Natural Science Foundation of China(G rant No.J1103202),and the China Postdoctoral Science Foundation(G rant No.2015M570265).

?Corresponding author.E-mail:cuitian@jlu.edu.cn