熱塑性FRP自動鋪放成型缺陷的多尺度研究進(jìn)展

韓振宇，孫守政，付云忠，富宏亞

(哈爾濱工業(yè)大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院，哈爾濱 150001)

熱塑性FRP自動鋪放成型缺陷的多尺度研究進(jìn)展

韓振宇，孫守政，付云忠，富宏亞

(哈爾濱工業(yè)大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院，哈爾濱 150001)

纖維增強(qiáng)型復(fù)合材料(FRP)自動鋪放成型缺陷形成過程涉及多個時空尺度，僅依靠宏觀失效理論及實驗分析等方法無法實現(xiàn)對FRP鋪放成型缺陷機(jī)理的研究。為了解決以上問題，本文針對熱塑性FRP，分析了其鋪放制造過程中常見的缺陷類型及其形成的基本原因，并結(jié)合氣泡成核、熱力耦合、界面增強(qiáng)理論及原位固結(jié)技術(shù)的國內(nèi)外研究成果，指出現(xiàn)階段FRP鋪放缺陷機(jī)理研究方法的不足，根據(jù)現(xiàn)有的多尺度分析法及材料設(shè)計的嵌套式關(guān)系，提出反串行嵌套式多尺度分析方法，并討論了基體的流動性、結(jié)晶度、黏彈性及吸濕性等微觀力學(xué)參數(shù)的分析和計算方法。最后，采用灰色關(guān)聯(lián)及多目標(biāo)優(yōu)化法，提出FRP鋪放成型工藝的多尺度協(xié)同設(shè)計方法。未來研究重點是在鋪放樣機(jī)應(yīng)用化的基礎(chǔ)上，分析工藝參數(shù)、成型缺陷與力學(xué)性能的關(guān)聯(lián)特性，揭示缺陷形成機(jī)理并優(yōu)化工藝參數(shù)。

熱塑性；纖維增強(qiáng)型復(fù)合材料；自動鋪放；缺陷；多尺度分析；工藝設(shè)計

纖維增強(qiáng)型復(fù)合材料(Fiber Reinforced Plastic，F(xiàn)RP)具有質(zhì)輕、高比強(qiáng)度及比剛度、抗疲勞、耐腐蝕、可設(shè)計性強(qiáng)等特點[1]，廣泛應(yīng)用于航空航天飛行器結(jié)構(gòu)上，將其應(yīng)用于商用飛機(jī)上，可使其結(jié)構(gòu)減重25%～30%，這是其他先進(jìn)的技術(shù)和手段難以達(dá)到的[2]。其中，熱塑性復(fù)合材料具有良好的彈性和耐壓縮變形性，優(yōu)良的加工性能，綠色環(huán)保，使用可重復(fù)性高等特點，是飛行器重要結(jié)構(gòu)上的材料。自動鋪放成型是現(xiàn)有熱塑性FRP結(jié)構(gòu)成型的先進(jìn)專用方法，自動鋪放成型采用的材料體系成熟度高，設(shè)計成型方法繼承性好，易于實現(xiàn)數(shù)字化設(shè)計和自動化制造，其生產(chǎn)率比人工/半自動人工鋪放技術(shù)提高5～20倍，已在國外最先進(jìn)的戰(zhàn)機(jī)和民機(jī)制造中得到一定的應(yīng)用。目前，國內(nèi)在該成型設(shè)備研制方面尚處于理論性研究和工程樣機(jī)研制階段[3]，對熱塑性FRP自動鋪放技術(shù)的研究主要集中在路徑規(guī)劃、仿真分析、變角度鋪放、工藝過程優(yōu)化等方面[4,5]，對熱塑性復(fù)合材料鋪放過程缺陷形成及其演變過程的機(jī)理研究較少。

熱塑性FRP鋪放成型微缺陷萌生及其演變是形成宏觀缺陷的首要因素，例如，從基體的微裂紋擴(kuò)展到整個纖維基體界面的裂紋，是一個“漫長”的蠕變過程，而往往微裂紋的形成常常是層裂失效，這里包含多個耦合的時空尺度[6]，從物理角度上說“裂紋從高分子鏈上產(chǎn)生，擴(kuò)展到宏觀層次，是不可逆的、遠(yuǎn)離平衡的過程[7]。”直到今天，這些問題仍然是國際上不得不接受的挑戰(zhàn)[8]。

熱塑性FRP預(yù)浸料帶狀結(jié)構(gòu)具有以下特點：單層預(yù)浸帶厚度約100～200μm，屬于細(xì)觀范疇，而其長寬都在1mm以上，屬于宏觀范疇。FRP成型過程中有多種微缺陷[9]，如微孔隙的形成、微裂紋萌生及擴(kuò)展、纖維/基體界面結(jié)合力差等。由于FRP結(jié)構(gòu)及缺陷特性的多尺度效應(yīng)，僅依靠宏觀失效分析、有限元模擬、實驗分析等宏觀方法無法探明FRP鋪放時細(xì)觀及微觀尺度的缺陷演變規(guī)律，因此，無法設(shè)計基于小尺度力學(xué)模型的鋪放工藝。針對以上問題，本文通過闡明FRP鋪放成型常見缺陷形成及擴(kuò)展的原因，分析現(xiàn)有復(fù)合材料缺陷機(jī)理的研究方法及其不足，根據(jù)已有的材料多尺度分析方法及其設(shè)計理念，旨在提出一種合理的熱塑性FRP自動鋪放成型缺陷多尺度分析及其工藝設(shè)計方法。

1 FRP鋪放成型的常見缺陷及其機(jī)理的研究進(jìn)展

1.1 常見缺陷及其形成的基本原因

20世紀(jì)60年代，第一批由玻璃纖維增強(qiáng)塑料制成的滑翔機(jī)問世，其具有質(zhì)輕、耐疲勞、高強(qiáng)度等特點，50年后其中一些仍在使用，它們展現(xiàn)出FRP的巨大潛能，并且證明了這種材料的持久性[10]，然而FRP在鋪放成型及使用過程中出現(xiàn)的材質(zhì)缺陷及損傷也逐漸暴露出來，F(xiàn)RP常見的成型及服役缺陷有孔隙、雜質(zhì)、分層、裂紋、疏松、纖維/基體界面結(jié)合度差、鋪層或纖維方向誤差等[3]。

FRP鋪放過程中，受工藝過程、外載或環(huán)境作用，微細(xì)觀結(jié)構(gòu)缺陷(如微裂紋、微孔隙等)的萌生、擴(kuò)展、匯合等不可逆變化引起了復(fù)合材料的局部劣化，最終形成宏觀開裂和材料的破壞稱為損傷。多尺度域的缺陷可以引起復(fù)合材料層合結(jié)構(gòu)內(nèi)的應(yīng)力重新分布，進(jìn)而影響復(fù)合材料構(gòu)件的穩(wěn)定性與可靠性。

微裂紋萌生及其擴(kuò)展：由于纖維與樹脂的熱膨脹系數(shù)不同，自動鋪放預(yù)熱時，在基體中存在較大的殘余拉伸應(yīng)力，造成基體的初始小裂紋及局部的纖維與基體開裂，這種不可見裂紋缺陷稱為微裂紋[11]。隨著基體應(yīng)力水平的增加，裂紋的長度和數(shù)量都會增加，最終形成貫穿全層的宏觀裂紋，這種宏觀裂紋損傷稱為纖維間失效(IFF)[12]，這一失效過程包括基體裂紋和纖維/基體界面裂紋。聚苯硫醚基碳纖維層合板的細(xì)觀界面裂紋，如圖1所示[13]。

圖1 聚苯硫醚基碳纖維層合板纖維/基體界面微裂紋[13]Fig.1 Microcrack of fiber/matrix interface in PPS-based CFPs[13]

分層缺陷：分層即層與層間的脫膠或開裂，其成因是由于自動鋪放時，鋪放速度和鋪放壓力通常較大，厚度方向的拉應(yīng)力和平行層表面的平面內(nèi)剪切應(yīng)力突變所造成的[14]，另外，它的形成與IFF密切相關(guān)，每條IFF裂紋尖端會出現(xiàn)高局部應(yīng)力集中，從而引起局部分層，Puck等[15]對分層與IFF的關(guān)系進(jìn)行了實驗研究，結(jié)果表明只要復(fù)合材料層合結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生IFF裂紋，就不會出現(xiàn)分層現(xiàn)象。層間剪切應(yīng)力與載荷工況、結(jié)構(gòu)曲率和鋪層順序關(guān)系密切，可見合理設(shè)計鋪層順序?qū)σ种品謱尤毕葜陵P(guān)重要[16]。然而，也有證據(jù)證明層間橫向拉應(yīng)力(剝離應(yīng)力)也會引起分層，而且很可能比層間剪切應(yīng)力引起的分層更多[17]。

孔隙缺陷：孔隙是復(fù)合材料成型過程中形成的空洞，是FRP自動鋪放成型過程中最常見的缺陷之一。它的存在會對以基體性能為主的層間剪切、壓縮和彎曲性能產(chǎn)生非常不利的影響[18,19]。孔隙率及其分布對層間應(yīng)力水平、纖維/基體界面力學(xué)性能有著重要影響。產(chǎn)生孔隙的主要原因是環(huán)境因素、鋪放成型壓力低等。

纖維失效(FF)：纖維失效包括纖維斷裂(受拉或受剪)、微觀屈服及剪切失穩(wěn)(扭轉(zhuǎn))等，其失效的主因是纖維向應(yīng)力，在高速自動鋪放時纖維向動能較大，受摩擦力等載荷的拉伸作用，纖維向應(yīng)力會顯著上升。對于各向同性的纖維材料而言，橫向應(yīng)力和剪切應(yīng)力通常不會對纖維失效有著重要影響，近期研究表明，發(fā)現(xiàn)碳纖維等各向異性復(fù)合材料橫向應(yīng)力與剪切應(yīng)力對纖維失效極限沒有影響[20,21]。一旦發(fā)生纖維失效，破壞纖維釋放出的高能量會使局部纖維/基體復(fù)合材料完全破壞，并使得該層無法承受橫向載荷，而且FF會導(dǎo)致相鄰層分層破壞[22]，甚至導(dǎo)致復(fù)合材料層合結(jié)構(gòu)整體失效。

FRP服役過程中FF失效比較常見，而在自動鋪放成型過程中是否存在FF失效應(yīng)進(jìn)一步驗證。以下將重點討論FRP板的氣泡成核、熱力耦合場作用、纖維/基體界面增強(qiáng)理論對FRP常見缺陷影響的研究狀況及存在的問題。

1.2 氣泡成核及其相關(guān)理論

氣泡是造成孔隙的重要原因之一，在熱塑性FRP鋪放成型及固化過程中，對空氣的機(jī)械夾雜和因受熱析出揮發(fā)組分，通過內(nèi)部成核作用形成的泡體，一般出現(xiàn)在層間與纖維/基體界面處，利用經(jīng)典成核理論[23,24]，求解形成臨界體積的氣泡核的速率為：

(1)

式中：P*為氣泡核內(nèi)氣體壓力；M為氣泡相的平均分子量；k為玻爾茲曼常數(shù)；r*為氣泡核臨界半徑；n為氣泡核內(nèi)單位體積內(nèi)的分子數(shù)；ΔF*為最大自由能障。以上關(guān)系式表明成核速率依賴于溫度和相變熱等因素。

氣泡形成后是由以下原因而變化的:氣泡/樹脂界面發(fā)生氣體擴(kuò)散；氣泡周圍樹脂內(nèi)的溫度或壓力的變化；樹脂內(nèi)存在溫度梯度導(dǎo)致的膨脹或收縮，現(xiàn)階段對第三種因素機(jī)理的研究尚未透徹。

水分在樹脂中的擴(kuò)散服從菲克第一擴(kuò)散定律[25]，得到氣泡與周圍樹脂內(nèi)水分的擴(kuò)散關(guān)系式為：

(2)

式中：dc/dt為樹脂內(nèi)某處水分濃度隨時間的變化率；r為以氣泡中心為原點的球坐標(biāo)系中的徑向坐標(biāo)；D為擴(kuò)散系數(shù)。

氣泡可隨樹脂的流動而運動，復(fù)合材料自動鋪放成型過程中，材料受到拉伸及擠壓作用，纖維的位移可導(dǎo)致樹脂基體的相對流動，引起氣泡運動?，F(xiàn)已推導(dǎo)得出樹脂為牛頓流體且流動為層流狀態(tài)下的，氣泡隨樹脂流出體系的近似臨界條件為[26]：

(3)

式中：dPr/dL為沿樹脂流動方向的壓力梯度；δ為氣泡與接觸纖維的界面張力；θ為氣泡與纖維的表觀接觸角；dc為前衛(wèi)網(wǎng)架中流動通道的最窄直徑；Lγ為氣泡沿流動方向的投影長度。

氣泡成核、成長及移動的相關(guān)理論已經(jīng)相對成熟，在塑料發(fā)泡加工、剪切流場氣泡成核、聚合物自由發(fā)泡等方面氣泡成核機(jī)制研究較多，已研究到微觀尺度，而經(jīng)典氣泡成核等相關(guān)理論對熱塑性FRP鋪放成型過程的適用性鮮有研究，對其過程中氣泡形成、增長及移動的機(jī)理尚未探明。

1.3 熱力耦合作用模型

熱塑性FRP在鋪放成型過程中，熱力耦合作用是形成材料內(nèi)部缺陷的重要原因，研究交變熱力耦合作用下復(fù)合材料內(nèi)部殘余應(yīng)力的變化具有十分重要的意義。施志凱[27]推導(dǎo)了熱力耦合作用下復(fù)合材料內(nèi)部殘余應(yīng)力計算方法，并計算了復(fù)合材料在初始損傷下剛度衰減規(guī)律。宏-細(xì)觀有限元法是研究交變熱力載荷對復(fù)合材料損傷、退化方式等影響機(jī)制的基本分析方法，其均勻化的思想簡化了FRP各向異性結(jié)構(gòu)的本構(gòu)關(guān)系，但其有效性及局限性需要進(jìn)一步探究。吳世平等[28]利用小參數(shù)攝動展開技術(shù)，建立了復(fù)合材料內(nèi)部溫度場和位移場的多尺度表達(dá)式，給出了復(fù)合材料有效熱傳導(dǎo)系數(shù)、有效剛度系數(shù)和有效熱膨脹系數(shù)的均勻化方程。劉玉佳等[29]提出了濕/熱/靜力耦合條件下復(fù)合材料結(jié)構(gòu)漸進(jìn)損傷仿真方法，考慮復(fù)合材料力學(xué)性能的隨機(jī)分布特性建立有限元模型，改進(jìn)了濕熱條件下復(fù)合材料本構(gòu)關(guān)系。韓振宇等[30]對原位固化熱塑性復(fù)合材料鋪放成型過程中傳熱特性進(jìn)行分析，構(gòu)建了工藝參數(shù)對層壓板溫度分布的關(guān)系模型。

有學(xué)者研究熱塑性纖維鋪放過程中的熱傳導(dǎo)規(guī)律，建立了沿厚度和寬度方向上的一維及二維傳熱模型[31,32]。Kaminski[33]研究了復(fù)合材料的瞬態(tài)熱傳導(dǎo)的均勻化問題，提出有限元計算中所采用的數(shù)學(xué)模型是建立在周期性復(fù)合材料的有效模量法的基礎(chǔ)上，由此建立了有效的瞬態(tài)熱現(xiàn)象均勻化的計算方案。

經(jīng)過分析可知：熱塑性FRP在鋪放成型過程中交變熱力耦合場作用下的小尺度力學(xué)性能的研究較少，主要研究集中在復(fù)合材料服役過程中復(fù)雜環(huán)境的熱力學(xué)特性、宏觀濕熱性及熱傳導(dǎo)模型，對熱塑性FRP鋪放過程中預(yù)熱場分析、熱流動性及纖維/基體界面的熱傳導(dǎo)機(jī)理很少研究。因此，從連續(xù)介質(zhì)力學(xué)來講，應(yīng)先從FRP鋪放時交變預(yù)熱力耦合產(chǎn)生的殘余應(yīng)力場分析入手，重點研究預(yù)熱場及熱流動性對熱塑性FRP鋪放缺陷形成及演變的影響規(guī)律。

1.4 纖維/基體界面增強(qiáng)理論

纖維/基體界面層使纖維與基體形成一個整體，它起到傳遞應(yīng)力、增強(qiáng)纖維與基體的相容性的作用，因此，纖維/基體界面增強(qiáng)性直接決定FRP復(fù)合材料的力學(xué)性能，尤其與微裂紋缺陷關(guān)系密切。對于FRP的界面形成，可分為以下三個階段：基體與增強(qiáng)纖維的接觸和浸潤過程，熱塑性FRP成型受壓和受熱過程和基體加熱冷卻固結(jié)過程。其中，后兩者是鋪放及固化工藝研究的重點問題。為了探究界面對FRP力學(xué)性能及缺陷的影響規(guī)律，國內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了深入研究。

彭慶宇[34]基于跨尺度設(shè)計思想，設(shè)計與制備出PAMAM/碳纖維等跨尺度增強(qiáng)體，并對其性能進(jìn)行了綜合表征。羅吉祥等[35]利用Voronoi單元有限元方法，構(gòu)造能同時反映纖維增強(qiáng)復(fù)合材料界面脫層和基體裂紋擴(kuò)展的單元，并模擬了界面脫層和基體裂紋擴(kuò)展的過程。Lee等[36]將碳纖維在氧氣與氮氣的混合氣體中進(jìn)行氧化處理，結(jié)果表明：經(jīng)氣相氧化后的碳纖維表面羰基含量明顯提高，且氧化處理的纖維增強(qiáng)復(fù)合材料剪切強(qiáng)度比未處理的提高了69%，這主要是由于表面官能團(tuán)含量的增加起到了改善界面結(jié)合強(qiáng)度的作用。Rhee等[37]在碳纖維表面接枝了結(jié)構(gòu)相似但與基體存在不同化學(xué)鍵合的聚合物涂層，結(jié)果顯示與基體發(fā)生化學(xué)鍵作用的涂層能同時提高碳纖維復(fù)合材料的層間剪切強(qiáng)度和抗沖擊強(qiáng)度。

熱塑性復(fù)合材料界面問題是今后值得深入研究的課題，現(xiàn)階段對復(fù)合材料界面層表面改性、偶聯(lián)劑的制備方法已有較深入的研究，但是這些新型FRP材料的設(shè)計方法，無法解決現(xiàn)有熱塑性FRP材料鋪放過程中界面性能不良導(dǎo)致的缺陷問題，界面力學(xué)性能對工藝參數(shù)的響應(yīng)機(jī)制、界面與宏觀力學(xué)性能的關(guān)系模型有待進(jìn)一步深化研究。

經(jīng)過以上分析表明：熱塑性FRP鋪放成型中常見的IFF、分層、孔隙等缺陷，與層間氣泡成核、纖維/基體界面吸附性、基體的黏彈性和流動性、材料結(jié)晶度、層合結(jié)構(gòu)吸濕性、基體/芯模表面流動性與吸附性等材料微細(xì)觀力學(xué)性能密切相關(guān)，同時與鋪放角度、鋪放速率、鋪放壓力、鋪放預(yù)熱溫度、加熱時間、冷卻速率等工藝參數(shù)聯(lián)系密切，其涉及多尺度和跨尺度建模，因此，采用合適的多尺度分析方法是至關(guān)重要的。

1.5 原位固結(jié)及冷卻工藝

熱塑性FRP鋪放后的熱壓罐固結(jié)技術(shù)經(jīng)過多年的技術(shù)研究，仍占著國內(nèi)外大型復(fù)合材料構(gòu)件固化工藝的主要地位[38]。但隨著構(gòu)件尺寸及結(jié)構(gòu)復(fù)雜性的增加，熱壓罐在大型復(fù)合材料構(gòu)件制造技術(shù)發(fā)展中的局限性已逐漸顯現(xiàn)。高能束一次性固化及烘箱固化壓力值不足，不能滿足高性能航空航天復(fù)合材料構(gòu)件的制造需求，而熱塑性原位固結(jié)技術(shù)能夠在固結(jié)過程中提供足夠的壓力，并能在工程應(yīng)用中降低10%～60%的成本，原位固結(jié)過程為樹脂基復(fù)合材料在預(yù)成型階段，引入相應(yīng)的固化源，使正在成型的一層或幾層復(fù)合材料層在較短的時間內(nèi)固結(jié)定型，這一過程反復(fù)進(jìn)行，直到構(gòu)件制造完成。但與熱壓罐固結(jié)技術(shù)相比，其生產(chǎn)出的復(fù)合材料構(gòu)件的力學(xué)性能略低，原因是原位固結(jié)無法保障聚合物基的充分再結(jié)晶過程，綜上所述，現(xiàn)階段國內(nèi)外主要研究是圍繞在尋找合理的原位固化源及其工藝參數(shù)的方面[39,40]。

纖維鋪放過程中聚合物結(jié)晶在熔融時被破壞，但在冷卻時重新形成，冷卻速率和冷卻時間是影響基體材料結(jié)晶度的重要參數(shù)[41]，為保證復(fù)合材料構(gòu)件的最終性能，這兩個參數(shù)需要被合理設(shè)定和嚴(yán)格控制?；w材料的結(jié)晶發(fā)生在纖維鋪放的特殊冷卻區(qū)，在這個區(qū)域內(nèi)復(fù)合材料構(gòu)件將完成最終成型。纖維鋪放的冷卻區(qū)分為兩個空氣冷卻區(qū)和一個特殊冷卻區(qū)，在兩個空氣冷卻區(qū)僅發(fā)生基體材料溫度的變化，不產(chǎn)生結(jié)晶，結(jié)晶現(xiàn)象出現(xiàn)在特殊冷卻區(qū)?；w材料的結(jié)晶度與在特殊冷卻區(qū)的加工歷程有著直接的關(guān)系，如采用急速冷卻，又稱驟冷或淬火冷卻的方式，獲得的基體材料的結(jié)晶度較低；如采用緩慢冷卻或在熔點附近退火冷卻的方式，則獲得的基體材料的結(jié)晶度較高。因此，如何選擇合理的加工裝備和工藝是目前國外學(xué)者研究的熱點問題[42,43]，這直接關(guān)系到復(fù)合材料構(gòu)件的最終性能。

2 反串行嵌套式多尺度分析方法

2.1 材料多尺度特性的嵌套關(guān)系

根據(jù)現(xiàn)有的多尺度分析方法，由于熱塑性FRP預(yù)浸帶特殊的結(jié)構(gòu)及缺陷的多尺度效應(yīng)，研究FRP鋪放時宏細(xì)觀失效機(jī)理和工藝對其宏細(xì)觀力學(xué)行為的影響，可采用并行式分析方法，即可采用相對獨立或相同的方法，在多個尺度上同時進(jìn)行分析[44]；而對于纖維基體界面的吸附性、基體的流動性等微觀范疇，可采用串行耦合式分析方法[45]，即大尺度的參數(shù)可由小尺度的分析來確定，串行多尺度分析方法適用于大尺度的變量集合與小尺度的變量集合互不耦合或耦合作用弱等情況[46]。由于小尺度邊界條件較難確定，本文提出反串行耦合式分析方法的概念，是指小尺度分析參數(shù)由大尺度分析結(jié)果提供，大尺度分析結(jié)果可以由實驗檢測或有限元仿真提供，提升了原有分析方法的靈活性，并且該方法有利于構(gòu)建微觀力學(xué)屬性與宏觀工藝參數(shù)的關(guān)系模型。

Olson[47]提出材料設(shè)計的嵌套式關(guān)系概念，如圖2(a)所示，這種嵌套式的思想依然適用于工藝的設(shè)計當(dāng)中，其中，力學(xué)行為表現(xiàn)又可以分解成反串行多尺度耦合式，如圖2(b)所示。

圖2 反串行嵌套式多尺度關(guān)系[47] (a)材料設(shè)計中的嵌套式關(guān)系；(b)反串行多尺度耦合式關(guān)系Fig.2 Multi-scale relationship of anti-serial nested type[47](a)relationship of nested type in material design;(b)multi-scale relationship of anti-serial coupling type

由于FRP結(jié)構(gòu)的特殊性，將宏觀與細(xì)觀當(dāng)作一個均勻化的大尺度，在這種大尺度下采用并行分析方法去研究，根據(jù)FRP鋪放時的行為表現(xiàn)分析結(jié)果，經(jīng)過耦合區(qū)的傳遞，用作小尺度分析的邊界條件，稱之為反串行嵌套式多尺度分析方法，因此，本文提出的多尺度分析方法是包含嵌套式設(shè)計理論、串并行分析方法、耦合區(qū)傳遞模型等多個理論思想在內(nèi)的綜合分析方法，如圖3所示。

圖3 反串行嵌套式多尺度分析方法Fig.3 Multi-scale analysis method for anti-serial nested

2.2 跨原子/連續(xù)介質(zhì)多尺度耦合區(qū)的設(shè)計

采用分子動力學(xué)與有限元耦合分析，以實現(xiàn)跨原子與連續(xù)介質(zhì)尺度計算，就必須考慮耦合區(qū)(握手區(qū))模型建立的準(zhǔn)確性，這里有兩處難點，一是分子動力學(xué)區(qū)域有限元區(qū)本構(gòu)關(guān)系的不協(xié)調(diào)，二是由于兩區(qū)域剛度不協(xié)調(diào)對能量波在其間的傳播帶來的影響。MADD方法[48]被認(rèn)為是“計算原子工程的起始”，該方法的基本思想是將緊束縛法、分子動力學(xué)及有限元法用一種統(tǒng)一的方法連接起來以同時對具有量子、原子以及宏觀尺度進(jìn)行計算。但其缺陷在于未考慮握手區(qū)的設(shè)計所帶來的波的反射，造成產(chǎn)生的能量保留在分子動力學(xué)區(qū)，甚至可使原子區(qū)整體熔化掉[49]。針對上述問題，學(xué)者們提出了一維模型[50]、Cauchy-Born法則及跨原子-連續(xù)介質(zhì)尺度的解析方法、擬連續(xù)介質(zhì)多尺度分析方法(QC)[51]等，這些方法依然存在不足，例如，有些方法只適用于某些實際情況?？缭?連續(xù)介質(zhì)過渡區(qū)的一般形式，如圖4所示。

圖4 跨原子/連續(xù)介質(zhì)過渡耦合區(qū)Fig.4 Trans-atoms/continuum coupling region

利用反串行嵌套式多尺度分析方法，即將能量波視為從有限元區(qū)傳遞到分子動力學(xué)區(qū)，由于網(wǎng)格單一區(qū)域大于局部原子間距，不存在能量波的反射，但由于能量守恒，一部分波無法通過耦合區(qū)，因此，這種不協(xié)調(diào)機(jī)制的優(yōu)化算法應(yīng)該進(jìn)一步探究。

2.3 微觀尺度力學(xué)參數(shù)的分析及計算方法

2.3.1 纖維/基體界面的微觀力學(xué)性能

為了探究FRP纖維/基體界面的微觀結(jié)構(gòu)對微觀缺陷的影響，必須對芯模/基體的吸附性、纖維/基體界面的吸附性及基體在界面上的流動性進(jìn)行分析，吸附性以吸附能為分析參數(shù)，以下主要分析FRP鋪放過程中，基體在界面的流動性，以MSD(均方位移)曲線識別出的擴(kuò)散系數(shù)等作為分析參數(shù)，其中，利用愛因斯坦擴(kuò)散方程[52]可求解擴(kuò)散系數(shù)。

(4)

式中：D為擴(kuò)散系數(shù)；r(t)為原子t時刻位置；r(0)為原子初始位置。

2.3.2 結(jié)晶度和黏彈性

結(jié)晶度用來表示聚合物中結(jié)晶區(qū)域所占的比例，結(jié)晶度直接影響FRP鋪放及其固化后的晶間缺陷，X射線衍射(XRD)是測定結(jié)晶度的重要方法[53-55]，分子動力學(xué)模擬可提供Reflex模擬，可支持結(jié)構(gòu)改變中的實時監(jiān)測及計算，利用JADE可對衍射圖進(jìn)行分峰擬合，并計算出結(jié)晶度，可以用來比較模擬值與實驗值。FRP等聚合物基復(fù)合材料利用了聚合物的黏彈性，使之增強(qiáng)了復(fù)合材料的力學(xué)性能，因此，復(fù)合材料黏彈性成為研究的重要課題。細(xì)觀力學(xué)方法，包括自洽方法[56]、M-T方法[57]、胞元模型[58]及均勻化方法[59]等方法在復(fù)合材料黏彈性預(yù)測方面都有成功應(yīng)用[60]。劉書田等[61]基于均勻化理論研究了復(fù)合材料黏彈性分析的多尺度方法，以及復(fù)合材料等效熱應(yīng)力松弛規(guī)律。Chung等[62]研究了Kelvin-Voigt黏彈性復(fù)合材料的本構(gòu)關(guān)系，給出了恒溫條件下的黏彈性規(guī)律。而材料性質(zhì)往往與溫度相關(guān)，Seiferta等[63]討論了編織復(fù)合材料在不同溫度下的黏彈性性質(zhì)，并與實驗作了比較。結(jié)晶度和黏彈性計算的準(zhǔn)確性直接影響反串行嵌套式多尺度分析方法的可信程度，通過以上分析，現(xiàn)有研究復(fù)合材料的結(jié)晶度和黏彈性的計算方法是較充分的，但是如果能將FRP鋪放中力學(xué)參數(shù)計算結(jié)果輸入到現(xiàn)有計算模型中，準(zhǔn)確性與可信度應(yīng)該得以大幅提高。

2.3.3 吸濕性

熱塑性FRP在使用過程中，不可避免地碰到潮濕的環(huán)境，樹脂基復(fù)合材料特別是玻璃纖維增強(qiáng)樹脂基復(fù)合材料對濕熱的環(huán)境比較敏感[64]。FRP鋪放成型及固化過程中FRP的濕熱性研究較少，但是有分析表明：周圍環(huán)境的水分能夠通過擴(kuò)散進(jìn)入復(fù)合體系的界面，引起界面脫膠，導(dǎo)致復(fù)合材料整體力學(xué)性能的下降，也有研究表明，對于一些復(fù)合體系，在水中浸泡后界面形成氫鍵作用，界面結(jié)合能反而增強(qiáng)，力學(xué)性能也得以提升[65]，因此，研究鋪放成型及固化過程中FRP的濕熱性特性及其對力學(xué)性能的影響對于減少材料損傷及成型缺陷具有重要意義。FRP吸濕性分析應(yīng)從構(gòu)建纖維/基體界面的吸濕性模型出發(fā)，求解自動鋪放或固結(jié)過程中不同水分子比重對纖維/基體界面的影響規(guī)律，以探究FRP微缺陷特征對吸濕性作用的響應(yīng)機(jī)理。

3 鋪放工藝的多尺度協(xié)同設(shè)計方法

采用以上微觀參數(shù)的計算方法，對微觀尺度力學(xué)特性進(jìn)行識別和表征，構(gòu)建計及工藝參數(shù)的微觀尺度力學(xué)模型，用以揭示工藝參數(shù)對微觀力學(xué)性能及缺陷的影響機(jī)理，結(jié)合材料宏觀分析結(jié)果，采用灰色關(guān)聯(lián)法及多目標(biāo)驅(qū)動優(yōu)化法，對鋪放速度、鋪放溫度、鋪放壓力等工藝參數(shù)進(jìn)行協(xié)同優(yōu)化設(shè)計，并進(jìn)行實驗驗證，實現(xiàn)FRP自動鋪放及其固化成型的高品質(zhì)和高效率。武新宇等[66]針對梯級水電站群調(diào)度目標(biāo)間的協(xié)調(diào)問題，建立了多目標(biāo)優(yōu)化調(diào)度模型，提出了基于灰色關(guān)聯(lián)度法與熵權(quán)理想點法相結(jié)合的迭代計算方法，可見灰色關(guān)聯(lián)法與多目標(biāo)優(yōu)化法結(jié)合解決工程實踐問題是可行的。本文提出的FRP鋪放成型工藝的多尺度協(xié)同設(shè)計方法，如圖5所示。

圖5 FRP鋪放成型工藝的多尺度協(xié)同設(shè)計方法Fig.5 Multi-scale collaborative design method for process parameters in FRP placement

復(fù)合材料鋪放成型工藝的多尺度協(xié)同設(shè)計方法以反串行嵌套式多尺度分析方法為基礎(chǔ)，通過耦合多種數(shù)學(xué)算法，旨在找出對FRP鋪放中力學(xué)性能及缺陷影響大的工藝參數(shù)，并對這類工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計，通過實驗驗證工藝參數(shù)的合理性。這種方法可以結(jié)合FRP鋪放過程中的多尺度力學(xué)響應(yīng)規(guī)律，具有適用性、可操作性強(qiáng)等特點，同時，可間接解決小尺度缺陷模型難以實驗驗證的問題，也可為鋪層順序、鋪層角度等的設(shè)計提供重要數(shù)據(jù)來源。

4 結(jié)束語

自動鋪放成型是熱塑性復(fù)合材料重要成型方法之一，該成型方法引起的材料小尺度上缺陷的萌生、擴(kuò)展，進(jìn)而演變至另一尺度上，其涉及宏觀、細(xì)觀及微觀等多個時空區(qū)域，通過對復(fù)合材料鋪放成型缺陷形成演變的分析可知，僅依靠宏觀分析方法及實驗結(jié)果，無法對小尺度力學(xué)性能參數(shù)進(jìn)行識別、評價及控制，使得小尺度缺陷參數(shù)的形成及演變過程的機(jī)理具有不確定性?，F(xiàn)階段國內(nèi)外對熱塑性FRP鋪放缺陷機(jī)理的研究很少，工藝的設(shè)計也未考慮微觀力學(xué)特性，因此，對鋪放工藝的優(yōu)化設(shè)計方面的研究具有一定局限性，本文提出的反串行嵌套式多尺度研究方法旨在結(jié)合FRP預(yù)浸帶獨特的結(jié)構(gòu)特性及多尺度力學(xué)效應(yīng)，實現(xiàn)宏細(xì)觀-微觀的跨尺度分析，從而為構(gòu)建計及工藝參數(shù)的多尺度力學(xué)及其缺陷模型提供理論基礎(chǔ)?？傊?，國內(nèi)熱塑性FRP鋪放成型技術(shù)尚處于理論性研究階段，其鋪放工藝造成的層合結(jié)構(gòu)缺陷的機(jī)理是今后研究的重點，根據(jù)多尺度缺陷機(jī)理模型設(shè)計出的鋪放工藝，可以有助于實現(xiàn)FRP鋪放成型樣機(jī)進(jìn)一步在工程中得到應(yīng)用。

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(本文責(zé)編：解 宏)

Multi-scale Research Progress of Manufacturing Defects for Thermoplastic FRP Fabricated by Automated Fiber Placement

HAN Zhen-yu，SUN Shou-zheng，F(xiàn)U Yun-zhong，F(xiàn)U Hong-ya

(School of Mechatronics Engineering，Harbin Institute of Technology， Harbin 150001，China)

The formation process of manufacturing defects in Fiber Reinforced Plastic (FRP) fabricated by automated fiber placement which involves different spatiotemporal scales, the mechanism of defects cannot be achieved by using macroscopic failure theory and experimental analysis methods. To solve these issues, this paper aimed at thermoplastic FRP, the common types of defects and reasons they formed were reported, and the present situation of bubble nucleation, thermo-mechanical coupling, theory of interface strengthening andin-situconsolidation were investigated. More importantly, the shortcomings of the current method for mechanism of defects were pointed out. According to existing multi-scale analysis method and nested relation of material design, multi-scale analysis method of anti-serial nested was presented, furthermore analysis and calculation method of microscopic mechanics parameters were discussed, such as fluidity of matrix, crystallinity, viscoelasticity, hygroscopicity. Finally, multi-scale collaborative design method for process parameters in FRP placement was put forward, based on methods of Grey Relational Analysis (GRA) and Multi-Objective Optimization (MOO). The future research will focus on analysis of the correlation characteristics of processing parameters, manufacturing defects and mechanical properties after application with AFP prototype. The mechanism of defects formation will be then revealed, and simultaneously, processing parameters will be optimized.

thermoplastic；FRP；automatic placement；defect；multi-scale analysis；process design

10.11868/j.issn.1001-4381.2015.001308

TH162

A

1001-4381(2017)07-0118-10

國家自然科學(xué)基金項目(51005060)；國家數(shù)控專項課題(2014ZX04001091)

2015-09-10；

2016-12-07

富宏亞(1963-)，男，教授，博士，主要從事復(fù)合材料纖維纏繞/鋪放成型技術(shù)，非標(biāo)數(shù)控設(shè)備的研制，智能數(shù)控系統(tǒng)的開發(fā)等方面的研究工作，聯(lián)系地址：黑龍江省哈爾濱市西大直街92號哈爾濱工業(yè)大學(xué)422信箱(150001)，E-mail:hongyafu@hit.edu.cn