固定式環(huán)境γ譜儀量值溯源方法*

趙超宋家斑張瑜何林鋒唐方東/ .上海市計量測試技術研究院；2.復旦大學放射醫(yī)學研究所；3.環(huán)境保護部輻射環(huán)境監(jiān)測技術中心

固定式環(huán)境γ譜儀量值溯源方法*

趙超1宋家斑1張瑜2,3何林鋒1唐方東1/ 1.上海市計量測試技術研究院；2.復旦大學放射醫(yī)學研究所；3.環(huán)境保護部輻射環(huán)境監(jiān)測技術中心

對一臺類似于固定式環(huán)境γ譜儀的自主研發(fā)NaI(Tl)γ譜儀開展基本性能測試實驗。其本底計數率約為（647.1±0.4） s-1（k= 1），遠大于JJG 417-2006 《γ譜儀》檢定規(guī)程要求的8 s-1。在該本底計數率下，γ譜儀無法完成JJG 417-2006提出的刻度源、活度檢測項目中放射性樣品的測量。這表明JJG 417-2006不適用于固定式環(huán)境γ能譜儀。針對此問題，依據固定式環(huán)境γ譜儀使用環(huán)境、監(jiān)測對象及技術指標，對其新的量值溯源方法進行了探討。

固定式環(huán)境γ譜儀；NaI（Tl）譜儀；量值溯源

0 引言

固定式環(huán)境γ譜儀主要應用于全國輻射環(huán)境監(jiān)測網絡以及核電站外圍輻射環(huán)境監(jiān)測，遍布全國各大城市與各核電站外圍[1]。固定式環(huán)境γ譜儀不僅能給出周圍環(huán)境γ射線輻射水平，而且可以根據其監(jiān)測能譜確定周圍環(huán)境中放射性核素的種類，實時連續(xù)地監(jiān)控環(huán)境γ輻射變化情況，是我國核與輻射安全監(jiān)管的重要組成部分。隨著我國環(huán)境輻射監(jiān)測網絡的建設，大量固定式環(huán)境γ譜儀被投入使用[2]，這些設備的技術性能與測量結果需要可靠的量值溯源加以保證。

目前固定式環(huán)境γ譜儀采用的探測器主要有NaI(Tl)探測器與LaBr3(Ce)探測器兩種類型[3-4]，其中NaI(Tl)探測器因價格較為低廉更為普及，而LaBr3(Ce)在能量分辨力、探測效率等方面的性能優(yōu)于NaI(Tl)探測器[5]。JJG 417-2006 《γ譜儀》是針對于γ譜儀的計量檢定規(guī)程[6]制定的檢定方法，適用于實驗室內工作的低本底γ譜儀，并未考慮環(huán)境監(jiān)測用γ譜儀。實驗室低本底γ譜儀測量對象為有限大小的樣品，樣品具有確定的形狀、密度特性，在特定的測量條件下作樣品放射性核素測量，其量值溯源方式是以幾何條件、密度相同（或相似）的標準源作探測效率校準。固定式環(huán)境γ能譜儀測量對象是整個復雜環(huán)境，空間尺度上近乎無限大，不可能制備同樣大小的標準源對其效率進行刻度。由于復雜環(huán)境的多變性，也難以實現環(huán)境中放射性核素的定量分析。此外，前者為屏蔽環(huán)境輻射對測量的干擾，通常配套有鉛室，本底計數率非常低。而后者的監(jiān)測對象恰恰是環(huán)境γ輻射，一般不做任何屏蔽，本底計數率遠高于前者。

為了探討JJG 417-2006的適用性，本文在一臺自主研發(fā)的NaI(Tl)γ譜儀上開展了一系列測試實驗。

1 材料與方法

1.1 實驗環(huán)境

本文所有實驗在上海市計量測試技術研究院電離輻射樓實驗室開展。在無額外人工源的情況下，實驗室空氣比釋動能率約為（118.5±2.4）nGyh-1，處于環(huán)境本底水平范圍內。實驗過程中，室內溫度在20～22 ℃范圍內，濕度在（60%～80%） RH范圍內，氣壓在（1.01～1.02）×105Pa范圍內。

1.2 實驗用 NaI(Tl)γ譜儀

本文實驗所用NaI(Tl)γ譜儀主要由探測器及信號采集模塊[內含NaI(Tl)探測器、光電倍增管、高壓及分壓器電路、前置放大器]、信號處理模塊（含主放大器、ADC轉換器、FPGA核心控制板）、計算機及自編的譜分析處理軟件組成，是由本實驗室采購核心部件自行搭建組裝，自行編寫譜分析處理軟件。NaI(Tl)晶體尺寸為長3英寸（3×25.4 cm），直徑3英寸（3×25.4 cm）的圓柱體，與常用的固定式環(huán)境γ譜儀內NaI(Tl)探頭尺寸一致。自編譜分析軟件包括本底扣除、譜平滑化、尋峰、峰半高寬計算、峰總面積及其誤差計算、峰凈面積及其誤差計算等功能。其中譜平滑化采用的是以高斯函數為窗函數的低通FIR濾波器法[7]，尋峰采用的是以高斯函數二階導為卷積核函數的自刻度對稱零面積尋峰法[7]。

1.3 實驗用γ參考源

實驗所用的γ參考源如表1所示。表1中所有γ參考源均為自行研制，其放射性活度由上海市計量測試技術研究院γ放射性活度標準裝置刻度。所有γ參考源均為點狀源，源斑直徑不大于2 mm。

表1 測試用γ參考源

1.4 能量刻度與分辨力測試

NaI(Tl) γ譜儀投入使用前，需要刻度其道址與能量對應關系，以及能量與半高寬之間的對應關系，γ譜儀才能正確地尋峰、識別核素。根據前人的研究，道址（Ch）與能量（E）之間關系一般可以用二次多項式較為準確地描述[8]：

而能量（E）與半高寬（FWHM）之間則近似滿足關系式[8]：

在一定使用條件下，式（1）（2）中A、B、C、p、q均為γ譜儀的固有屬性，可以用已知核素照射后，分析相應譜文件并擬合得到。本實驗使用A、C、D、E四枚參考源（含137Cs、60Co、241Am、152Eu）作能量刻度與分辨力測試。

1.5 本底測試

本底是γ譜儀的一項基本性能，代表γ譜儀在無附加輻射條件下的固有計數率，是儀器探測下限的決定因素之一。JJG 417-2006要求將探測器置于鉛室測量本底，但是對于固定式環(huán)境γ譜儀則無法實現。在無額外人工源的實驗室內，本底輻射與外界環(huán)境天然本底接近，γ譜儀本底測量方法為重復測量三次，每次測量30 min，計算59～3 000 keV全譜計數，取全譜計數率為本底計數率。

1.6 分辨力測試

γ譜儀分辨力表征儀器對不同能量γ射線的分辨能力。JJG 417-2006要求全譜計數率小于1 500 s-1、峰位計數大于10 000，計算661.66 keV全能峰的半高寬和峰位（用道數表示），分辨力=半高寬/峰位。本實驗用參考源B（137Cs源活度為2.11×105Bq）在距離探測器中心30 cm處照射NaI(Tl) γ譜儀50 min，取得滿足上述條件的γ譜，實驗重復三次。

1.7 短期穩(wěn)定性測試

短期穩(wěn)定性代表短時間內γ譜儀道址與能量對應關系的穩(wěn)定性。JJG 417-2006要求首先測得一個全譜計數率小于1 500 s-1、峰位計數大于10 000的譜，取661.66 keV全能峰的峰位X1，然后在8 h內測量137Cs點源四次，每次測量位置和時間相同，間隔不小于1 h，取四次測量661.66 keV全能峰的峰位Xi（i= 2，3，4，5）與X1之間的的最大相對偏差作為短期穩(wěn)定性。顯然X1可以從分辨力測試實驗結果中計算得到，本實驗再用參考源B（137Cs源活度為2.11×105Bq）在距離探測器中心30 cm處照射NaI(Tl) γ譜儀四次，每次照射10 min，每次間隔約1.5 h，得到Xi（i= 2，3，4，5）。

2 結果與討論

2.1 能量與半高寬刻度結果

利用137Cs、60Co、241Am、152Eu四種核素完成能量刻度與半高寬刻度。其中能量刻度結果如圖1所示，式（1）系數A、B、C分別為11.0、0.678、3.58×10-6。半高寬刻度結果如圖2所示，式（2）系數p、q分別為9.01、1.31×10-3?；谠摽潭冉Y果，γ譜儀可以進行尋峰、核素識別等工作。

圖1 能量刻度結果

2.2 本底測量結果

本底測量結果為（647.1±0.4）s-1（k= 1），遠大于JJG 417-2006要求的8 s-1，表明JJG 417-2006提出的本底測量方法及技術要求不適用于固定式環(huán)境γ譜儀。因為固定式環(huán)境γ譜儀不可能放置在鉛室內作本底測量，且放置在鉛室內測量的本底是無意義的。

圖2 半高寬刻度結果

2.3 分辨力與短期穩(wěn)定性測量結果

分辨力與短期穩(wěn)定實驗結果如表2所示。根據表2可以計算得該γ譜儀分辨力為（8.44±0.03）% （k= 1），峰位穩(wěn)定性為0.14%（X1取前三行測量結果均值955.7），均滿足JJG 417-2006的要求（分別為9%和1%）。

表2 峰位與半高寬實驗結果

2.4 結果討論

由實驗結果可以看出，JJG 417-2006對本底計數率的技術要求不適用于固定式環(huán)境γ譜儀，能量分辨力要求適用于固定式環(huán)境γ譜儀。由表2可見，在較長的測量時間下（前三行）測量結果滿足JJG 417-2006規(guī)定的對全譜計數率與峰位計數的要求，測量時間縮短后（后四行）測量結果不滿足該要求，顯示受JJG 417-2006規(guī)定測量方法所限，對于固定式環(huán)境γ譜儀需要較長的測量時間，其現場檢測的適應性有欠缺。從表中可以看出，無論是峰位還是分辨力測量結果，兩者之間并無明顯差異，這說明對于固定式環(huán)境γ譜儀可以一定程度上放寬分辨力測試中對全譜計數率與峰位計數的要求。JJG 417-2006提出全譜計數率與峰位計數的要求，其目的在于保證137Cs光電峰有足夠多的計數保證其形狀穩(wěn)固，從而可以準確確定峰位與分辨力。對于實驗室的傳統(tǒng)檢定而言，由于其γ譜儀在屏蔽鉛室內，本底計數率很低，又可以采用活度較大的源照射，因此短時間內可輕易達到JJG 417-2006 規(guī)定的全譜計數率與峰位計數的要求，但是對于固定式環(huán)境γ譜儀校準，其本底計數率已經達到600 s-1以上，這意味著137Cs輻照源貢獻的計數率不能超過900 s-1才能滿足全譜計數率低于1 500 s-1的要求，而同時又要滿足峰位計數超過10 000，這勢必需要大幅度增加測量時間。根據表2的實驗結果，對于固定式環(huán)境γ譜儀，一定程度上放寬全譜計數率與峰位計數的要求是可行的，具體的要求還需要更多的實驗數據及現場測試結果的支持。

JJG 417-2006提出的短期穩(wěn)定性檢測項，旨在測試γ譜儀在短時間內能量道址關系的穩(wěn)定性。這對于實驗室內工作的γ譜儀是非常重要的，因為實驗室內γ譜儀測量樣品的時間一般在數分鐘到若干小時內。但是對于固定式環(huán)境γ譜儀，通常用于全年連續(xù)監(jiān)測，因此長時間的穩(wěn)定性更應受到關注。綜合考慮現場校準的可操作性，建議用137Cs峰位與該γ譜儀661.66 keV能量對應道址之間的相對偏差描述長期穩(wěn)定性，137Cs峰位測定方法參照分辨力檢測項。

JJG 417-2006規(guī)定刻度源、活度檢測項目，鑒于固定式環(huán)境γ譜儀的實際工作情況和監(jiān)測對象，并無實際意義。考慮到固定式環(huán)境γ譜儀是用于監(jiān)測煙羽或地面等半無限大源項發(fā)出的射線，其測量結果往往需要結合復雜的數學模型才能還原為核素在煙羽或者地表的（比）活度。而這些模型中一個必不可少的參數是固定式環(huán)境γ譜儀對γ射線的本征探測效率，也即穿過γ譜儀的γ射線被γ譜儀記錄的概率。因此，對于固定式環(huán)境γ譜儀，有必要作本征探測效率或其他等價物理量的檢測。

除能譜測量功能外，固定式環(huán)境γ譜儀還兼具監(jiān)測環(huán)境γ輻射劑量率測量功能，該測量功能的量值溯源可以通過本研究組此前提出的方法完成[9-10]。

4 結語

固定式環(huán)境γ譜儀監(jiān)測結果的準確與否對于環(huán)境與公眾輻射安全保障至關重要，但作為一種新型的測量儀器，現行的計量技術規(guī)范JJG 417-2006并不適用。有必要根據其使用環(huán)境、監(jiān)測對象與技術特征，研究制定新的量值溯源方法。

[1]劉華，趙順平，梁梅燕，等.我國輻射環(huán)境監(jiān)測的回顧與展望[J].輻射防護，2008（06）：362-376.

[2]劉建，楊斌.秦山核電基地外圍環(huán)境γ輻射連續(xù)監(jiān)測系統(tǒng)[J].輻射防護，2005（05）：296-304.

[3]Loef E V D，Dorenbos P，Eijk C W E，et al.High-energyresolution scintillator：Ce3+activated LaCl3[J].Applied Physics Letters，2000，77（10）：1467-1468.

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[5]Milbrath B D，Choate B J，Fast J.E，et al.Comparison of LaBr3：Ce and NaI(Tl) Scintillators for Radio-Isotope Identification Devices[C].Technical report，Pacific Northwest National Laboratory，2006.

[6]全國電離輻射計量技術委員會.JJG 417-2006 γ譜儀檢定規(guī)程[S].北京：中國計量出版社，2006.

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[8]陳亮.核素識別算法及數字化能譜采集系統(tǒng)研究[D].清華大學，2009.

[9]何林鋒，趙超，陸小軍，等.固定式環(huán)境γ輻射監(jiān)測及其量值溯源[J].上海計量測試，2016，43（3）：9-11.

[10]趙超，楊振，唐方東，等.環(huán)境γ輻射劑量率儀現場校準用輻照裝置的研制[J].核技術，2016，39（9）：7-12.

Discussion on traceability method for fi xed environmental γ spectrometer

Zhao Chao1，Song Jiaban1，Zhang Yu2,3，He Linfeng1，Tang Fangdong1
（1.Shanghai Institute of Measurement and Testing Technology; 2.Institute of Radiation Medicine, Fudan University; 3.Radiation Monitoring Technical Center,MEP）

Basic performance tests were conducted on a self-develop NaI(Tl) γ spectrometer which is similar to the common fixed environmental γ spectrometer.The background counting rate of the NaI(Tl) γ spectrometer was determined to be (647.1±0.4) s-1(k= 1), which is much larger than the require (8 s-1) in JJG 417-2006γ Ray spectrometer.With this background counting rate, the γ spectrometer was incapable to measurement the radioactive sample mentioned in JJG 417-2006.This indicated that JJG 417-2006 was not applicative to the fixed environmental γ spectrometer.Aiming at the problem, new traceability method was discussed considering the service conditions, monitoring object and performance of the fi xed environmental γ spectrometer.

fi xed environmental γ spectrometer; NaI(Tl) γ spectrometer;traceability

上海市質量技術監(jiān)督局科研計劃項目（2015-ZX001）