熱流對超晶格結構熱傳導影響的分子動力學研究

張興麗, 吳限德

(1.東北林業(yè)大學 機電工程學院，黑龍江 哈爾濱 150040； 2.哈爾濱工程大學 航天與建筑工程學院，黑龍江 哈爾濱 150001)

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熱流對超晶格結構熱傳導影響的分子動力學研究

張興麗1, 吳限德2

(1.東北林業(yè)大學 機電工程學院，黑龍江 哈爾濱 150040； 2.哈爾濱工程大學 航天與建筑工程學院，黑龍江 哈爾濱 150001)

超晶格材料的傳熱性能對其在熱電設備、微電子以及光電子等領域的應用起決定性作用。本文采用非平衡態(tài)分子動力學方法研究了熱流對超晶格結構熱導率的影響。利用Tersoff勢函數(shù)描述超晶格結構中Si粒子與Ge粒子的相互作用，建立了Si/Ge超晶格結構的穩(wěn)態(tài)導熱模型。通過分析熱流方向上系統(tǒng)內部的溫度分布，得出超晶格結構所施加熱流的大小和方向都對熱導率產生重大影響。研究結果表明：超晶格結構熱導率隨熱流的增大而增大，并且當熱流及溫度升高到一定程度，超晶格結構可能會發(fā)生非傅里葉熱傳導現(xiàn)象；熱流由Si薄膜流向Ge薄膜時超晶格結構熱導率大于由Ge薄膜流向Si薄膜時的熱導率。

分子動力學；超晶格結構；熱流；熱導率；非平衡態(tài)；溫度分布

超晶格結構是由兩種或多種微尺度薄膜層按照周期性排列交替疊合生長在基底上，在其外延生長方向上形成的一種人造結構[1]，在微電子、光電子、微機械系統(tǒng)、熱電設備等領域有廣泛的應用。由于在很多情況下，熱設計和熱優(yōu)化一直是這些微/納米器件發(fā)展的瓶頸問題，因此對超晶格結構的熱物性研究在近二十年成為微尺度傳熱學領域的熱點，許多學者通過實驗測試[2-3]、理論建模[4-5]以及分子模擬[6-7]等方法做了大量研究。其中Koh 等測試了不同生成條件下AlN/GaN超晶格材料的熱導率，發(fā)現(xiàn)熱導率隨著周期長度的減小而降低[3]；馮媛等采用熱阻串聯(lián)模型計算了Si/Ge超晶格結構熱導率, 得出隨溫度升高, 熱導率趨于定值, 并且界面散射對于聲子傳輸?shù)淖饔脺p小, 而U過程的作用增加的結論[4]；Garg等利用密度泛函微擾理論研究了晶格失配及界面粗糙程度對Si/Ge超晶格材料的熱輸運性質的影響[5]；Hu等利用非平衡態(tài)分子動力學模擬方法得到Si/Ge超晶格材料的熱導率隨周期長度以及橫截面積發(fā)生非線性變化[6]。這些研究成果表明，超晶格結構的周期式多層結構使其傳熱規(guī)律除了具有尺寸效應外，還存在明顯的界面效應，晶界效應、邊界效應等，在多種效應的綜合作用下導致超晶格結構的熱導率顯著降低。目前對超晶格結構導熱性能的研究大多集中在周期長度、晶格失配及界面質量等對熱導率的影響，而研究熱流對超晶格結構熱導率的影響相對較少，因此本文利用非平衡態(tài)分子動力學模擬(NEMD)方法對熱流因素給Si/Ge超晶格結構熱導率帶來的影響進行探討。

1 分子動力學模型

本文建立的Si/Ge超晶格結構MD模擬模型如圖1所示。模型中的Si原子和Ge原子固定在各自的面心立方結構晶格點陣位置上，Si薄膜層和Ge薄膜層沿X方向呈周期性排列，Si的晶格常數(shù)為0.543 nm，Ge的晶格常數(shù)為0.565 7 nm，Si和Ge薄膜層的周期厚度都為10 UC(UC，晶格長度)，周期數(shù)為2；在Y、Z方向上施加周期性邊界條件，設定YOZ的橫截面積為4 UC×4 UC；在X方向上把系統(tǒng)劃分為三個區(qū)域：正中間區(qū)域是導熱模擬區(qū)域，該區(qū)域粒子的初始速度滿足一定溫度下的Maxwell-Boltzmann隨機分布；導熱區(qū)域的兩側布置恒溫的高溫熱浴和低溫熱浴，設定高溫和低溫熱浴的粒子與其鄰近的薄膜層粒子相同；分別在高溫熱浴和低溫熱浴的外側設置厚度為2 UC的絕熱壁，作用是減少導熱層內的粒子蒸發(fā)，防止與外界產生熱量交換，并且設定該區(qū)域粒子的速度為0。

圖1 Si/Ge超晶格結構NEMD模擬模型Fig.1 The NEMD simulation model of Si/Ge superlattice

NEMD模擬中需要采用Tersoff多體勢能函數(shù)來描述Si、Ge原子之間的相互作用[8]。在Tersoff勢函數(shù)中包含與原子配位數(shù)相關的鍵序修正函數(shù)，能更準確地描述Si/Ge超晶格結構中Si-Ge界面粒子的局部環(huán)境對Si原子和Ge原子之間化合鍵強度的影響。Tersoff多體勢函數(shù)的表達形式如下：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

bij={1+an{fc(rikg(θijk)}n}-δ

(6)

(7)

表1給出Si和Ge粒子對應的Tersoff勢函數(shù)各個參數(shù)的取值。取兩種粒子參數(shù)值的幾何平均值作為Si和Ge粒子之間相互作用的參數(shù)。

表1 Tersoff勢函數(shù)參數(shù)值

模擬首先在NVT( 固定原子數(shù)、體積和溫度) 系綜條件下進行，共計 105步以使系統(tǒng)達到設定的溫度；然后使用NVE( 固定原子數(shù)、體積和能量) 系綜，前105步是整個系統(tǒng)的弛豫過程；當系統(tǒng)達到平衡狀態(tài)后，采用Jund 等[9]的方法對體系施加定常熱流，時間步數(shù)為2×106。具體做法是在每個時間步長內通過標定高溫熱浴內粒子速度向高溫熱浴注入能量ΔEk，同樣通過標定低溫熱浴內粒子速度從低溫熱浴取走相同的能量ΔEk，得到通過系統(tǒng)的恒定熱流為

(8)

式中：A為系統(tǒng)垂直于熱流方向的橫截面積；τ為時間步長，模擬中τ=1 fs。由Fourier定律可得到系統(tǒng)熱導率為

(9)

高溫熱浴和低溫熱浴內能量的變化通過標定全部粒子的速度來實現(xiàn)，粒子速度標定后的表達式為

(10)

式中：k為標定因子，vG表示粒子質心速度。根據(jù)動量守恒和能量守恒定律得到

(11)

(12)

將系統(tǒng)沿熱流方向劃分成等厚度的44層，每層厚度近似為0.5 nm，根據(jù)經(jīng)典Boltzmann統(tǒng)計,每層原子的局域溫度可以由該層內粒子的動能獲得，第j層局域溫度可以表示為

(13)

式中：〈·〉表示在總的模擬時間內的統(tǒng)計平均；kB是Boltzmann常數(shù)，kB=1.38×10-23J/K；Nj為第j層的粒子數(shù)。

2 模擬結果

2.1 熱流大小對超晶格結構熱導率的影響

向系統(tǒng)施加2.2×1011～8.8×1011W/m2范圍內的定常熱流，以分析施加熱流的大小對超晶格結構熱導率的影響。平均溫度為500 K時，三種大小不同的熱流由Si薄膜層流向Ge薄膜層的溫度分布如圖2所示。從圖中可以明顯看出溫度在Si/Ge界面處陡峻下降，且最靠近高溫熱浴的界面溫度突變量遠遠大于其余界面，這表明溫度較高區(qū)域的界面熱阻大于溫度較低區(qū)域的界面熱阻，該結論與Chen[10]以及Landry[11]的研究結果相吻合。聲子能否通過兩種材料的界面取決于振動頻率，兩種物質的質量差、原子排列形式以及原子層之間的距離等因素。聲子通過晶格的簡諧振動在傳遞熱量的過程中被Si/Ge界面打斷，只有振動頻率與Si粒子和Ge粒子振動頻率相一致或者等于它們頻率之和的聲子才可以通過Si/Ge界面，因而會有一部分聲子在Si/Ge界面處無法繼續(xù)傳輸[12]。在最靠近高溫熱浴的界面處，被濾除的聲子最多，溫度下降也最為劇烈；在剩余的其他界面處，被濾除的聲子逐漸減少，溫度下降幅度隨之越來越平緩。從圖2還可以看出，隨著熱流的增大，超晶格結構冷熱兩端的溫差逐漸增大，三個界面處的溫度突變量ΔT也增大，這說明界面熱阻隨著施加熱流的增大而增大。為了證實該結論，計算了不同熱流情況下最靠近高溫熱浴的Si/Ge界面熱阻，結果如圖3所示。從圖中可以看出溫度為500 K時，隨著熱流的增大，界面熱阻越來越大。

圖2 導熱層X方向的溫度分布圖(Si→Ge)Fig.2 The temperature profile along X direction(Si→Ge)

圖3 最靠近高溫熱浴的Si/Ge界面熱阻隨熱流的變化Fig.3 Variation of thermal boundary resistance nearest to the hot bath with heat flux

圖4給出了Si/Ge超晶格結構的熱流與熱導率的變化關系。由圖4可知，溫度在300 K和500 K時，熱導率隨熱流的增大而接近線性增大，這表明超晶格結構的熱導率是一個過程量；但在溫度為700 K時，熱流增大到某一數(shù)值，熱導率出現(xiàn)下降的趨勢，這說明在一定條件下超晶格結構中會出現(xiàn)非傅里葉熱傳導現(xiàn)象。

圖4 Si/Ge超晶格結構熱導率與熱流的變化關系Fig.4 Thermal conductivity as a function of heat flux for Si/Ge superlattice system

2.2 熱流方向對超晶格結構熱導率的影響

對系統(tǒng)施加2.2×1011W/m2的熱流，把高溫熱浴和低溫熱浴調換位置，使熱流方向先流經(jīng)Ge薄膜再通過Si薄膜，研究改變熱流方向對熱導率的影響。圖5給出了此時X方向超晶格結構的溫度分布，可以看出溫度在Ge/Si界面處也存在突變，但在最靠近高溫熱浴的界面溫度突變量ΔT與其余界面的差異并不明顯。與圖2進行比較可以發(fā)現(xiàn)，兩者三個Si/Ge界面的溫度突變量ΔT相差較大。

圖5 導熱層X方向的溫度分布圖(Ge→Si)Fig.5 The temperature profile along the X direction(Ge→Si)

圖6是平均溫度為300～700 K時，熱流由Si方向的超晶格結構熱導率與溫度的變化關系。如圖所示，熱流方向由Ge→Si的熱導率比由Si→Ge得到的熱導率低；并且熱流方向為Si→Ge時，熱導率隨溫度的升高而增大；熱流方向為Ge→Si時，熱導率隨溫度的升高變化不大，當溫度升高到500 K后熱導率有陡然下降的趨勢。

改變熱流方向會使聲子的振動頻率發(fā)生改變。在熱流從Si薄膜傳遞到Ge薄膜的過程中，熱流首先經(jīng)過Si薄膜，此時 Si粒子在熱輸運中主導作用，熱流先經(jīng)過Ge薄膜，則Ge粒子在熱輸運中起主導作用。由于Si粒子與Ge粒子的原子質量、振動頻率都不同，在Si/Ge界面處會出現(xiàn)聲學錯配現(xiàn)象，使界面熱阻增大。單晶Ge薄膜的導熱能力比單晶Si薄膜弱[13-14]， Ge粒子較難通過內部界面流向Si粒子，因此在界面處由Ge粒子提供的熱阻大于Si粒子，這導致熱導率偏低。另外，熱流由Si→Ge的超晶格結構熱導率隨溫度升高而增大，可能是因為溫度升高引起熱流波動更加劇烈，使振動頻率較高的聲子多于振動頻率較低的聲子，增加了粒子在界面處發(fā)生非彈性散射幾率，使界面熱阻變小，熱導率也隨之變大[15]。

圖6 熱流方向為Si→Ge和Ge→Si的超晶格熱導率與溫度關系的比較Fig.6 Comparison of thermal conductivity as a function of temperature between Si→Ge system and Ge→Si system

3 結論

1)受界面熱阻機制的影響，在超晶格導熱區(qū)域的界面處會發(fā)生溫度的突變；

2)超晶格結構熱導率隨熱流的增大而逐漸增大。當溫度及熱流增大到某一數(shù)值，熱導率開始下降，這說明在超晶格結構中可能會出現(xiàn)非傅里葉導熱現(xiàn)象，但對于在超晶格結構微尺度傳熱過程中出現(xiàn)這一現(xiàn)象的原因尚不十分明確。

3)熱流由Ge→Si的熱導率比熱流由Si→Ge得到的熱導率低，這是因為單晶Ge薄膜的導熱能力比單晶Si薄膜弱，Ge粒子較難通過內部界面流向Si粒子，因此熱流方向Ge→Si的體系提供的界面熱阻較大。

本文的研究結果對進一步提高超晶格結構材料的熱電品質具有重要的實用意義，同時可以為超晶格結構材料導熱性能其他方面的研究提供理論參考。

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本文引用格式：

張興麗, 吳限德. 熱流對超晶格結構熱傳導影響的分子動力學研究[J]. 哈爾濱工程大學學報， 2017， 38(6)： 945-949.

ZHANG Xingli， WU Xiande. Effects of heat flux on thermal conductivities of superlattice structure using molecular dynamics simulation[J]. Journal of Harbin Engineering University， 2017， 38(6)： 945-949.

Effects of heat flux on thermal conductivities of superlattice structure using molecular dynamics simulation

ZHANG Xingli1， WU Xiande2

(1.College of Mechanical and Electrical Engineering, Northeast Forestry University, Harbin 150040, China; 2.College of Aerospace and Civil Engineering, Harbin Engineering University, Harbin 150001, China)

The heat transfer performances of superlattice structure materials play a crucial role in several applications, including thermoelectrics, microelectronics, and optoelectronics. In this study, the effects of heat flux on the thermal conductivity of a superlattice structure were researched by nonequilibrium molecular dynamics simulation. Tersoff potential function was employed to describe the interaction between Si and Ge particles in a superlattice structure. A steady heat transfer simulation model adapted to the Si/Ge superlattice structure was framed. The values and directions of heat flux exerted by the Si/Ge superlattice structure greatly affected the thermal conductivity based on the investigation on the temperature profile along the direction of heat flux. The simulative results indicate that the thermal conductivity increased with the increase in heat flux. In addition, the non-Fourier thermal conductance may occur under large heat flux and temperature. The thermal conductivity of the Si→Ge system was larger than that of the Ge→Si system.

molecular dynamics; superlattice structure; heat flux; thermal conductivity; nonequilibrium; temperature distribution

2016-02-02. 網(wǎng)絡出版日期：2017-04-05.

中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金項目(2572016BB04).

張興麗(1981)，女，講師，博士; 吳限德(1979)，男，副教授.

張興麗，E-mail:cindy07b@126.com.

10.11990/jheu.201602006

http://www.cnki.net/kcms/detail/23.1390.u.20170405.1717.014.html

O369

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1006-7043(2017)06-0945-05