• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    熱處理對脫氧雪腐鐮刀菌烯醇和T-2毒素的去除作用

    2017-07-01 19:51:23鄒忠義黃斐孫建利馮志石瑞婷李洪軍
    食品研究與開發(fā) 2017年13期
    關(guān)鍵詞:烯醇工作液衍生物

    鄒忠義,黃斐,孫建利,馮志,石瑞婷,李洪軍

    (1.公安海警學(xué)院后勤管理系,浙江寧波315801;2.西南大學(xué)食品科學(xué)學(xué)院,重慶400716)

    熱處理對脫氧雪腐鐮刀菌烯醇和T-2毒素的去除作用

    鄒忠義1,黃斐1,孫建利1,馮志1,石瑞婷1,李洪軍2,*

    (1.公安海警學(xué)院后勤管理系,浙江寧波315801;2.西南大學(xué)食品科學(xué)學(xué)院,重慶400716)

    研究熱處理對脫氧雪腐鐮刀菌烯醇(deoxynivalenol,DON)和T-2毒素的去除作用。測試不同溫度、不同加熱時(shí)間、不同pH值條件下熱處理對DON和T-2毒素影響,采用高效液相色譜-質(zhì)譜測定毒素及其衍生物,采用外標(biāo)法定量。DON在中酸性條件下,121℃加熱60 min,DON濃度保持穩(wěn)定,堿性條件能促進(jìn)DON的熱降解。T-2毒素在中酸性條件下,105℃加熱30 min開始降解,121℃處理pH值為7的1.0 μg/mL T-2毒素溶液60min,T-2毒素去除率分別為(51.98±3.37)%,堿性條件能促進(jìn)T-2毒素的熱降解。在一定條件下,熱處理對DON、T-2毒素具去除作用。

    脫氧雪腐鐮刀菌烯醇(DON);T-2毒素;熱處理;去除

    單端孢霉烯族毒素(trichothecenes)是由鐮刀菌等產(chǎn)生的一類真菌毒素[1],它包含多種毒素,其中最具有代表性是脫氧雪腐鐮刀菌烯醇(deoxynivalenol,DON)和T-2毒素[2-3],對人和動(dòng)物具有多種毒性[4-5]。它們廣泛存在于各種環(huán)境中[6],目前還沒有完全有效的適宜去除方法,給糧食和飼料產(chǎn)業(yè)帶來大量經(jīng)濟(jì)損失,也給食品安全帶來一定隱患,所以必須采取有效的措施來控制這類毒素的污染[7]。

    大多數(shù)真菌毒素在常規(guī)食品加工溫度范圍內(nèi)對熱具有抵抗力,在通常烹飪條件下,例如常壓蒸煮、巴氏滅菌,真菌毒素含量降低很少或不降低[8]。Ryu等[9]、Bullerman等[10]對這方面研究進(jìn)行了綜述,提到DON等毒素對熱穩(wěn)定,會(huì)一定程度上保留在加工后的產(chǎn)品中。本工作將研究熱處理對單端孢霉烯族毒素去的除作用,探索去除此類毒素的方法。

    1 材料與方法

    1.1 主要試劑

    DON、T-2 毒素、脫環(huán)氧 DON(deepoxy-deoxynivalenol,DOM-1)、DON-3-葡萄糖苷、15-乙酰-DON(15-acetyl-deoxynivalenol,15-A-DON)、3-乙酰-DON(3-acetyl-deoxynivalenol,3-A-DON)、T-2 四醇、T-2三醇、T-2四醇四乙酸酯、HT-2毒素、新茄病鐮刀菌烯醇(neosolaniol,NEO)(純度均≥99%)、正己烷、乙腈、甲醇、乙酸銨、甲酸(均為色譜純)、氫氧化鈉、鹽酸(均為分析純):美國Sigma-Aldrich公司。

    1.2 主要儀器

    CPA225D電子天平:德國Sartorius公司;Finnpipette移液器:美國Thermo Scientific公司;XW-80A漩渦混合器:江蘇海門其林貝爾儀器制造有限公司;S20P-K pH計(jì):瑞士Mettler-Toledo公司;SW22恒溫振蕩器:德國JULABO公司;LABO AUTOCLANE MLS-3780高壓滅菌鍋:日本SANYO公司;SIGMA 3-30k離心機(jī):美國Sigma-Aldrich公司;N-EVAPTM 116氮吹儀:美國Organomation Associates公司;Polytetrafluoroethylene濾膜(17 mm,0.22 μm):丹麥 Frisenette公司。Sciex API 4000三重四級(jí)桿質(zhì)譜儀(配有電噴霧離子源及Analyst software 1.5.1數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)):美國Applied Biosystems公司;UFLC LC-20AD高效液相色譜儀、Shim-peak UP-ODS分離柱(150 mm×4.6 mm,3.0 μm)、Shim-peak GPRC-ODS保護(hù)柱(8 mm×1.5 mm,5.0 μm):日本Shimadzu公司。

    1.3 主要方法

    1.3.1 制備毒素標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液和工作液

    制備毒素及其衍生物標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液:精確分別稱取DON、T-2及其衍生物(DOM-1、15-A-DON、3-A-DON、DON-3-葡萄糖苷、T-2四醇、T-2三醇、T-2四醇四乙酸酯、HT-2、NEO)5.0 mg標(biāo)準(zhǔn)品于5 mL容量瓶中,用乙腈溶解成1.0 mg/mL標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,避光-20℃條件下保存。

    制備毒素及其衍生物標(biāo)準(zhǔn)工作液:分別用超純水稀釋、定容毒素及其衍生物標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,制成0.01、0.10、1.00、10.00、100.00 μg/mL 的毒素、毒素衍生物及其混合物的標(biāo)準(zhǔn)工作液,避光4℃條件下保存。

    制備不同pH值毒素溶液:先將超純水調(diào)節(jié)pH值為 3、5、7、9(用 0.2 mol/L 鹽酸溶液和 0.2 mol/L 氫氧化鈉溶液),分別取1 mL 100.0 μg/mL的DON、T-2毒素標(biāo)準(zhǔn)工作液加入到99 mL不同pH值水溶液中,制成1.0 μg/mL 不同 pH 值(3、5、7、9)的 DON、T-2 毒素工作液。

    1.3.2 不同加熱溫度對DON和T-2毒素的影響

    分別取10 mL 1.0 μg/mL pH 值為7的DON、T-2毒素工作液于25 mL具刻度玻璃試管(擰松管塞),在恒溫振蕩器和高壓滅菌鍋中,分別用80、90、100、105、110、115、121 ℃處理 30 min,處理完后,用超純水定容至10 mL,以未處理毒素溶液為對照,用HPLC-MS/MS測定毒素及其衍生物。

    1.3.3 不同加熱時(shí)間對DON和T-2毒素的影響

    分別取10 mL 1.0 μg/mL pH值為7的DON、T-2毒素工作液于25 mL具刻度玻璃試管(擰松管塞),在高壓滅菌鍋中,用 121 ℃分別處理 10、20、30、40、50、60 min,之后定容至10 mL,以未處理毒素溶液為對照,用HPLC-MS/MS測定毒素及其衍生物。

    1.3.4 不同pH值時(shí)加熱對DON和T-2毒素的影響

    分別取 10mL 不同 pH 值(3、5、7、9)的 1.0 μg/mL DON、T-2毒素工作液于25mL具刻度玻璃試管(擰松管塞),在121℃高壓滅菌鍋中,分別加熱60 min,之后定容至10 mL,以未處理毒素溶液為對照,用HPLCMS/MS測定毒素及其衍生物。

    1.3.5 測定DON、T-2毒素及其衍生物

    將待測溶液用0.22 μm微孔濾膜過濾到HPLC進(jìn)樣瓶中,用HPLC-MS/MS分析。外標(biāo)法定量。

    1.3.6 色譜條件[7]

    流動(dòng)相:B(甲醇);A(水,含 2mmol/L醋酸銨和0.1%甲酸)。梯度洗脫:0~5 min,5%B;5 min~6 min,5%~95%B;6 min~11 min,95%B。流速:0.3 mL/min。柱溫:40℃。進(jìn)樣量:30 μL。

    1.3.7 質(zhì)譜條件[7]

    掃描方式:正離子模式掃描;檢測模式:多反應(yīng)檢測;氣簾氣壓力:40 Pa(氮?dú)猓?;離子源氣體1:60 Pa(氮?dú)猓浑x子源氣體2:60 Pa(氮?dú)猓?;離子源溫度:650℃;界面加熱器:ON;電噴霧電壓:5 500.00 V;碰撞氣壓力:10 Pa(氮?dú)猓?;其它條件如表1所示。

    表1 DON、T-2毒素及其衍生物的躍遷監(jiān)測及電噴霧離子源條件Table 1 Transitions monitored for DON,T-2 and their derivatives&ESI source conditions

    表1 DON、T-2毒素及其衍生物的躍遷監(jiān)測及電噴霧離子源條件Table 1 Transitions monitored for DON,T-2 and their derivatives&ESI source conditions

    1.3.8 數(shù)據(jù)處理方法

    數(shù)據(jù)處理采用Analyst software 1.5.1。用3次平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差(mean±SD)表示結(jié)果。采用PASW Statistics 18軟件數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析,顯著性水平0.05,采用一維方差分析差異顯著性分析,圖上標(biāo)不同大寫字母表示數(shù)值差異顯著(P<0.05),相同大寫字母表示數(shù)值差異不顯著(P>0.05)。

    式中:R為毒素去除率,%;c0為處理前毒素濃度,μg/mL;c1為處理后毒素濃度,μg/mL。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同溫度熱處理對DON和T-2毒素的影響

    DON、T-2毒素濃度受加熱溫度的影響見圖1。

    由圖1可知,pH值為7的1.0 μg/mL DON、T-2毒素工作液在80℃~121℃溫度范圍內(nèi),加熱30 min,溶液中DON濃度保持穩(wěn)定;在80℃~100℃溫度范圍內(nèi),加熱30min,溶液中T-2毒素濃度保持穩(wěn)定,在105℃~121℃溫度范圍內(nèi),加熱30 min,溶液中T-2毒素濃度不斷降低。與對照組(未加熱處理)相比,105、110、115、121℃處理30min,T-2毒素去除率分別為(9.21±3.17)%、(10.89± 2.57)%、(12.28 ± 2.38)%、(15.94 ±2.18)%。

    圖1 DON、T-2毒素濃度受加熱溫度的影響Fig.1 Effect of heating temperature on concentrations of DON and T-2 toxin

    2.2 不同加熱時(shí)間對DON和T-2毒素的影響

    DON、T-2毒素濃度受加熱時(shí)間的影響見圖2。

    由圖2可知,在121℃加熱10 min~60 min,溶液中DON濃度保持穩(wěn)定,溶液中T-2毒素濃度不斷降低,與 0 min(未加熱處理)相比,121 ℃處理 10、20、30、40、50、60 min,T-2毒素去除率分別為(5.94±3.17)%、(10.89±2.77)%、(15.94±2.08)%、(28.32±2.18)% 、(41.58±2.67)%、(51.98±3.37)%。

    圖2 DON、T-2毒素濃度受加熱時(shí)間的影響Fig.2 Effect of heating time on concentrations of DON and T-2 toxin

    2.3 不同pH值條件下熱處理對DON和T-2毒素的影響

    熱處理中DON濃度受pH值的影響見圖3。

    圖3 熱處理中DON濃度受pH值的影響Fig.3 Effect of pH value of DON solution on DON concentration by heat treatment

    由圖3可知,pH值9的未加熱處理對照溶液中DON濃度降為(0.935±0.026)μg/mL,DON去除率為(7.50±2.60)%;pH值(3、5、7)的未加熱處理對照溶液中DON濃度保持穩(wěn)定。pH值(3、5、7)的處理溶液(121℃處理60 min)中DON濃度保持穩(wěn)定;pH值9的處理溶液(121℃處理60min)中DON濃度降為(0.755±0.031)μg/mL,DON 去除率為(25.50± 3.10)%,與 pH值為9的DON對照溶液相比,DON去除率增加了(18.00±0.50)%。

    熱處理中T-2毒素濃度受pH值的影響見圖4。

    由圖4可知,pH值9的未加熱處理對照溶液中T-2毒素濃度降為(0.95±0.035)μg/mL,T-2毒素去除率為(5.00±3.50)%;pH值(3、5、7)的未加熱處理對照溶液中 T-2毒素濃度保持穩(wěn)定。pH 值(3、5、7、9)的處理溶液(121℃處理60 min)中T-2毒素濃度分別降為 (0.485 ± 0.021)、(0.480 ± 0.023)、(0.475 ±0.022)、(0.317±0.031)μg/mL,T-2毒素去除率分別為(51.50±2.10)%、(52.00±2.30)%、(52.50±2.20)%、(68.30±3.10)%。其中pH值9的處理組(121℃處理60 min)與pH值為9的對照組(未加熱處理)相比,T-2毒素去除率增加了(63.30±0.40)%。

    圖4 熱處理中T-2毒素濃度受pH值的影響Fig.4 Effect of pH value of T-2 toxin solution on T-2 toxin concentration by heat treatment

    2.4 分析熱處理DON和T-2毒素

    檢測上述經(jīng)過熱處理DON、T-2毒素溶液,未發(fā)現(xiàn)毒素衍生物 DOM-1、15-A-DON、3-A-DON、DON-3-葡萄糖苷、T-2四醇、T-2三醇、T-2四醇四乙酸酯、HT-2、NEO,推測可能將其轉(zhuǎn)化為其它未知產(chǎn)物。

    在本研究中,DON在中酸性(pH值為3、5、7)條件下,121℃加熱10 min~60 min,DON濃度保持穩(wěn)定,在堿性(pH值為9)條件下,未加熱處理,DON濃度降低,說明DON在堿性條件下不穩(wěn)定,Young等[13]也曾說明過這一點(diǎn)。在本試驗(yàn)中,在堿性(pH值為9)條件下121℃加熱60 min DON濃度降低,與中酸性(pH值為3、5、7)條件下121℃加熱60 min DON濃度保持穩(wěn)定相比,說明堿性條件能促進(jìn)DON的熱降解。目前關(guān)于DON的熱穩(wěn)定性研究,大多數(shù)集中在糧食及制品在熱加工過程中對DON的影響。Numanoglu等[14]研究了面包加工工藝對對面包中DON含量的影響,發(fā)現(xiàn)面包焙烤工藝能降低DON含量。Pronyk等[15]研究了過熱蒸汽對DON的去除作用,185℃過熱蒸汽以0.35 m/s速度通過小麥6 min,能去除52%的DON,特別適合干物料中DON的去除,作用方式是熱降解,而不是溶解和提取作用。Bretz等[16-17]研究了熱處理對DON、NIV的影響,在堿性條件下,DON產(chǎn)生3種已知物質(zhì)(norDON A、norDON B、norDON C)和 4 種未知物質(zhì)(norDON D、norDON E、norDON F、9-羥甲基DON內(nèi)酯),NIV產(chǎn)生了4種產(chǎn)物norNIV A、norNIV B、norNIVC、NIV 內(nèi)酯,同時(shí)用永生人類腎臟上皮(IHKE)細(xì)胞進(jìn)行細(xì)胞毒性試驗(yàn),毒性試驗(yàn)結(jié)果表明,產(chǎn)物的細(xì)胞毒性要低于原形DON、NIV。

    在本研究中,T-2毒素在堿性(pH值為9)條件下未加熱處理,濃度降低,說明T-2毒素在堿性條件下不穩(wěn)定,這和DON類似。T-2毒素中酸性(pH值為3、5、7)條件下 105℃~121℃加熱 30 min~60 min,T-2 毒素濃度降低,說明T-2毒素在中酸性(pH值為3、5、7)條件下熱穩(wěn)定要低于DON。在堿性(pH值為9)條件下121℃加熱60 min,T-2毒素的去除率要高于在中酸性(pH值為3、5、7)條件下121℃加熱60 min的去除率,說明堿性條件能促進(jìn)T-2毒素的熱降解。目前關(guān)于T-2毒素的熱穩(wěn)定性研究報(bào)道不多,僅Beyer等[18]研究T-2毒素在加熱條件下與α-D-葡萄糖的反應(yīng),發(fā)現(xiàn)生成3種產(chǎn)物,用永生人類腎臟上皮(IHKE)細(xì)胞做毒性試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)產(chǎn)物的細(xì)胞毒性要低于T-2毒素。

    在本研究中,毒素類型、熱處理溫度、熱處理時(shí)間、毒素溶液pH值對DON、T-2毒素?zé)峤到庑Ч绊懞艽?,這和Samaraeva等[19]、Rustom等[20]的研究結(jié)果類似,他們研究發(fā)現(xiàn),在熱降解AF中,AF的類型、加熱溫度和時(shí)間、熱穿透力、水分含量、pH值、離子強(qiáng)度,在熱降解中起著重要作用。

    3 結(jié)論

    研究結(jié)果表明在一定條件下熱處理對DON、T-2毒素具去除作用,去除效果受到毒素類型、熱處理溫度、熱處理時(shí)間、毒素溶液pH值的影響。因此,在一定條件下,可考慮將熱處理方法作為去除該類毒素的一種措施。

    [1] HE Jianwei,ZHOU Ting,YOUNG J C,et al.Chemical and biological transformations for detoxification of trichothecene mycotoxins in human and animal food chains:a review[J].Trends in Food Science&Technology,2010,21(2):67-76

    [2] 鄒忠義,賀稚非,李洪軍,等.畜禽產(chǎn)品中脫氧雪腐鐮刀菌烯醇和T-2毒素殘留分析[J].食品科學(xué),2013,34(14):208-211

    [3] EFSA.Opinion of the scientific panel on contaminants in the food chain on a request from the commission related to deoxynivalenol(DON)as undesirable substance in animal feed (Question No EFSA-Q-2003-036)[J].The EFSA Journal,2004,73:1-42

    [4] MORGAVI D P,RILEY R T.Fusarium and their toxins:mycology,occurrence,toxicity,control and economic impact[J].Animal Feed Science and Technology,2007,137(3/4):199-200

    [5] PESTKA J J,SMOLINSKI A T.Deoxynivalenol:toxicology and potential effects on humans[J].Journal of Toxicology and Environmental Health,Part B,Critical Reviews,2005,8(1):39-69

    [6]SHAPIRA R,PASTER N.Control of mycotoxins in storage and techniques for their decontamination.Mycotoxins in Food:Detection and Control[M].Abington:CRC Press,2004:190-223

    [7] 鄒忠義,黃斐,李洪軍,等.紫外光輻照對脫氧雪腐鐮刀菌烯醇和T-2毒素的去除作用[J].食品科學(xué),2015,36(19):7-11

    [8]ZAKI M M,EL-MIDANY S A,SHAHEEN H M,et al.Mycotoxins in animals:Occurrence,effects,prevention and management[J].Journal of Toxicology and Environmental Health Sciences,2012,4(1):13-28

    [9]RYU D,BIANCHINI A,BULLERMAN L B.Effects of processing on mycotoxins[J].Stewart Postharvest Review,2008,4(6):1-8

    [10]BULLERMAN L B,BIANCHINI A.Stability of mycotoxins during food processing[J].International Journal of Food Microbiology,2007,119(1/2):140-146

    [11]ZHOU Ting,HE Jianwei,GONG J.Microbial transformation of trichothecene mycotoxins[J].World Mycotoxin Journal,2008,1(1):23-30

    [12]ZAKI M M,EL-MIDANY S A,SHAHEEN H M,et al.Mycotoxins in animals:occurrence,effects,prevention and management[J].Journal of Toxicology and Environmental Health Sciences,2012,4(1):13-28

    [13]YOUNG J C,BLACKWELL B A,APSIMON J W.Alkaline degradation of themycotoxin 4-deoxynivalenol[J].Tetrahedron Letters,1986,27(9):1019-1022

    [14]NUMANOGLU E,G?KMEN V,UYGUN U,et al.Thermal degradation of deoxynivalenol during maize bread baking[J].Food Additives&Contaminants:Part A,2011,29(3):423-430

    [15]PRONYK C,CENKOWSKI S,ABRAMSON D.Superheated steam reduction of deoxynivalenol in naturally contaminated wheat kernels[J].Food Control,2006,17(10):789-796

    [16]BRETZ M,BEYER M,CRAMER B,et al.Thermal degradation of the Fusarium mycotoxin deoxynivalenol[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2006,54(17):6445-6451

    [17]BRETZ M,KNECHT A,G?CKLER S,et al.Structural elucidation and analysis of thermal degradation products of the Fusarium mycotoxin nivalenol[J].Molecular Nutrition&Food Research,2005,49(4):309-316

    [18]BEYER M,FERSE I,MULAC D,et al.Structural elucidation of T-2 toxin thermal degradation products and investigations toward their occurrence in retail food[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2009,57(5):1867-1875

    [19]SAMARAEVA U,SEN A C,COHEN M D,et al.Detoxification of aflatoxins in foods and feeds by physical and chemical methods[J].Journal of Food Protection,1990,53(6):489-501

    [20]Rustom I Y S.Aflatoxin in food and feed:occurrence,legislation and inactivation by physical methods[J].Food Chemistry,1997,59(1):57-67

    Removal of Deoxynivalenol and T-2 Toxin by Thermal Treatment

    ZOU Zhong-yi1,HUANG Fei1,SUN Jian-li1,F(xiàn)ENG Zhi1,SHI Rui-ting1,LI Hong-jun2,*
    (1.Department of Logistics Management,China Maritime Police Academy,Ningbo 315801,Zhejiang,China;2.College of Food Science,Southwest University,Chongqing 400716,China)

    The effects of temperature,thermal time and pH value of toxin solutions on the removal of deoxynivalenol(DON)and T-2 toxin by thermal treatment were investigated.The concentration of toxins and their derivatives were analyzed by HPLC-MS/MS and quantified by external standard method.DON remained stable at 121℃for 60 min in neutral or acidic condition,but alkaline condition promoted thermal degradation of DON.T-2 toxin was degraded at 105℃ for 30 min in neutral or acidic condition,and removal rate of T-2 toxin was(51.98±3.37)%after 60 min of 121 ℃(pH value of toxin solution was 7,and concentration of toxin wase 1.0 μg/mL),and alkaline condition promoted thermal degradation of T-2 toxin.DON and T-2 toxin were removed by thermal treatment under certain conditions.

    deoxynivalenol(DON);T-2 toxin;thermal treatment;removal

    2016-09-17

    國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)項(xiàng)目(2009CB118806);寧波市自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2014A610190);公安海警學(xué)院科研發(fā)展基金項(xiàng)目(2013XYPYZ013)

    鄒忠義(1982—),男(漢),副教授,博士,研究方向:食品科學(xué)與工程。

    *通信作者

    10.3969/j.issn.1005-6521.2017.13.002

    猜你喜歡
    烯醇工作液衍生物
    高效液相色譜法測定小麥中的脫氧雪腐鐮刀菌烯醇
    兩種氯前列烯醇誘導(dǎo)母豬同期分娩的研究
    HSWEDM加工中工作液性能變化及其對電極絲損耗影響的研究
    烴的含氧衍生物知識(shí)鏈接
    新型螺雙二氫茚二酚衍生物的合成
    脫氧雪腐鐮刀菌烯醇的制備與鑒定
    裂縫性致密儲(chǔ)層工作液損害機(jī)理及防治方法
    Xanomeline新型衍生物SBG-PK-014促進(jìn)APPsw的α-剪切
    基于B-H鍵的活化對含B-C、B-Cl、B-P鍵的碳硼烷硼端衍生物的合成與表征
    電火花成形機(jī)床工作液泵變頻控制技術(shù)的研究
    亚洲中文日韩欧美视频| netflix在线观看网站| 欧美国产日韩亚洲一区| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲美女黄片视频| 国产色爽女视频免费观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 黄色配什么色好看| 99久久成人亚洲精品观看| 亚洲五月天丁香| 亚洲av免费在线观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 老司机深夜福利视频在线观看| 欧美+日韩+精品| av在线亚洲专区| 久久久久久久久久成人| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 成年女人看的毛片在线观看| 丰满的人妻完整版| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲天堂国产精品一区在线| 日韩中文字幕欧美一区二区| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 免费观看人在逋| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 真实男女啪啪啪动态图| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 97超视频在线观看视频| 给我免费播放毛片高清在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 色吧在线观看| 免费观看的影片在线观看| 在线播放国产精品三级| 精品福利观看| avwww免费| 日本爱情动作片www.在线观看 | 黄色丝袜av网址大全| 少妇高潮的动态图| av国产免费在线观看| 乱人视频在线观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产亚洲精品综合一区在线观看| av在线观看视频网站免费| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 在现免费观看毛片| 国产精品野战在线观看| 免费在线观看影片大全网站| 国产精品日韩av在线免费观看| 99riav亚洲国产免费| 九九爱精品视频在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲精品成人久久久久久| 俄罗斯特黄特色一大片| 两人在一起打扑克的视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲自偷自拍三级| 国产人妻一区二区三区在| 色尼玛亚洲综合影院| 在线播放国产精品三级| 精品久久久久久久久久免费视频| 日本在线视频免费播放| 亚洲国产精品久久男人天堂| 日本在线视频免费播放| 成人欧美大片| 又黄又爽又免费观看的视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久国产乱子免费精品| 日韩欧美三级三区| 中文字幕熟女人妻在线| 精品久久久久久久末码| 国产麻豆成人av免费视频| 直男gayav资源| 午夜视频国产福利| 又黄又爽又免费观看的视频| 美女免费视频网站| 最近最新免费中文字幕在线| 中出人妻视频一区二区| 窝窝影院91人妻| 久久久久久久久久成人| 九九在线视频观看精品| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲精品在线观看二区| 久久人人精品亚洲av| 男女下面进入的视频免费午夜| 我的女老师完整版在线观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 91久久精品国产一区二区成人| 男人的好看免费观看在线视频| 在线免费观看不下载黄p国产 | 午夜福利18| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 日本 欧美在线| 少妇人妻精品综合一区二区 | 在线看三级毛片| 韩国av一区二区三区四区| 欧美又色又爽又黄视频| 国产精品三级大全| 国产单亲对白刺激| 亚洲中文字幕日韩| 色综合站精品国产| 女的被弄到高潮叫床怎么办 | 1024手机看黄色片| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲自拍偷在线| 亚洲性夜色夜夜综合| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产亚洲精品av在线| 国产精品福利在线免费观看| 久久午夜福利片| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产精品人妻久久久久久| 国产精品乱码一区二三区的特点| 永久网站在线| 午夜影院日韩av| 丰满的人妻完整版| 亚洲最大成人av| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 色视频www国产| 国产精品一区二区免费欧美| 国产免费男女视频| 两个人的视频大全免费| 精品国产三级普通话版| 我要搜黄色片| 人妻少妇偷人精品九色| 在线播放国产精品三级| 少妇高潮的动态图| 村上凉子中文字幕在线| 十八禁网站免费在线| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 国产主播在线观看一区二区| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美高清性xxxxhd video| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 美女免费视频网站| 成年女人永久免费观看视频| 日韩高清综合在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 免费人成在线观看视频色| 国产精品亚洲一级av第二区| 成人三级黄色视频| 国国产精品蜜臀av免费| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 又爽又黄无遮挡网站| 麻豆一二三区av精品| 在线a可以看的网站| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产麻豆成人av免费视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 亚洲自偷自拍三级| 美女高潮的动态| av福利片在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 又爽又黄a免费视频| 91久久精品电影网| 岛国在线免费视频观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 午夜免费成人在线视频| 欧美黑人巨大hd| 亚洲在线观看片| 99国产极品粉嫩在线观看| 观看美女的网站| 久久精品国产鲁丝片午夜精品 | 欧美3d第一页| 日本黄色视频三级网站网址| 深爱激情五月婷婷| 亚洲人成网站高清观看| 精品人妻视频免费看| 欧美黑人巨大hd| 国产综合懂色| 午夜免费成人在线视频| 嫩草影院精品99| 成年人黄色毛片网站| 日本在线视频免费播放| 成人综合一区亚洲| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产主播在线观看一区二区| bbb黄色大片| 国产成人一区二区在线| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 久9热在线精品视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 在线免费观看的www视频| 午夜爱爱视频在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 哪里可以看免费的av片| 免费黄网站久久成人精品| 免费在线观看影片大全网站| 午夜福利在线观看吧| 成人精品一区二区免费| 我的女老师完整版在线观看| 老司机福利观看| 日本-黄色视频高清免费观看| a级毛片a级免费在线| 亚洲人成网站在线播| 欧美日韩黄片免| 深爱激情五月婷婷| 国产综合懂色| 色噜噜av男人的天堂激情| 给我免费播放毛片高清在线观看| 欧美不卡视频在线免费观看| 日韩强制内射视频| 久久久精品大字幕| 亚洲自拍偷在线| 免费观看的影片在线观看| 欧美+日韩+精品| 亚洲精品色激情综合| 啦啦啦啦在线视频资源| 22中文网久久字幕| 一个人观看的视频www高清免费观看| 免费观看精品视频网站| 婷婷六月久久综合丁香| 国产成人aa在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 夜夜爽天天搞| 久久久久久久久中文| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 中文字幕免费在线视频6| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 免费观看人在逋| 男女那种视频在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 51国产日韩欧美| 网址你懂的国产日韩在线| 久久久久久大精品| 亚洲人成网站高清观看| 精品国产三级普通话版| 又爽又黄a免费视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 一区二区三区四区激情视频 | 国产单亲对白刺激| 22中文网久久字幕| 久久九九热精品免费| 久久久久久久久久成人| 99在线人妻在线中文字幕| 特大巨黑吊av在线直播| 欧美日本亚洲视频在线播放| 午夜爱爱视频在线播放| 永久网站在线| 性色avwww在线观看| 91狼人影院| 午夜福利18| 欧美日韩乱码在线| 欧美xxxx性猛交bbbb| 99精品在免费线老司机午夜| 婷婷精品国产亚洲av| 草草在线视频免费看| 午夜激情福利司机影院| 一区二区三区高清视频在线| 俺也久久电影网| 91狼人影院| 长腿黑丝高跟| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国内精品久久久久久久电影| 日韩人妻高清精品专区| 久久久久九九精品影院| 91狼人影院| 久久99热这里只有精品18| 国产亚洲精品久久久com| 别揉我奶头 嗯啊视频| 黄色一级大片看看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 亚洲精品日韩av片在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 精品一区二区三区av网在线观看| av天堂在线播放| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 一级av片app| 精品福利观看| 成年女人永久免费观看视频| 成年女人毛片免费观看观看9| 一个人看的www免费观看视频| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产单亲对白刺激| 全区人妻精品视频| 色综合站精品国产| 成人鲁丝片一二三区免费| 黄色一级大片看看| 美女黄网站色视频| 国产真实乱freesex| 91在线观看av| 午夜福利18| 天天躁日日操中文字幕| 久久国产精品人妻蜜桃| 两个人的视频大全免费| 亚洲综合色惰| 最新在线观看一区二区三区| 永久网站在线| 长腿黑丝高跟| 人妻少妇偷人精品九色| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产精品福利在线免费观看| 最近最新免费中文字幕在线| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 此物有八面人人有两片| 岛国在线免费视频观看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日本五十路高清| 一本久久中文字幕| 日韩精品中文字幕看吧| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲四区av| 日韩欧美在线乱码| 久久久成人免费电影| 真人一进一出gif抽搐免费| 成人欧美大片| 亚洲美女黄片视频| 久久国内精品自在自线图片| 成人美女网站在线观看视频| 久久久午夜欧美精品| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲第一电影网av| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久久久久久国产a免费观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲中文字幕日韩| 最近视频中文字幕2019在线8| 在线播放国产精品三级| 嫩草影视91久久| 色播亚洲综合网| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 波野结衣二区三区在线| 欧美日韩乱码在线| 久久人妻av系列| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品1区2区在线观看.| 日韩欧美免费精品| 久久国产精品人妻蜜桃| av天堂在线播放| 成年免费大片在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 久久久久国内视频| 亚洲不卡免费看| 精品一区二区三区人妻视频| 国产精品爽爽va在线观看网站| 简卡轻食公司| 国产老妇女一区| 舔av片在线| 99久久成人亚洲精品观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 免费人成视频x8x8入口观看| 赤兔流量卡办理| 亚州av有码| 春色校园在线视频观看| 国产亚洲精品av在线| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲色图av天堂| or卡值多少钱| 国产在视频线在精品| 国产乱人视频| 亚洲五月天丁香| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲精品日韩av片在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产精品1区2区在线观看.| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 在线a可以看的网站| 嫩草影院精品99| 久久久久久久亚洲中文字幕| 99久久精品热视频| 好男人在线观看高清免费视频| 欧美人与善性xxx| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 两个人的视频大全免费| 一区二区三区四区激情视频 | 99久久无色码亚洲精品果冻| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 国产爱豆传媒在线观看| 俺也久久电影网| 国产伦在线观看视频一区| 十八禁网站免费在线| 内地一区二区视频在线| 在线观看av片永久免费下载| 深爱激情五月婷婷| 别揉我奶头 嗯啊视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产精品久久久久久av不卡| 久久久久久久久中文| 色综合亚洲欧美另类图片| 在线看三级毛片| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 深爱激情五月婷婷| 日本一本二区三区精品| 色在线成人网| 日本欧美国产在线视频| 国产精品国产高清国产av| 欧美性猛交黑人性爽| 99久久成人亚洲精品观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 成年人黄色毛片网站| 亚洲色图av天堂| 黄色视频,在线免费观看| 国产 一区 欧美 日韩| 国产一区二区在线观看日韩| 男人狂女人下面高潮的视频| www日本黄色视频网| 婷婷丁香在线五月| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲精品粉嫩美女一区| netflix在线观看网站| 一级毛片久久久久久久久女| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲精品久久国产高清桃花| 1000部很黄的大片| 亚洲欧美激情综合另类| 国产一区二区在线观看日韩| 亚洲天堂国产精品一区在线| 少妇的逼好多水| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 久久99热6这里只有精品| 深夜a级毛片| 国产精品久久电影中文字幕| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲三级黄色毛片| 欧美性感艳星| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 午夜老司机福利剧场| 一区二区三区激情视频| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日韩人妻高清精品专区| 午夜激情欧美在线| 永久网站在线| 亚州av有码| 亚洲内射少妇av| 99久久成人亚洲精品观看| 色在线成人网| 给我免费播放毛片高清在线观看| 免费av观看视频| 美女黄网站色视频| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产午夜福利久久久久久| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲美女视频黄频| 亚洲一区高清亚洲精品| 日韩精品青青久久久久久| 高清毛片免费观看视频网站| 伦理电影大哥的女人| 俄罗斯特黄特色一大片| 看片在线看免费视频| 国产91精品成人一区二区三区| 免费看av在线观看网站| 久久热精品热| 欧美色视频一区免费| 中文亚洲av片在线观看爽| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产精品人妻久久久久久| 精品人妻偷拍中文字幕| 韩国av在线不卡| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲不卡免费看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产精品人妻久久久久久| 国产高清有码在线观看视频| 欧美三级亚洲精品| 欧美色欧美亚洲另类二区| 日韩中字成人| 中文在线观看免费www的网站| 欧美精品国产亚洲| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产成人影院久久av| 亚洲专区中文字幕在线| 如何舔出高潮| 色吧在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区 | 麻豆精品久久久久久蜜桃| 一区福利在线观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 日本五十路高清| 精品无人区乱码1区二区| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲七黄色美女视频| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 色噜噜av男人的天堂激情| 一级av片app| 日日啪夜夜撸| 可以在线观看的亚洲视频| 999久久久精品免费观看国产| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 日韩国内少妇激情av| 99九九线精品视频在线观看视频| 欧美潮喷喷水| 久久久久久久久久黄片| 日本在线视频免费播放| 国产一区二区在线观看日韩| 国内精品久久久久久久电影| 欧美+亚洲+日韩+国产| 成人性生交大片免费视频hd| 欧美三级亚洲精品| 国产成人影院久久av| 在线观看66精品国产| 丝袜美腿在线中文| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 欧美中文日本在线观看视频| 高清日韩中文字幕在线| 欧美日本视频| 成人无遮挡网站| 精品人妻偷拍中文字幕| 九九爱精品视频在线观看| 色哟哟·www| 亚洲欧美日韩东京热| 午夜精品在线福利| 村上凉子中文字幕在线| 男女那种视频在线观看| 日本免费a在线| 在线天堂最新版资源| 亚洲欧美激情综合另类| 香蕉av资源在线| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 男女下面进入的视频免费午夜| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 无遮挡黄片免费观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产极品精品免费视频能看的| 亚洲精品影视一区二区三区av| 免费av不卡在线播放| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美激情久久久久久爽电影| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 天堂动漫精品| 九色国产91popny在线| 国产伦精品一区二区三区视频9| 欧美极品一区二区三区四区| 一区福利在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 直男gayav资源| 日日撸夜夜添| 久久国产精品人妻蜜桃| 99热只有精品国产| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 免费电影在线观看免费观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲av美国av| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 欧美色视频一区免费| 少妇丰满av| 可以在线观看毛片的网站| 69av精品久久久久久| 国产乱人视频| 日韩欧美国产在线观看| 99九九线精品视频在线观看视频| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 给我免费播放毛片高清在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 色噜噜av男人的天堂激情| 日韩欧美国产在线观看| 久久久久久久午夜电影| 在线a可以看的网站| 色视频www国产| 精品一区二区免费观看| 久久久精品大字幕| 嫩草影院精品99| 久久久久久久久久成人| 色播亚洲综合网| 日本黄色视频三级网站网址| 熟女人妻精品中文字幕| 国产三级在线视频| 校园春色视频在线观看| 久久中文看片网| 国产探花在线观看一区二区| 国产精品爽爽va在线观看网站| 波野结衣二区三区在线| 精品无人区乱码1区二区| 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产伦在线观看视频一区| 好男人在线观看高清免费视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲午夜理论影院| 久久午夜亚洲精品久久| 成人国产麻豆网| 在线观看舔阴道视频| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 日本成人三级电影网站| 欧美中文日本在线观看视频| 精品久久国产蜜桃| 九九在线视频观看精品| 成人二区视频| 99在线人妻在线中文字幕| av天堂中文字幕网| 国产单亲对白刺激| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 亚洲成人免费电影在线观看| 老司机福利观看| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲av电影不卡..在线观看| 我要看日韩黄色一级片| 我的老师免费观看完整版| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 午夜亚洲福利在线播放| 国产乱人视频| 国产成人a区在线观看|