螺桿擠壓技術(shù)在生物質(zhì)預處理中的機遇與挑戰(zhàn)

唐成倫，朱晨杰，王澤剛，張宇，應漢杰

1. 國家生化工程技術(shù)研究中心，南京工業(yè)大學生物與制藥工程學院，南京 211816

2. 山東晨鐘機械股份有限公司，桓臺 256400

3. 河北天正篩選制漿設(shè)備有限公司，固安 065500

螺桿擠壓技術(shù)在生物質(zhì)預處理中的機遇與挑戰(zhàn)

唐成倫1，朱晨杰1，王澤剛2，張宇3，應漢杰1

1. 國家生化工程技術(shù)研究中心，南京工業(yè)大學生物與制藥工程學院，南京 211816

2. 山東晨鐘機械股份有限公司，桓臺 256400

3. 河北天正篩選制漿設(shè)備有限公司，固安 065500

應漢杰，南京工業(yè)大學教授，博士生導師，國家杰出青年基金獲得者，入選長江學者、組織部萬人計劃、科學技術(shù)部科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、教育部創(chuàng)新團隊帶頭人、國家“863”領(lǐng)域主題專家、江蘇省“333 高層次人才培養(yǎng)工程”第一層次培養(yǎng)對象，全國優(yōu)秀教師，江蘇省先進工作者，南京市十大科技之星，享受國務院政府特殊津貼。主要研究領(lǐng)域：針對生物制造過程中時空高效性和原子經(jīng)濟性差的問題，開展“基于輔因子調(diào)控的生物系統(tǒng)催化”和“生物制造過程強化與集成”的研究。共發(fā)表SCI 論文200余篇，國內(nèi)外授權(quán)專利70余項，承擔“973”、“863”、基金委重大項目等國家及省部級科研項目20余項。以第一完成人身份，獲2015年和2007年國家技術(shù)發(fā)明二等獎各1項、2014年江蘇省科學技術(shù)獎一等獎1項、2011年教育部技術(shù)發(fā)明二等獎1項。E-mail: yinghanjie@njtech.edu.cn

隨著化石資源的日益枯竭和生態(tài)環(huán)境的不斷惡化，可再生資源的開發(fā)和利用受到越來越多的重視。木質(zhì)纖維素作為地球上最豐富的可再生生物質(zhì)資源，具有廣闊的開發(fā)利用前景。預處理技術(shù)作為木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)資源利用的前提和關(guān)鍵，應當受到足夠重視。主要介紹螺桿擠壓技術(shù)在木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)資源預處理領(lǐng)域的研究進展，分析影響螺桿預處理效果的因素，總結(jié)其預處理的主要原理，并對其今后的發(fā)展趨勢進行了探討。

生物質(zhì)；木質(zhì)纖維素；預處理；螺桿擠壓技術(shù)；酶解糖化

化石資源短缺和環(huán)境惡化已成為21世紀人類面臨和亟待解決的重大問題，也是制約我國社會與經(jīng)濟可持續(xù)發(fā)展的主要因素。因此，構(gòu)建能源可持續(xù)發(fā)展體系尤為迫切。2016年世界能源展望報告中已經(jīng)證實了人類調(diào)整能源消費結(jié)構(gòu)的決心，未來20年可再生能源所占比例將大幅提升（圖1）。作為可持續(xù)資源重要組成部分的生物質(zhì)資源以其原料來源豐富、再生成本低且速度快、減少溫室氣體排放、促進農(nóng)業(yè)經(jīng)濟可持續(xù)發(fā)展等優(yōu)勢而成為世界各國競相發(fā)展的重要產(chǎn)業(yè)。我國作為一個人口大國，深受“三農(nóng)”、環(huán)境污染、能源短缺等問題的困擾，所以大力開發(fā)利用生物質(zhì)資源更符合我國國情。例如，2005年，我國頒布的《可再生能源法》就要求加強可再生能源技術(shù)的開發(fā)研究。2007年初，中共中央、國務院頒布的《關(guān)于積極發(fā)展現(xiàn)代農(nóng)業(yè)，扎實推進社會主義新農(nóng)村建設(shè)的若干意見》明確指出“以生物能源、生物基產(chǎn)品和生物質(zhì)原料為主要內(nèi)容的生物質(zhì)產(chǎn)業(yè)，是拓展農(nóng)業(yè)功能、促進資源高效利用的朝陽產(chǎn)業(yè)”。因此，發(fā)展生物質(zhì)產(chǎn)業(yè)有利于我國構(gòu)建健全的現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)體系。

圖1 世界能源消費的結(jié)構(gòu)（可再生能源包括生物燃料）

據(jù)統(tǒng)計，地球上綠色植物每年通過光合作用產(chǎn)生的生物質(zhì)約為2000億噸，其儲存能量相當于世界每年總能耗的10倍，目前有效利用率不到1%，因此開發(fā)潛力巨大[1]。我國是農(nóng)業(yè)大國，生物質(zhì)資源豐富，僅農(nóng)作物秸稈一項每年就有超過 8億噸（約合標準煤4億噸），占全國一次能源消耗總量的10%～15%[2]，其中，超過3億噸的農(nóng)作物秸稈被燃燒或廢棄，這造成了嚴重的環(huán)境污染和資源浪費。

木質(zhì)纖維素是地球上最豐富的可再生生物質(zhì)資源，其中可實際利用的主要包括農(nóng)林生產(chǎn)加工廢棄物和各類能源植物。木質(zhì)纖維素主要由纖維素、半纖維素和木質(zhì)素三大部分組成，半纖維素作為分子黏合劑分布在纖維素和木質(zhì)素之間，使三者緊密結(jié)合，而木質(zhì)素由于具有三維網(wǎng)狀芳環(huán)結(jié)構(gòu)，作為支撐骨架包圍并加固著纖維素和半纖維素。正是這一復雜的天然結(jié)構(gòu)，使木質(zhì)纖維素形成了難于被酶或微生物降解的屏障——木質(zhì)纖維素抗降解屏障[3]。因此，開發(fā)高效的木質(zhì)纖維素預處理技術(shù)是木質(zhì)纖維素生物煉制發(fā)展的前提和關(guān)鍵。在過去幾十年里，研究人員圍繞如何提高木質(zhì)纖維素酶解糖化效率和分析制約纖維素酶水解的因素等方面做了大量的研究，主要集中在以下兩方面：①開發(fā)經(jīng)濟高效可行的新型預處理技術(shù)（包括常規(guī)預處理技術(shù)的改進），旨在破除木質(zhì)纖維素的抗降解屏障，以提高酶解效率；②從微觀結(jié)構(gòu)層面剖析木質(zhì)纖維素抗降解屏障的構(gòu)成要素（包括纖維素的可及度、結(jié)晶度、氫鍵和木質(zhì)素結(jié)構(gòu)等），旨在明確底物特性，從而反饋指導構(gòu)建新的預處理方法。目前，木質(zhì)纖維素預處理的方法大致分為物理法、化學法、物理化學法和生物法四大類。在這些預處理方法中，蒸汽爆破[4]、稀酸[5]、高溫水熱[6]等預處理手段已有工業(yè)放大和商業(yè)應用。但在上述體系中，部分工藝涉及高溫高壓且多為批次處理，因此存在處理量小和能耗高的問題。近年來螺桿擠壓技術(shù)在生物質(zhì)預處理過程中的應用，得到了廣泛的關(guān)注。

1 螺桿擠壓用于生物質(zhì)預處理的優(yōu)勢

螺桿動態(tài)擠壓是一個連續(xù)的過程，具有處理量大、剪切力高、混合能力快速高效、保留時間短、處理溫度可控、傳質(zhì)傳熱效率高以及易于工業(yè)放大等優(yōu)點。通常在無催化劑催化的螺桿擠壓預處理過程中，物料的固含量較高（50%～80%），且?guī)缀鯖]有物料損失，沒有廢水產(chǎn)生，不會產(chǎn)生發(fā)酵抑制物（糠醛、羥甲基糠醛等），也不會產(chǎn)生重大安全問題。在催化螺桿擠壓預處理過程中，由于螺桿擠壓過程中具有揉搓混合能力強的特點，因此較低催化劑用量可以獲得較優(yōu)的預處理效果，同時降低工業(yè)廢水的處理量。因此，螺桿擠壓機被da Silva教授譽為最具應用前景的生物質(zhì)預處理裝備[7]。

2 螺桿擠壓機的分類及其特點

螺桿擠壓機按螺桿數(shù)分類主要分為單螺桿擠壓機、雙螺桿擠壓機和多螺桿擠壓機。目前應用于塑料和食品行業(yè)的主要為單螺桿擠壓機和雙螺桿擠壓機，表1列出了單螺桿、雙螺桿擠壓機的主要差別。單螺桿擠壓機的機筒內(nèi)只有一根結(jié)構(gòu)固定的螺桿，通過螺桿和機筒對物料的摩擦來輸送物料，為了使物料向前輸送而不被包裹在螺桿上，一般物料與機筒之間的摩擦系數(shù)要大于物料與螺桿之間的摩擦系數(shù)。單螺桿擠壓機的特點是操作容易、成本低，但是其缺點是混合、均質(zhì)化效果差。雙螺桿擠壓機是在單螺桿擠壓機的基礎(chǔ)上發(fā)展起來的，在雙螺桿擠壓機的機筒中并排安放兩根螺旋結(jié)構(gòu)可變的螺桿，機筒橫截面是“∞”型。單螺桿與雙螺桿的輸送機制并不相同，雙螺桿擠壓機主要依靠螺桿的正壓輸送螺旋推擠物料進行輸送。雙螺桿擠壓機對物料具有輸送能力強、穩(wěn)定性好、不易發(fā)生倒流的特點，且比單螺桿擠壓機具有更高效的混合和傳質(zhì)傳熱效果，因此可以處理更復雜的物料，應用范圍也更廣泛[7-8]。雙螺桿擠壓機按螺桿旋轉(zhuǎn)方向又有同向與異向之分。同向雙螺桿由于螺桿轉(zhuǎn)速高，其物料預處理量大、剪切力強、物料混合效率高。而異向雙螺桿雖然能夠提供更強的剪切力，但其輸送效率低且設(shè)備磨損嚴重。

3 螺桿擠壓機應用于生物質(zhì)預處理的研究進展

與塑料類和食品類材料不同，木質(zhì)纖維素類生物質(zhì)即使在高溫高壓下也很難融化，這給生物質(zhì)的螺桿擠壓預處理帶來極大的挑戰(zhàn)[9]。單螺桿與雙螺桿擠壓機已廣泛應用于塑料與食品工業(yè)，因此已有研究人員采用螺桿擠壓預處理生物質(zhì)的相關(guān)研究。

Karunanithy等采用單螺桿擠壓機分別預處理玉米秸稈[10]、 柳枝稷[11]和松木片[12]等，采用不同預處理條件處理后，相對于原生生物質(zhì)葡萄糖酶解得率獲得不同程度的提升：68%～89%（玉米秸稈）、27%～40%（柳枝稷）、35%～66%（松木片）。Lamsal等[13]采用雙螺桿擠出機分別預處理麥麩和大豆殼，物料濕度為25%，溫度為 110℃時，麥麩的還原糖得率由60%上升到73%，而大豆殼的還原糖得率由25%提高到36%。Ng[14]采用雙螺桿擠壓機預處理麥秸稈，液固比為2∶1，溫度為50℃，與未處理的麥秸稈相比，葡萄糖得率由1.2%提高到31.2%。Zhang等[15]采用雙螺桿擠壓機預處理玉米秸稈，總糖得率提高了2.6倍，達40.07%。盡管未采用化學催化的螺桿擠壓預處理具有環(huán)保的優(yōu)點，但上述的研究結(jié)果證明，單純依賴純物理作用力的螺桿擠壓預處理還遠不能達到工業(yè)生產(chǎn)的預期。

Saha等[16]認為單一預處理方式并不能滿足生物質(zhì)煉制的商業(yè)化應用，協(xié)同預處理已經(jīng)成為生物質(zhì)預處理行業(yè)的共識。因此，螺桿擠壓與其他不同的預處理方法協(xié)同處理生物質(zhì)可以顯著提高還原糖的得率。表2對目前采用酸或堿預處理手段與螺桿擠壓協(xié)同處理木質(zhì)纖維素進行了總結(jié)。酸協(xié)同螺桿擠壓預處理主要采用H2SO4作為催化劑，預處理過程中不僅可以高效解離纖維，使纖維細化，而且半纖維素也被大量水解成單糖或低聚糖，提高了纖維素對纖維素酶的可及度，改善了酶解糖化效果。例如Choi等[17]采用硫酸催化的雙螺桿擠壓預處理油菜秸稈，相比常規(guī)稀酸預處理酶解得糖率提高了1.4倍。堿協(xié)同螺桿擠壓預處理主要采用 NaOH作為催化劑，預處理過程纖維的高效解離，使NaOH溶液快速滲入纖維內(nèi)部，水解木質(zhì)素與碳水化合物的化學連接鍵，加速木質(zhì)素的分離。而木質(zhì)素的高效分離不僅提高了纖維素的可及度，同時也減少了木質(zhì)素對纖維素酶的無效吸附，因此堿協(xié)同雙螺桿擠壓預處理也可以獲得很高的酶解效果。例如Duque等[25]采用堿催化雙螺桿擠壓預處理大麥秸稈，相對于未處理秸稈，酶解得糖率提高了5～9倍。通過研究發(fā)現(xiàn)，堿催化比酸催化應用更加廣泛，其主要原因是酸性催化劑會腐蝕螺桿設(shè)備，而如果采用合金部件將大幅提高設(shè)備成本。

表1 單螺桿與雙螺桿擠壓機的主要差別

表2 螺桿擠壓與酸、堿協(xié)同作用預處理不同的生物質(zhì)

除了常規(guī)的酸或堿協(xié)同螺桿擠壓預處理生物質(zhì)，Brudecki等[30]采用單螺桿擠壓機擠壓膨化草原牧草，然后采用 酸催化有機溶劑預處理進行三組分分離，預處理后葡萄糖的得率為92%，明顯高于未進行螺桿擠壓膨化直接采用酸催化有機溶劑預處理的牧草。Duque等[31]采用雙螺桿擠壓機以堿-酸-酶模式預處理大麥桿，可獲得高濃度糖液用于乙醇發(fā)酵。da Silva等[32]以雙螺桿擠壓機為反應器，采用離子液體預處理甘蔗渣，與在常規(guī)攪拌釜式反應器中相比，在酶解效果相當?shù)臈l件下，以雙螺桿擠壓機為反應器預處理甘蔗渣，其液固比提高了5倍，預處理時間是常規(guī)攪拌釜式反應器的1/15。Zhang等[33]通過整合螺桿擠壓技術(shù)和蒸汽爆破技術(shù)，制造了螺桿蒸汽爆破機用于玉米芯木糖的提取，木糖的提取率高達90%，且提取后的殘渣也利于纖維素酶水解制備葡萄糖。

螺桿擠壓不僅可以作為一種提高纖維素酶解效率的預處理方法，也可以作為一種提高生物甲烷產(chǎn)量的預處理方法。Simona等[34]采用雙螺桿擠壓機預處理不同的生物質(zhì)用于生物甲烷生產(chǎn)，與未采用雙螺桿擠壓的物料相比，螺桿擠壓后甲烷產(chǎn)量提高了7%～15%。Zhang等[35]先采用雙螺桿擠壓后堿處理的方法，用于生物甲烷生產(chǎn)的前處理，相對常規(guī)的先粉碎后堿處理的方法，雙螺桿擠壓處理后甲烷產(chǎn)量提高了54%。

4 螺桿擠壓預處理的影響因素

螺桿擠壓預處理可以有效提高生物質(zhì)的可消化性，通過分析發(fā)現(xiàn)影響螺桿擠壓預處理效果的因素多種多樣，但主要外在因素是螺桿擠壓機的種類及控制條件、物料的種類和性狀、化學添加劑的種類和用量等。如圖2所示，預處理過程中的外在因素決定著影響預處理的直接因素（粉碎效果、木質(zhì)素脫除、解晶作用等）。例如，擠壓機控制參數(shù)、物料性狀、化學試劑的種類和用量變化都將影響預處理的效果。

圖2 影響螺桿擠壓預處理效果的因素

機筒溫度通常影響反應體系的黏度、流動性進而影響物料在機筒的保留時間。通常，隨著機筒溫度的提高，物料水分蒸發(fā)，摩擦力增大有利于物料的磨解。但當溫度升高，體系黏度下降，剪切力與物料保留時間下降，反而會影響預處理效果。例如K arunanithy等[10，36]采用單螺桿預處理玉米秸稈過程中，隨著機筒溫度的提高，未采用堿催化的螺桿擠壓預處理體系，還原糖得率明顯提升，然而堿催化體系的還原糖得率反而下降。機筒溫度的升高通常能夠提高酸催化螺桿擠壓預處理的預處理效果，改善纖維素的酶解效果[17-21]。但對于堿 催化螺桿擠壓預處理體系，效果是不確定的。例如提高機筒溫度，堿催化螺桿擠壓預處理大豆秸稈[9]的酶解效果提高，但是堿催化螺桿擠壓預處理芒草[22]酶解效果卻沒有明顯改善。因此，機筒溫度對不同的生物質(zhì)或催化體系其預處理效果是不同的。

采用不同的螺桿構(gòu)型通常也會使壓縮比、剪切力等發(fā)生改變。Choi等[19]通過改變雙螺桿上正向輸送螺旋、反向輸送螺旋、正向擠壓螺旋和反向擠壓螺旋的組合得到3種不同螺桿的構(gòu)型，并用于油菜秸稈的預處理，其預處理效果存在很大差異。正壓螺旋與反壓螺旋的組合使物料堆積壓縮，并產(chǎn)生很高的剪切力，進而細化并切斷纖維[37]。Lee等[38]和Choi等[19]發(fā)現(xiàn)，反壓螺旋的使用可以提高物料保留時間，改善粉碎效果。

螺桿轉(zhuǎn)速通常通過改變物料的保留時間與剪切效率來影響預處理的效果。然而，通過總結(jié)發(fā)現(xiàn)，螺桿速度的改變對預處理效果的影響也不相同。對于不同的物料，在預處理過程中必須明確保留時間與剪 切效率哪一項是決定性條件。對于玉米秸稈、芒草和松木片剪切效率起決定性因素，而對于大須芒草和草原牧草保留時間則更加重要[10，12，39]。Zhang等[15，23]也發(fā)現(xiàn)，采用雙螺桿擠壓機預處理玉米秸稈，隨著螺桿轉(zhuǎn)速的提高，未進行堿催化的體系，還原糖得率提高，而對堿催化體系無明顯影響。隨著螺桿轉(zhuǎn)速的提高，大豆秸稈[9]和稻草[22]的還原糖得率都有所提高，但當轉(zhuǎn)速超過一定限度，由于保留時間過短，木質(zhì)素結(jié)構(gòu)破壞不徹底，因此其還原糖得率下降。較高的螺桿轉(zhuǎn)速通常會產(chǎn)生更多能量用來破壞纖維結(jié)構(gòu)，細化并切斷纖維素，進而提高纖維的表面積。

物料的組分、濕度和顆粒大小同樣影響預處理效果。不同生物質(zhì)具有不同的化學組分，因此必須針對組分比例的不同調(diào)整預處理工藝，以達到較好的預處理效果。不同于其他預處理方式，灰分是螺桿擠壓處理過程中必須重視的組分。通常灰分會加重螺桿與機筒的磨損，因此在采用螺桿擠壓技術(shù)工業(yè)放大過程前必須對灰分的影響進行評價。物料的濕度通常影響摩擦力、剪切速率和機筒的加熱效率，進而影響物料黏度和保留時間。陸生生物質(zhì)的干料其含水量通常不會超過8%，因此螺桿擠壓預處理前通常需要提高物料的濕度。Karunanithy等[10-12]發(fā)現(xiàn)，芒草和玉米秸稈等含水量在20%，松木片含水量在25%時效果最優(yōu)。Yoo等[9]也發(fā)現(xiàn)，大豆秸稈的水分含量對還原糖得率也有重要影響。物料的顆粒大小是另一個重要因素。越小的粒徑會有越大的比表面積，也就更利于酶水解，但是減小物料顆粒粒徑通常需要消耗更多的能量。

在化學添加劑對預處理效果的影響方面科研人員也做了諸多研究。堿通常用于脫除木質(zhì)素，酸用于脫除半纖維素，因此纖維素的酶解效果得到改善。而離子液體具有拆解生物質(zhì)復雜結(jié)構(gòu)的能力。如表2所示，酸堿催化劑可以大幅改善螺桿擠壓預處理的效果。例如，Karunanithy等[36，40]采用螺桿處理玉米秸稈、芒草等發(fā)現(xiàn)，堿濃度是影響還原糖得率的最大因素。預處理油菜秸稈[17-19，41]、水稻秸稈[20]和松木木屑[21]過程中，硫酸濃度也是影響還原糖得率的主要因素。da Silva等[32]研究了離子液體濃度對預處理效果的影響。相對于常規(guī)釜式反應器，雙螺桿擠壓離子液體預處理不僅提高了還原糖得率，也使預處理過程中固液比加倍提高。Lee等[38]發(fā)現(xiàn)，乙二醇的加入可以有效細化花旗松的纖維，其主要原因是，乙二醇可以滲入纖維素微纖維內(nèi)部，防止解離的微纖維通過氫鍵重新聚合。所有化學物質(zhì)或添加劑的加入不僅影響還原糖的得率，而且還可通過改變物料的濕度、黏度等改變螺桿的扭矩，影響使用壽命。

通過對預處理影響因素的分析，可以總結(jié)得出螺桿擠壓預處理的主要機制：①均質(zhì)化，將木質(zhì)纖維均勻切碎，降低生物質(zhì)顆粒度；②細纖維化，高摩擦力和高剪切力可將纖維軸向撕裂，使纖維細化，提高比表面積和纖維素的可及度；③高效傳質(zhì)傳熱性能，熱量或化學藥液可以迅速滲入均質(zhì)化且細化的纖維內(nèi)部，分離提取半纖維素和木質(zhì)素，降低纖維結(jié)晶度。

5 螺桿擠壓預處理的總結(jié)與前景分析

盡管目前已有很多應用螺桿擠壓機預處理不同生物質(zhì)的研究，并探討了其提高還原糖產(chǎn)率的機制，螺桿擠壓預處理可以在一定程度上改善還原糖的得率，但是要達到最大限度釋放還原糖這一工業(yè)生產(chǎn)的目的，螺桿擠壓依然需要與化學催化手段協(xié)同處理。在螺桿擠壓預處理生物質(zhì)過程中，少量化學催化劑的加入不僅可以提高還原糖的得率，而且降低了預處理過程中的螺桿扭矩，延長了設(shè)備使用壽命。但采用酸催化螺桿擠壓預處理生物質(zhì)，需要同步開發(fā)耐腐蝕的螺桿和螺桿機筒。

螺桿擠壓技術(shù)可應用于不同生物質(zhì)的預處理，因此系統(tǒng)的預處理評價體系需要盡快建立。由于雙螺桿擠壓技術(shù)在解構(gòu)生物質(zhì)方面更具靈活性與普適性，因此其有可能成為未來最具應用前景的生物質(zhì)預處理技術(shù)。協(xié) 同預處理已經(jīng)成為生物質(zhì)預處理行業(yè)的共識，因此結(jié)合化學催化與雙螺桿擠壓機的機械強化作用將會為生物質(zhì)預處理領(lǐng)域帶來新的機遇。但考慮到生物質(zhì)中灰分對螺桿設(shè)備的損耗作用，在商業(yè)化應用之前，需要對產(chǎn)品的生產(chǎn)成本進行仔細核算。

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The opportunities and challenges of screw extrusion technology in biomass pretreatment

TANG Chenglun1，ZHU Chenjie1，WANG Zegang2，ZHANG Yu3，YING Hanjie1

1. National Engineering Research Center for Biotechnology, College of Biotechnology and Pharmaceutical Engineering, Nanjing Tech University, Nanjing 211816, China
2. Shandong Chenzhong Machinery Co., Ltd., Huantai 256400, China
3. Hebei Tianzheng Paper Pulp Screen Machine Co., Ltd., Gu’an 065500, China

Development and utilization of renewable biomass resources have great significance in easing the energy crisis and reducing environmental pollution. Lignocellulosic biomass is much more concerned due to its abundant reserves, lower cost and fast-growing. Pretreatment technology is the premise and key process in the utilization of lignocellulose, which should be taken into account adequately. In this paper, some relevant processes for the screw extrusion technology used in biomass pretreatment are discussed and summarized. The future development of screw extrusion technology is also previewed.

biomass; lignocellulose; pretreatment; screw extrusion technology; enzymatic saccharif cation

10.3969/j.issn.1674-0319.2017.03.003

教育部長江學者及創(chuàng)新團隊發(fā)展計劃（IRT1066），國家自然科學基金（21406110），江蘇省科技計劃項目（BK20140938）