• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于中紅外光譜技術的羥丙基淀粉中摻假原淀粉的快速鑒別

    2017-06-19 15:49:45張月李沙鐘金鋒梁慧培覃小麗
    食品與發(fā)酵工業(yè) 2017年4期
    關鍵詞:丙基二階紅外

    張月,李沙,鐘金鋒,梁慧培,覃小麗

    (西南大學 食品科學學院,重慶,400715)

    基于中紅外光譜技術的羥丙基淀粉中摻假原淀粉的快速鑒別

    張月,李沙,鐘金鋒,梁慧培,覃小麗*

    (西南大學 食品科學學院,重慶,400715)

    羥丙基淀粉;中紅外光譜;摻假;偏最小二乘法

    羥丙基淀粉(hydroxypropyl starch, HPS)是一種重要的非離子型淀粉衍生物,羥丙基基團的引入能提高淀粉糊的親水性和保水性以及改善淀粉的透明度、糊化溫度、凍融穩(wěn)定性等[1-2]。研究發(fā)現(xiàn),HPS在提高冷凍食品在生產、加工、運輸中的凍融穩(wěn)定性、成膜性和吸水性發(fā)揮著重要作用[3-4]。另外,HPS作為還原劑和穩(wěn)定劑來合成銀納米粒子,減少了有機試劑和其他還原助劑的使用,為銀納米粒子在食品貯藏保鮮、工業(yè)應用上開辟了一條綠色環(huán)保、經濟可行的方向[5]。HPS還可以作為膠囊壁材,具有安全性好、成本低、穩(wěn)定性好等優(yōu)勢,與羥丙基甲基纖維素混合使用有望降低膠囊生產生產成本及拓寬膠囊生產與HPS在膠囊生產上的應用前景[6-8]。然而,基于HPS具有優(yōu)良的性能,難免會有一些不法商販為了謀取暴利,在HPS產品中摻入價格低廉的原淀粉,使得HPS產品的品質受到影響。因此,開發(fā)一種快速、高效、準確定量鑒別HPS的摻假分析方法,對維護市場秩序以及保證HPS的品質至關重要。

    目前,淀粉摻假分析方法有綜合運用掃描電鏡和穩(wěn)定碳同位素比質譜技術法[9]和差示掃描熱量儀法[10],但這些方法都存在樣品前處理過程復雜、耗時、檢驗精確度不高等特點。而紅外光譜技術則以其具有分析速度快、低成本、樣品需求量少、操作簡便等優(yōu)點,已被廣泛應用于橄欖油[11]、巧克力[12]、牛肉[13]、葛粉[14]、魔芋粉[15]等的摻假鑒別分析。紅外光譜法對HPS中摻假原淀粉的鑒別尚未見報道。因此,本文采用中紅外光譜儀對摻假有原淀粉(玉米淀粉)的羥丙基玉米淀粉(hydroxypropyl corn starch, HPCS)進行檢測,結合主成分分析(principal component analysis,PCA)和偏最小二乘法(partial least squares,PLS)建立HPCS摻假的預測模型,為HPS摻假的鑒別提供一種高度方便的選擇。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    玉米淀粉,購自泰州市好食惠調味品有限公司;取代度為0.135的羥丙基玉米淀粉,自制[16];2種羥丙基淀粉(HPCS-A和HPCS-B)市場上隨機選購。

    Spectrum GX 傅里葉變換紅外光譜儀,Perkin-Elmer公司。

    1.2 摻假羥丙基淀粉的制備

    適量的2種淀粉樣品和KBr經烘箱(105 ℃)干燥至恒重。準確稱量(精確到0.000 1 g)恒重后的兩種淀粉按不同質量比共制備21組(見表1),每組制備10份平行樣品。每份樣品(精確稱量10 mg)與100 mg KBr混合,經充分研磨后快速進行紅外光譜儀檢測以降低水分和CO2的背景干擾。

    表1 摻假羥丙基玉米淀粉的制備

    1.3 外部驗證集樣品的制備

    適量的2種市購羥丙基淀粉樣品、自制羥丙基淀粉樣品和KBr經烘箱(105 ℃)干燥至恒重。將樣品與KBr混合研磨均勻后準確稱量(精確到0.000 1 g),共制備3組(即:市售HPCS-A組5份平行樣品,市售HPCS-B組5份平行樣品,自制HPCS-A組4份平行樣品)。制備樣品后快速進行紅外光譜儀檢測。

    1.4 紅外光譜的測定條件與數(shù)據(jù)采集

    光譜測定條件:DTGS 檢測器,光譜分辨率4 cm-1,掃描范圍4 000~400 cm-1,掃描次數(shù)64 次。每隔一段時間對儀器進行空白背景掃描,以減少基線漂移和噪音對樣品測定結果的影響。采用紅外光譜儀自帶的Spectrum 10操作軟件采集及處理紅外圖譜。

    1.5 數(shù)據(jù)處理

    采用紅外光譜儀自帶的Spectrum 10操作軟件收集的原始光譜。將原始光譜數(shù)據(jù)經Microsoft Excel轉置后導入SIMCA-P 11.0軟件(Umetrics, Ume?, 瑞典),采用一階求導、二階求導和Savitzky-Golay卷積平滑法處理光譜數(shù)據(jù),平滑點數(shù)分別設為5、7、9、11、13和15,獲得一階導數(shù)光譜和二階導數(shù)光譜。分別對原始光譜、一階導數(shù)光譜和二階導數(shù)光譜進行主成分分析,以降低特征參數(shù)向量的維數(shù),從而提高模型預測準確率;最后采用偏最小二乘法建立HPCS摻假的鑒別模型。

    2 結果分析

    2.1 HPCS和玉米淀粉摻假的紅外光譜

    為較好地觀察同摻假比例下樣品光譜的重合情況,將不同摻假比例的樣品原始光譜在原有透光率的基礎上進行了適當整體上移調整,見圖1(a)。由圖1(a)看出,大多組比例下的10份樣品其光譜重合性較好,但個別比例下的某份樣品光譜重合性較差,這可能由于樣品制備過程或光譜儀器不穩(wěn)定造成。圖1(b)和圖(c)為HPCS中摻假不同比例玉米淀粉的樣品紅外光譜經一階和二階導數(shù)處理后的衍生化光譜。從肉眼觀察,原始光譜、一階導數(shù)光譜和二階導數(shù)光譜的吸收峰的峰形和位置都相似,無法直觀快速地從紅外光譜圖中看出HPCS中摻假玉米淀粉的比例。因此,基于樣品光譜數(shù)據(jù),需要結合化學計量學的方法(如PCA和PLS)來建立HPCS摻假的鑒別模型,以期預測HPCS中摻假玉米淀粉的比例。

    a為原始光譜;b為一階導數(shù)光譜;c為二階導數(shù)光譜。圖線說明:自上而下的每組圖線代表玉米淀粉摻入比例從0%逐漸增大至100%,具體比例見表1圖1 HPCS中摻有不同比例玉米淀粉的紅外光譜圖 Fig.1 Infrared spectrum of HPCS adulterated with corn starch at different levels

    2.2 主成分分析

    主成分分析是將原始變量線性組合成幾個新的主要變量,其目的是降低特征參數(shù)向量的維數(shù),以此來反映原始變量的大部分信息以及能夠直觀地從二維圖或三維圖中觀察光譜的主要特征和聚類情況。采用SIMCA-P 11.0軟件對原始光譜、一階導數(shù)光譜和二階導數(shù)光譜數(shù)據(jù)進行主成分分析,獲得前兩個主成分的PC散點圖,如圖2所示。HPCS、玉米淀粉和摻有玉米淀粉的HPCS能夠得到較明顯的區(qū)分,但摻假有不同比例的玉米淀粉的HPCS樣品組內聚集程度相對分散,摻假的HPCS(含10%玉米淀粉)與HPCS存在重疊現(xiàn)象。而且,前兩個主成分對信息的累計貢獻率僅為75%,即僅能代表原始數(shù)據(jù)75%的信息量,這還不足以代表所測樣品的主要特征。根據(jù)主成分分析理論,主成分數(shù)對信息的累計貢獻率需要大于85%,才能反映原始數(shù)據(jù)絕大部分的信息。因此,有必要對原始光譜進行一階和二階導數(shù)變換處理,其前兩個主成分的散點圖見圖2(b)和圖2(c)。由圖2(b)和圖2(c)可看出,同一摻假比例組內的樣品聚集程度得到改善,而且一階導數(shù)光譜圖和二階導數(shù)光譜圖的前兩個主成分均能夠解釋原始光譜數(shù)據(jù)的95.9%的信息量,這可以較全面地反映原始數(shù)據(jù)的大部分信息。因此,對光譜進行適當?shù)膶?shù)衍生化處理,有助于提高HPCS和HPCS中摻假玉米淀粉的區(qū)分度。

    ★HPCS(0%玉米淀粉), ☆10%玉米淀粉, ◆20%玉米淀粉, □30%玉米淀粉, ?40%玉米淀粉, 45%玉米淀粉, ○50%玉米淀粉, ●55%玉米淀粉, ■60%玉米淀粉, △65%玉米淀粉, 70%玉米淀粉, 74%玉米淀粉, ▽77%玉米淀粉, ◇80%玉米淀粉, ▲84%玉米淀粉, 87%玉米淀粉, 90%玉米淀粉, 92%玉米淀粉, ▼95%玉米淀粉, 97%玉米淀粉,+100%玉米淀粉圖2 摻假HPCS的原始光譜(a)、一階導數(shù)(5點平滑)圖譜(b)和二階導數(shù)(5點平滑)圖譜(c)的主成分分析圖Fig.2 PCs-score plots of the original spectra (a), first-derivative spectra with 5 smoothing points (b) and second-derivative spectra with 5 smoothing points of adulterated hydroxypropyl corn starch

    2.3 鑒別模型的建立與驗證

    2.3.1 內部驗證

    表2 不同光譜處理方法對PLS模型效果的影響a

    圖3為HPCS中摻假玉米淀粉的不同比例真實值與通過最佳模型(y=0.984 0x+0. 590 3)計算的預測值比較結果。由圖3可知,HPCS摻假比例的真實值與預測值呈現(xiàn)良好的線性關系(相關系數(shù)為0.980 0),說明該模型具有較好的預測效果。

    圖3 一階導數(shù)譜(5個平滑點)的最優(yōu)預測模型的HPCS中玉米淀粉摻入比例的預測值和實際值的比較Fig.3 Predicted values vs. actual values of adulterati on in the calibration set and validation set (first derivative spectra data with 5 smoothing points)

    以90%的實驗值(摻假比例)至110%的實驗值(摻假比例)之間作為正確判別區(qū)間進行計算,最優(yōu)預測模型中的校正集和全部樣本(校正和驗證集)的摻假比例預測值的正確判別率均大于81%,驗證集的判別率為77.1%。造成較低的判別正確率的原因之一可能是由于樣品制備過程或光譜儀穩(wěn)定性等原因,某些比例的個別樣品的圖譜與同比例下其他份樣品的重合性較差[圖1(a)],但在建立PLS模型中未剔除這些樣品的圖譜。結果表明該模型對摻假樣品有較好的判別能力。

    2.3.2 外部驗證

    市售HPCS-A1~A5:市售羥丙基淀粉A,市售HPCS-B1~B5:市售羥丙基淀粉B,自制HPCS-A1~A4:自制羥丙基淀粉(建立最優(yōu)PLS模型后時隔半年再測的自制羥丙基淀粉),自制HPCS-B1~B10:建立最優(yōu)PLS模型時所用的自制羥丙基淀粉圖4 外部驗證集的紅外原始光譜Fig.4 The original infrared spectrum of external validation

    為檢驗模型的實際預測能力,在進行內部驗證后,再用外部驗證樣品集對模型進行檢驗。用該模型對市場上購買的兩種羥丙基淀粉和建立模型所用自制羥丙基淀粉進行紅外檢測與預測。圖4為外部驗證集的紅外原始光譜圖,表3為外部驗證集在最優(yōu)模型中的預測結果。由圖4和表3可知,自制羥丙基淀粉在不同時期(相隔半年)紅外光譜的預測值均處93%~106%之間,且時隔半年的同一批自制羥丙基淀粉的紅外原始光譜間具有良好的重合性,表明了模型在儀器、操作及環(huán)境的變化等方面具有穩(wěn)定性。市售羥丙基淀粉A的預測值為78%~81%,市售羥丙基淀粉B的預測值為71%~79%,且市售羥丙基樣品的紅外原始光譜與自制羥丙基淀粉的紅外原始光譜具有顯著差異。造成該結果的原因可能是市售的羥丙基淀粉樣品中原淀粉含量較高。上述實驗結果驗證了模型對于不同的羥丙基淀粉均具有良好的判別能力。

    表3 外部驗證結果

    注:表中數(shù)據(jù)以自制HPCS為100%計。

    3 結論

    [1] 鄔應龍, 陳杭, 陳小歡,等. 不同原淀粉及其羥丙基淀粉性質的研究[J].食品科學,2008,29(5):116-119.

    [2] LAWAL O S. Hydroxypropylation of pigeon pea (Cajanus cajan) starch: Preparation, functional characterizations and enzymatic digestibility[J]. LWT-Food Science and Technology, 2011,44(3): 771-778.

    [3] 郭玉, 呂瑩果, 陳潔, 等.預糊化羥丙基淀粉的制備及其在冷凍面條中的應用[J].河南工業(yè)大學學報(自然科學版),2013,34(1):41-46.

    [4] VORWERG W, DIJKSTERHUIS J, BORGHUIS J, et al. Film properties of hydroxypropyl starch[J]. Starch,2004,56(7): 297-306.

    [5] EL-RAFIE M, EL-NAGGAR M, RAMADAN M, et al. Environmental synthesis of silver nanoparticles using hydroxypropyl starch and their characterization[J]. Carbohydrate Polymers, 2011, 86(2): 630-635.

    [6] 帥放文, 章家偉, 王向峰, 等. 羥丙基淀粉空心膠囊與氧氟沙星膠囊藥物顆粒的相容性考察[J]. 中國藥學雜志,2015,(13):1 130-1 133.

    [7] ZHANG L, WANG Y, LIU H, et al. Developing hydroxypropyl methylcellulose/hydroxypropyl starch blends for use as capsule materials[J]. Carbohydrate Polymers, 2013, 98(1): 73-79.

    [8] ZHANG L, WANG Y, YU L, et al. Rheological and gel properties of hydroxypropyl methylcellulose/hydroxypropyl starch blends[J]. Colloid and Polymer Science, 2015,293(1): 229-237.

    [9] 王紹清, 武士奎, 穆同娜, 等. 掃描電鏡和穩(wěn)定碳同位素比質譜法鑒別馬鈴薯淀粉中的摻假玉米淀粉[J]. 食品科學,2010,31(22):332-335.

    [10] 王紹清, 高峽, 蘭巧峰, 等. 摻假藕粉中木薯淀粉和甘薯淀粉的鑒別-差示掃描量熱法[J]. 食品工業(yè)科技,2015,36(13):325-328.

    [11] 黃秀麗, 黃飛, 曾憲遠, 等. 傅里葉變換紅外光譜法在橄欖油摻假鑒別中的應用[J]. 中國農學通報,2014,30(30):285-289.

    [12] 劉嘉, 趙秋爽, 李明奇,等. 近紅外光譜快速測定巧克力中摻假淀粉[J]. 現(xiàn)代食品科技,2015,31(3):260-265.

    [13] AL-JOWDER O, KEMSLEY E, WILSON RH. Detection of adulteration in cooked meat products by mid-infrared spectroscopy[J]. Journal of agricultural and food chemistry,2002, 50(6):1 325-1 329.

    [14] 劉嘉, 李建超, 陳嘉, 等. 葛粉摻假的傅里葉變換紅外光譜法鑒別研究[J]. 食品科學,2011,32(8):226-230.

    [15] 吳月蛟, 董剛, 張盛林,等. 中紅外光譜法快速鑒別摻雜羥丙基淀粉的魔芋粉[J]. 食品科學, 2013,34(24):140-143.

    [16] 梁慧培, 覃小麗, 高松, 等. 羥丙基淀粉合成過程取代度變化規(guī)律的研究[J]. 糧食與飼料工業(yè), 2015 (4): 24-27.

    Rapid identification of hydroxypropyl starch adulteration by mid-infrared spectroscopy

    ZHANG Yue, LI Sha, ZHONG Jin-feng, LIANG Hui-pei, QIN Xiao-li*

    (College of Food Science, Southwest University, Chongqing 400715, China)

    hydroxypropyl starch; mid-infrared spectroscopy; adulteration; partial least squares

    10.13995/j.cnki.11-1802/ts.201704034

    本科生(覃小麗講師為通訊作者,E-mail:qinxl@swu.edu.cn)。

    國家自然科學基金項目(31601430,31501446);重慶市基礎科學與前沿技術研究專項(cstc2015jcyjA80013);西南大學第九屆本科生科技創(chuàng)新基金立項項目(20161702006)

    2016-07-28,改回日期:2016-09-21

    猜你喜歡
    丙基二階紅外
    網紅外賣
    閃亮的中國紅外『芯』
    金橋(2021年4期)2021-05-21 08:19:20
    一類二階迭代泛函微分方程的周期解
    TS系列紅外傳感器在嵌入式控制系統(tǒng)中的應用
    電子制作(2019年7期)2019-04-25 13:17:14
    一類二階中立隨機偏微分方程的吸引集和擬不變集
    二階線性微分方程的解法
    石榴鞣花酸-羥丙基-β-環(huán)糊精包合物的制備
    中成藥(2018年6期)2018-07-11 03:01:28
    N-丁氧基丙基-S-[2-(肟基)丙基]二硫代氨基甲酸酯浮選孔雀石的疏水機理
    一類二階中立隨機偏微分方程的吸引集和擬不變集
    魚腥草揮發(fā)油羥丙基-β環(huán)糊精包合物的制備
    中成藥(2017年5期)2017-06-13 13:01:12
    亚洲内射少妇av| 亚洲av男天堂| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲国产精品成人久久小说 | 免费搜索国产男女视频| 日韩制服骚丝袜av| 日本-黄色视频高清免费观看| 国内精品久久久久精免费| 午夜激情欧美在线| 国产一区二区亚洲精品在线观看| av免费观看日本| 九九在线视频观看精品| 十八禁国产超污无遮挡网站| 久久99热6这里只有精品| 一边摸一边抽搐一进一小说| 精品久久久久久久久av| 亚洲自拍偷在线| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲精品456在线播放app| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 中文欧美无线码| 黄色一级大片看看| 成人欧美大片| 久久精品久久久久久久性| 午夜免费激情av| 免费看美女性在线毛片视频| 色吧在线观看| av免费观看日本| 在线观看av片永久免费下载| 看免费成人av毛片| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲av不卡在线观看| 99久国产av精品国产电影| 亚洲无线在线观看| 美女国产视频在线观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 国语自产精品视频在线第100页| 婷婷色av中文字幕| 国产精品日韩av在线免费观看| 久久久午夜欧美精品| 婷婷精品国产亚洲av| 国产午夜精品一二区理论片| 一本精品99久久精品77| 美女 人体艺术 gogo| av在线播放精品| 国产精品久久久久久精品电影| 熟女电影av网| 免费av观看视频| 又爽又黄a免费视频| 久久久国产成人精品二区| 久久久久网色| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产视频首页在线观看| 日日啪夜夜撸| 国产老妇女一区| 国产精品99久久久久久久久| 看黄色毛片网站| 91狼人影院| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 晚上一个人看的免费电影| 国产麻豆成人av免费视频| 精品久久久久久久末码| or卡值多少钱| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 日韩精品青青久久久久久| 免费观看在线日韩| 成人永久免费在线观看视频| 如何舔出高潮| 午夜精品在线福利| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产不卡一卡二| 国产成人精品久久久久久| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 日本熟妇午夜| 精品久久久噜噜| 干丝袜人妻中文字幕| 午夜老司机福利剧场| 国产av不卡久久| 成人三级黄色视频| 99久久九九国产精品国产免费| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美色视频一区免费| 我要搜黄色片| 免费电影在线观看免费观看| 美女大奶头视频| 深夜a级毛片| 欧美精品一区二区大全| 久久久午夜欧美精品| 日韩一本色道免费dvd| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲欧美成人精品一区二区| 99热精品在线国产| 免费观看精品视频网站| 美女高潮的动态| 男人狂女人下面高潮的视频| 亚洲精品影视一区二区三区av| 天美传媒精品一区二区| 精品午夜福利在线看| 欧美+亚洲+日韩+国产| av.在线天堂| a级一级毛片免费在线观看| 国产在视频线在精品| 干丝袜人妻中文字幕| 一级毛片我不卡| 嫩草影院精品99| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 中文精品一卡2卡3卡4更新| a级毛片a级免费在线| 国产成人精品婷婷| 亚洲综合色惰| 久久人人精品亚洲av| 国产高清激情床上av| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 成年版毛片免费区| 伦精品一区二区三区| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品一二三区在线看| 在线观看午夜福利视频| 给我免费播放毛片高清在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 变态另类丝袜制服| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 色综合亚洲欧美另类图片| 精华霜和精华液先用哪个| 中文字幕av成人在线电影| 免费观看在线日韩| 成人特级黄色片久久久久久久| 欧美日本视频| 伦精品一区二区三区| 国产精品不卡视频一区二区| 亚洲在线自拍视频| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲国产精品成人久久小说 | 免费观看精品视频网站| 18+在线观看网站| 国产成人午夜福利电影在线观看| 麻豆成人av视频| 成年av动漫网址| 老司机福利观看| 毛片女人毛片| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 色综合亚洲欧美另类图片| 欧美日本亚洲视频在线播放| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 亚洲成人中文字幕在线播放| 中文欧美无线码| 波多野结衣高清作品| 哪里可以看免费的av片| av免费观看日本| 此物有八面人人有两片| 看十八女毛片水多多多| av天堂中文字幕网| 九九在线视频观看精品| 国产免费一级a男人的天堂| 麻豆久久精品国产亚洲av| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 久久久a久久爽久久v久久| 亚洲第一电影网av| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲精品456在线播放app| 色尼玛亚洲综合影院| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 中文字幕免费在线视频6| 久久草成人影院| 精品久久久久久久久久免费视频| 天堂网av新在线| 日韩欧美在线乱码| 人人妻人人看人人澡| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 欧美潮喷喷水| 麻豆成人av视频| 在线天堂最新版资源| 国产爱豆传媒在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产一区二区三区av在线 | 亚洲国产欧美在线一区| 男女下面进入的视频免费午夜| 寂寞人妻少妇视频99o| 高清午夜精品一区二区三区 | 国产一区二区三区在线臀色熟女| 欧美日韩乱码在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 一个人免费在线观看电影| 丰满乱子伦码专区| 日韩av在线大香蕉| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品精品国产色婷婷| 成年女人永久免费观看视频| 欧美性感艳星| 日韩成人av中文字幕在线观看| 天美传媒精品一区二区| 日韩高清综合在线| 国产淫片久久久久久久久| 久久久久网色| 女人被狂操c到高潮| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产午夜福利久久久久久| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产精品,欧美在线| 亚洲av一区综合| 一级毛片我不卡| 国产精品一二三区在线看| 国产av一区在线观看免费| av在线老鸭窝| av在线亚洲专区| h日本视频在线播放| 日本黄色视频三级网站网址| 全区人妻精品视频| 两个人的视频大全免费| 12—13女人毛片做爰片一| 2021天堂中文幕一二区在线观| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚州av有码| 观看美女的网站| 插阴视频在线观看视频| 国产69精品久久久久777片| 级片在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产精品国产高清国产av| 中文亚洲av片在线观看爽| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲精品自拍成人| 久久亚洲精品不卡| 亚洲国产欧美人成| 国产精品嫩草影院av在线观看| 欧美高清性xxxxhd video| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 亚洲丝袜综合中文字幕| 国产免费男女视频| 国产乱人视频| 国产高清激情床上av| 国产成人精品婷婷| 日韩成人av中文字幕在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 一本一本综合久久| 国产视频内射| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美潮喷喷水| 亚洲国产精品合色在线| 精品熟女少妇av免费看| 只有这里有精品99| avwww免费| 亚洲av成人av| av在线天堂中文字幕| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲国产精品成人久久小说 | 伦理电影大哥的女人| 全区人妻精品视频| 男人舔奶头视频| 99热网站在线观看| 一夜夜www| 午夜老司机福利剧场| 乱系列少妇在线播放| 国产精品一区二区性色av| 人妻夜夜爽99麻豆av| 麻豆成人午夜福利视频| 99热全是精品| 亚洲欧美日韩高清在线视频| av.在线天堂| 村上凉子中文字幕在线| 成人特级av手机在线观看| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 中文字幕免费在线视频6| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 一个人看视频在线观看www免费| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国内精品宾馆在线| 国产精品永久免费网站| 久久久久久久久久久免费av| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 在线观看午夜福利视频| 国产精品永久免费网站| 精品熟女少妇av免费看| 久久精品综合一区二区三区| 岛国在线免费视频观看| 国产美女午夜福利| 精品久久久久久久久久免费视频| 全区人妻精品视频| 日日撸夜夜添| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 日韩国内少妇激情av| 久久热精品热| 亚洲综合色惰| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲四区av| 国产乱人偷精品视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 黄片无遮挡物在线观看| 久久久精品94久久精品| 日本一二三区视频观看| 天堂网av新在线| 久久精品人妻少妇| 国产成年人精品一区二区| 男人和女人高潮做爰伦理| 99热这里只有是精品50| 欧美三级亚洲精品| 免费av毛片视频| 精品欧美国产一区二区三| 成人一区二区视频在线观看| 男的添女的下面高潮视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 三级国产精品欧美在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 一级av片app| 亚洲,欧美,日韩| 久久99蜜桃精品久久| 我要搜黄色片| 麻豆av噜噜一区二区三区| 亚洲国产精品国产精品| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 九草在线视频观看| 熟女电影av网| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 青春草亚洲视频在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 国产不卡一卡二| 观看美女的网站| 欧美色欧美亚洲另类二区| 日韩一区二区视频免费看| 国产精品久久久久久久电影| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲av熟女| 九九爱精品视频在线观看| 国产精品1区2区在线观看.| 久久这里只有精品中国| 一边摸一边抽搐一进一小说| 成年av动漫网址| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 最好的美女福利视频网| 国产黄a三级三级三级人| 六月丁香七月| 晚上一个人看的免费电影| 在线国产一区二区在线| 最好的美女福利视频网| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久久久性生活片| 岛国毛片在线播放| 精品午夜福利在线看| 99热6这里只有精品| 大香蕉久久网| 国产高清视频在线观看网站| 高清毛片免费观看视频网站| 波多野结衣巨乳人妻| 中文字幕av成人在线电影| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲人成网站在线播| 91久久精品电影网| 国产黄片视频在线免费观看| 观看免费一级毛片| 悠悠久久av| 色综合站精品国产| 夜夜夜夜夜久久久久| 久久久久国产网址| 亚洲av男天堂| 久久国内精品自在自线图片| 国产亚洲精品av在线| 亚洲精品日韩av片在线观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 成人一区二区视频在线观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 日本一二三区视频观看| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲欧洲日产国产| 男人狂女人下面高潮的视频| 成人永久免费在线观看视频| 一区福利在线观看| 一本久久精品| 成人欧美大片| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲精品国产av成人精品| 国产色婷婷99| 在线观看av片永久免费下载| 超碰av人人做人人爽久久| 国产91av在线免费观看| h日本视频在线播放| 97超视频在线观看视频| 欧美极品一区二区三区四区| 91精品一卡2卡3卡4卡| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 国产精品久久视频播放| 成人美女网站在线观看视频| 欧美区成人在线视频| 色吧在线观看| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 看免费成人av毛片| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 午夜爱爱视频在线播放| 天天一区二区日本电影三级| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产午夜精品论理片| 久久99热这里只有精品18| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久久久久久久中文| 日韩中字成人| 毛片女人毛片| 91精品一卡2卡3卡4卡| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 男插女下体视频免费在线播放| 一级毛片aaaaaa免费看小| 黄片无遮挡物在线观看| 午夜福利在线观看吧| 可以在线观看毛片的网站| 国产三级在线视频| 青春草亚洲视频在线观看| 青春草国产在线视频 | 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 蜜臀久久99精品久久宅男| 99riav亚洲国产免费| av专区在线播放| 久久欧美精品欧美久久欧美| 男女视频在线观看网站免费| 男女那种视频在线观看| 免费看a级黄色片| 一夜夜www| 亚洲人成网站高清观看| 国产精品福利在线免费观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 99久久精品一区二区三区| 色噜噜av男人的天堂激情| 亚洲欧美日韩高清专用| 国产伦一二天堂av在线观看| 99久久精品热视频| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产高清不卡午夜福利| 九九热线精品视视频播放| 免费黄网站久久成人精品| 12—13女人毛片做爰片一| 一夜夜www| 99久久精品一区二区三区| 国产高清激情床上av| 99热6这里只有精品| h日本视频在线播放| 欧美一区二区国产精品久久精品| 成年av动漫网址| 久久精品人妻少妇| 中国美女看黄片| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲18禁久久av| 久久草成人影院| 在线观看av片永久免费下载| 国产精品久久久久久av不卡| kizo精华| 五月玫瑰六月丁香| 老司机福利观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 简卡轻食公司| 97超碰精品成人国产| 婷婷六月久久综合丁香| 热99re8久久精品国产| 一个人看的www免费观看视频| 国产一区二区在线av高清观看| 99久久人妻综合| 国产高潮美女av| 亚洲高清免费不卡视频| av专区在线播放| 99热网站在线观看| 又爽又黄无遮挡网站| 精品一区二区三区人妻视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产精品不卡视频一区二区| 99久久精品热视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产熟女欧美一区二区| or卡值多少钱| 午夜久久久久精精品| www日本黄色视频网| 久久久国产成人免费| 欧美激情久久久久久爽电影| 一级毛片电影观看 | 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 乱码一卡2卡4卡精品| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲欧美日韩高清专用| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 成人漫画全彩无遮挡| 成人欧美大片| 国产精品一及| 国产精品蜜桃在线观看 | 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲经典国产精华液单| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 男女那种视频在线观看| 国产亚洲5aaaaa淫片| 成人无遮挡网站| 18+在线观看网站| 亚洲18禁久久av| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产一级毛片七仙女欲春2| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲在久久综合| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 99久国产av精品| av在线蜜桃| 好男人视频免费观看在线| 亚洲最大成人中文| 激情 狠狠 欧美| 国内精品久久久久精免费| 国内揄拍国产精品人妻在线| 桃色一区二区三区在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 一区二区三区免费毛片| 黄色一级大片看看| 免费观看人在逋| 中国美白少妇内射xxxbb| 色哟哟·www| 日韩视频在线欧美| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲精品成人久久久久久| 久久精品国产亚洲网站| 12—13女人毛片做爰片一| 一边摸一边抽搐一进一小说| 色综合色国产| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲在久久综合| 99国产极品粉嫩在线观看| 高清毛片免费观看视频网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲性久久影院| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产精品永久免费网站| eeuss影院久久| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产亚洲5aaaaa淫片| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 久久亚洲国产成人精品v| 精品久久国产蜜桃| 国产色婷婷99| 波多野结衣高清作品| 国产 一区 欧美 日韩| 精品一区二区免费观看| 校园春色视频在线观看| eeuss影院久久| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 深夜a级毛片| 啦啦啦啦在线视频资源| 免费看a级黄色片| 欧美色欧美亚洲另类二区| 波多野结衣高清无吗| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 中文字幕av成人在线电影| 简卡轻食公司| 在线观看av片永久免费下载| 午夜爱爱视频在线播放| 国产爱豆传媒在线观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 人妻夜夜爽99麻豆av| 老司机影院成人| 成人毛片60女人毛片免费| 麻豆国产av国片精品| 日本黄大片高清| 男人和女人高潮做爰伦理| 免费观看在线日韩| 久久国内精品自在自线图片| 久久精品91蜜桃| 99久久精品国产国产毛片| av.在线天堂| 国内精品宾馆在线| 天堂中文最新版在线下载 | 草草在线视频免费看| 亚洲欧美精品综合久久99| 成人三级黄色视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 色噜噜av男人的天堂激情| 日本三级黄在线观看| 丰满的人妻完整版| 久久人妻av系列| 国产精品,欧美在线| 十八禁国产超污无遮挡网站| 亚洲精品色激情综合| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲综合色惰| 国产在线精品亚洲第一网站| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 午夜视频国产福利| 亚洲国产欧美人成| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲最大成人av| 久久久欧美国产精品| 一级二级三级毛片免费看| 欧美日本视频| 免费观看人在逋| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲五月天丁香| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 禁无遮挡网站| 久久久久久九九精品二区国产| 51国产日韩欧美|