優(yōu)化QuEChERS結(jié)合HPLC測定沉積物中14種多環(huán)芳烴

呂愛娟，沈小明，時 磊，蔡小虎，沈加林，胡璟珂

中國地質(zhì)調(diào)查局南京地質(zhì)調(diào)查中心，江蘇 南京 210016

優(yōu)化QuEChERS結(jié)合HPLC測定沉積物中14種多環(huán)芳烴

呂愛娟，沈小明，時 磊，蔡小虎，沈加林，胡璟珂

中國地質(zhì)調(diào)查局南京地質(zhì)調(diào)查中心，江蘇 南京 210016

以美國國家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院(NIST)2種沉積物標(biāo)樣SRM 1944和SRM 1941b為研究對象，建立并優(yōu)化了QuEChERS結(jié)合HPLC測定沉積物中14種多環(huán)芳烴的前處理方法，并與傳統(tǒng)索氏提取進行比較。優(yōu)化后的QuEChERS方法：樣品經(jīng)乙腈浸泡后，超聲15 min，漩渦振蕩3 min，以NaCl和無水MgSO4鹽析，提取液經(jīng)PSA凈化后經(jīng)HPLC-FLD測定。該條件下14種PAHs的方法檢出限為0.5～5.0 μg/kg,SRM 1944和SRM 1941b中PAHs回收率分別為73.4%～104.9%和71.9%～96.4%，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為0.47%～3.45% 和0.87%～3.05%。索氏提取SRM1944與1941b回收率分別為78.9%～109.3%和 80.9%～108.2%，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為1.46%～10.3%和1.27%～10.8%。優(yōu)化后的QuEChERS回收率與索氏提取較為接近，但具有更高的精密度。將該方法用于實際海洋沉積物提取，PAHs測定值與索氏提取較為接近。優(yōu)化后的QuEChERS方法滿足批量沉積物樣品中PAHs的快速測定要求。

QuEChERS優(yōu)化；多環(huán)芳烴；沉積物；高效液相色譜

多環(huán)芳烴(PAHs)是一類環(huán)境中普遍存在、具有明顯毒性而獲得廣泛關(guān)注的持久性有機污染物。沉積物既是水體有機污染物的最終環(huán)境歸宿，又是污染物的重要來源。 因此，沉積物中PAHs的分析一直是環(huán)境研究的熱點[1]。

對于沉積物中PAHs的分析，前處理常用方法為傳統(tǒng)的索氏回流提取[2-3]、超聲輔助提取[4]、加速溶劑萃取(ASE)[5-6]等,使用的溶劑一般為二氯甲烷[7]、二氯甲烷和丙酮混合物[8]，得到提取液再經(jīng)過濃縮、凈化、替換溶劑、最后濃縮成小體積上樣。這些提取方法都較為成熟，但仍存在一些不足，如耗時、勞動密集型、需要使用大量有毒有機溶劑(索氏提取和超聲)及高成本投資和維護(ASE)等?？焖贅悠非疤幚砑夹g(shù)QuEChERS(Quick、Easy、Cheap、Effective、Rugged、Safe)自2003年開發(fā)以來，在食品中的農(nóng)藥分析領(lǐng)域已受到廣泛關(guān)注，目前已作為檢測水果、蔬菜中農(nóng)藥殘留時的一種標(biāo)準(zhǔn)前處理方法[9-10]。QuEChERS的基本原理為高濕度樣品經(jīng)乙腈提取后，萃取鹽析，通過基質(zhì)分散萃取去除干擾，萃取液可直接上機檢測。QuEChERS簡化和縮短了有機化合物的提取步驟，是一種相對環(huán)境友好的、高效的前處理技術(shù)，越來越涉及到其他領(lǐng)域，如肉類、水產(chǎn)品中的PAHs[11-12]，谷物、土壤中的農(nóng)藥殘留[13-15]等。 VULLIET等[16]采用QuEChERS法檢測了沉積物中苯并(j)熒蒽、二苯并(a,j)蒽、二苯并(a,c)蒽3種PAHs，但目前尚未見到QuEChERS應(yīng)用于沉積物中USEPA優(yōu)控的16種PAHs檢測的報道。

本文以美國國家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院(NIST)研制的沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM 1944(航道沉積物)和SRM 1941b(海洋沉積物)為對象，考察了QuEChERS方法在沉積物中優(yōu)控14種PAHs前處理過程中的準(zhǔn)確性和適用性，并對相關(guān)技術(shù)環(huán)節(jié)和參數(shù)進行優(yōu)化，以期為沉積物中PAHs快速檢測技術(shù)提供參考。

1 實驗部分

1.1 儀器和試劑

Agilent 1100高效液相色譜系統(tǒng)，熒光檢測器(FLD)；WH-3漩渦振蕩儀；10 μL、100 μL、1 mL、5 mL氣密型注射器；Milli-Q純水系統(tǒng)，KQ-500DE數(shù)控超聲波清洗器，TDL-5高速離心機。

正己烷、丙酮、二氯甲烷等均為農(nóng)殘級；乙睛為色譜純；水為Milli-Q超純水，N-丙基乙二胺(PSA)填料(Welchrom)。

1.2 實驗方法

1.2.1 土壤樣品的提取和凈化

精確稱取適量標(biāo)準(zhǔn)樣品和已冷凍干燥的樣品，分別按以下3種提取方法(索氏提取和QuEChERS)進行提取處理，每個方法平行3份。以空白石英砂為基質(zhì)進行3種方法的全流程空白實驗。

索氏提取條件[17]：200 mL二氯甲烷水浴加熱，回流速度控制在6～8次/h，連續(xù)回流48 h。將收集的提取液經(jīng)無水硫酸鈉干燥后，60 ℃水浴蒸發(fā)溶劑，正己烷替換至10 mL試管，氮吹定容至1～2 mL。硅膠柱凈化，20 mL正己烷-二氯甲烷(體積比1∶1)洗脫，洗脫液氮吹，乙腈替換定容至1 mL，待測。

QuEChERS 結(jié)合超聲提取條件：精密稱取2.00 g樣品于50 mL具塞玻璃試管中，加入10 mL乙腈，靜置過夜，超聲15 min，漩渦振蕩2 min，加入0.5 g NaCl，1 g無水MgSO4，漩渦振蕩1 min，溶液過0.45 μm濾膜，取濾液，加入200 mg PSA，漩渦30 s，3 500 r/min 離心 3 min，取上清液待測，另取5 mL上清液于60 ℃水浴氮吹濃縮至1 mL，待測。

1.2.2 色譜條件

SupelcosilTMLC-PAH專用液相色譜柱(15 cm×4.6 mm，0.5 μm)；柱溫20 ℃；進樣體積15 μL；流速0.8 mL/min；流動相為乙腈-水，梯度洗脫：0～10 min時，60%乙腈(體積分?jǐn)?shù)，下同)；10～20 min時，60%～100%乙腈；20～36 min時，100%乙腈；熒光檢測器(FLD)采用程序波長檢測，見表1。

表1 熒光檢測波長程序

2 結(jié)果與討論

2.1 提取溶劑的比較

分別選擇乙腈、二氯甲烷、正己烷-丙酮(體積比1∶1)作為提取溶劑來考察QuEChERS法對NIST SRM 1944和SRM 1941b 2種沉積物標(biāo)準(zhǔn)中PAHs提取效率的影響，每種溶劑平行5份。用高速漩渦代替原QuEChERS 方法中的振搖提取。實驗結(jié)果表明，這3種溶劑對14種PAHs的提取效率無顯著性差異(PAHs單組分q檢驗，P=0.05)。二氯甲烷、正己烷-丙酮(體積比1∶1)是常規(guī)方法提取沉積物中PAHs使用較多的溶劑，在進行HPLC分析測定前，均需進行溶劑替換。而乙腈作為QuEChERS方法常用的提取溶劑，易于鹽析，與LC兼容可直接進樣測定。因此，本實驗最終確定乙腈作為提取溶劑。

2.2 QuEChERS提取方法的優(yōu)化

初期實驗發(fā)現(xiàn)，單純僅通過漩渦來提取2種沉積物標(biāo)樣中的PAHs，均存在回收率偏低的問題(圖1、圖2)。由于沉積物標(biāo)樣均為干性基質(zhì)，PAHs與樣品結(jié)合較為緊密，而漩渦在萃取方式上相對柔和，樣品與溶劑接觸時間短使得目標(biāo)化合物不能有效溶出，上述因素均可影響PAHs的提取效率。因此，有必要在漩渦基礎(chǔ)上增加一些輔助手段，提高目標(biāo)化合物的提取效率。

圖1 不同提取方法對NIST SRM 1944提取效率的比較(n=3)Fig.1 Comparison of the PAHs extraction efficiency for NIST SRM 1941b according to different extraction procedures (n=3)

圖2 不同提取方法對NIST SRM 1941b提取效率的比較(n=3)Fig.2 Comparison of the PAHs extraction efficiency for NIST SRM 1941b according to different extraction procedures(n=3)

超聲波輔助提取是應(yīng)用較為普遍的一種前處理方法，利用超聲波的機械效應(yīng)、空化效應(yīng)以及熱效應(yīng)等來增大介質(zhì)分子的運動速度及穿透力，從而使目標(biāo)化合物的提取更為有效。增加樣品與溶劑的接觸時間一定程度上也能增加目標(biāo)化合物的溶出率。因此，本研究在單獨漩渦振蕩3 min的基礎(chǔ)上，分別設(shè)計了超聲+漩渦和浸泡過夜+超聲+漩渦2種方案，分別對SRM1944和SRM1941b進行提取測定，結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)參考值比較，計算回收率。同時為確保實驗結(jié)果的準(zhǔn)確性，用傳統(tǒng)的索氏提取對2種沉積物標(biāo)樣進行提取測定?？紤]到超聲時間設(shè)定過長會因為熱效應(yīng)導(dǎo)致提取溶劑溫度升高，進而揮發(fā)造成損失，故設(shè)定其提取時間為15 min。幾種提取方案的結(jié)果分別見圖1和圖2。

圖1、圖2結(jié)果顯示， SRM 1944與1941b 中 14種PAHs索氏回收率分別為78.9%～109.3%和80.9%～108.2%，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為1.46%～10.3%和1.27%～10.8%，說明標(biāo)準(zhǔn)樣品總體性質(zhì)穩(wěn)定，能保證實驗結(jié)果的可靠性。不同提取方案對這2種沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣的提取效率從大到小順序依次為索氏浸泡+超聲+漩渦超聲+漩渦漩渦。沉積物通過預(yù)先浸泡，再通過超聲+漩渦提取，PAHs的回收率能明顯提高，SRM 1944與1941b中14種PAHs回收率分別為72.8%～104.9%、71.9%～96.4%，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為0.47%～3.45%和0.87%～3.05%，符合EPA8000C[18]關(guān)于基質(zhì)加標(biāo)回收率70%～130%的要求。

2.3 QuEChERS凈化方法的優(yōu)化

QuEChERS凈化步驟關(guān)鍵在于吸附劑的選擇。常用的吸附劑有PSA(N-丙基乙二胺)、GCB(石墨化炭黑)及Florisil(弗羅里硅土)。PSA能去除提取液中的色素、有機酸、脂肪酸等；GCB常用于去除色素、甾醇類物質(zhì)等，但對平面結(jié)構(gòu)化合物會形成強烈的吸附；Florisil主要用于吸附極性化合物。沉積物中存在腐殖質(zhì)、色素等，根據(jù)沉積物和PAHs特點，結(jié)合文獻[19-20]，本文主要比較了PSA和Florisil：將200 mg以上2種吸附劑分別加入未凈化的沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM 1944和1941b乙腈提取液中，結(jié)果顯示PSA和Florisil均不會對PAHs有損失，與Florisil相比，PSA取得了理想的吸附效果：能明顯吸附溶液中色素，減少提取液中的雜質(zhì)。

優(yōu)化后的QuEChERS方法流程簡單，避免了索氏提取等傳統(tǒng)方法溶劑使用量大、容器之間的替換和溶劑濃縮使得誤差增大等缺點，降低了重復(fù)樣品測定的標(biāo)準(zhǔn)偏差，使得沉積物中PAHs的測定值更為準(zhǔn)確。

2.4 校準(zhǔn)曲線和方法檢出限

精密吸取EPA 610 PAHs混合標(biāo)樣1 mL于100 mL棕色容量瓶中，乙腈稀釋至刻度，再稀釋成系列濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液，上機分析。取10g空白石英砂，加入PAHs標(biāo)準(zhǔn)溶液，加標(biāo)量滿足14種PAHs的信噪比大于10，按照樣品分析的全部步驟，進行7次重復(fù)操作，求得7次測定值的標(biāo)準(zhǔn)偏差S，依照《環(huán)境監(jiān)測分析方法標(biāo)準(zhǔn)制修訂技術(shù)導(dǎo)則》(HJ 168—2010)計算方法檢出限，各組分的線性相關(guān)系數(shù)都在0.999 5以上,14種PAHs的方法檢出限為0.5～5.0 μg/kg(表2)。QuEChERS方法稀釋倍數(shù)較高，實驗將氮吹濃縮前后的提取液進行測定，結(jié)果表明PAHs濃度無明顯差異。因此，在實際沉積物樣品檢測過程中，可根據(jù)樣品中PAHs的含量以及檢出限要求選擇是否濃縮。

表2 沉積物中14種PAHs的標(biāo)準(zhǔn)曲線和方法檢出限

2.5 沉積物樣品的分析

為進一步驗證本研究建立的QuEChERS方法的可靠性，部分實際沉積物樣品采用本法進行了檢測，與索氏結(jié)果進行了比對，結(jié)果見表3。

從沉積物樣品PAHs結(jié)果來看，樣品1(除苊外)和樣品2中14種PAHs均有檢出：其中優(yōu)化QuEChERS提取和索氏提取樣品1中PAHs含量范圍分別為ND～50.3 μg/kg和ND～54.7 μg/kg，樣品2中PAHs含量分別為48.8～2 530 μg/kg和47.8～2 442 μg/kg。樣品1 優(yōu)化后QuEChERS測定值與索氏提取的比率為0.77～0.99，樣品2為0.87～1.20，索氏提取和優(yōu)化后的QuEChERS方法對沉積物中高低濃度的PAHs測定結(jié)果比較接近，且優(yōu)化后的QuEChERS方法相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小。實際樣品結(jié)果表明，QuEChERS方法應(yīng)用于沉積物中PAHs的檢測是可行的，適合批量沉積物樣品中PAHs快速分析測定，具有較為廣泛的應(yīng)用前景。

表3 采用QuEChERS與索氏法測定的沉積物樣品PAHs結(jié)果對比(n=3)

3 結(jié)論

本研究開發(fā)的QuEChERS方案：樣品以乙腈浸泡過夜后，超聲15 min，高速漩渦3 min，上清液濃縮后以無水MgSO4+PSA凈化，HPLC-FLD檢測。實驗以沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM 1944和SRM 1941b來考察QuEChERS技術(shù)參數(shù)，并與索氏提取相比較，14種PAHs回收率比較接近，但QuEChERS方法精密度更高。優(yōu)化后的QuEChERS方法可以大大提高批量沉積物中PAHs的分析測試效率。

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Determination of 14 Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Sediment by HPLC Coupled with Optimized QuEChERS

LYU Aijuan, SHEN Xiaoming, SHI Lei, CAI Xiaohu, SHEN Jialin, HU Jingke

Nanjing Centre, China Geological Survey, Nanjing 210016, China

The preparation method for determination of 14 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in sediment using reference materials SRM1944 and SRM1941b from the National Institute of Standards and Technology (NIST) by high performance liquid chromatographic (HPLC) coupled with modified QuEChERS was developed, and compared with Soxhlet extraction. Route for the optimized QuEChERS method was: Samples soaked with acetonitrile, ultrasonic extracted 15 minutes, vortex oscillated 3 minutes, and were salted out by NaCl and MgSO4, then the extraction solvent was cleaned up with PSA, analyzed by HPLC with fluorescence detector. The limits of detection for 14 PAHs under optimum conditions were in the range of 0.5-5.0 μg/kg. Recovery rates for PAHs by QuEChERS and Soxhlet extraction in SRM1944 and SRM1941b were ranged from 73.4%-104.9%, 71.9%-96.4% and 78.9%-109.3%, 80.9%-108.2%, with relative standard deviations 0.47%-3.45%, 0.87%-3.05% and 1.46%-10.3%, 1.27%-10.8%. Recovery rates of optimized QuEChERS were in agreement with Soxhlet extraction, but with higher precision. This method was applied in the determination of PAHs in marine sediment, and the results were close to Soxhlet extraction. The optimized QuEChERS method meets the requirement for the rapid determination of PAHs in batch sediment samples.

optimized QuEChERS; polycyclic aromatic hydrocarbons; sediment; HPLC

2015-10-28；

2016-02-25

地質(zhì)大調(diào)查項目“持久性有機污染物實驗技術(shù)與分析方法研究”(1212011120274)

呂愛娟(1981-)，女，江蘇常州人，碩士，工程師。

X833

A

1002-6002(2017)01- 0115- 06

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.17