稻殼熱解提質(zhì)制取生物油的LCA分析

呂子婷,仲兆平,石 坤,于 點 (東南大學能源與環(huán)境學院,能源熱轉(zhuǎn)化與過程測控教育部重點實驗室,江蘇南京 210096)

稻殼熱解提質(zhì)制取生物油的LCA分析

呂子婷,仲兆平*,石 坤,于 點 (東南大學能源與環(huán)境學院,能源熱轉(zhuǎn)化與過程測控教育部重點實驗室,江蘇南京 210096)

基于建立的稻殼快速熱解超臨界乙醇提質(zhì)(PY-USE)和催化加氫提質(zhì)(PY-CH)生命周期評價(LCA)模型,對兩工藝的環(huán)境影響潛值進行了計算和比較.結(jié)果表明 PY-CH生物油的化石資源消耗潛值(FDP),全球變暖潛值(GWP),臭氧層耗竭潛值(ODP),光化學臭氧形成潛值(POCP)和酸化潛值(AP)均比PY-USE工藝低,但人體毒性潛值(HTP)和富營養(yǎng)化潛值(EP)比PY-USE高;兩工藝的環(huán)境影響的主要來源分別是化石乙醇和農(nóng)業(yè)子系統(tǒng),使用生物乙醇替代化石乙醇,可降低PY-USE生物油的環(huán)境影響潛值;與化石燃料相比,PY-USE和PY-CH生物油的FDP、GWP和ODP降低,HTP、POCP、AP和EP均有所增加,其中PY-USE生物油的GWP與化石柴油,汽油相比分別減少了38.83%及45.93%,PY-CH生物油的GWP相比化石柴油、汽油分別減少了73.50%和76.58%.

生命周期評價；超臨界乙醇提質(zhì)；催化加氫提質(zhì)；環(huán)境影響

生物質(zhì)制取生物燃料是涉及多種工藝流程的復雜能源生產(chǎn)系統(tǒng),為了量化分析生物燃料生產(chǎn)過程的環(huán)境影響和資源消耗,國內(nèi)外開展了廣泛的生命周期評價(LCA).

前期的 LCA研究主要針對第一代生物燃料[1-2]展開,近年來隨著第二代生物燃料的發(fā)展,針對直接快速熱解液化[3-5]、氣化[5-7]等技術(shù)制取生物燃料的LCA研究增多.在第二代生物燃料制取技術(shù)中,直接液化被認為是具有發(fā)展前景的生物燃料制取技術(shù).但快速熱解制取的生物原油含氧量高、酸性大、不穩(wěn)定,需經(jīng)過催化加氫、催化酯化或催化裂解等提質(zhì)工藝改性后才能作為燃料使用.近年提出的快速熱解生物原油超臨界乙醇提質(zhì)工藝,以穩(wěn)定而易燃的含氧有機物為目標[8],與其他提質(zhì)方式相比,具有氫氣消耗量少、反應條件更溫和等優(yōu)勢,而目前關(guān)于超臨界乙醇提質(zhì)工藝的LCA研究鮮有報道.

本文基于Aspen Plus模型,建立了詳細的生物質(zhì)快速熱解超臨界乙醇提質(zhì)(PY-USE)和催化加氫提質(zhì)(PY-CH)清單數(shù)據(jù)模型,完善 PY-USE和PY-CH工藝的數(shù)據(jù)清單,比較兩種工藝的環(huán)境影響潛值,確定主要貢獻源,并通過對生物燃料與化石燃料環(huán)境影響潛值的對比,分析生物燃料的發(fā)展前景.

1 方法

1.1 目標和范圍確定

本研究通過計算PY-USE和PY-CH兩種生物油提質(zhì)工藝從生物質(zhì)生產(chǎn)到生物油使用的生命周期內(nèi)的環(huán)境影響潛值,確定環(huán)境影響的主要貢獻源,對兩種工藝的環(huán)境影響進行評估和對比,為生物油提質(zhì)工藝的發(fā)展提供方向.

評估模型采用的系統(tǒng)邊界如圖 1所示,系統(tǒng)分為農(nóng)業(yè)子系統(tǒng)、熱解提質(zhì)子系統(tǒng)和分配使用子系統(tǒng).LCA研究的功能單位為 1MJ生物油,數(shù)據(jù)的時間、地理和技術(shù)為代表目前中國生物熱解油生產(chǎn)技術(shù)的最新水平.

圖1 LCA研究范圍Fig.1 The scope of LCA

考慮到系統(tǒng)的復雜性,對系統(tǒng)邊界作如下假設(shè)和簡化:(1)假設(shè)生物質(zhì)全生命周期的CO2排放量為零,即不考慮生物質(zhì)生產(chǎn)階段通過光合作用固定的 CO2,生物質(zhì)轉(zhuǎn)化階段和燃料使用階段釋放的CO2;(2)不考慮生命周期過程中直接或間接使用土地帶來的環(huán)境影響(包括生物質(zhì)種植過程中的土壤碳儲量變化和生物質(zhì)熱解提質(zhì)過程中的土地使用);(3)不考慮設(shè)備制造和基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)帶來的環(huán)境影響;(4)假設(shè)副產(chǎn)品電力可輸送到電網(wǎng)替代相同數(shù)量的電網(wǎng)電力的生產(chǎn).

1.2 生物油生產(chǎn)過程模擬

PY-USE和 PY-CH工藝的清單數(shù)據(jù)通過Aspen Plus模擬獲得,其中,PY-USE工藝包括生物質(zhì)預處理、快速熱解、超臨界乙醇提質(zhì)和能量回收利用等過程,PY-CH工藝包括生物質(zhì)預處理、快速熱解、催化加氫、水蒸汽重整、能量回收利用等過程,兩工藝的流程圖分別如圖 2和圖3所示.

生物質(zhì)預處理過程利用熱解產(chǎn)物焦炭燃燒生成的煙氣加熱空氣,加熱后的空氣用于干燥生物質(zhì),生物質(zhì)含水量由20%降至7%[9].快速熱解采用串行流化床技術(shù),反應條件控制為475℃,1個標準大氣壓[10].熱解產(chǎn)物經(jīng)冷凝分離后,獲得不可冷凝氣體、生物油和焦炭,不可冷凝氣體一部分壓縮加熱送入熱解反應器作為載氣,剩下部分與焦炭作為燃料在燃燒器中燃燒,為熱解反應提供熱量.冷凝獲得的生物原油與超臨界乙醇混合后送入高壓反應釜在催化劑Ru/C的作用下發(fā)生提質(zhì)脫氧反應[11],提質(zhì)產(chǎn)物經(jīng)冷卻后分離出氣體產(chǎn)物,液體產(chǎn)物通過 SEP模塊分離出其中的乙醇和水分,得到最終產(chǎn)品生物油.給水汽化生成的水蒸汽經(jīng)汽輪機發(fā)電生成的電力作為副產(chǎn)品輸出系統(tǒng).

圖2 PY-USE工藝Aspen Plus仿真流程Fig.2 Simplified diagram of Aspen Plus simulation process of PY-USE system

圖3 PY-CH工藝Aspen Plus仿真流程Fig.3 Simplified diagram of Aspen Plus simulation process of PY-CH system

PY-CH工藝與PY-USE工藝的生物質(zhì)預處理和快速熱解過程的流程相同,冷凝獲得的生物原油和水蒸汽催化重整制得的氫氣在 350℃、1.5×104kpa條件下進行催化加氫/裂解反應,控制液體產(chǎn)物氧含量＜2%[12].液體產(chǎn)物冷卻后經(jīng)FLASH模塊分離出油相與水相,油相產(chǎn)物通過精餾分別獲得汽油和柴油組分.水相和精餾氣體中的低碳氫物質(zhì)通過水蒸汽催化重整反應制取氫氣,通過Design Spec調(diào)整天然氣輸入量確保氫氣生產(chǎn)量滿足生物油提質(zhì)過程的需求量.

1.3 清單分析

本研究以CLCD數(shù)據(jù)庫[13]作為基礎(chǔ)數(shù)據(jù)庫,即投入系統(tǒng)的電力,柴油,化工產(chǎn)品等資源和能量的上游生產(chǎn)清單采用CLCD數(shù)據(jù)庫的結(jié)果.農(nóng)業(yè)和生物油分配使用子系統(tǒng)的清單數(shù)據(jù)來自文獻及Agri-footprint數(shù)據(jù)庫[13-14],生物油生產(chǎn)過程的清單數(shù)據(jù)來自Aspen Plus軟件模擬結(jié)果,表1為系統(tǒng)生產(chǎn)1MJ的生物油的數(shù)據(jù)清單.

表1 1MJ生物油的生命周期清單Table 1 Life cycle inventory data of 1MJ bio-oil

農(nóng)業(yè)子系統(tǒng)中,稻殼的獲取包括稻谷的種植、收割、晾曬、倉儲及加工脫殼等過程.本研究中稻谷種植階段資源的投入量和環(huán)境排放量參考Agri-footprint數(shù)據(jù)庫[14]的統(tǒng)計結(jié)果.相比于稻秸,稻殼的加工存儲不需要切碎、打包等機械過程,根據(jù)文獻[15],假設(shè)稻殼收儲的能耗按稻稈收儲能耗的30%計算,柴油油耗量以0.69g/kg稻谷計,電力消耗量以 0.226kwh/kg計.稻殼作為稻谷生長過程的副產(chǎn)品,生長過程污染物的排放按照稻殼和稻谷之間的經(jīng)濟價值進行計算,分配系數(shù)取1.31%[14].PY-USE和PY-CH工藝路線生產(chǎn)生物油過程的清單數(shù)據(jù)來自Aspen Plus模擬.生物油沒有傳統(tǒng)的化石燃料穩(wěn)定,因此適合局部生產(chǎn)和使用,假設(shè)生物油離開制油廠后,通過8t的柴油貨車運輸?shù)礁浇募佑驼?運輸距離為 50km. PY-USE生物油的燃燒排放數(shù)據(jù)依據(jù)文獻[16]的實驗結(jié)果,PY-CH生物油為生物汽油和柴油的混合物,質(zhì)量百分比分別為 39.72%及 60.28%,PYCH生物油的燃燒排放數(shù)據(jù)依據(jù)文獻[17]估算的國Ⅳ汽油和柴油乘用車排放量計算.

1.4 評價方法

本研究采用CML2001方法作為環(huán)境影響評價的指標[18],考慮的環(huán)境影響類別包括化石資源消耗潛值(FDP)、全球變暖潛值(GWP)、臭氧層耗竭潛值(ODP)、人體毒性潛值(HTP)、光化學臭氧形成潛值(POCP)、酸化潛值(AP)及富營養(yǎng)化潛值(AP).環(huán)境影響潛值的計算是將生命周期清單數(shù)據(jù)歸入各種環(huán)境影響類型,以等價因子把每一類別的數(shù)據(jù)變成以典型污染物為單位的單一值,可用式1計算.

式中:EP(m)為第m種環(huán)境影響潛值;Q(m)i為第i種物質(zhì)的排放量;EF(m)i為第 i種排放物的第 m種環(huán)境影響的當量系數(shù).

為進行評價對象的不同環(huán)境影響潛值之間的比較,以CML2001[18]公布的2000年世界排放總量為基準,對各環(huán)境影響潛值計算結(jié)果進行標準化.為避免權(quán)重因子的引入帶來的誤差,本文各環(huán)境影響潛值不進行加權(quán)計算.

2 結(jié)果與分析

2.1 環(huán)境影響潛值分析

表2 1MJ PY-USE及PY-CH生物油的環(huán)境影響特征化結(jié)果Table 2 Environmental impacts characterization results for 1MJ of PY-USE and PY-CH biofuel

表2為基于CML2001評價體系,PY-USE和PY-CH工藝生產(chǎn)的生物油的環(huán)境影響潛值計算結(jié)果.對比兩工藝的環(huán)境影響潛值特征化計算結(jié)果發(fā)現(xiàn),PY-CH工藝的富營養(yǎng)化潛值高于 PYUSE工藝,PY-USE和PY-CH工藝的生物油產(chǎn)率分別為 0.57和 0.18,生物油高位熱值分別為 24和43MJ/kg,因此生產(chǎn)相同熱量的生物油,PY-CH工藝需要消耗更多的稻殼,稻谷種植過程使用的農(nóng)藥及化肥的流失是造成富營養(yǎng)化的主要原因,因此PY-CH工藝的EP值較PY-USE工藝高. PY-USE工藝熱解提質(zhì)階段投入使用的乙醇與氫氣是高能耗高污染的化工產(chǎn)品,導致 PY-USE的FDP、GWP、ODP及POCP環(huán)境影響潛值顯著高于PY-CH工藝.圖4為PY-USE工藝和PYCH工藝環(huán)境影響潛值的標準化結(jié)果,相比于其它環(huán)境影響類型,PY-USE和PY-CH工藝的酸化和非資源消耗標準化結(jié)果較高,是貢獻更大的環(huán)境影響類型.

圖4 PY-USE和PY-CH生物油環(huán)境影響特征值標準化結(jié)果比較Fig.4 Comparision of the environmental impacts normalization results of PY-USE and PY-CH biofuel

2.2 環(huán)境影響貢獻源分析

為確認生物油通過PY-USE和PY-CH工藝生產(chǎn)的生命周期內(nèi)的環(huán)境影響和資源消耗的主要來源,針對生命周期各個階段,分析其對不同環(huán)境影響計算指標的作用程度,分析結(jié)果如圖5所示.

由圖5可知,PY-USE熱解提質(zhì)過程投入的化工產(chǎn)品是該工藝FDP、GWP、ODP和POCP環(huán)境影響潛值的主要來源.PY-USE工藝熱解提質(zhì)過程投入的化工產(chǎn)品為乙醇與氫氣,實驗結(jié)果表明[11],目前PY-USE工藝生物原油提質(zhì)過程的醇油比為 2:1,其中一半的乙醇需要額外投入,根據(jù)CLCD數(shù)據(jù)庫[13],目前我國化石乙醇平均生產(chǎn)水平的 FDP、GWP分別為 41.79MJ/kg、2095gCO2-eq/kg,因此化石乙醇是環(huán)境影響和資源消耗值都較高的能源產(chǎn)品.目前生物乙醇在美國和巴西已實現(xiàn)大規(guī)模商業(yè)化生產(chǎn),文獻報道的生物乙醇的FDP及GWP分別在4.33～26.39MJ/ kg[19-20]與 44.55～932.58gCO2-eq/kg[21-22]之間,使用該技術(shù)條件生產(chǎn)的生物乙醇替代化石乙醇, PY-USE工藝的 FDP和 GWP將分別降低46.33%～112.70%和 68.09%～120.10%.國內(nèi)尚未實現(xiàn)生物乙醇的大規(guī)模生產(chǎn),但已展開了廣泛的實驗研究,文獻報道的生物乙醇的FDP和GWP分 別 在 7.84～37.18MJ/kg[23-24]和 -1244.08～1772.58g CO2-eq/kg[25-26]之間,以該技術(shù)條件生產(chǎn)的生物乙醇替代化石乙醇,PY-USE工藝的FDP和 GWP將分別降低 13.88%～102.11%及18.89%～195.60%.因此為了降低PY-USE工藝生產(chǎn)的生物油的環(huán)境影響潛值,一方面可改進提質(zhì)工藝降低醇油比,另一方面也可通過以環(huán)境友好的生物乙醇替代化石乙醇.

在 PY-CH工藝中,為滿足生物原油催化加氫過程的氫氣消耗量,需補充投入天然氣至水蒸汽重整反應器,天然氣的投入是 PY-CH工藝的化石資源消耗和全球變暖潛值的主要來源,分別占到76.66%和34.38%的比例.

根據(jù)能量梯級利用原理,對 PY-USE和PY-CH工藝的余熱利用方式進行優(yōu)化,利用余熱加熱水為水蒸汽,產(chǎn)生的水蒸汽送至汽輪機發(fā)電,系統(tǒng)供電外多余的電力作為副產(chǎn)品輸出到電網(wǎng),副產(chǎn)品的輸出使得 PY-USE工藝生產(chǎn)的生物油的FDP和GWP分別降低了27.03%和30.00%, PY-CH工藝的生物油的FDP和GWP分別降低了8.86%和12.92%.

熱解提質(zhì)過程排放的NOx和SOx是生物油人體毒性潛值和酸化潛值的主要來源,稻殼含有的氮、硫元素通過熱解進入到焦炭中,焦炭燃燒后,氮、硫元素以氧化物的形式排放.

水體富營養(yǎng)化是氮、磷等元素進入水體,引起水生植物迅速繁殖造成水體溶解氧含量下降、水質(zhì)惡化的現(xiàn)象.PY-USE工藝和PY-CH工藝生產(chǎn)的生物油富營養(yǎng)化潛值的主要貢獻源均為生物質(zhì)生長過程化肥和農(nóng)藥的流失,其它階段對富營養(yǎng)化潛值的貢獻較少.

圖5 PY-USE和PY-CH工藝生物油環(huán)境影響貢獻源分析Fig.5 Contribution of the processes to the potential environmental impacts of the PY-USE and PY-CH system

2.3 與化石燃料對比分析

圖6為PY-USE生物油、PY-CH生物油、化石柴油及化石汽油生命周期內(nèi)的環(huán)境影響潛值對比結(jié)果.其中化石汽油和化石柴油的生產(chǎn)階段清單數(shù)據(jù)來自CLCD數(shù)據(jù)庫,使用階段污染物排放值來自文獻[17].由圖 6可知,PY-USE和PY-CH工藝生物油的FDP、GWP和ODP與化石燃料相比降低,而HTP、POCP、AP和EP與化石燃料相比有不同程度的增加.生物燃料替代化石燃料的優(yōu)點主要在于溫室氣體排放量的減少,本文計算表明PY-USE工藝的GWP與化石柴油(87.3gCO2-eq/MJ),汽油(98.8gCO2-eq/MJ)相比分別降低了38.83%和45.93%,PY-CH工藝則分別降低了 73.50%和 76.58%.為了實現(xiàn)生物燃料的可持續(xù)發(fā)展,RED提出了纖維素生物燃料的GHG排放量相比傳統(tǒng)化石燃料要降低60%的標準[27],本文的研究表明,PY-CH生物油能達到該標準,而PY-USE工藝需進一步優(yōu)化,降低GHG排放量.

目前關(guān)于PY-USE工藝的LCA研究報道較少,而文獻報道的 PY-CH工藝中,以楊樹為原料生產(chǎn)的生物油的GWP相比傳統(tǒng)化石柴油下降了53%～72%[28-29],以農(nóng)林廢棄物為原料則下降了60%～88%[30],這與本文的計算結(jié)果基本相符.

圖6 生物油與化石燃料環(huán)境影響潛值比較Fig.6 Comparison of the potential environmental impacts of the bio-fuels and fossil diesel and gasoline

3 結(jié)論

3.1 對PY-USE和PY-CH工藝的環(huán)境影響潛值比較,發(fā)現(xiàn)PY-USE工藝的ADP、GWP、ODP、POCP和AP等潛值均比PY-CH工藝高,PY-CH工藝的HTP和EP潛值則更高.

3.2 工藝的環(huán)境影響潛值主要來源于提質(zhì)階段乙醇的使用,使用生物乙醇替代化石乙醇可顯著減少PY-USE工藝的潛在環(huán)境影響潛值.而PYCH工藝的環(huán)境影響主要來源于農(nóng)業(yè)子系統(tǒng)化肥的使用和污染物質(zhì)的排放.

3.3 PY-USE工藝生產(chǎn)的生物油的溫室氣體排放量為53.43gCO2-eq/MJ,與化石柴油、汽油相比分別下降了38.83%和45.93%,PY-CH工藝生產(chǎn)的生物油的溫室氣體排放量則為23.15gCO2-eq/ MJ,與化石柴油、汽油相比分別下降了73.50%和76.58%.

3.4 PY-USE和PY-CH工藝的FDP,GWP和ODP潛值與化石燃料相比顯著降低,但 HTP, POCP,AP和EP等潛值較化石燃料增加.

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Life cycle assessment of biofuels production via rice husk fast pyrolysis and upgrading.

LV Zi-ting, ZHONG Zhao-ping*, SHI Kun, YU Dian (Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, School of Energy and Environmental, Southeast University, Nanjing 210096, China). China Environmental Science, 2017,37(5)：1844～1851

The environmental potential impacts of rice husk fast pyrolysis and upgrading in supercritical ethanol (PY-USE) system and catalytic hydrotreating system (PY-CH) were calculated and compared based on the life cycle assessment (LCA) models. The results of this work revealed that FDP, GWP, ODP, POCP and AP of the PY-CH system were lower than those of the PY-USE system, while the HTP and EP was higher than that of PY-USE system. The fossil ethanol consumed during fast pyrolysis and upgrading process and agriculture system were the main sources of the potential environmental impacts of the PY-USE and PY-CH system, respectively. It was founded that the impact of the pyrolysis fuels were lower than that of the fossil fuels for FDP, GWP and ODP, but higher for HTP, POCP, AP and EP. LCA results showed that greenhouse gas(GHG) saving of 38.83% and 45.93% for the produced fuel of PY-USE system compared to conventional gasoline and diesel, while the GHG saving of 73.50% and 76.58% for the fuel of PY-CH system.

life cycle assessment；supercritical ethanol upgrading；catalytic hydrotreating；environmental impact

X705,TK6

A

1000-6923(2017)05-1844-08

呂子婷(1992-),女,安徽滁州人,東南大學能源與環(huán)境學院碩士研究生,主要從事生物質(zhì)能利用的研究.

2016-09-27

國家“973”項目(2013CB228106);國家自然科學基金資助項目(51276040)

* 責任作者, 教授, zzhong@seu.edu.cn