核電SA508-3鋼奧氏體晶粒長大規(guī)律的研究

郭 楨 劉建生 李景丹 龔 虎

(太原科技大學材料科學與工程學院，山西030024)

核電SA508-3鋼奧氏體晶粒長大規(guī)律的研究

郭 楨 劉建生 李景丹 龔 虎

(太原科技大學材料科學與工程學院，山西030024)

利用箱式電阻爐對SA508-3鋼進行了不同條件下的加熱保溫實驗，分別討論了加熱溫度及保溫時間對奧氏體晶粒長大的影響。實驗結果表明：MC型化合物的溶解溫度大約處于1050～1100℃之間。當保溫時間恒定，溫度低于1050℃時，晶粒生長緩慢，隨溫度的升高，生長速率增大。保溫溫度恒定時，在保溫初期晶粒急劇長大，隨保溫時間的延長，晶粒長大趨勢趨于平緩。在此基礎上，建立了SA508-3鋼奧氏體晶粒長大數學模型。

SA508-3鋼；微觀組織；保溫實驗；晶粒長大模型

核反應堆壓力容器作為壓水堆核電站中的關鍵設備，承擔著固定和包容堆芯及堆內構件的作用。SA508-3鋼屬于Mn-Mo-Ni型低碳低合金鋼，因其具有高強度、高韌性以及較低的輻照脆化敏感性，在核反應堆壓力容器的殼體材料中得到了廣泛應用[1]。晶粒尺寸作為衡量微觀組織與材料性能的重要指標，一直受到國內外學者的高度關注。楊運民、石靜[2]等利用高溫熱壓縮實驗及其后的保溫實驗，對該材料晶粒尺寸隨變形量及加熱時間的變化情況進行了一定程度的探究。李巨峰、李瑞峰[1]等在現有鍛造工藝的基礎上，對SA508-3鋼的化學成分、金相組織及力學性能等進行了分析，探索出了該鋼合理的熱處理工藝。鐘志平、曹起驤[3]等利用熱塑性變形和定量金相分析法，主要探究了SA508-3鋼經高溫熱變形后的晶粒尺寸變化情況，并建立了動態(tài)再結晶晶粒長大數學模型。目前對于SA508-3鋼在鍛造前的加熱保溫過程中晶粒長大規(guī)律的研究相對較少，因此對于該鋼種晶粒度的研究及晶粒長大模型的建立變得十分重要。

1 實驗方案

實驗材料為經過鍛造的SA508-3鋼，其具體成分如表1所示?？梢钥闯?，該材料含有Mo、V等高熔點合金元素，且C含量及合金元素含量均很低，屬于低碳低合金鋼[4]。

試樣采用10 mm×10 mm×15 mm方形試塊，所用設備為KBF1400箱式電阻爐。為了得到奧氏體晶粒在不同條件下的變化規(guī)律，共設計了6組不同的加熱溫度，分別為950℃、1000℃、1050℃、1100℃、1150℃、1200℃，每組溫度下，分別保溫60 min、180 min、300 min、600 min。

表1 實驗用SA508-3鋼的化學成分(質量分數，%)Table 1 Chemical composition of SA508-3 steel for experimental purpose (mass faction, %)

冷卻方式采用水淬，以便保留原奧氏體晶粒經保溫長大后的形貌。將研磨、拋光后的試樣放入配制好的腐蝕液中，具體配比如表2所示，溫度控制在55℃左右，腐蝕時間為2 min左右。后續(xù)利用Zaiss Imager顯微鏡拍取金相照片，并按照ASTM標準測得該材料初始狀態(tài)平均晶粒尺寸約為17.24 μm。

表2 SA508-3 奧氏體不銹鋼腐蝕劑配比Table 2 The proportion of corrosive agent for austenite stainless steel SA508-3

2 實驗結果與討論

2.1 奧氏體晶粒尺寸隨保溫溫度的變化情況

圖1為試樣在6個不同溫度下保溫3 h后的微觀組織形貌。觀察圖片可得，當保溫時間恒定時，隨保溫溫度的升高，晶粒尺寸呈現逐步長大趨勢，且晶界逐漸平直。這是因為隨著保溫溫度的升高，熱能轉化為晶界能，不斷蓄積，從而促使晶粒長大[5]。

繪制晶粒尺寸隨保溫溫度變化曲線圖，如圖2所示。觀察曲線可得，隨保溫溫度的升高，奧氏體晶粒長大速率逐漸增大，長大規(guī)律整體符合y=ax型指數函數，其中a>1[6]。以長大速率劃分，其變化狀態(tài)大體可分為兩個階段，溫度較低時即1050℃以下，晶粒長大緩慢，主要是由于材料中所含的Cr、Mo等合金元素與C結合，形成C的化合物，對晶界產生釘扎作用；當溫度升高至1100℃以上，C的各類化合物大量溶解，釘扎作用減弱，使得晶粒迅速長大[7]。

經研究表明，晶粒長大為一自發(fā)過程，在奧氏體晶粒長大的同時，總界面能出現降低的情況。從熱力學與動力學角度綜合分析，晶粒長大實質上是一種熱激活與晶界處原子不斷擴散的過程，通過晶界遷移的方式來體現。實際上，當材料發(fā)生奧氏體轉變后，其內部晶粒受晶界處凈驅動壓力的作用，發(fā)生遷移，導致晶粒長大。因此，保溫溫度對于晶粒尺寸的影響，實質上是對于鋼中晶界處原子跨越界面進行遷移擴散的影響[8]。

為了更直觀的描述奧氏體晶粒長大規(guī)律，當保溫時間一定時，我們建立如式(1)的長大速率公式[9]：

(1)

式中，k為材料常數；Q為晶界遷移激活能(J/mol)；T為開爾文溫度(K)；R為氣體常數，一般取8.31 J/(mol·K)；σ為晶界界面能(J/mol)；d為奧氏體平均晶粒尺寸(μm)。由公式(1)可得，奧氏體晶粒長大速率隨保溫溫度的升高呈指數形式增長，即當保溫時間一定時，隨著保溫溫度的升高，奧氏體平均晶粒尺寸也呈指數形式增長，圖2中的曲線正好印證了這個規(guī)律。

2.2 奧氏體晶粒尺寸隨保溫時間的變化情況

圖3為SA508-3鋼加熱至1150℃，保溫不同時間后的顯微組織。與隨保溫溫度變化情況類似，晶粒尺寸整體呈現長大趨勢，只是增大幅度并不明顯，且最終尺寸趨于恒定。這是由于隨著保溫時間的延長，雖然晶界能不斷增加，但是，相較于保溫溫度對于晶界能的影響，時間長短影響相對較小[10]。同時，當溫度升至1100℃以上時，由于晶界處大部分第二相粒子已完全溶解，使得晶界變細且失去了對于邊界的釘扎作用，隨著時間的延長，各晶粒間的尺寸差異逐漸減小，有利于獲得均勻的內部組織。

(a)950℃(b)1000℃(c)1050℃(d)1100℃(e)1150℃(f)1200℃

圖1 試樣不同溫度下保溫3 h后的顯微組織
Figure 1 The microstructure of samples holding with different temperatures for 3 h

圖2 保溫溫度-晶粒尺寸折線圖Figure 2 The broken line graph of holding temperature and grain size

將各組溫度下的晶粒尺寸進行整理統(tǒng)計，形成保溫時間-晶粒尺寸折線圖，如圖4所示。觀察曲線可得，在各組溫度下，隨著時間的延長，奧氏體晶粒的長大方式也分為兩種，即加速長大期和平穩(wěn)長大期。保溫5 h之前，奧氏體晶?？焖匍L大；5 h之后，長大速度變緩，最終趨于不變，長大規(guī)律整體符合y=xn+b冪函數模型[11](n屬于0至1之間)。

(a)1h(b)3h(c)5h(d)10h

圖3 試樣1150℃下保溫不同時間的顯微組織
Figure 3 The microstructure of samples holding temperature at 1150℃ with different times

圖4 保溫時間-晶粒尺寸折線圖Figure 4 The broken line graph of holding time and grain size

通常情況下，當加熱溫度一定時，晶粒長大情況與保溫時間t符合Beck方程[12]：

(2)

式中，D為保溫一段時間后的平均晶粒尺寸(μm)；D0為原始晶粒尺寸；k為與材料相關的常數；t為保溫時間；n為晶粒長大指數。本文中原始晶粒尺寸約為17.24 μm，相較于保溫一段時間后的晶粒尺寸較小，故忽略不計，將上式化簡并取對數得：

(3)

將不同溫度下的晶粒尺寸進行擬合，如圖5所示?？梢钥闯觯诿拷M溫度下，lnt與lnD之間均符合一次線性關系。

分析上圖數據，我們可以得到每組溫度下的材料常數k與晶粒長大指數n，將k與n代入公式(2)中，得到每組溫度下晶粒尺寸D與保溫時間t之間的關系式，如表3所示。

圖5 lnD-lnt曲線圖Figure 5 The curve of lnD and lnt

表3 SA508-3鋼在一定保溫溫度下的晶粒長大規(guī)律Table 3 The grain growth behavior of SA508-3 steel at a certain holding temperature

經研究表明，當金屬中存在阻礙晶界遷移的第二相粒子或雜質元素時，指數項n通常<1/2。n值表示提供給晶粒長大的所需動力，材料中第二相質點的形狀大小及體積分數是影響n值的主要因素。當溫度較低時，n值較小，說明在此溫度范圍內鋼中存在許多穩(wěn)定的微合金化合物，對晶界起到了有效的釘扎作用，使得晶粒很難長大。升高溫度，n值隨之增大，這是因為隨著溫度的升高，碳、氮化合物開始溶解。當溫度升高到1100℃時，n值最大，同時，晶粒長大速率也達到最大，說明此時碳、氮化合物已完全溶解。繼續(xù)升溫，n值略有下降，但仍保持相對穩(wěn)定狀態(tài)，即晶粒以相對穩(wěn)定的速度生長，繼續(xù)升高溫度不會對生長速率產生較大影響[11]。材料常數k則隨溫度的升高而不斷增大。

Beck公式直觀的體現了晶粒尺寸與保溫時間的關系，對于預測不同條件下的晶粒尺寸，選定合適的保溫時間具有重要的指導意義。綜上所述，保溫時間對晶粒長大的影響明顯小于加熱溫度對奧氏體晶粒的影響。在實際生產中，應合理控制保溫時間，既要保證獲得均勻的內部組織，又要避免材料內部產生粗大晶粒。

3 奧氏體晶粒長大模型

3.1 模型的建立

通常情況下，影響奧氏體晶粒長大的因素有：初始晶粒尺寸、保溫溫度及保溫時間。相比之下，初始晶粒尺寸影響較小，故忽略不計。根據相關文獻介紹[13-14]，建立如下奧氏體晶粒長大經驗公式：

(4)

式中，D為實際奧氏體平均晶粒直徑(μm)；t為保溫時間(s)；T為保溫溫度(K)；R為氣體常數，一般取8.31 J/(mol·K)；Q為保溫過程中奧氏體晶粒長大激活能(J/mol)；A和n為與材料相關的常數。

整理式(4)，并同時取自然對數得：

(5)

根據公式(5)，對不同條件下的實驗數據進行線性回歸分析，得到各參數值分別為：

n=0.122

Q=1.766175×105kJ/mol

A=2.369×105

將上述擬合結果代入式(4)中，得到SA508-3鋼奧氏體晶粒長大尺寸模型：

(6)

3.2 模型的驗證

利用公式(6)計算各溫度條件下的奧氏體晶粒平均直徑，再將實驗值與計算值進行對比分析，最終結果如表4所示。觀察數據可得，根據數學公式預測得到的晶粒尺寸與實驗值非常接近，兩者之間的誤差均在10%以內，其中最大誤差7.11%，最小誤差0.72%，平均誤差約為4.02%。綜上所述，本文得到的晶粒長大模型是可信的，利用此模型可用于預測SA508-3鋼在1200℃以下保溫一段時間后的晶粒尺寸，對于實際生產中始鍛溫度的制定具有一定的指導意義。

表4 晶粒尺寸計算值Table 4 The calculated value of grain size

4 結論

(1)SA508-3鋼MC型化合物的溶解溫度大約處于1050～1100℃之間，溫度低于1050℃時，晶粒生長緩慢，隨溫度的升高，生長速率增大。恒定保溫時間，奧氏體晶粒平均直徑與保溫溫度之間符合y=ax(a>1)型指數函數關系。

(2)當保溫溫度一定時，在保溫初期晶粒急劇長大，隨時間的延長，晶粒長大趨勢趨于平緩。奧氏體晶粒長大規(guī)律整體符合y=xn冪函數模型(n屬于0至1之間)。

(3)通過多元非線性回歸，得到了不同保溫溫度和保溫時間下的 SA508-3鋼奧氏體晶粒長大數學模型。

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編輯 杜青泉

Research on Austenite Grain Growth Behavior of Nuclear Power SA508-3 Steel

Guo Zhen, Liu Jiansheng, Li Jingdan, Gong Hu

By using the chamber type electric resistance furnace, the heating and thermal insulation tests of SA508-3 steel have been performed in different conditions. The influence of heating temperature and holding time on austenite grain growth has been discussed respectively. The results show that the solution temperature of MC type chemical compound is about in the range of 1050～1100 ℃. When the temperature is lower than 1050℃ and the holding temperature is constant, the growth of grain is slow, and the growth rate increases with temperature rising. When the holding temperature is constant, the grain suddenly grows at the beginning of holding stage. The trend of grain growth becomes flat with the holding time. On this basis, the mathematical model of austenite grain growth of SA508-3 steel has been built.

SA508-3 steel; microstructure; thermal insulation test; grain growth model

劉建生(1958—)，男，教授，博士生導師，研究方向為大型鍛造理論與新技術。

2016—09—14

山西省自然科學基金重點項目(2016011002)

TG142.41

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