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      水土比、pH 和有機質(zhì)對沉積物吸附四環(huán)素的復(fù)合影響

      2017-05-12 09:58:22李宗宸魏群山羅專溪徐龍鳳劉亞男顏昌宙柳建設(shè)
      關(guān)鍵詞:水土陽離子氧化物

      李宗宸,魏群山*,羅專溪,徐龍鳳,劉亞男,顏昌宙*,柳建設(shè)

      (1.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 201620;2.中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所,廈門 361021;3.國家環(huán)境保護(hù)紡織工業(yè)污染防治工程技術(shù)中心,上海 201620)

      水土比、pH 和有機質(zhì)對沉積物吸附四環(huán)素的復(fù)合影響

      李宗宸1,2,3,魏群山1,2,3*,羅專溪2,徐龍鳳1,3,劉亞男1,3,顏昌宙2*,柳建設(shè)1,3

      (1.東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 201620;2.中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所,廈門 361021;3.國家環(huán)境保護(hù)紡織工業(yè)污染防治工程技術(shù)中心,上海 201620)

      為更深入了解抗生素在水環(huán)境遷移過程中受沉積物吸附影響的特征和規(guī)律,選取典型抗生素之四環(huán)素(TC)為代表,研究了不同水土比、pH及有機質(zhì)對九龍江沉積物吸附TC的復(fù)合影響。通過在不同水土比條件下進(jìn)行改變pH的吸附實驗考察水土比和pH的復(fù)合影響,又以去除有機質(zhì)前后的沉積物為吸附劑,在不同水土比、pH條件下對初始濃度范圍為20~100 mg·L-1的TC溶液進(jìn)行等溫平衡吸附試驗,研究有機質(zhì)在不同環(huán)境條件下對沉積物吸附TC的影響。結(jié)果顯示pH的影響規(guī)律為:沉積物對TC的吸附率總是在酸性條件(pH=3~5)下出現(xiàn)最大值,并且吸附率總體上會隨著pH的升高而降低。水土比的影響規(guī)律為:水土比的變化會使達(dá)到最大吸附率的pH位點和最大吸附率值都發(fā)生改變,如:水土比為0.125和0.25時,吸附率在pH=3時達(dá)到最大,分別是96.8%和95.3%;水土比0.5時,達(dá)到最大吸附率的pH值為5,且最大吸附率值降低至82.82%。這可能是吸附方式由陽離子交換轉(zhuǎn)變?yōu)殡x子交換和配位絡(luò)合的綜合作用導(dǎo)致的。沉積物中有機質(zhì)的影響研究發(fā)現(xiàn),有機質(zhì)不是單一的促進(jìn)或抑制作用,而是在TC形態(tài)和沉積物的主要吸附方式發(fā)生變化的時候,其促進(jìn)和抑制作用發(fā)生轉(zhuǎn)換。

      四環(huán)素;沉積物;水土比;pH;有機質(zhì)

      近20年來,隨著畜牧業(yè)的迅速發(fā)展,獸藥抗生素以其高效的防治動物疾病、促進(jìn)動物生長等作用而得到了廣泛的應(yīng)用。四環(huán)素類抗生素(TCs)依靠其廣譜抗菌性、副作用小、易吸收等優(yōu)點成為目前使用最多的抗生素[1]??股夭⒉粫粍游锿耆?,高達(dá)80%以上會隨著動物的糞便排放到水體中[2],水環(huán)境中的抗生素作為一種新型污染物已影響到環(huán)境和人類健康。在江河生態(tài)系統(tǒng)中,沉積物是一種重要的環(huán)境介質(zhì),對有機污染物在水體中的遷移轉(zhuǎn)化以及歸趨具有重要的作用。對四環(huán)素(TC)在水體中分布特征的研究發(fā)現(xiàn),TC在南明河[3]沉積物中的濃度達(dá)到312 ng·g-1[3],在海河沉積物中的濃度達(dá)到422 ng·g-1,遼河沉積物中的濃度達(dá)到653 ng·g-1[4];而福建九龍江養(yǎng)殖場附近沉積物中的TC濃度更是最高達(dá)到了14 667 ng·g-1[5],說明TC極易被沉積物富集而且在九龍江中污染嚴(yán)重。

      吸附是抗生素在沉積物-水環(huán)境界面遷移的主要過程。TC帶有多種官能團,在不同的pH條件下會在水體里以不同的離子形態(tài)存在[6]。而沉積物是十分復(fù)雜的體系,包含金屬氧化物、粘土礦物、有機質(zhì)和生物體等組分[7],其與TC的作用機理也很復(fù)雜。天然有機質(zhì)是由環(huán)境中動植物殘體經(jīng)過長時間的生化作用形成的,是沉積物中重要的吸附組分。有機質(zhì)根據(jù)其分子量和溶解性的差異可分為腐植酸、富里酸和腐黑物,其結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性決定了它可以通過多種作用方式如疏水吸附、分配、氫鍵、電荷轉(zhuǎn)移、共價鍵、范德華力與有機污染物結(jié)合[8],改變沉積物中有機污染物的吸附解吸及遷移轉(zhuǎn)化行為。因此在復(fù)雜的環(huán)境條件發(fā)生變化時,沉積物吸附TC的主要作用方式可能會發(fā)生變化。

      目前,關(guān)于土壤[9]、沉積物[10]及有機質(zhì)[11]對TC吸附過程的研究包括:TC的吸附動力學(xué)、熱力學(xué)特性及環(huán)境條件(如pH、鹽度等)對吸附過程的影響,但一般只選擇某一較符合真實環(huán)境的條件進(jìn)行考察或進(jìn)行單因素控制實驗,對多種環(huán)境因素的共同影響進(jìn)行分析的研究較少,同時現(xiàn)實環(huán)境中河流會因為枯/豐水期造成水土比的變化。本文選擇水土比以及pH兩個典型的環(huán)境條件,研究了在兩者復(fù)合作用下九龍江沉積物對TC的吸附特征,并考察了有機質(zhì)在環(huán)境條件變化下對吸附作用的影響,旨在進(jìn)一步了解TC在河流-沉積物體系中的遷移行為,為控制九龍江流域抗生素污染提供理論依據(jù)。

      1 材料與方法

      1.1 沉積物樣品處理及理化性質(zhì)表征

      沉積物樣品采集自九龍江流域(25.021°N,117.565° E),去除沉積物中的雜物后冷凍干燥,研磨過100目篩,放置于干燥器中待用,標(biāo)記為W1。有機質(zhì)去除方法:稱取一定量的沉積物,持續(xù)加入30%過氧化氫溶液直至無氣泡產(chǎn)生,在70℃水浴中將剩余過氧化氫去除,用超純水洗至pH=7,標(biāo)記為W2。為減小誤差,原沉積物按同樣步驟進(jìn)行清洗。樣品的金屬元素總量使用X射線熒光光譜儀測定;總含碳量(C)使用CNS元素分析儀測定;比表面積使用ASAP2020型全自動比表面積、微孔孔隙和化學(xué)吸附儀測定。各沉積物主要理化性質(zhì)參數(shù)如表1所示。

      1.2 試劑與儀器

      TC標(biāo)準(zhǔn)品(Dr.Ehrenstorfer GmbH公司,95%);濃鹽酸、氫氧化鈉、過氧化氫(國藥集團化學(xué)試劑有限公司,分析純)等試劑。紫外-可見分光光度計Evolution-300,CNS元素分析儀,X射線熒光光譜儀,ASAP2020型全自動比表面積、微孔孔隙和化學(xué)吸附儀等儀器。

      1.3 儀器分析條件

      TC測定使用紫外分光光度法。預(yù)實驗結(jié)果顯示,TC在酸性和堿性條件下最大吸收波長不同,pH≤7時最大吸收波長出現(xiàn)在355 nm,pH>7時最大吸收波長出現(xiàn)在361 nm。實驗時根據(jù)實際pH條件進(jìn)行選擇。

      1.4 吸附試驗

      pH影響實驗:稱取不同質(zhì)量沉積物W1于50 mL玻璃血清瓶中,分別加入pH調(diào)節(jié)至3~10的TC溶液25 mL,初始濃度為40 mg·L-1,并加入100 mg·L-1疊氮化鈉抑制微生物生長,于25℃避光振蕩48 h后取出,使用0.22 μm有機濾膜過濾后使用紫外分光光度計測定。未含TC的處理作為空白對照,同時以無沉積物處理作為對照。

      吸附等溫線:稱取一定質(zhì)量沉積物樣品W1或W2于50 mL玻璃血清瓶中,分別加入25 mL濃度為20、40、60、80、100 mg·L-1的TC溶液,得到不同水土比的混合溶液,水土比(ω)分別為0.5,0.25,0.125。溶液加入前根據(jù)實驗需要調(diào)節(jié)pH,并加入100 mg·L-1疊氮化鈉抑制微生物生長。其余步驟如上。

      本實驗所有的水土比定義為TC溶液體積(mL)和沉積物質(zhì)量(mg)之比。

      2 結(jié)果與討論

      2.1 水土比、pH對沉積物吸附TC的復(fù)合影響

      2.1.1 pH對吸附的影響

      TC是一種弱四元酸,分子結(jié)構(gòu)中存在3組可離子化基團,電離平衡常數(shù)pKa1、pKa2、pKa3分別為3.30、7.69和9.69[12]。TC的結(jié)構(gòu)及不同pH下的分子形態(tài)如圖1所示。pH<3.3時TC以TCH3+的形式存在,pH值為3.3~7.7時,TC可看作是帶一個二甲氨基基團和一個負(fù)電荷酚羥基的兼性離子(+-0),在pH=5.5時幾乎以電中性的兼性離子形態(tài)(+-0)存在。隨著pH值持續(xù)升高,TC分子中負(fù)電荷所占比例不斷增加,pH> 9后完全以陰離子形態(tài)存在[13]。

      TC濃度為40 mg·L-1時,不同水土比下沉積物W1吸附TC的吸附率η隨pH的變化情況如圖2所示。從圖2可以看出,pH的變化對沉積物吸附TC有較大的影響。沉積物在酸性條件(pH=3~5)時對TC的吸附率達(dá)到最大值,隨著pH的升高吸附率緩慢下降,在pH>9后開始急劇下降。這與胡佶等[10]研究的pH對海洋沉積物吸附TC影響的結(jié)果一致。pH=3時,由于同晶替代作用,表面帶有負(fù)電荷[10]的粘土礦物可以通過靜電吸引作用將陽離子形態(tài)的TC快速吸附至沉積物表面,而且在吸附體系酸化的過程中,沉積物孔隙中的碳酸鹽會被溶解,增加了沉積物的比表面積[14],但是所釋放的Ca2+、Mg2+等離子會與TC發(fā)生競爭吸附。同時,溶液pH低于有機質(zhì)和金屬氧化物的等電點,會使其表面基團發(fā)生質(zhì)子化而帶正電荷,使沉積物整體的負(fù)電荷量下降[15]。因此,在TC主要以陽離子形態(tài)存在的pH范圍內(nèi),pH的繼續(xù)下降可能會使沉積物對TC的飽和吸附能力下降。

      圖1 四環(huán)素的結(jié)構(gòu)(a)及在不同pH時的形態(tài)分布(b)Figure 1 Tetracycline(TC)structure(a)and speciation(b)as a function of pH

      圖2 不同水土比條件下pH對吸附率的影響Figure 2 Effects of solution/soil ratios and pH on adsorption rate

      隨著pH的升高,TC陽離子比例逐漸減少。pH=5左右時,TC完全為兩性離子,沉積物對TC的靜電引力減弱,可變電荷的有機質(zhì)[16]和金屬氧化物在溶液處于電中性時可同時吸附陽離子和陰離子,相比粘土礦物更容易吸附同時帶有正電荷和負(fù)電荷的TC離子[17]。同時有機質(zhì)可以與金屬氧化物形成有機-無機復(fù)合體[6],通過配位絡(luò)合作用吸附TC,錳氧化物可以通過氧化作用使TC分子分解[18]。

      隨著pH的繼續(xù)升高,TC以陰離子形態(tài)存在的比例上升,靜電斥力的作用使沉積物對TC的吸附率隨著pH的上升而快速下降,沉積物僅能通過鐵鋁氧化物及有機質(zhì)與陰離子形態(tài)的TC形成絡(luò)合物將其吸附[19]。

      2.1.2 水土比對吸附的影響

      沉積物提供的吸附位點隨著水土比的增加而減少,沉積物對TC的吸附率也隨之下降。水土比除了影響沉積物對TC的吸附率最大值外,還影響吸附率最大值出現(xiàn)的pH值的高低。

      由圖2可知,水土比為0.125時,TC相對濃度較低,沉積物在pH=3時對TC的吸附能力最強,吸附率達(dá)到96.8%,在酸性條件(pH=3~5)范圍內(nèi)吸附率隨著pH上升而快速下降;水土比為0.25時,沉積物同樣在pH=3時吸附TC的能力最強,吸附率為95.30%,并在酸性條件(pH=3~5)范圍內(nèi)吸附率隨著pH的上升而緩慢下降;而當(dāng)水土比升至0.5時,TC相對濃度較高,吸附率在pH=5時達(dá)到最大值,為82.82%,但不同的是pH=3時的吸附率小于pH=9時。

      綜上可以看出,隨著水土比的升高或抗生素相對濃度升高,沉積物吸附飽和度隨之升高,最適合沉積物吸附TC的條件從pH=3向pH=5轉(zhuǎn)移。結(jié)合前述分析,說明低水土比時陽離子形態(tài)的TC可能更容易被沉積物吸附,主要吸附方式為離子交換吸附;高水土比時兩性離子形態(tài)的TC可能更容易被沉積物吸附,TC與鐵鋁氧化物和有機質(zhì)發(fā)生離子交換、形成絡(luò)合物以及被錳氧化物氧化分解可能是吸附過程的主要作用方式。這可能也是水土比為0.5時沉積物在pH<5時對TC的吸附率大幅降低的原因。

      2.2 不同pH和水土比條件下有機質(zhì)對沉積物吸附TC的影響

      本研究使用H2O2去除沉積物中的有機質(zhì)[20],去除有機質(zhì)前后的沉積物W1和W2理化性質(zhì)如表1所示。從表中可以看出,H2O2處理后總碳(C)值大幅下降,說明有機質(zhì)已被大部分去除,由于部分金屬元素是以有機結(jié)合態(tài)形式存在,去除有機質(zhì)的同時也使沉積物中金屬元素含量小幅下降。

      表1 處理前后沉積物基本理化性質(zhì)Table 1 Physiochemical properties of the extracted sediments

      經(jīng)過2.1節(jié)的分析可以看出,在不同的pH及水土比條件下,沉積物吸附TC的主要作用方式會發(fā)生變化,水土比低時主要依靠沉積物表面的陽離子交換作用,水土比高時主要依靠金屬氧化物及有機質(zhì)與TC結(jié)合。而其他礦物成分與之不同的是,有機質(zhì)有一部分會堆積在粘土礦物的孔隙中[21],從表1也可以看出,去除有機質(zhì)后沉積物的比表面積增大。因此,在不同TC存在形態(tài)和不同的吸附條件下,有機質(zhì)對吸附作用既可能表現(xiàn)為促進(jìn)作用,也可能表現(xiàn)為抑制作用。

      以W1和W2作為吸附劑,TC初始濃度為20~100 mg·L-1時,在不同的水土比和pH條件下,吸附等溫線即平衡濃度Ce和平衡吸附量Qe的關(guān)系曲線如圖3所示。為獲得理論飽和吸附量,本研究通過Langmuir吸附等溫方程對等溫吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。

      式中:Qe為平衡吸附量,mg·g-1;Ce為平衡濃度,mg·L-1;Qm為最大吸附量,mg·g-1;Kl為langmuir常數(shù),表示吸附劑對吸附質(zhì)結(jié)合力的大小,L·mg-1。

      等溫線擬合系數(shù)均大于0.95,Qm擬合結(jié)果見表2;Qm1為W1的飽和吸附量,Qm2為W2的飽和吸附量。

      不同水土比條件下,W1與W2的Qm值大小關(guān)系隨pH變化如表2所示。相同沉積物Qm隨著水土比的增加略有上升,可能是因為四環(huán)素在水體中會自然降解,造成吸附量偏高,水土比越高該效果越明顯。水土比不變時,Qm大小關(guān)系為pH=5>pH=9>pH=3,且可以看出在pH=3時Qm1的大小僅為pH=5時的62.15%,說明沉積物對兩性離子形態(tài)TC的吸附飽和能力要遠(yuǎn)大于陽離子形態(tài)TC。達(dá)到吸附飽和時,pH= 3時有機質(zhì)對沉積物吸附TC起抑制作用,而在pH=5和pH=9時起促進(jìn)作用。

      圖3 不同水土比及pH時四環(huán)素的吸附等溫線Figure 3 Sorption isotherms of TC at different solution/soil ratios and pH

      表2 不同水土比及pH時沉積物吸附TC的Langmuir擬合參數(shù)Table 2 Fitting Langmiur adsorption parameters for TC in sediments at different solution/soil ratios and pH

      吸附等溫線可以直觀地反映相同反應(yīng)條件下兩種吸附劑Ce的差異。由圖3可知,pH=3時,水土比為0.5時有機質(zhì)明顯抑制了沉積物對TC的吸附,Ce越高時抑制現(xiàn)象越明顯。但隨著Ce的降低,抑制效果逐漸下降,當(dāng)水土比為0.25時兩種吸附劑的吸附等溫線出現(xiàn)了交點,并隨著Ce的進(jìn)一步降低出現(xiàn)了有機質(zhì)促進(jìn)沉積物吸附TC的現(xiàn)象。這可能是由于TC在pH=3時主要為陽離子,且一小部分以兩性離子的形態(tài)存在,Ce高時Qe已經(jīng)接近Qm,說明沉積物已經(jīng)接近吸附飽和。比表面積高的W2擁有更多的靜電吸附位點,同時去除有機質(zhì)會進(jìn)一步增加沉積物表面的永久負(fù)電荷[22]。雖然有機質(zhì)能夠以其他作用方式吸附一部分兩性離子,但是不足以填補占據(jù)沉積物孔隙而造成的吸附量損失,因此W2的吸附量要比W1高。隨著Ce的降低,無論去除有機質(zhì)與否,沉積物上的靜電吸附位點都足以吸附溶液中陽離子形態(tài)的TC,而有機質(zhì)的存在額外吸附了部分兩性離子形態(tài)的TC。由于有機質(zhì)在酸性條件溶解性低,沉積物釋放的溶解性有機質(zhì)會有部分沉淀,這個溶解性有機質(zhì)從沉積物中釋放-沉淀-再吸附的過程會促進(jìn)沉積物對TC的吸附過程[23],以致W1的吸附量超過了W2。因此在pH=3的條件下,Ce高時有機質(zhì)會抑制沉積物對TC的吸附,Ce低時表現(xiàn)為促進(jìn)作用。

      通過2.1節(jié)的分析,當(dāng)pH=5時,沉積物中的鐵鋁氧化物和有機質(zhì)發(fā)生離子交換、形成絡(luò)合物以及被錳氧化物氧化分解是吸附過程的主要作用方式。有機質(zhì)在這個條件下會促進(jìn)沉積物對TC的吸附作用,同時由于有機質(zhì)會與金屬氧化物形成有機-無機復(fù)合體,去除有機質(zhì)的同時會使一部分金屬氧化物溶解[24]。從表1也可以看出去除有機質(zhì)降低了金屬的含量。從圖3可以看出,水土比高時去除有機質(zhì)明顯降低了沉積物對TC的吸附量,但是在低水土比的條件下,W1與W2的吸附等溫線出現(xiàn)了交點,在Ce低時去除有機質(zhì)后吸附量增加。這是由于在低平衡濃度時沉積物各組分對TC的去除能力逐漸過剩,而各組分去除TC首先需要通過粘土表面的靜電作用將TC吸附至沉積物孔隙內(nèi)[18],高比表面積的W2能夠吸引更多的TC。因此在pH=5的條件下,Ce高時有機質(zhì)會促進(jìn)沉積物對TC的吸附,Ce低時表現(xiàn)為抑制作用。

      從圖3可以看出在pH=9時,有機質(zhì)在所有條件下均表現(xiàn)為促進(jìn)沉積物對TC的吸附,W1與W2的吸附等溫線并沒有出現(xiàn)交點。這是由于在堿性條件下,沉積物主要通過鐵鋁氧化物及有機質(zhì)與陰離子形態(tài)的TC形成絡(luò)合物[19],而粘土表面會與TC發(fā)生靜電斥力作用。去除有機質(zhì)后在降低了絡(luò)合作用的同時還由于比表面積增加而使靜電斥力增大,因此降低了沉積物對TC的吸附效果。

      綜上所述,有機質(zhì)對沉積物吸附TC的影響不是單一不變的,而是隨著條件(如平衡濃度、pH等)的改變而發(fā)生變化,甚至逆轉(zhuǎn)。因此,不能簡單地認(rèn)為有機質(zhì)對沉積物吸附TC影響一定是促進(jìn)或一定是抑制。當(dāng)pH=3,TC以陽離子形態(tài)存在,Ce高時有機質(zhì)的存在抑制了沉積物對TC的吸附,而隨著Ce的降低轉(zhuǎn)變?yōu)榇龠M(jìn)吸附;pH=5,TC以兩性離子形態(tài)存在,Ce高時有機質(zhì)促進(jìn)沉積物對TC的吸附,并隨著Ce降低轉(zhuǎn)變?yōu)橐种莆?;pH=9,TC為陰離子時,無論Ce高低有機質(zhì)的存在均會促進(jìn)沉積物對TC的吸附。

      由于TC離子形態(tài)的多變性以及沉積物對其作用機理的復(fù)雜性,pH和水土比不僅影響沉積物對TC的吸附量大小,還可能使主要吸附作用方式發(fā)生變化,同時沉積物中的有機質(zhì)對吸附作用的影響也會存在差異。為了進(jìn)一步研究TCs在水體-沉積物中的遷移行為,有必要將更多的水環(huán)境條件和沉積物特性結(jié)合進(jìn)行分析。

      3 結(jié)論

      (1)溶液pH的變化可以改變TC的離子形態(tài)及沉積物的表面性質(zhì),從而影響沉積物對TC的吸附。水土比變化影響了沉積物對TC的最大吸附率,同時由于主要吸附作用方式的改變,達(dá)到最大吸附率的pH值也會隨著水土比的變化而轉(zhuǎn)變。

      (2)沉積物中有機質(zhì)對吸附TC的影響,不是一直保持單純的促進(jìn)或抑制作用。當(dāng)水土比和溶液pH發(fā)生變化時,TC的離子形態(tài)和沉積物對其的主要吸附方式會發(fā)生變化,因此沉積物中有機質(zhì)對吸附TC的促進(jìn)或抑制作用會發(fā)生相互轉(zhuǎn)換。

      [1]楊曉芳,楊濤,王瑩,等.四環(huán)素類抗生素污染現(xiàn)狀及其環(huán)境行為研究進(jìn)展[J].環(huán)境工程,2014,32(2):123-127.

      YANG Xiao-fang,YANG Tao,WANG Ying,et al.Research progress in pollution status and environmental behavior of tetracycline antibiotics [J].Environmental Engineering,2014,32(2):123-127.

      [2]Watanabe N,Bergamaschi B A,Loftin K A,et al.Use and environmental occurrence of antibiotics in freestall dairy farms with manured forage fields[J].Environmental Science&Technology,2010,44(17):6591-6600.

      [3]Liu H,Zhang G,Liu C Q,et al.The occurrence of chloramphenicol and tetracyclines in municipal sewage and the Nanming River,Guiyang City, China[J].Journal of Environmental Monitoring,2009,11(6):1199-1205.

      [4]Zhou L J,Ying G G,Zhao J L,et al.Trends in the occurrence of human and veterinary antibiotics in the sediments of the Yellow River,Hai River and Liao River in Northern China[J].Environmental Pollution,2011, 159(7):1877-1885.

      [5]Zhang D,Lin L,Luo Z,et al.Occurrence of selected antibiotics in Jiulongjiang River in various seasons,South China[J].Journal of Environ-mental Monitoring,2011,13(7):1953-1960.

      [6]Zhao Y P,Geng J J,Wang X R,et al.Adsorption of tetracycline onto goethite in the presence of metal cations and humic substances[J].Journal of Colloid and Interface Science,2011,361(1):247-251.

      [7]秦曉鵬,劉菲,王廣才,等.抗生素在土壤/沉積物中吸附行為的研究進(jìn)展[J].水文地質(zhì)工程地質(zhì),2015,42(3):142-148.

      QIN Xiao-peng,LIU Fei,WANG Guang-cai,et al.Adsorption of antibiotics in soils/sediments:A review[J].Hydrogeology and Engineering Geology,2015,42(3):142-148.

      [8]凌婉婷,徐建民,高彥征,等.溶解性有機質(zhì)對土壤中有機污染物環(huán)境行為的影響[J].應(yīng)用生態(tài)學(xué)報,2004,15(2):326-330.

      LING Wan-ting,XU Jian-min,GAO Yan-zheng,et al.Influence of dissolved organic matter(DOM)on environmental behaviors of organic pollutants in soils[J].Chinese Journal of Applied Ecology,2004,15(2):326-330.

      [9]萬瑩,鮑艷宇,周啟星,等.四環(huán)素在土壤中的吸附與解吸以及鎘在其中的影響[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2010,29(1):85-90.

      WAN Ying,BAO Yan-yu,ZHOU Qi-xing,et al.Adsorption and desorption of tetracycline and effect of cadmium on these in two typical soils of China[J].Journal of Agro-Environment Science,2010,29(1):85-90.

      [10]胡佶,王江濤.四環(huán)素在海洋沉積物上的吸附[J].高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報,2010,31(2):320-324.

      HU Ji,WANG Jiang-tao.Adsorption of tetracycline on marine sediment[J].Chemical Journal of Chinese Universities,2010,31(2):320-324.

      [11]MacKay A A,Canterbury B.Oxytetracycline sorption to organic matter by metal-bridging[J].Journal of Environmental Quality,2005,36(6):1964-1971.

      [12]Sassman S A,Lee L S.Sorption of three tetracyclines by several soils:Assessing the role of pH and cation exchange[J].Environmental Science and Technology,2005,39(19):7452-7459.

      [13]Chang P H,Li Z,Jiang W T,et al.Adsorption and intercalation of tetracycline by swelling clay minerals[J].Applied Clay Science,2009,46(1):27-36.

      [14]彭亞君,王玉玨,劉東艷,等.酸化過程對海洋沉積物中有機碳同位素分析的影響[J].海洋學(xué)報,2015,37(12):85-92.

      PENG Ya-jun,WANG Yu-jue,LIU Dong-yan,et al.Acid treatment effects on the carbon stable isotope value of marine sediments[J].Acta Oceanologica Sinica,2015,37(12):85-92.

      [15]鄒獻(xiàn)中,趙安珍,季國亮,等.可變電荷土壤吸附銅離子時氫離子的釋放[J].土壤學(xué)報,2002,39(3):308-317.

      ZOU Xian-zhong,ZHAO An-zhen,JI Guo-liang,et al.Release of Hydrogen ions during adsorption of copper ions by variable charge soils[J].Acta Pedologica Sinica,2002,39(3):308-317.

      [16]Gu C,Karthikeyan K G,Sibley S D,et al.Complexation of the antibiotic tetracycline with humic acid[J].Chemosphere,2007,66(8):1494-1501.

      [17]Wang Y P,Xu R K,Li J Y.Effect of Fe/Al hydroxides on desorption of K+and NH+4from two soils and kaolinite[J].Pedosphere,2013,23(1):81-87.

      [18]Rubert IV K F,Pedersen J A.Kinetics of oxytetracycline reaction with a hydrous manganese oxide[J].Environmental Science and Technology, 2006,40(23):7216-7221.

      [19]Figueroa R A,MacKay A A.Sorption of oxytetracycline to iron oxides and iron oxide-rich soils[J].Environmental Science&Technology, 2005,39(17):6664-6671.

      [20]陳蕾,鄭西來,王婷,等.表層沉積物主要礦化組分對Mn(Ⅱ)的吸附特性與貢獻(xiàn)[J].環(huán)境科學(xué)研究,2014,27(11):1345-1350.

      CHEN Lei,ZHENG Xi-lai,WANG Ting,et al.Characteristics and contribution of major mineralized components of the surface sediment to Mn(Ⅱ)adsorption[J].Research of Environmental Sciences,2014, 27(11):1345-1350.

      [21]盧龍飛,蔡進(jìn)功,劉文匯,等.泥巖與沉積物中粘土礦物吸附有機質(zhì)的三種賦存狀態(tài)及其熱穩(wěn)定性[J].石油與天然氣地質(zhì),2013,34(1):16-26.

      LU Long-fei,CAI Jin-gong,LIU Wen-hui,et al.Occurrence and thermostability of absorbed organic matter on clay minerals in mudstones and muddy sediments[J].Oil and Gas Geology,2013,34(1):16-26.

      [22]崔桂芳,關(guān)連珠,孫琳,等.有機質(zhì)含量對棕壤表面電荷及NH+4的吸附解吸特性的影響[J].土壤肥料,2006(1):17-20.

      CUI Gui-fang,GUAN Lian-zhu,SUN Lin,et al.Effect of organic matter content on surface electric charge and NH+4adsorption-desorption characteristics in brown soil[J].Soils and Fertilizers,2006(1):17-20.

      [23]Kulshrestha P,Giese R F,Aga D S,et al.Investigating the molecular interactions of oxytetracycline in clay and organic matter:Insights on factors affecting its mobility in soil[J].Environmental Science&Technology,2004,38(15):4097-4105.

      [24]Li Y,Wang X L,Guo S H,et al.Cu and Zn adsorption onto non-residual and residual components in the natural surface coatings samples(NSCSs)in the Songhua River,China[J].Environmental Pollution, 2006,143(2):221-227.

      Combination effects of pH,solution/soil ratio and inherent organic matter on the adsorption of tetracycline by sediments

      LI Zong-chen1,2,3,WEI Qun-shan1,2,3*,LUO Zhuan-xi2,XU Long-feng1,3,LIU Ya-nan1,3,YAN Chang-zhou2*,LIU Jian-she1,3
      (1.College of Environmental Science and Engineering,Donghua University,Shanghai 201620,China;2.Institute of Urban Environment,The Chinese Academy of Sciences,Xiamen 361021,China;3.State Environmental Protection Engineering Center for Pollution Treatment and Control in Textile Industry,Shanghai 201620,China)

      To understand the characteristic and mechanism of antibiotics migration in the aquatic environment influenced by sediment adsorption more clearly,this present study investigated the combination effects of pH,solution/soil ratio and inherent organic matter on the adsorption of tetracycline(TC)by sediments taken from Jiulong River.Composite effects of solution/soil ratio and pH on the adsorption was investigated by batch sorption experiments with different solution/soil ratio and pH value.The effects of inherent organic matter on the adsorption at different solution/soil ratio and pH conditions were also reseached by batch sorption experiments with initial concentration of TC inthe range of 20~100 mg·L-1.The results showed that the sorption of TC by sendiment was strongly pH-dependent,of which the adsorption efficiency reached the maximum value at the pH rang of 3~5.Moreover,the adsorption efficiency decreased with pH increasing.The variety of solution/soil ratios changed the optimum pH value at which the maximum adsorption efficiency reached,i.e.The maximum adsorption efficiencies were all reached at the optimum pH 3 when solution/soil ratio was 0.25 and 0.125 with the maximum value 95.3%and 96.8%, respectively.While the optimum pH value was changed to pH 5 when solution/soil ratio was 0.5(The maximum adsorption efficiency was decreased to 82.82%).The reason may be that the main way of adsorption was changed from cation exchange to combination of ion exchange and complexation.Furthermore,the effect of the inherent organic matter of the sendiment could promote or inhibit the sorption of TC depending on the different pH,TC fractions,equilibrium concentrations and other conditions.

      tetracycline;sediment;solution/soil ratios;pH;organic matter

      X52

      A

      1672-2043(2017)04-0761-07

      10.11654/jaes.2016-1349

      2016-10-25

      李宗宸(1992—),男,廣西南寧人,碩士研究生,E-mail:lizongchenDHU@163.com

      *通信作者:魏群山E-mail:qswei@dhu.edu.cn;顏昌宙E-mail:czyan@iue.a(chǎn)c.cn

      國家自然科學(xué)基金(21277138,21377203);東華大學(xué)中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項(2232014D3-17);國家國際科技合作專項(2001DFB91710)

      Project supported:The National Natural Science Foundation of China(21277138,21377203);The Special Funding for Basic Scientific Research Business Expenses of Central University,Donghua University(2232014D3-17);The National Special Funding for International Technology Cooperation(2001DFB91710)

      李宗宸,魏群山,羅專溪,等.水土比、pH和有機質(zhì)對沉積物吸附四環(huán)素的復(fù)合影響[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2017,36(4):761-767.

      LI Zong-chen,WEI Qun-shan,LUO Zhuan-xi,et al.Combination effects of pH,solution/soil ratio and inherent organic matter on the adsorption of tetracycline by sediments[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36(4):761-767.

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