Al2O3陶瓷與可伐合金釬焊的研究進(jìn)展

宋庭豐，蔣小松，莫德鋒，沈一璋，朱德貴

（1.西南交通大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，四川 成都 610031；2.中國科學(xué)院 上海技術(shù)物理研究所，上海 200083）

Al2O3陶瓷與可伐合金釬焊的研究進(jìn)展

宋庭豐1，蔣小松1，莫德鋒2，沈一璋2，朱德貴1

（1.西南交通大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，四川 成都 610031；2.中國科學(xué)院 上海技術(shù)物理研究所，上海 200083）

Al2O3陶瓷與可伐合金復(fù)合構(gòu)件在電子封裝、航空設(shè)備和機(jī)械工程等領(lǐng)域均有廣闊的應(yīng)用前景，但因Al2O3陶瓷與可伐合金理化性能的差異，焊接界面常存在焊接殘余應(yīng)力大、難以形成良好化學(xué)冶金結(jié)合等問題?？偨Y(jié)Al2O3陶瓷與可伐合金采用真空釬焊、部分液相瞬時(shí)釬焊和鍍膜釬焊的研究進(jìn)展，闡述Al2O3陶瓷與可伐合金同釬料之間界面結(jié)合機(jī)理，展望Al2O3陶瓷與可伐合金釬焊的發(fā)展趨勢(shì)。

Al2O3陶瓷；可伐合金；釬焊；研究進(jìn)展

0 前言

Al2O3陶瓷強(qiáng)度高、硬度高、耐腐蝕性能和耐磨性能優(yōu)良，但脆性高、加工性能差[1-2]?？煞ズ辖鹁哂械蜏囟ㄅ蛎?，與Si、Ge、玻璃等材料熱匹配性能好，易于加工等優(yōu)點(diǎn)[3-4]。因此，將Al2O3陶瓷與可伐合金相互結(jié)合，可獲得兼具陶瓷和金屬各自優(yōu)異性能的Al2O3陶瓷-金屬復(fù)合構(gòu)件，在電子封裝、航空設(shè)備和機(jī)械工程等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用[5-6]。

目前，對(duì)陶瓷和金屬進(jìn)行連接的方法主要有釬焊、膠黏劑連接、固相擴(kuò)散焊、高溫自蔓延技術(shù)、超聲連接和摩擦焊等[7]，其中釬焊具有工藝簡(jiǎn)單、相對(duì)成本低、接頭形狀尺寸適應(yīng)性廣、適合工業(yè)化生產(chǎn)的優(yōu)點(diǎn)，在Al2O3陶瓷與可伐合金連接中具有廣泛應(yīng)用。Al2O3陶瓷與可伐合金在連接過程中因兩者理化性能的不同，有以下兩方面問題[8-9]：母材難以潤濕，Al2O3陶瓷化學(xué)鍵為共價(jià)鍵，可伐合金通過金屬鍵連接，兩者在鍵型上差別較大，使得釬料難以實(shí)現(xiàn)同時(shí)潤濕；Al2O3陶瓷與可伐合金膨脹系數(shù)的差異使接頭在冷卻過程中收縮不同步，導(dǎo)致接頭殘余應(yīng)力過大，易產(chǎn)生焊接裂紋。針對(duì)以上問題，國內(nèi)外學(xué)者通過選擇釬料和改進(jìn)釬焊工藝，在Al2O3陶瓷與可伐合金的連接上取得了一定的研究成果。在此對(duì)Al2O3陶瓷與可伐合金采用不同釬焊方法的研究進(jìn)展進(jìn)行綜述，總結(jié)Al2O3陶瓷與可伐合金界面結(jié)合的機(jī)制。

1 Al2O3陶瓷與可伐合金的釬焊研究

釬焊[10]是使釬料在高于自身熔點(diǎn)、低于母材熔點(diǎn)的溫度下熔化，實(shí)現(xiàn)對(duì)陶瓷和金屬母材表面的潤濕并與母材相互擴(kuò)散，從而將陶瓷與金屬連接起來的焊接方法。Al2O3陶瓷與可伐合金的釬焊研究主要包括真空釬焊、部分液相瞬時(shí)釬焊、鍍膜間接釬焊等釬焊方法?，F(xiàn)有文獻(xiàn)主要研究了采用不同釬焊方法時(shí)，Al2O3陶瓷與可伐合金的界面組織分布和焊接接頭力學(xué)性能。

1.1 Al2O3陶瓷與可伐合金真空釬焊

隨著真空技術(shù)的發(fā)展，空氣中O、N、H等與活性釬料的相互作用得以消除，大大促進(jìn)了采用活性釬料進(jìn)行Al2O3陶瓷與可伐合金的釬焊研究?；钚遭F料中的活性元素與陶瓷發(fā)生反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)潤濕陶瓷，從而將陶瓷與金屬連接起來。

Y.Wang[11]采用Ag-35.2Cu-1.8Ti釬料對(duì)氧化鋁和可伐合金進(jìn)行真空釬焊，研究焊縫組織成分隨溫度的變化情況。溫度為1 173 K時(shí)，氧化鋁陶瓷和釬料界面由TiO組成，中間區(qū)域黑色條帶狀組織為TiFe2、TiNi3相，界面組織如圖1所示，依次為TiO+ TiNi3+TiFe/eutectic Ag-Cu/TiFe2+TiNi3/TiFe2+Cu(s.s) +Ag(s.s)。溫度高于1193K后，TiO層消失，原因是可伐合金中Fe、Co、Ni元素與Ti反應(yīng)形成TiFe2、TiNi3金屬間化合物，消耗了活性Ti的含量。

顧小龍[12]等人研究采用Ag68-Cu18-Ti釬料進(jìn)行真空釬焊時(shí)，釬焊溫度對(duì)接頭強(qiáng)度的影響。結(jié)果表明，釬焊溫度從850℃升高到900℃，接頭強(qiáng)度緩慢升高，接頭強(qiáng)度在900℃時(shí)達(dá)到最大值144 MPa。溫度高于900℃后，接頭強(qiáng)度因TiFe2、TiNi3金屬間化合物層厚度增加而顯著降低，如圖2所示。文獻(xiàn)[13]指出TiFe2、TiNi3等脆性金屬間化合物相與軟質(zhì)AgCu基體性質(zhì)差別巨大，外力作用時(shí)兩者變形無法匹配，從而在結(jié)合面處形成二次裂紋并發(fā)生斷裂。

圖1 Al2O3陶瓷/Ag-Cu-Ti/Kovar合金釬焊界面形貌[11]Fig.1 Interface of ceramic/Ag-Cu-Ti/Kovar[11]

圖2 Al2O3陶瓷和Kovar合金接頭強(qiáng)度隨釬焊溫度的變化[12]Fig.2 Correlation between shear strength and temperature[12]

李新成[14]等人通過在AgCuTi釬料中加入元素In使釬料在較低溫度熔化，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Al2O3陶瓷和Kovar合金的低溫真空釬焊。研究表明，AgCuInTi釬料中的含Ti相在較低溫度熔化后，在液態(tài)釬料中Ti的擴(kuò)散更加容易；由于Al2O3中O的電負(fù)性與Ti相差較焊縫其他元素大，Ti擴(kuò)散進(jìn)入陶瓷與釬料反應(yīng)界面后與Al2O3形成冶金結(jié)合；同時(shí)In與基體中的大部分Ag反應(yīng)生成基體相Ag3In，與反應(yīng)界面富集的Cu發(fā)生反應(yīng)生成Cu4In，并富集在反應(yīng)界面附近。

除了對(duì)Ag-Cu-Ti系釬料用于Al2O3陶瓷和Kovar合金釬焊的研究外，Z.S.Yu[15]等人探究了采用0.2 mm厚的Ti-20Cu-10Ni活性釬料焊接Al2O3陶瓷與可伐合金時(shí)界面裂紋形成原因，結(jié)果表明，采用相同工藝焊接Al2O3/Ti-Cu-Ni/Fe、Al2O3/Ti-Cu-Ni/Co、Al2O3/Ti-Cu-Ni/Ni，僅Al2O3/Ti-Cu-Ni/Fe的釬焊接頭出現(xiàn)焊接裂紋。表明Al2O3/Ti-Cu-Ni/Kovar接頭中裂紋的產(chǎn)生與Kovar中的Fe元素有關(guān)，而與Ni、Co無關(guān)。

為了實(shí)現(xiàn)釬料與兩側(cè)母材良好潤濕并形成良好的冶金界面結(jié)合，鄧騰輝等人[16]采用Cu-Sn-Ti-Ni釬料對(duì)Al2O3陶瓷和Kovar合金進(jìn)行釬焊，焊接溫度920℃，保溫10 min。焊接結(jié)果表明，Al2O3陶瓷與Cu-Sn-Ti-Ni界面Cu3TiO4、TiO及AlTi的形成實(shí)現(xiàn)了釬料與陶瓷原子層面的結(jié)合，但Al2O3陶瓷的本征脆性使其無法通過塑性變形釋放應(yīng)力[17]，從而在界面附近形成應(yīng)力集中并發(fā)生斷裂。釬料層以Cu（s，s）、TiFe2、NiTi為主，另外有Ti2Ni和Ni3Sn2。剪切實(shí)驗(yàn)表明接頭平均強(qiáng)度達(dá)93.28 MPa，斷裂類型為脆性沿晶斷裂。

綜上可知，Al2O3陶瓷和可伐合金的真空釬焊主要研究了采用Ag-Cu-Ti釬料的焊接結(jié)果，Ag-Cu-Ti釬料可以實(shí)現(xiàn)活性元素Ti與母材的化學(xué)冶金結(jié)合，實(shí)現(xiàn)反應(yīng)潤濕。但存在釬焊溫度較高，界面附近形成過多脆性金屬間化合物的問題，使焊接接頭易于發(fā)生脆斷。如何選取合適的活性元素降低釬焊溫度，控制好Al2O3陶瓷和可伐合金界面處化合物的含量并提高界面結(jié)合性能，需要進(jìn)一步的研究。

1.2 Al2O3陶瓷與可伐合金部分液相瞬時(shí)釬焊

部分液相瞬時(shí)釬焊[18]是用多層金屬箔疊在一起形成A/B/A結(jié)構(gòu)，在焊接溫度下金屬接觸界面通過相互擴(kuò)散后產(chǎn)生液相并逐漸增多形成釬焊焊料，通過與陶瓷界面的相互反應(yīng)及原子擴(kuò)散，從而將陶瓷與金屬連接起來的工藝方法。

G.J.Qiao[19]采用Ni-Ti過渡層對(duì)氧化鋁和可伐合金進(jìn)行了部分液相瞬時(shí)釬焊，試驗(yàn)參數(shù)為950℃、30 min，載荷300～400 g/cm2。鎳箔厚15 μm、鈦箔厚0.3 mm，并以A/B/A的結(jié)構(gòu)作為過渡，如圖3所示。焊接結(jié)束后在中部形成α-Ti固溶帶，兩邊是Ti2Ni金屬間化合物，接頭最高剪切強(qiáng)度80 MPa。張春光[20]等人探究了采用部分液相瞬間釬焊方法時(shí)的焊料熔化過程，如圖4所示，當(dāng)鈦鎳接觸面上出現(xiàn)液相后，液相迅速增多直至鎳箔完全耗盡；然后，剩余的鈦箔逐漸在液相中溶解并生成β固溶體，結(jié)果是液相的等溫凝固，最終會(huì)形成一條連續(xù)的固溶體帶。文獻(xiàn)[20]指出，Al2O3陶瓷中的氧擴(kuò)散進(jìn)入Ni-Ti過渡層中，在界面處形成Ni2Ti4O反應(yīng)層，Ni2Ti4O是具有金屬性的氧化物，有利于液態(tài)焊料在Al2O3表面鋪展，Ni2Ti4O與Ti2Ni結(jié)構(gòu)相似，可以相互溶解，具有結(jié)構(gòu)相容性，起到陶瓷和可伐合金之間晶格的過渡作用，從而形成Al2O3陶瓷和可伐合金的牢固、致密連接。

由上可知，部分液相瞬時(shí)連接技術(shù)將擴(kuò)散焊與活性釬焊的優(yōu)點(diǎn)相互結(jié)合，通過擴(kuò)散增強(qiáng)釬料對(duì)母材的潤濕并促進(jìn)兩者化學(xué)冶金結(jié)合。但該方法所得焊接接頭強(qiáng)度不高，如何優(yōu)化工藝參數(shù)、選擇合適的過渡層來提高接頭強(qiáng)度仍有待深入探究。

圖3 Al2O3陶瓷和Kovar合金部分液相瞬間連接試樣裝配[19]Fig.3 Schematic drawings of shear strength specimen and residual stress specimen[19]

圖4 部分液相瞬時(shí)連接焊料熔化過程示意[20]Fig.4 Melting process of filler[20]

1.3 Al2O3陶瓷與可伐合金鍍膜釬焊

鍍膜釬焊也稱為間接釬焊，主要通過陶瓷表面預(yù)金屬化處理來改善陶瓷與金屬的潤濕性能。最常用的方法是Mo-Mn法[21]，可以實(shí)現(xiàn)陶瓷與金屬的有效可靠連接。在此基礎(chǔ)上，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)Al2O3陶瓷與可伐合金的間接釬焊進(jìn)行了較多研究。

G.W.Liu[22]對(duì)Al2O3陶瓷采用Mo-Mn法金屬化，研究了實(shí)現(xiàn)金屬化的機(jī)理，結(jié)果表明，Al2O3/Mo-Mn界面玻璃相（MnO、Al2O3和SiO2間的反應(yīng)產(chǎn)物）形成并向陶瓷側(cè)的生長是實(shí)現(xiàn)金屬化的原因，如圖5所示。作者進(jìn)一步在Mo-Mn表面鍍4～9μm厚的Ni，在采用Ag-Cu釬料焊接時(shí)，實(shí)現(xiàn)了釬料鋪展?jié)櫇癫⑶易璧K了Ag-Cu釬料對(duì)Mo-Mn金屬化層的侵蝕。Huajun Liu[23]直接在陶瓷表面采用鎳進(jìn)行金屬化，鍍鎳層厚度約為35 μm，同樣采用銀基釬料進(jìn)行釬焊，釬縫具有良好的抗熱沖擊性能和氣密性，但強(qiáng)度僅為28 MPa。

Weiwei Zhu[24]在氧化鋁的表面采用磁控濺射方法鍍Ti，厚度1～5 μm，然后采用Ag-5%Pd合金作為中間層對(duì)氧化鋁和可伐合金進(jìn)行釬焊。結(jié)果表明，Ti層厚度為1μm時(shí)，界面化合物組成及分布為Al2O3/ TiO/TiO+Pd2Ti/Ag-Pd/Kovar；鍍Ti層厚度3～5μm時(shí)，界面化合物為Al2O3/Ti2O3/((Pd2Ti+TiO)+Pd3Ti)/Pd3Ti/Ag-Pd/Kovar。在Ti層厚度為3μm時(shí)，得到最大四點(diǎn)彎曲強(qiáng)度為177.3 MPa。

圖5 Al2O3/Mo-Mn界面微觀形貌[22]Fig.5 SEM micrographs of Al2O3/Mo-Mn interface[22]

S.V.Gavrish[25]采用真空電弧噴涂技術(shù)在氧化鋁表面鍍20±5 μm的Ti，實(shí)現(xiàn)表面金屬化，然后以Cu作為中間層進(jìn)行釬焊，完成氧化鋁與可伐合金間的連接。微觀分析表明，Ti與O具有高的化學(xué)親和力，有利于與氧化鋁的結(jié)合，在氧化鋁界面處易于形成Ti（Al，O）固溶體，但焊接溫度過高時(shí)會(huì)形成大量Ti-Al金屬間化合物，弱化接頭強(qiáng)度。

R.M.Nascimento[26]通過機(jī)械法在氧化鋁表面鍍Ti（5±2μm），分別以Ag-Cu、Ag-Cu-Pd、Au-Ni釬料對(duì)Al2O3和Fe-Ni-Co（Vacon 70）進(jìn)行釬焊，研究焊縫化合物組成情況。結(jié)果表明，Ag-Cu釬焊與無鍍層直接采用Ag-Cu-Ti釬料焊接結(jié)果一致；使用Ag-Cu-Pd釬料在鍍層附近形成桿狀Pb-Ti金屬間化合物，焊縫存在大量共晶富Cu相；Au-Ni釬料在焊縫不形成金屬間化合物，主要為共晶區(qū)和富Au的沉淀相。

Chenglai Xin[27]采用磁控濺射在Al2O3表面形成Ti/Mo膜，實(shí)現(xiàn)金屬化。在采用AgCu28釬料進(jìn)行釬焊前，通過電鍍?cè)诮饘倩腁l2O3表面形成平均5 μm的Ni層。作者研究了金屬化溫度對(duì)Ti層與Al2O3間結(jié)合性能的影響，結(jié)果表明，在金屬化溫度高于1 057℃之前Ti層與Al2O3界面形成了Ti3Al，無TiO生成，之后顆粒狀TiO的含量隨溫度升高顯著增加，如圖6所示。Ti層與Al2O3間通過化學(xué)反應(yīng)形成的Ti3Al和TiO相，實(shí)現(xiàn)了Al2O3陶瓷與可伐合金相互連接的橋梁作用。在1 200℃進(jìn)行金屬化時(shí)，焊接接頭強(qiáng)度達(dá)最高值69.6±3.1 MPa。

圖6 Al2O3陶瓷表面金屬化燒結(jié)后形貌[27]Fig.6 SEM micrographs of interface deposition bilayer of metallized Al2O3ceramic after sintering[27]

Yu Zhishui[28]等人對(duì)Al2O3陶瓷和可伐合金采用Ti-Cu-Ni活性釬料進(jìn)行釬焊時(shí)，為避免接頭裂紋的形成，在可伐合金表面采用磁控濺射覆蓋一層金屬M(fèi)o。研究結(jié)果表明，當(dāng)Mo層厚度為14.2 μm時(shí)，Ti元素向可伐合金側(cè)的擴(kuò)散和Fe元素向釬料的擴(kuò)散均被阻斷，抑制了焊縫Fe-Ti脆性相的形成。微觀分析顯示，Ti在Mo中具有有限的固溶度，在界面處形成FeMo4Ti9三元化合物薄層，阻礙了Fe-Ti脆性金屬間化合物的生成，實(shí)現(xiàn)Al2O3陶瓷與可伐合金的良好連接。

綜合鍍膜釬焊的研究可見，通過在Al2O3表面采用Ti、Mo、Ni等金屬化處理，能夠得到強(qiáng)度較高的焊接結(jié)果。現(xiàn)有研究多集中于鍍層與Al2O3陶瓷處理工藝和結(jié)合效果，對(duì)鍍層與Al2O3陶瓷間的作用機(jī)理研究較少。通過機(jī)理研究豐富金屬化方式并對(duì)實(shí)際應(yīng)用給出理論依據(jù)，具有重要意義。

2 Al2O3陶瓷與可伐合金的界面結(jié)合機(jī)理

目前，對(duì)于Al2O3陶瓷與可伐合金界面結(jié)合機(jī)理的研究尚不成熟，更多的研究集中在釬料選擇以及釬焊性能的提高，而忽視了對(duì)采用不同釬料時(shí)界面結(jié)合機(jī)理的探討。在物理性能方面，如圖7所示，可伐合金在居里點(diǎn)450℃附近膨脹系數(shù)發(fā)生突變，隨溫度升高，膨脹系數(shù)大幅度增加。Al2O3陶瓷膨脹系數(shù)的增率無明顯變化，導(dǎo)致溫度高于450℃后，兩者膨脹系數(shù)差異逐漸明顯。從高溫向居里點(diǎn)降溫過程是熱應(yīng)力產(chǎn)生的主要階段，因此Al2O3陶瓷和Kovar合金釬焊時(shí)適宜選用低溫釬料或者降低冷卻速率來減小焊接應(yīng)力，提高焊接質(zhì)量。

在化學(xué)性能方面，目前對(duì)于AgCuTi釬料的焊接機(jī)理有一些研究成果。李新成[14]等對(duì)釬料中Ti與Al2O3相互作用機(jī)理的探究表明，Ti與Al2O3存在如下反應(yīng)

圖7 Al2O3陶瓷和Kovar合金的相對(duì)膨脹量曲線[29]Fig.7 Relative expansion curves for Al2O3ceramic and Kovar alloy[29]

式中x為1/3時(shí)有TiO的生成，x為2/3時(shí)有TiO2的生成，剩余的Ti會(huì)與Cu和O相互作用生成Cu3TiO4。

Abhijit Kar[30]通過對(duì)該反應(yīng)的熱力學(xué)分析表明，當(dāng)溫度高于1209.21K后才會(huì)形成TiO，并通過TEM證實(shí)了TiO、Cu3TiO4的存在，這兩相作為界面處物理性能的過渡，減小了膨脹系數(shù)差異帶來的影響并實(shí)現(xiàn)了Al2O3陶瓷與可伐合金的化學(xué)冶金結(jié)合。

Majed Ali[31]研究了Ag-Cu-Ti釬料與Al2O3陶瓷表面的作用機(jī)理，如圖8所示。首先是Ti與Al2O3陶瓷中的氧相互作用形成Ti2O1-x（x<<1），對(duì)應(yīng)化學(xué)式為Al2O3+6Ti→3Ti2O+2Al，然后Ti3Cu3O相在Ti2O1-x表面形核長大并使Ti2O1-x相分解，對(duì)應(yīng)反應(yīng)為Ti2O+ Ti+3Cu→Ti3Cu3O；Abhijit Kar[32]的研究也得出相同的界面產(chǎn)物，Ti2O1-x僅作為中間過渡相出現(xiàn)。隨后，在Ti3Cu3O與Al2O3陶瓷的界面處，γ-TiO形核生長，形成γ-TiO層，對(duì)應(yīng)反應(yīng)為3xTi+yAl2O3→3TixOy+ 2yAl。進(jìn)一步延長保溫時(shí)間，界面Ti3Cu3O相逐漸消失。

圖8 Ag-Cu-Ti釬料與Al2O3陶瓷表面的作用機(jī)理示意[31]Fig.8 Schematic mechanism for the evolution of interfacial phases at a Ag-Cu-Ti/sapphire interface during brazing[31]

Yongtong Cao[33]采用Ag-Cu-Ti釬料釬焊Al2O3陶瓷與可伐合金，對(duì)界面反應(yīng)產(chǎn)物厚度進(jìn)行動(dòng)力學(xué)研究。反應(yīng)層厚度與釬焊溫度、時(shí)間之間的關(guān)系表述為

式中X（m）為反應(yīng)層厚度；T（K）為釬焊溫度；t（s）為釬焊時(shí)間。研究指出，接頭強(qiáng)度隨反應(yīng)層厚度先增加后減小。根據(jù)此關(guān)系可以建立反應(yīng)參數(shù)與焊接強(qiáng)度之間的聯(lián)系，輔助工業(yè)生產(chǎn)。

Weiwei Zhu[24]研究了在氧化鋁表面采用磁控濺射鍍Ti后，采用Ag-5Pd合金作為中間層對(duì)氧化鋁和可伐合金進(jìn)行釬焊的作用機(jī)制。如圖9所示，由于Ti與O的親和力很強(qiáng)，在氧化鋁界面處首先形成Ti2O3相，Ti2O3的形成減緩了界面處O的擴(kuò)散，在離界面較遠(yuǎn)處形成TiO相。Ti層厚度的增加同樣會(huì)阻礙氧原子的擴(kuò)散，使Ti2O3層增加并減少TiO含量。釬料中Pb原子向鍍Ti層擴(kuò)散形成Pb2Ti，在Pb含量較多處生成Pb3Ti相。

楊振文[34]研究了Ag-Cu及Ag-Cu-Ti釬料對(duì)Invar表面的作用機(jī)理，Ag-Cu釬料優(yōu)先沿Invar合金的晶界鋪展，且在鋪展前沿形成島狀的Cu基固溶體區(qū)域。解釋了先驅(qū)膜的形成是由于液態(tài)Ag-Cu釬料中的Cu元素優(yōu)先沿 Invar合金的晶界擴(kuò)散。Ag-Cu-Ti釬料在焊縫形成Ag-Cu共晶組織及波浪狀的Fe2Ti-Ni3Ti化合物，脆性化合物在液滴中心區(qū)域，這種現(xiàn)象說明只有當(dāng)液態(tài)釬料中溶解的Fe/Ni元素達(dá)到一定濃度時(shí)，才可能與Ti反應(yīng)形成Fe2Ti-Ni3Ti化合物。而這些化合物的形成進(jìn)一步降低了該區(qū)域Fe、Ni原子溶解的濃度，為Invar合金的溶解提供了驅(qū)動(dòng)力。

圖9 Al2O3陶瓷表面Ti金屬化層與釬料作用過程示意[24]Fig.9 Schematic drawing of the formation process of the alumina/filler interface[24]

Jinghui Wei[35]研究了ZnAl釬料對(duì)鐵鎳合金界面結(jié)合機(jī)理。在ZnAl和FeNi界面首先形成具有30%空隙的Fe-Al晶體層，隨后在Fe、Zn的擴(kuò)散下分解，形成γ-Fe4Zn9和 γ2-Fe6Ni5Zn89金屬間化合物，F(xiàn)e-Al晶體層隨金屬間化合物的形成逐漸向接頭中部移動(dòng)。釬料中添加Si元素后，F(xiàn)e-Si相的形核自由能小于Fe-Al、Fe-Zn相，首先形成Fe-Si相，但由于Al含量遠(yuǎn)大于Si含量，在界面處依然會(huì)通過擴(kuò)散作用形成Fe-Al相，之前形成的Fe-Si相固溶于Fe-Al相中形成Fe-Al-Si相[36]。該相阻礙了Fe、Ni、Zn的擴(kuò)散，成為母材與釬料的反應(yīng)產(chǎn)物。

通過研究界面形成機(jī)理可以為實(shí)際生產(chǎn)中工藝制定提供依據(jù)。Ag-Cu-Ti釬料與Al2O3陶瓷的作用機(jī)制可以用來控制界面TiO的形成，同時(shí)減少脆性相Ti-Al的含量。與此同時(shí)，對(duì)其他釬料與Al2O3陶瓷作用機(jī)制的研究也能促進(jìn)釬料選擇的多樣化。釬料與可伐合金作用時(shí)界面演變過程的研究改進(jìn)了界面結(jié)合性，從而提高焊接性能。

3 結(jié)論

采用不同種類的釬料并結(jié)合相應(yīng)的釬焊方法可以實(shí)現(xiàn)Al2O3陶瓷與可伐合金的良好連接，但依然存在接頭強(qiáng)度不高、界面結(jié)合機(jī)理不明確的問題，阻礙了Al2O3陶瓷與可伐合金復(fù)合結(jié)構(gòu)的廣泛應(yīng)用。今后仍需從兩個(gè)方面繼續(xù)深入研究：進(jìn)一步研究合適的低溫釬料、釬焊時(shí)間及溫度控制工藝，從而減小界面熱應(yīng)力；探究焊接接頭中脆性相形成機(jī)理、界面化合物演變過程與焊接質(zhì)量的關(guān)系，從而控制界面產(chǎn)物，改善界面化合物的分布形態(tài)。在以上研究的基礎(chǔ)上，探究釬縫反應(yīng)的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)行為，建立相應(yīng)的理論模型，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)Al2O3陶瓷與可伐合金之間高精度、高可靠性的優(yōu)質(zhì)連接。

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Research progress on brazing of Al2O3and kovar alloy

SONG Tingfeng1，JIANG Xiaosong1，MO Defeng2，SHEN Yizhang2，ZHU Degui1
（1.School of Materials Science and Engineering，Southwest Jiaotong University，Chengdu 610031，China；2.Shanghai Institute of Technical Physics，Chinese Academy of Sciences，Shanghai 200083，China）

Al2O3and kovar alloy composite component has a wide application prospect in electron packaging，aerospace applications and mechanical engineering，but duet to the distinction of their physical and chemical properties，there exists a large welding residual stress and has difficulty forming good chemical and metallurgical bonding on weld interface.In this paper，the research progresses of vacuum brazing，partial transient liquid phase and indirectly brazing are summarized.And the interface bonding mechanism of Al2O3and kovar alloy between filler alloys is elaborated.The development trend of brazing for Al2O3and kovar alloy is forecasted.

Al2O3；kovar alloy；brazing；research progress

TG456.7

C

1001－2303（2017）04－00

10.7512/j.issn.1001-2303.2017.04.

獻(xiàn)

郭吉昌，朱志明，閆國瑞，等.基于UG的弧焊機(jī)器人離線編程系統(tǒng)開發(fā)[J].電焊機(jī)，2017，47（01）：1-6.

2016-10-01

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（51201143）；中科院紅外成像材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金資助項(xiàng)目（IIMDKFJJ-14-04）；中國博士后科學(xué)基金面上資助項(xiàng)目（2015M570794）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金科技創(chuàng)新項(xiàng)目（2682015CX001）；四川省科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2016FZ0079）

宋庭豐（1993—），男，湖北十堰人，在讀碩士，主要從事先進(jìn)材料連接技術(shù)的研究工作。