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      地下水環(huán)境中鐵對三氮的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律研究

      2017-05-04 12:46:19趙偉韓書寶
      價值工程 2017年12期
      關(guān)鍵詞:土柱硝態(tài)氨氮

      趙偉++韓書寶

      摘要: 為研究鐵離子對氮素遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律的影響,開展室內(nèi)土柱模擬實驗。結(jié)果表明:Fe2+通入前,硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮穿透時間基本一致,趨于平衡,而NH4+因含水層介質(zhì)的吸附作用,其穿透時間較長。FeSO4溶液通入后,硝酸鹽和亞硝酸鹽出現(xiàn)明顯的下降,F(xiàn)e2+的存在導(dǎo)致硝態(tài)氮的濃度降低而氨氮的濃度升高,F(xiàn)e2+還原硝酸鹽間生成NH4+;隨著Fe2+持續(xù)通入后,生成的Fe3+轉(zhuǎn)化Fe(OH)3沉淀物,吸附NH4+,導(dǎo)致氨氮的濃度降低。因此,鐵離子的存在對地下水環(huán)境中三氮的轉(zhuǎn)化具有極大的影響,故在地下水高濃度鐵的地下水環(huán)境下,不可忽視鐵離子的存在對三氮的影響。

      Abstract: In order to study the effect of iron ions on nitrogen transport and transformation, the indoor soil column simulation experiment was carried out. The results showed that before Fe2+ was introduced, the permeation time of nitrate nitrogen and nitrite nitrogen was basically the same, and the permeation time of NH4+ was higher due to the adsorption of aquifer media. After the FeSO4 solution was introduced, the nitrate and nitrite were decreased obviously. The presence of Fe2+ resulted in the decrease of the concentration of nitrate nitrogen and the increase of ammonia nitrogen. NH4+ was generated during Fe2+ reducing the nitrates. After continuous introduction of Fe2+, the Fe3+ converted to Fe(OH)3 precipitate, and adsorbed NH4+, resulting in a decrease in ammonia concentration. Therefore, the presence of iron ions has a great influence on the transformation of tri-nitrogen in the groundwater environment. Therefore, the influence of iron ions on the tri-nitrogen concentration can not be neglected in the groundwater environment with high concentration of iron.

      關(guān)鍵詞: 地下水;硝酸鹽;氨氮;亞硝酸鹽;土柱

      Key words: groundwater;nitrate;ammonia nitrogen;nitrite;soil column

      中圖分類號:TU991.11+2 文獻標識碼:A 文章編號:1006-4311(2017)12-0195-03

      0 引言

      隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展,大量的外源物質(zhì)進入地下水環(huán)境,對地下水環(huán)境影響越來越大,逐漸對地下水環(huán)境質(zhì)量產(chǎn)生危害[1-2]。常見的污染物主要有無機鹽、重金屬和有機污染物,而三氮類污染物是目前環(huán)境中最為常見的污染物[3-5],其主要來源有化肥、垃圾填埋場等。

      20世紀70年代以來,國內(nèi)外相繼開展了地下水氮污染遷移規(guī)律等方面的研究,但關(guān)于三氮轉(zhuǎn)化的復(fù)雜性、影響因素的多樣性研究較為缺乏,特別是地下水介質(zhì)中含有的自身特有物質(zhì)對其氮素的遷移規(guī)律的影響。因此,本文主要考慮地下水環(huán)境介質(zhì)中所含有的常見的Fe元素作為主要的研究重點,并通過采用土柱模擬,柱內(nèi)填充鐵元素含量較高的地下水環(huán)境介質(zhì),研究鐵對氮素遷移轉(zhuǎn)化的影響,為地下水三氮修復(fù)和治理提供科學(xué)依據(jù)。

      1 材料與方法

      1.1 實驗材料

      試驗選用中砂作為土壤介質(zhì)填充土柱,中砂的pH值一般呈中性或弱堿性,內(nèi)含硝氮、亞硝氮、氨氮、鐵錳等物質(zhì),本實驗選用中砂的理化性質(zhì)見表1。填充土柱前,砂土風(fēng)干、過篩備用,在填充過程中,每填充5cm厚土壤介質(zhì),用一定的力度和次數(shù)把土壤介質(zhì)壓實,再進行下次填土。實驗用水均為蒸餾水,實驗所用試劑均為分析純。

      1.2 實驗裝置

      土柱的實驗裝置見圖1,土柱為高100cm,內(nèi)徑20cm的有機玻璃柱,由上至下設(shè)有6個取樣口,編號為1#、2#、3#、4#、5#、6#,距柱頂分別為10,25,40,55,70,85cm。采樣點均設(shè)有土壤溶液采樣器(OD 2.5mm,10cm porous,荷蘭),各柱由下至上填充10 cm厚石英砂、85cm厚中砂、5cm厚玻璃珠(直徑5~6 mm)。

      1.3 實驗與檢測方法

      1.3.1 實驗方法

      實驗裝置見圖1。實驗在室溫環(huán)境下進行,溫度為(20±3)℃。實驗開始前先從柱底以2.4×10-4cm/s的流速注入蒸餾水,使從下往上的水流帶走土柱中的空氣,保證實驗環(huán)境處于相對缺氧狀態(tài)。實驗中從柱底以1.1×10-4cm/s的流速注入340mg/L NaNO3、138mg/L NaNO2、321mg/L NH4Cl的混合溶液,歷時8d后,再從柱底另外注入139 mg/L FeSO4·7H2O溶液,歷時10d。在預(yù)定時間采集土柱內(nèi)各采樣點水樣進行分析檢測,指標為pH、Eh、溫度、NO3--N、NO2--N 、NH4+-N、Fe2+與總鐵,樣品取出后24h內(nèi)完成分析。

      1.3.2 檢測方法

      實驗中NO3--N、NO2--N、NH4+-N、總鐵的質(zhì)量濃度以及其他指標的檢測方法列舉如下:NO3--N采用酚二磺酸光度法;NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;NH4+-N采用納氏試劑光度法;總鐵采用鄰菲啰啉分光光度法;pH、水溫分別采用pH計與溫度計檢測;Eh采用便攜式氧化還原電位儀。

      2 結(jié)果與分析

      2.1 土柱環(huán)境指標變化

      由圖2(a)可知,通入三氮溶液的前8d土柱內(nèi)氧化還原電位呈先上升后下降的趨勢,表明三氮溶液通入后柱內(nèi)發(fā)生了硝化反應(yīng),在通入亞鐵溶液后氧化還原電位波動較大,說明柱內(nèi)發(fā)生了復(fù)雜的生物化學(xué)反應(yīng)。如圖2(b)整個實驗中土柱都處在弱堿性的環(huán)境中,pH值整體呈上升趨勢,反硝化反應(yīng)產(chǎn)生OH-,使pH值升高[5]。整個實驗過程中氨氮濃度在不斷升高,氨氮本身為弱堿性,其升高也可導(dǎo)致整個土柱的pH升高。

      2.2 三氮在時間上遷移規(guī)律

      由圖3所示,通入溶液后,硝態(tài)氮濃度隨時間逐漸增大,6#最先達到平衡,1#在48h后達到平衡,趨于進水硝態(tài)氮濃度。添加硫酸亞鐵溶液后,6#硝態(tài)氮濃度開始急劇減小,在264h后基本穩(wěn)定,1#硝態(tài)氮濃度開始緩慢減小,288h后開始急劇減小,312h后基本穩(wěn)定。通入三氮溶液后,柱內(nèi)硝態(tài)氮濃度顯著增大,而在通入硫酸亞鐵溶液后,由于亞鐵離子會將硝酸鹽還原,所以各取樣口硝態(tài)氮濃度由下往上均開始逐漸減小。硝酸鹽是最不易被吸附的陰離子之一[8],所以吸附作用不是硝酸鹽濃度減小的主要原因。亞硝氮濃度在未添加硫酸亞鐵溶液前隨時間逐漸增大,6#由于最接近進水口最先達到平衡,1#在48h后達到平衡,濃度均高于進水亞硝氮濃度,由于亞硝氮是硝化作用的中間產(chǎn)物,證明柱內(nèi)發(fā)生了硝化作用。氨氮濃度在通入溶液后開始逐漸增大,48h后出現(xiàn)減小的情況,可能由于這段時間柱內(nèi)硝化細菌比較活躍導(dǎo)致柱內(nèi)發(fā)生了硝化反應(yīng),部分氨氮轉(zhuǎn)化為了硝氮,由于吸附作用的存在,氨氮的濃度小于進水氨氮濃度。

      2.3 三氮空間上遷移規(guī)律

      由圖4所示,通入溶液后,硝氮亞硝氮濃度開始在土柱內(nèi)由下往上逐漸升高,由于土壤對氨氮的吸附作用氨氮在每個取樣口處測得數(shù)據(jù)顯示其升高的速率較慢,并且其中一部分氨氮發(fā)生硝化反應(yīng)生成了硝氮和亞硝氮。一段時間后,每個取樣口的硝氮和亞硝氮的濃度達到平衡趨于進水濃度,而氨氮的濃度還在不斷升高。當(dāng)柱內(nèi)通入硫酸亞鐵溶液后,氨氮濃度還在由下往上升高,而硝氮亞硝氮的濃度開始下降,在2-3#取樣后處出現(xiàn)了短暫的升高,可能是由于這部分硝化反應(yīng)比較強烈產(chǎn)生的,4#取樣口后三氮都開始減小,在實驗?zāi)┢诰呌谄胶狻?/p>

      2.4 鐵與三氮的形態(tài)變化

      圖5為第16d土柱內(nèi)三氮與鐵離子的濃度變化。此時硝氮和亞硝氮濃度在進水濃度上下穩(wěn)定波動,氨氮在距離柱底70cm出有明顯降低,而亞鐵濃度升高,表明柱內(nèi)的亞鐵與硝氮的反應(yīng)已經(jīng)趨于平衡,因此沒有氨氮繼續(xù)生成,此時三價鐵的濃度也在升高,三價鐵離子的作用主要是促進硝化反應(yīng),銨態(tài)氮被氧化,濃度降低[5]。

      3 結(jié)論

      ①地下水中Fe2+的存在直接影響了三氮的遷移規(guī)律。Fe2+通入前,三氮間硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮穿透模擬柱所需時間基本一致,趨于平衡,而NH4+因含水層介質(zhì)的吸附作用,其穿透時間較長。②鐵離子的存在對地下水環(huán)境中三氮的轉(zhuǎn)化具有極大的影響,故在地下水高濃度鐵的地下水環(huán)境下,不可忽視鐵離子的存在對三氮的影響。

      參考文獻:

      [1]劉超,何江濤,沈楊,劉玉梅,陳鴻漢.非均質(zhì)包氣帶三氮累積轉(zhuǎn)化模擬砂箱試驗[J].地學(xué)前緣,2012,6(19):236-242.

      [2]劉靜,張永祥.三氮在地下水中的運移模型研究[J].山西建筑,2008,34(14):28.

      [3]趙林,魏連偉,林學(xué)鈺.不同狀態(tài)下包氣帶除氮及阻止氮污染能力的實驗研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2001,21(2):162-166.

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