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    超聲波輔助提取類胡蘿卜素研究進展

    2017-04-07 20:42:48金思馬空軍
    食品研究與開發(fā) 2017年9期
    關(guān)鍵詞:雙水番茄紅素胡蘿卜素

    金思,馬空軍

    (新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,新疆烏魯木齊830046)

    超聲波輔助提取類胡蘿卜素研究進展

    金思,馬空軍*

    (新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,新疆烏魯木齊830046)

    類胡蘿卜素是一種天然色素,具有抗氧化、抗癌、預(yù)防衰老等多種生理功能,廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)學(xué)、保健、化妝品等各個領(lǐng)域。超聲輔助提取方法具有節(jié)能、省時、高效的優(yōu)點,越來越受到人們的關(guān)注。綜合國內(nèi)外相關(guān)文獻,對超聲輔助提取類胡蘿卜素的傳質(zhì)機理進行解釋,同時針對超聲輔助類胡蘿卜素提取方面的應(yīng)用及研究進展進行闡述分析,并對未來超聲提取技術(shù)應(yīng)用于工業(yè)提出展望,以期為超聲輔助提取類胡蘿卜素領(lǐng)域的科研工作提供參考。

    超聲輔助;類胡蘿卜素;傳質(zhì)機理;提取;展望

    類胡蘿卜素是一種天然色素,呈黃色、紅色或橙紅色的異戊二烯類化合物[1]。類胡蘿卜素由胡蘿卜素和胡蘿卜醇兩類組成。胡蘿卜素分子由碳?xì)錁?gòu)成,可稱為碳?xì)漕惢衔?;胡蘿卜醇屬于高級醇,是胡蘿卜素分子的氧化物[2]。常見的類胡蘿卜素有β-胡蘿卜素、番茄紅素、葉黃素、辣椒紅素和蝦青素。類胡蘿卜素具有多種有益的生理功能。首先,類胡蘿卜素是人體中一種重要的微量營養(yǎng)素VA的來源,具有促進細(xì)胞分裂、促進胚胎發(fā)育、維持視力、提高免疫能力、抗氧化的功能[3]。其次,研究表明類胡蘿卜素可以淬滅單線態(tài)氧、消除自由基、防止低密度脂蛋白的氧化,并且具有加強細(xì)胞和細(xì)胞縫之間聯(lián)結(jié)交流的能力[4]。再者,膳食中的類胡蘿卜素可以降低癌癥發(fā)生率,比如:番茄紅素具有抗前列腺癌的作用[5],α-胡蘿卜素具有減緩肺癌的作用[6]。此外,類胡蘿卜素具有保護眼睛和皮膚的作用,以及預(yù)防心血管疾病、促進骨健康、預(yù)防骨質(zhì)疏松等功效,研究表明葉黃素對視力功能有明顯的改善作用[7]。類胡蘿卜素在人類生活、保健、醫(yī)療等方面的開發(fā)和應(yīng)用促使其需求量不斷增大,因此高效提取天然胡蘿卜素廣泛受到人們的關(guān)注。

    類胡蘿卜素是脂溶性色素,多數(shù)不溶于水而易溶于有機溶劑[8]。但有機溶劑不易透過提取物的細(xì)胞膜和細(xì)胞壁,故其提取時間較長且提取效率低,此外提取過程中色素結(jié)構(gòu)也有可能遭到破壞[9]。傳統(tǒng)的提取方法主要有索氏抽提法、普通蒸餾法等。現(xiàn)代提取方法有乳化鈣鹽提取法、微波萃取法、超臨界萃取法、超聲波-微波協(xié)同萃取法、加壓溶劑萃取等[10]。近年來關(guān)于萃取類胡蘿卜素的方法頗多,而超聲波萃取類胡蘿卜素技術(shù)已廣泛應(yīng)用于不同種類的植物和藻類中,有必要結(jié)合國內(nèi)外相關(guān)文獻對超聲波輔助類胡蘿卜素提取技術(shù)進行綜述。

    1 超聲提取類胡蘿卜素機理

    超聲波是一種機械波,在彈性介質(zhì)中傳播,振動頻率高于20 000 Hz。超聲波具有聚束、定向、反射、透射等特性。利用超聲波可以提高產(chǎn)品的質(zhì)量,如獲得較小和較規(guī)則的粒度分布;超聲波還可以強化單元操作速率,如加速干燥、分離等操作[11]。作為一種物理能量形式,超聲波廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域,如化學(xué)與化工過程、環(huán)境保護、生物工程、食品工業(yè)、醫(yī)學(xué)診斷與治療、金屬探傷等方面[12]。一般認(rèn)為超聲強化傳質(zhì)機理有以下3種。

    1.1 機械作用

    超聲波的機械作用是由超聲壓強和輻射壓強引起的。超聲壓強給予懸浮體與溶劑不同的加速度,引起溶劑與懸浮體之間產(chǎn)生摩擦,進而使細(xì)胞壁上的成分溶于溶劑中。輻射壓強引起騷動效應(yīng),該效應(yīng)引起細(xì)胞組織變形,蛋白質(zhì)變性。

    1.2 熱效應(yīng)

    超聲波通過兩種途徑將聲能轉(zhuǎn)化為熱能:一是細(xì)胞介質(zhì)不斷吸收超聲波的能量并轉(zhuǎn)化為熱能;二是超聲傳播過程中懸浮體與溶劑間產(chǎn)生的內(nèi)摩擦引起介質(zhì)溫度升高[13]。引起的這種熱效應(yīng)導(dǎo)致介質(zhì)的溫度升高,加速有效成分的溶解。且由于這種效應(yīng)是在瞬間完成的,因此待提取成分的性質(zhì)基本不變。這就是超聲熱效應(yīng)作用原理。

    1.3 空化效應(yīng)

    液體中存在一些氣泡,當(dāng)一定頻率的超聲作用于液體時,這些氣泡在聲波稀疏階段迅速長大,然后在聲波壓縮階段絕熱壓縮,最后潰滅[14]。潰滅過程中,氣泡內(nèi)部達(dá)到上千個大氣壓和幾千度的高溫,并伴有強烈的沖擊波,這種現(xiàn)象即為空化現(xiàn)象[15]??栈?yīng)可以造成細(xì)胞壁破裂、細(xì)化顆粒物質(zhì)并制造乳濁液,加速有效成分進入溶劑進而增加提取效率[16]。

    除上述3種作用原理外,超聲波還具有生物、化學(xué)、擴散、乳化、凝聚等次級效應(yīng)。凝聚作用可使懸浮于液體中的顆粒聚集沉淀,加速植物有效成分在溶劑中的擴散,縮短提取時間并提高提取率[17]。將超聲波應(yīng)用于提取植物的有效成分,提取方法方便、快速簡單、安全,且提取物的結(jié)構(gòu)未被破壞,顯示出明顯的優(yōu)勢[3,18]。

    2 超聲輔助提取類胡蘿卜素的應(yīng)用

    2.1 超聲輔助與有機溶劑協(xié)同萃取技術(shù)

    傳統(tǒng)的有機溶劑萃取法是類胡蘿卜素常用的提取方法之一。有機溶劑提取法工藝條件相對成熟、適用范圍廣泛、設(shè)備投資費用較少,但是其流程復(fù)雜、分離不徹底、提取率普遍較低等缺點促使其他輔助提取技術(shù)近年來迅速發(fā)展。超聲波提取技術(shù)是近年來備受關(guān)注的一項新技術(shù),該技術(shù)可以促進、加速提取過程,避免高溫對原物料中有效成分的破壞,使有效成分相對容易分離并達(dá)到比常規(guī)提取更加理想的提取結(jié)果。與傳統(tǒng)萃取法相比,超聲輔助提取技術(shù)可以縮短提取周期、提高產(chǎn)品質(zhì)量,且具有萃取效率高等優(yōu)點。Deenu等[19]優(yōu)化了超聲輔助乙醇提取小球藻中的葉黃素的工藝條件,最優(yōu)預(yù)處理條件:1.23%的乙醇在pH= 4.5、溫度為50℃的條件下處理2 h;然后在超聲強度56.58 W/cm2、超聲功率35 kHz、提取時間162 min、提取溫度37.7℃、固液比1∶35.6(g/mL)的條件下,葉黃素的收率為(3.36±0.10)mg/g。辣椒紅素作為天然類胡蘿卜素的一種,具有較好的保健抗癌作用,且著色能力好,穩(wěn)定性強,廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)學(xué)、化妝品行業(yè)中。目前的傳統(tǒng)萃取法提取辣椒紅色素面臨的挑戰(zhàn)亟待解決,比如產(chǎn)品純度不高、有異味、溶劑殘留高等問題。崔榮健等[20]通過對超聲波輔助提取辣椒紅素的初步研究表明,采用無水乙醇做提取溶劑,料液比1∶12(g/mL),超聲時間25 min,超聲功率800 W時,辣椒紅素的提取率可達(dá)6.87%。與傳統(tǒng)的提取方法法相比,該法該工藝具有溶劑用量少,提取周期較短,提取率較高的特點,且該工藝操作穩(wěn)定,有較好的重復(fù)性。易醒等[21]以醋酸乙酯為溶劑采用堿處理結(jié)合超聲輔助提取無辣味的辣椒紅色素,首先以12% NaOH溶液處理辣味,于室溫條件下浸泡干辣椒48 h后水洗至中性,然后烘干粉碎進行超聲提取。提取工藝條件為:料液比1∶14(g/mL),溫度30℃,超聲時間5 min,超聲功率225 W。在此條件下辣椒紅色素產(chǎn)品的色價為97.2,得率為20.28%。與傳統(tǒng)提取方法相比,該方法操作簡便,生產(chǎn)周期短,可為獲得高色價、無辣味的辣椒紅素提供參考。

    此外,一些富含類胡蘿卜素的植物具有堅硬的細(xì)胞壁,使得破壞細(xì)胞壁十分困難,直接采用有機溶劑浸提法不能將提取物從細(xì)胞組織中徹底溶出,導(dǎo)致類胡蘿卜素提取不完全[22]。因此,在提取類胡蘿卜素之前,需要對細(xì)胞進行破壁操作,或是采用一些輔助提取手段,從而提高類胡蘿卜素的提取率。超聲波輔助提取技術(shù)可以破壞細(xì)胞壁結(jié)構(gòu),加速色素溶出。趙娟娟[23]以番茄皮渣為原料,比較了溶劑浸提法和超聲波輔助提取法兩種不同的提取方法對番茄紅素提取效果的影響。結(jié)果表明,超聲波提取番茄皮渣中番茄紅素的最優(yōu)工藝條件為:超聲輸出功率300 W,料液比1∶6(g/mL),超聲提取時間6 min,超聲輻射時間3 s,此條件下提取3次,番茄紅素提取率達(dá)98%以上。經(jīng)超聲波提取過后的番茄皮渣的細(xì)胞形狀非常不規(guī)則,細(xì)胞壁較提取前變薄,壁上存在許多小孔且細(xì)胞間隙明顯增大,由此可見超聲輔助提取番茄紅素可以破壞細(xì)胞壁結(jié)構(gòu),加速色素溶出。同時,超聲波輔助提取法縮短了提取時間,避免因提取時間過長而引起的番茄紅素氧化損失。

    2.2 超聲輔助與超臨界流體協(xié)同萃取技術(shù)

    超臨界技術(shù)是利用超臨界流體的特性而發(fā)展起來的一門新興技術(shù)。超臨界流體是一種溫度、壓力均高于其臨界狀態(tài)的流體,兼具氣液兩態(tài)雙重性質(zhì)和優(yōu)點[24]。超臨界CO2是一種常見的超臨界流體,具有安全無毒、廉價且可循環(huán)利用等特點[25]。但是,超臨界CO2萃取時間長,萃取壓力及溫度高,尤其是針對固體物料的萃取,不僅效率低而且循環(huán)次數(shù)多,因而超臨界CO2萃取技術(shù)大規(guī)模的應(yīng)用受到了限制[26]。鑒于超臨界CO2萃取存在的這些缺點,國內(nèi)外研究人員對超聲強化超臨界CO2萃取展開了廣泛的研究。超聲強化超臨界CO2萃取技術(shù)是指外加超聲場強化傳統(tǒng)的超臨界CO2萃取技術(shù),來降低萃取溫度和壓力以及夾帶劑用量,并提高萃取率、縮短萃取時間,同時保持萃取對象結(jié)構(gòu)不變[27-30]。近年來,超聲輔助超臨界CO2萃取技術(shù)引起廣泛關(guān)注,成為當(dāng)下研究的熱點。

    Fan等[31]用超聲強化亞臨界CO2萃取技術(shù)從小球藻中提取葉黃素,通過正交試驗考察了萃取壓力、溫度、助溶劑用量及萃取時間對萃取率的影響,最佳工藝條件為:萃取壓力21 MPa,萃取溫度27℃,助溶劑為1.5 mL/g的乙醇,超聲功率為1 000 W,葉黃素得率為124.01 mg/100 g。研究表明,超聲輔助超臨界CO2萃取技術(shù)能夠在低溫低壓條件下顯著增加提取效率。丁彩梅等[32]采用自行設(shè)計的內(nèi)插式超聲強化超臨界流體萃取裝置,研究了超聲強化超臨界流體萃取的數(shù)學(xué)模型及機理。實驗結(jié)果表明,所提出的數(shù)學(xué)模型證實了超聲能夠強化超臨界流體萃取過程,并且低頻超聲強化超臨界流體萃取的效果比高頻超聲要好。黃星歆等[33]利用超聲強化亞臨界CO2技術(shù)研究了萃取小球藻中葉黃素的工藝條件,初步分析了超聲強化的機理。并得到了最佳的工藝條件:萃取溫度25℃,萃取壓力11 MPa,萃取時間3 h,超聲功率750 W,流體流量30 kg/h,夾帶劑用量為1.5 mL/g的無水乙醇。超臨界萃取技術(shù)可以有效避免類胡蘿卜素的降解,得到高品質(zhì)的類胡蘿卜素產(chǎn)品。目前,超臨界萃取類胡蘿卜素技術(shù)將隨著新技術(shù)的融入日趨完善,推動類胡蘿卜素萃取技術(shù)的進一步發(fā)展。

    2.3 超聲輔助與微波協(xié)同萃取技術(shù)

    超聲波—微波協(xié)同萃取新技術(shù)充分利用了超聲波振動空化作用以及微波高能作用,將開放式微波與超聲波振蕩兩種方式的優(yōu)勢互補,以彌補單一微波和超聲波輔助萃取技術(shù)的不足[34],并達(dá)到了在低溫常壓條件下,對固體樣品快速、高效、可靠地進行預(yù)處理的目標(biāo)[35-36]。細(xì)胞壁主要由纖維素、半纖維素及木質(zhì)素構(gòu)成,超聲波和微波的優(yōu)勢結(jié)合可以使纖維素結(jié)晶區(qū)尺寸發(fā)生變化,降低其結(jié)晶度,并能夠部分降解木質(zhì)素和半纖維素,使得溶劑快速進入細(xì)胞內(nèi),可有效縮短提取時間、提高提取率[37]。此外,該技術(shù)利于萃取極性和熱穩(wěn)定性較差的組分,可避免因長時間在高溫高壓條件下萃取而引起的分解,從而使提取物分子結(jié)構(gòu)不被破壞[38]。

    馬利華等[39]研究了傳統(tǒng)蒸餾法與超聲波-微波協(xié)同萃取法對牛蒡中類胡蘿卜素提取率的影響,通過正交實驗確定了超聲波-微波協(xié)同萃取法最佳提取條件:萃取時間為30 s,料液比1∶25(g/mL),超聲波功率40 W,微波功率為350 W,牛蒡粉碎粒度為60目。在超聲波-微波協(xié)同作用下,原料細(xì)胞結(jié)構(gòu)被充分破壞,有效成分更易擴散到浸提液中。微波振蕩能夠加速原料顆粒運動,利于物質(zhì)擴散,并提高浸提液的溫度,進而提高提取率[40]。Zhang等[41]在提取番茄中番茄紅素的進程中,采用響應(yīng)面法對比并優(yōu)化了超聲協(xié)同微波與單一超聲場輔助提取的工藝。在超聲功率(50 W)、頻率(40 kHz)和微波頻率(2 450 MHz)固定的條件下,超聲協(xié)同微波最優(yōu)提取工藝為:微波功率98 W,固液比1∶10.6(g/mL),提取時間367 s,此時番茄紅素得率為97.44%。而只采用超聲輔助萃取的最佳結(jié)果為提取29.1 min得率89.4%。由此可見,超聲協(xié)同微波萃取能有效縮短提取時間,提高提取效率。

    此外,對待萃取物進行粉碎預(yù)處理,增大了原料顆粒的比表面積,使原料與浸提液充分混合,促使超聲波輔助微波萃取技術(shù)萃取效率明顯增大。李曉玲等[42]采用超微粉碎與微波-超聲組合協(xié)同輔助法,先采用超微粉碎技術(shù)對原料玉米蛋白粉進行粉碎預(yù)處理,再提取黃色素。最佳浸提條件是:微粉粒度500目,超聲功率480 W,微波功率480 W,微波時間115 s。該條件下,玉米黃色素的提取率高達(dá)0.640 mg/g。同時發(fā)現(xiàn):隨著粒度越來越小,玉米黃色素的提取率越來越高,說明超微粉碎處理對玉米黃色素的提取率有顯著作用。

    2.4 超聲輔助與冷凍協(xié)同萃取技術(shù)

    冷凍-超聲萃取是指在低溫條件下采用冷凍干燥對物料進行預(yù)處理,再用超聲波輔助快速萃取的技術(shù)。冷凍干燥可以有效地保存提取物的生物活性成分,基本不破壞其原有的化學(xué)組成和物理性質(zhì)。此外,原物料中的水分經(jīng)冷凍后升華,可以去除大量的水分。同時避免了類胡蘿卜素結(jié)構(gòu)遭到水分子產(chǎn)生的羥基自由基的破壞,又可以降低由于前期處理過程中少量的氧氣、熱處理等諸多不利因素引起的類胡蘿卜素降解損失[43]。

    劉緒廣等[44]采用冷凍-超聲技術(shù)、冷凍-微波解凍的方法萃取胡蘿卜素,研究發(fā)現(xiàn)超聲波的空化作用使提取更加充分,且該方法能去除胡蘿卜的大量水分(原胡蘿卜水分降低45%)而對胡蘿卜素的損失極小。此外,該研究探討了超聲波輔助萃取的最佳工藝,確定了最佳工藝參數(shù)為:提取溫度為40℃,料液比為1∶6(g/mL),處理時間為20 min,超聲波處理次數(shù)3次,在該工藝條件下,β-胡蘿卜素提取率可達(dá)85%以上。朱俊向等[43]為了提高番茄原料中番茄紅素的提取率,增加番茄深加工的經(jīng)濟效益,通過響應(yīng)面分析法優(yōu)化超聲輔助提取凍干番茄粉中番茄紅素的工藝條件。確定的最優(yōu)工藝條件為:液料比1∶41(g/mL)、超聲溫度55℃、超聲波功率18 W/g,超聲處理時間15 min。

    2.5 超聲輔助與雙水相協(xié)同萃取技術(shù)

    雙水相萃取始于20世紀(jì)60年代,是一項新型的固液分離技術(shù)。雙水相體系是兩種聚合物或者一種聚合物和無機鹽的混合溶液,在適當(dāng)?shù)臐舛然蛱囟ǖ臏囟认?,形成互不相溶且含高溶度水的雙水相系統(tǒng)。雙水相提取技術(shù)操作環(huán)境溫和、生物親和性好、成相時間短,可有效避免生物活性物質(zhì)的脫水變性,因此廣泛應(yīng)用于植物中生物活性物質(zhì)提取和分離等方面[22]。但是由于傳統(tǒng)雙水相體系中水溶性高聚物黏度較大,且難以揮發(fā)、不易定量控制,使得高聚物回收困難[45]。此外,傳統(tǒng)聚合物-鹽雙水相分離和后處理的成本較高[46]。超聲波在介質(zhì)中傳播時產(chǎn)生的空化作用及其次級效應(yīng),可加速提取物從固相轉(zhuǎn)移到液相。超聲耦合雙水相萃取相較于單一雙水相萃取而言,具有提取充分、提取時間短、試劑用量少等特點,適用于實驗室少量精確的研究[47]。

    張喜峰[48]采用響應(yīng)面法優(yōu)化了超聲集成雙水相體系萃取螺旋藻中β-胡蘿卜素的工藝條件。結(jié)果表明最佳萃取工藝條件為:乙醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)8.2%,正丁醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)36%,料液比為1∶20(g/mL),超聲時間3 min。在該工藝下,β-胡蘿卜素的得率可達(dá)3.13 mg/g,且耗時短,反應(yīng)條件溫和,溶劑易回收。目前超聲輔助雙水相萃取類胡蘿卜素的研究較少,但采用該技術(shù)萃取其他物質(zhì)已經(jīng)得到廣泛研究,如萃取山楂葉中的酚類化合物[49]、蛋清中的蛋白質(zhì)[50]、樺褐孔菌中的三萜類物質(zhì)[51]等,這說明該技術(shù)在萃取類胡蘿卜素領(lǐng)域有著很大的應(yīng)用前景。

    2.6 超聲輔助與其他萃取技術(shù)協(xié)同聯(lián)用

    為了提高類胡蘿卜素的提取率,研究人員采用了不同的預(yù)處理辦法對原物料進行處理,以期達(dá)到理想的提取效果。不同的預(yù)處理辦法對初始物料的結(jié)構(gòu)性能,物理特性有不同的改變效果,針對不同物料所含類胡蘿卜素種類不同,采用合適的預(yù)處理方法同樣可以顯著提高類胡蘿卜素的提取效率,得到高質(zhì)量、高純度的類胡蘿卜素。

    李祖明等[52]采用酸溶輔助超聲波法提取類球紅細(xì)菌中的類胡蘿卜素,最佳提取條件為料液比1∶10、超聲波處理總時間20 min、超聲工作/間隔時間2 min/1 min、超聲波振幅40%、酸溶時間25 min、酸濃度3 mol/L、酸溶溫度27℃,優(yōu)化后類胡蘿卜素的提取率相較于優(yōu)化前提高了74.8%。李曼等[53]采用皂化預(yù)處理,以KOH、異丙醇和甲醇的三元混合溶劑為皂化液,并以超聲波輔助提取的方法進行皂化反應(yīng)得到葉黃素,顯著提高了提取效率。皂化處理可以將不溶物質(zhì)溶于水相,使提取液與細(xì)胞內(nèi)組織混溶,并破壞細(xì)胞組織結(jié)構(gòu),有利于葉黃素的溶出。王振強等[54]采用95%乙醇對原物料進行預(yù)處理,后以乙酸乙酯為溶劑超聲提取番茄皮渣中的番茄紅素。研究發(fā)現(xiàn):經(jīng)乙醇預(yù)處理后細(xì)胞壁變薄,細(xì)胞間隙明顯增大;提取過程中超聲輔助可促使細(xì)胞間隙更加明顯,增加了細(xì)胞壁的通透性,提高了番茄紅素的溶出速度。崔萌等[55]以離子液體作為萃取劑,用超聲波輔助萃取新鮮番茄中的番茄紅素,研究發(fā)現(xiàn)離子液體污染小,并在分離中能夠循環(huán)利用。

    3 展望

    類胡蘿卜素廣泛存在于自然界中,是一類具有特殊藥理功能和生理功能的有機化合物,對于人類的健康有重要的作用,但人體需要從外界攝取類胡蘿卜素,因此,類胡蘿卜素的提取在工業(yè)生產(chǎn)和日常生活中尤顯重要。類胡蘿卜素的后加工產(chǎn)品也很多,有些工藝已經(jīng)十分成熟。隨著人類對類胡蘿卜素產(chǎn)品需求的增大,提取工序、后加工工序和相關(guān)的基因工程都需要更加深入的研究。超聲輔助萃取技術(shù)是一種清潔的萃取方法。與傳統(tǒng)索氏提取法和浸提法相比,超聲萃取技術(shù)減少溶劑消耗量和容器用量。就能源消耗與提取時間而言,超聲提取有顯著優(yōu)勢。超聲輔助萃取技術(shù)是一種可以用于實驗室規(guī)模的環(huán)境友好型新技術(shù),有待于轉(zhuǎn)換為工業(yè)規(guī)模。

    超聲提取類胡蘿卜素可以加快提取速度,增加提取液濃度,縮短提取時間,具有顯著優(yōu)勢。但目前工業(yè)上應(yīng)用還有待進一步探索,主要存在以下原因:一方面,受超聲波功率限制,大規(guī)模生產(chǎn)不具備經(jīng)濟性且超聲波的安全性有待驗證;另一方面,受超聲波傳播性質(zhì)影響,超聲波振幅隨傳播距離增大而減弱,超聲強度因此分布不均,進而影響類胡蘿卜素的提取效率。其次,超聲設(shè)備本身存在一些缺點,如:超聲作用范圍窄,噪音大,能耗高等。再者,目前超聲作用機理仍然停留在假設(shè)階段,需要進行深入研究和進一步探討。未來對于類胡蘿卜素的開發(fā)應(yīng)用應(yīng)集中在以下幾個方面:1)研究超聲傳質(zhì)特性,開發(fā)具有安全性且適用于大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)的超聲設(shè)備。2)根據(jù)不同原料性質(zhì),篩選出生長周期快、富含類胡蘿卜素的經(jīng)濟性物種,并選擇合適的原料粒度和預(yù)處理方式。3)深入研究超聲提取機理模型,建立相應(yīng)的動力學(xué)模型或數(shù)學(xué)模型,為超聲技術(shù)應(yīng)用于工業(yè)提供理論支持。4)將超聲波提取技術(shù)與其它技術(shù)相結(jié)合,如與生物合成技術(shù)、生物工程技術(shù)、基因工程技術(shù)等[56],對富含類胡蘿卜素的動植物細(xì)胞進行改造,推動類胡蘿卜素生產(chǎn)的工業(yè)化進程;還可將超聲技術(shù)與計算機技術(shù)及軟件工程和控制工程相結(jié)合,開發(fā)利于超聲精確控制、檢測的大規(guī)模生產(chǎn)的自動調(diào)控設(shè)備。

    [1]Ofori-Boateng C,Lee K T.Response surface optimization of ultrasonic-assisted extraction of carotenoids from oil palm(Elaeis guineensis Jacq.)fronds[J].Food Science&Nutrition,2013,1(3):209-221

    [2]車越,王普,孫衛(wèi),等.10種提取液對菊花花瓣中類胡蘿卜素提取效率的影響[J].湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2011,50(15):3152-3155

    [3]Ye J,Feng L,Xiong J,et al.Ultrasound-assisted extraction of corn carotenoids in ethanol[J].International Journal of Food Science& Technology,2011,46(10):2131-2136

    [4]孫玉敬.類胡蘿卜素在超聲波輔助提取中的穩(wěn)定性及其定量構(gòu)效關(guān)系的研究[D].杭州:浙江大學(xué),2011:23-28

    [5]Holzapfel N P,Holzapfel B M,Champ S,et al.The potential role of lycopene for the prevention and therapy of prostate cancer:from molecular mechanisms to clinical evidence[J].International Journal of Molecular Sciences,2013,14(7):14620-14646

    [6]Singh A,Ahmad S,Ahmad A.Green extraction methods and environmental applications of carotenoids-a review[J].RSC Advances, 2015,5(77):62358-62393

    [7]Yan F,Fan K,He J,et al.Ultrasonic-Assisted Solvent Extraction of Carotenoids From Rapeseed Meal:Optimization Using Response Surface Methodology[J].Journal of Food Quality,2015,38(6):377-386

    [8]馬少君,傅虹飛,謝筆鈞,等.超聲波輔助提取甜橙果皮類胡蘿卜素研究[J].食品科學(xué),2010,32(12):39-44

    [9]Ma Q-Y,Fang M,Zheng J-H,et al.Optimised extraction of βcarotene from Spirulina platensis and hypoglycaemic effect in streptozotocin-induced diabetic mice[J].Journal of the Science of Food and Agriculture,2016,96(5):1783-1789

    [10]Singh Y,Mazumder A,Giri A,et al.Optimization of Ultrasound-Assisted Extraction of β-Carotene from Chlorella Biomass(MCC7) and its Use in Fortification of Apple Jam[J].Journal of Food Process Engineering,2015,53(18):3917-3927

    [11]Veillet S,Tomao V,Chemat F.Ultrasound assisted maceration:An original procedure for direct aromatisation of olive oil with basil[J]. Food Chemistry,2010,123(3):905-911

    [12]江玉龍,趙兵,杜新剛,等.超聲技術(shù)在新資源食品行業(yè)中的應(yīng)用[J].農(nóng)業(yè)工程,2012(5):37-39

    [13]Esclapez M D,García-Pérez J V,Mulet A,et al.Ultrasound-Assisted Extraction of Natural Products[J].Food Engineering Reviews, 2011,3(2):108-120

    [14]Strati I F,Oreopoulou V.Recovery of carotenoids from tomato processing by-products-a review[J].Food Research International,2014, 65(11):311-321

    [15]馬空軍,吳曉霞,張華余,等.超聲空化引起界面湍動促進的傳質(zhì)機理[J].應(yīng)用聲學(xué),2013,32(5):348-353

    [16]Kumcuoglu S,Yilmaz T,Tavman S.Ultrasound assisted extraction of lycopene from tomato processing wastes[J].Journal of Food Science and Technology,2014,51(12):4102-4107

    [17]譚勝兵.超聲波技術(shù)在天然產(chǎn)物提取中的應(yīng)用[J].食品工程, 2007,24(2):47-50

    [18]Abbas S,Hayat K,Karangwa E,et al.An Overview of Ultrasound-Assisted Food-Grade Nanoemulsions[J].Food Engineering Reviews, 2013,5(3):139-157

    [19]Deenu A,Naruenartwongsakul S,Kim S M.Optimization and economic evaluation of ultrasound extraction of lutein from Chlorella vulgaris[J].Biotechnology and Bioprocess Engineering,2013,18(6):1151-1162

    [20]崔榮健,岳鹍.辣椒紅素超聲波輔助提取工藝的研究與優(yōu)化[J].食品研究與開發(fā),2010,31(12):48-50

    [21]易醒,尹紅梅,陳金紅,等.紅辣椒中無辣味紅色素的超聲輔助提取[J].南昌大學(xué)學(xué)報(理科版),2011,35(4):353-356

    [22]許穎穎,王晚晴,華威,等.利用微藻提取類胡蘿卜素方法研究進展[J].食品工業(yè)科技,2016,37(3):373-379

    [23]趙娟娟.溶劑浸提法和超聲法提取番茄紅素比較研究[J].江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2010,10(5):375-376

    [24]吳月嬋,仇丹,金興江,等.超臨界技術(shù)在類胡蘿卜素化學(xué)中的應(yīng)用[J].寧波工程學(xué)院學(xué)報,2011,23(1):87-90

    [25]Martinez-Correa H A,Magalh?es P M,Queiroga C L,et al.Extracts from pitanga(Eugenia uniflora L.)leaves:Influence of extraction process on antioxidant properties and yield of phenolic compounds [J].The Journal of Supercritical Fluids,2011,55(3):998-1006

    [26]Chemat F,Rombaut N,Sicaire A-G,et al.Ultrasound assisted extraction of food and natural products.Mechanisms,techniques, combinations,protocols and applications.A review[J].Ultrasonics Sonochemistry,2017,34:540-560

    [27]Gao Y,Nagy B,Liu X,et al.Supercritical CO2extraction of lutein esters from marigold(Tagetes erecta L.)enhanced by ultrasound[J]. The Journal of Supercritical Fluids,2009,49(3):345-350

    [28]周鳴謙,王仁才,劉云鶴.超聲強化超臨界CO2萃取柑橘落果中辛弗林[J].食品與生物技術(shù)學(xué)報,2012,31(9):963-972

    [29]Wei M-C,Xiao J,Yang Y-C.Extraction of α-humulene-enriched oil from clove using ultrasound-assisted supercritical carbon dioxide extraction and studies of its fictitious solubility[J].Food Chemistry,2016,210:172-181

    [30]王朝臣.超聲波強化超臨界CO2萃取柞蠶油的工藝[J].蠶業(yè)科學(xué),2011,37(1):165-169

    [31]Fan X-D,Hou Y,Huang X-X,et al.Ultrasound-Enhanced Subcritical CO2Extraction of Lutein from Chlorella pyrenoidosa[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2015,63(18):4597-4605

    [32]丁彩梅,丘泰球,羅登林.超聲強化超臨界流體萃取的數(shù)學(xué)模型及機理[J].華南理工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2005,33(4):83-86

    [33]黃星歆,丘泰球.超聲強化亞臨界CO2萃取小球藻中葉黃素的研究[J].食品工業(yè)科技,2010,31(4):212-215

    [34]Chen Y,Gu X,Huang S-q,et al.Optimization of ultrasonic/microwave assisted extraction(UMAE)of polysaccharides from Inonotus obliquus and evaluation of its anti-tumor activities[J].Int J Biol Macromol,2010,46(4):429-435

    [35]劉常金,趙錦,江慎華,等.丁香抗氧化活性物質(zhì)超聲波-微波協(xié)同提取技術(shù)[J].農(nóng)業(yè)機械學(xué)報,2014,45(11):223-229

    [36]侯勇.核桃殼棕色素提取研究進展[J].廣東化工,2014,41(1):92

    [37]肖卓炳,郭瑞軻,郭滿滿,等.金銀花中綠原酸超聲微波雙輔助提取工藝優(yōu)化[J].食品科學(xué),2012,33(22):111-114

    [38]王篤政,于娜娜.微波-超聲波協(xié)同萃取技術(shù)在中藥有效成分提取中的研究進展[J].化工中間體,2011,8(5):5-9

    [39]馬利華,秦衛(wèi)東,戴曉娟.超聲波-微波協(xié)同提取牛蒡中類胡蘿卜素[J].食品研究與開發(fā),2007,28(1):81-85

    [40]張衛(wèi)紅,吳曉霞,馬空軍.超聲波技術(shù)強化提取天然產(chǎn)物的研究進展[J].現(xiàn)代化工,2013,33(7):26-29

    [41]Lianfu Z,Zelong L.Optimization and comparison of ultrasound/microwave assisted extraction(UMAE)and ultrasonic assisted extraction(UAE)of lycopene from tomatoes[J].Ultrasonics Sonochemistry, 2008,15(5):731-737

    [42]李曉玲,陳相艷,王文亮,等.超微粉碎輔助超聲-微波法提取玉米黃色素[J].中國食品學(xué)報,2014,14(8):99-107

    [43]朱俊向,吳昊,楊紹蘭,等.超聲輔助提取凍干番茄粉番茄紅素的工藝優(yōu)化[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報,2013,29(18):284-291

    [44]劉緒廣,韓克鋒,馮作山.冷凍-超聲波提取β-胡蘿卜素的條件優(yōu)化[J].中國食品添加劑,2008(1):139-142

    [45]李維峰,王婭玲,黃艷麗,等.超聲輔助雙水相體系提取牛大力總黃酮的研究[J].熱帶農(nóng)業(yè)科學(xué),2015,35(2):78-81

    [46]陳利梅.超聲波輔助雙水相提取條斑紫菜黃酮類物質(zhì)及其抗氧化活性研究[J].食品科學(xué),2012,33(4):41-46

    [47]賈貴華,王金輝,任雪峰.超聲波協(xié)同雙水相體系提取茴香莖中總黃酮及其抗氧化性研究[J].中獸醫(yī)醫(yī)藥雜志,2012,31(3):5-9

    [48]張喜峰,張芬琴,楊生輝,等.超聲集成乙醇/正丁醇雙水相萃取螺旋藻中的β-胡蘿卜素[J].食品工業(yè)科技,2015,36(17):187-191

    [49]Luo M,Hu J-Y,Song Z-Y,et al.Optimization of ultrasound-assisted extraction(UAE)of phenolic compounds from Crataegus pinnatifida leaves and evaluation of antioxidant activities of extracts[J]. RSC Advances,2015,5(83):67532-67540

    [50]He J,Yan H,Fan C.Optimization of ultrasound-assisted extraction of protein from egg white using response surface methodology(RSM) and its proteomic study by MALDI-TOF-MS[J].RSC Advances, 2014,4(80):42608-42616

    [51]趙艷霞,劉峰,魏娟娟,等.雙水相超聲法提取樺褐孔菌三萜[J].菌物學(xué)報,2014,33(1):129-137

    [52]李祖明,張猛,張靜,等.酸溶輔助超聲波法提取類球紅細(xì)菌類胡蘿卜素條件優(yōu)化[J].微生物學(xué)雜志,2014,34(3):19-24

    [53]李曼,王憲青,梁英.超聲波皂化法提取葉黃素的工藝研究[J].科技創(chuàng)新與應(yīng)用,2014,2(6):13-15

    [54]王振強,李孝坤,王浩.響應(yīng)面試驗優(yōu)化超聲輔助提取番茄皮渣中番茄紅素工藝及其HPLC-MS測定[J].食品科學(xué),2015,36(12):70-75

    [55]崔萌,胡樂根,馬停停,等.離子液體在番茄紅素提取中的應(yīng)用研究[J].化學(xué)研究與應(yīng)用,2012,24(11):1771-1776

    [56]黃彬城,季靜,王罡,等.植物類胡蘿卜素的研究進展[J].天津農(nóng)業(yè)科學(xué),2006,12(2):13-17

    Research Progress in Ultrasound-Assisted Extraction of Carotenoids

    JIN Si,MA Kong-jun*
    (School of Chemistry and Chemical Engineering,Xinjiang University,Urumqi 830046,Xinjiang,China)

    Carotenoids are natural pigments with a variety of bioactivities of anti-oxidation,anti-cancer,prevent senility,widely used in food,medicine,health care,cosmetics and other fields.The method of ultrasound-assisted extraction with a series of advantages such as energy saving,time-saving and high efficiency,has received substantial attention.In current work,combined with the related literature domestic and foreign,the mass transfer mechanism of ultrasound-assisted extraction of carotenoids was explained.The applications and developments of ultrasound-assisted extraction technology in extracting carotenoids were investigated in present paper as well.Meanwhile,in order to provide references for the researches of ultrasound-assisted extraction of carotenoids,the prospect of ultrasonic extraction technology for industrial field in the future was also presented.

    ultrasound-assisted;carotenoids;mass transfer mechanism;extraction;prospect

    10.3969/j.issn.1005-6521.2017.09.044

    2016-08-08

    國家自然科學(xué)基金項目(21166023)

    金思(1992—),女(漢),在校研究生,研究方向:化工傳質(zhì)與分離。

    *通信作者:馬空軍(1969—),男(漢),副教授,博士,研究方向:化工傳質(zhì)與分離。

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