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    Ca2+、Y3+共摻雜CeO2對其發(fā)射率性能影響

    2017-03-27 09:02:18曾祥雄徐國躍尤玲麗
    紅外技術 2017年1期
    關鍵詞:沉淀劑發(fā)射率草酸

    曾祥雄,徐國躍,劉 寧,李 衛(wèi),孟 雪,尤玲麗

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    Ca2+、Y3+共摻雜CeO2對其發(fā)射率性能影響

    曾祥雄1,2,徐國躍1,2,劉 寧1,2,李 衛(wèi)1,2,孟 雪1,2,尤玲麗1,2

    (1. 南京航空航天大學材料科學與技術學院,江蘇 南京 210016;2. 江蘇省先進無機功能復合材料協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210016)

    本文通過共沉淀法,以草酸為沉淀劑,Ca2+、Y3+共摻雜CeO2來降低其高溫下紅外發(fā)射率,并且Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體發(fā)射率最低,最小值為0.271。再用兩種不同沉淀劑KOH及NH4HCO3分別合成Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體,所得結果可知,KOH為沉淀劑所合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體發(fā)射率最低,最低值為0.223。通過g射線輻照處理Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體,可使其最低發(fā)射率由0.271降至0.187。

    紅外發(fā)射率;共摻雜;共沉淀法;沉淀劑;γ射線輻照

    0 引言

    在現(xiàn)代航空航天技術的發(fā)展中,高溫紅外隱身材料在航空軍事方面已有部分應用。但是其紅外隱身效果還需進一步提高,主要是由于現(xiàn)有的高溫紅外隱身材料還不能到達應用的需求[1-3]。特別是發(fā)動機的熱端部件的紅外隱身的發(fā)展,有迫切的需求,如現(xiàn)有發(fā)動機噴管采取噴涂耐高溫的低發(fā)射率材料降低紅外輻射,從而實現(xiàn)高溫下紅外隱身。根據(jù)斯蒂芬-玻爾茲曼定律及維恩位移定理可知;為了實現(xiàn)飛機發(fā)動機紅外隱身,需降低物體的工作溫度,或降低其紅外發(fā)射率,現(xiàn)在主要是通過降低紅外發(fā)射率來實現(xiàn)紅外隱身[4]。

    對于降低材料于高溫下的紅外發(fā)射率問題,國內(nèi)已在這方面有一定的研究并取得一定的成果,如蔣勇等[5]通過高溫固相法合成的(Ce0.8Y0.2O1.9)0.97(MgO)0.03粉體在600℃下的紅外發(fā)射率可降低至0.255,王篤功等[6]通過檸檬酸絡合法制備的8YSZ粉體在600℃下可降至0.288。盡管這些研究在降低材料高溫下的發(fā)射率有一定進展,但是這些材料制備成涂層時,其高溫下發(fā)射率將升高至0.3以上,不能很好地滿足實際應用。

    通過對現(xiàn)有的耐高溫低紅外發(fā)射率材料研究進展可知,材料的高溫下發(fā)射率還不是較低,還需進一步降低以滿足實際應用。由基爾霍夫定律可知;紅外不透明材料的透射率為0,紅外發(fā)射率()、吸收率()及反射率()有以下關系[7]:

    =1-(1)

    由式(1)可知,提高材料的反射率,可降低其發(fā)射率。在光學理論中,材料的電導率與折射率、反射率存在如下關系[8]:

    式中:為電導率;為磁導率;為反射率;為普朗克常數(shù);為介電常數(shù)。由式(2)和(3)可知,通過提高材料電導率可降低其紅外發(fā)射率。由我們前期研究結果得出,本文中CeO2作為耐高溫低發(fā)射率材料的基礎,通過摻雜來提高CeO2電導率從而降低其發(fā)射率。由Hideaki等[9-11]研究可知,在所有可通過摻雜提高CeO2電導率的元素中,堿金屬元素及稀土元素最佳,并且Ca2+離子摻雜是堿金屬中最佳的,同時鑒于稀土元素中Y3+效果不錯并成本最低,所以選擇了Ca2+、Y3+共摻雜CeO2以降低其發(fā)射率。并通過選擇不同的共摻雜合成方法,探究其對CeO2發(fā)射率的影響,從而選出合適合成工藝。并采取γ射線輻照粉體方法來進一步降低其發(fā)射率,并取得明顯效果。最終,得到高溫下最低發(fā)射率的粉體及處理工藝,并探究對發(fā)射率具體影響機理。

    1 實驗

    1.1 實驗原料

    六水硝酸亞鈰,分析純,國藥集團化學試劑有限公司;四水硝酸釔,分析純,國藥集團化學試劑有限公司;四水硝酸鈣,分析純,國藥集團化學試劑有限公司;草酸,南京化學試劑有限公司;NH4HCO3,南京化學試劑有限公司;KOH,南京化學試劑有限公司;無水乙醇,南京化學試劑有限公司;去離子水,實驗室自制。

    1.2 材料的合成及處理

    首先,利用共沉淀法合成低發(fā)射率粉體:Ce0.8Y0.2O2-δ,Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ, Ce0.8Y0.1Ca0.1O2-δ,Ce0.8Y0.05Ca0.15O2-δ,Ce0.8Ca0.2O2-δ。具體實驗步驟為:①將硝酸亞鈰等原料按配比稱量并加入無水乙醇做溶劑均勻混合。②以草酸為沉淀劑,配制相對過量的草酸溶液,然后硝酸鹽溶液中逐滴加入草酸溶液并沉淀。③抽濾,并用無水乙醇洗滌沉淀,最后,烘干前軀體。④熱分解前驅體,以4℃/min的升溫速率升溫至600℃保溫4h,隨爐冷卻,最終得到合成粉體。

    通過選擇不同的沉淀劑合成粉體,選擇Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ為合成粉體,再分別以NH4HCO3及KOH為沉淀劑合成摻雜粉體,具體操作與以草酸為沉淀劑合成方法一致。從而最終得到以3種不同沉淀劑合成的粉體。

    利用60Coγ射線輻照處理篩選的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體,50kGy輻照強度輻照摻雜粉體56h,然后測定合成粉體在60Co源γ射線輻照前后的紅外發(fā)射率,最后對比輻照前后的發(fā)射率變化,并記錄其變化趨勢。

    1.3 測試及表征

    1)采用中科院上海技術物理研究所研制的IR-2雙波段發(fā)射率測量儀和CB-2型精密溫度控制儀測試粉體3~5mm波段高溫紅外發(fā)射率,測試溫度范圍從25℃至600℃。

    2)對于合成粉體的結構及物相分析,將采用BRUKERD8Advanced型X射線衍射儀進行分析,運行功率為40kV/30mA,CuKα輻射,運行速度為5°/min,測試的角度范圍為5°~80°。

    3)微觀形貌分析:采用德國蔡司SIGMA場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)分析樣品的微觀形貌。

    4)粉體的電導率由Hesse高溫電導率儀測得,測試時的加溫速率為10℃/min,測試溫度范圍從25℃至600℃。

    2 結果與討論

    2.1 XRD測試及分析

    利用草酸為沉淀劑,Ca2+、Y3+共沉淀法摻雜CeO2所得低發(fā)射率樣品的XRD圖譜如圖1所示,將所得XRD圖譜與JCPDS卡片01-072-7943對比可知,各合成粉體的各主衍射峰完全與CeO2的主衍射峰位置相吻合,都只有螢石結構的CeO2相,氧化釔和氧化鈣的物相不存在,即得出所合成粉體摻雜完全,無其他雜相。但是,各摻雜粉體的晶體結構都有一定畸變,晶體尺寸有一定的變大,需進一步分析。

    圖1 草酸為沉淀劑Ca2+、Y3+摻雜CeO2所得樣品XRD圖

    晶體尺寸可以通過Scherrer公式可知:

    /cos(4)

    式中:為Scherrer常數(shù);為積分半高寬;為X射線波長;為衍射角。而各樣品的晶格常數(shù)將可通過下式計算:

    式中:=(/2sin)為晶體面間距,由式(4)、(5)計算可得各樣品的晶體尺寸及晶格常數(shù)如表1所示,隨著Ca2+摻雜量的增加,晶體尺寸也隨之增大,而且各摻雜粉體的主衍射峰相對CeO2都有一個向左偏移,由于摻雜粒子的進入晶體發(fā)生了晶格畸變。主要是因為摻雜離子半徑Ca2+(0.112nm)>Y3+(0.1019nm)>Ce4+(0.097nm),從而使得Ca2+及Y3+代替Ce4+進入CeO2晶體中,晶體尺寸變大[12]。并且晶體尺寸變大,晶界減少,使得紅外光在傳播中的吸收減弱,進一步使得摻雜樣品的發(fā)射率降低。

    表1 關于Ce0.8Y0.2-xCaxO2-δ樣品晶體結構參數(shù)

    通過草酸、NH4HCO3及KOH三種沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ的XRD圖譜如圖2所示,與JCPDS卡片01-072-7943對比可知,以NH4HCO3及KOH為沉淀劑合成的粉體與草酸合成的一樣沒有其他相的雜峰,都只有螢石結構的CeO2相,從而可進一步得出NH4HCO3及KOH為沉淀劑合成粉體中無外來雜質,摻雜完全。其中,三者的主衍射峰相對CeO2而言都向左偏移,但KOH沉淀合成的樣品向左偏移量最小,即晶面間距增大量最小,并且其半寬高最窄。

    2.2 SEM測試及分析

    所合成的部分粉體進行SEM測試,測試的結果如圖3所示,圖3(a)為CeO2,圖3(b)為草酸沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ,圖3(c)為KOH沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ,其中CeO2粉體顆粒結構都較雜亂,外形不規(guī)則,表面不平整,大小不一。但所合成的粉體顆粒相對較規(guī)則,草酸為沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ顆粒大小差不多,形狀均勻偏球形,而KOH為沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體的顆粒都呈片狀,更加光亮平整,晶體缺陷少,使得粉體的發(fā)射率降低。

    圖2 草酸、NH4HCO3及KOH為沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ的XRD圖

    同時,由于顆粒除了表面對光線的散射外,還有邊緣散射,顆粒形貌變規(guī)整,使其總邊緣長度增大,相應的增加了總邊緣散射,提高了散射系數(shù),從而引起粉體發(fā)射率降低[13-14]。

    圖3 樣品SEM圖

    2.3 樣品的紅外發(fā)射率測試及分析

    通過草酸為沉淀劑共沉淀法,Ca2+、Y3+摻雜CeO2所得各粉體3~5mm波段紅外發(fā)射率測試結果如圖4所示,首先,隨著測試溫度的升高各樣品的紅外發(fā)射率隨之降低并在600℃到達最低,從而有利于高溫應用。并且各摻雜粉體的發(fā)射率都要低于CeO2發(fā)射率,從測試結果可以看出,Y3+離子的摻雜對降低發(fā)射率的效果要優(yōu)于Ca2+的摻雜,并且,Ca2+離子單摻雜CeO2所得粉體Ce0.8Ca0.2O2-δ發(fā)射率降低的是最少的。所有合成的粉體中Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ在600℃的發(fā)射率最低為0.271。Ca2+、Y3+摻雜CeO2所得各粉體的電導率如圖5所示,且Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ的電導率最大。所有摻雜粉體發(fā)射率的降低可能是由于粉體的電導率的提高,但是由于Ca2+及Y3+的離子半徑不一樣,不同含量的兩種離子的摻雜使得CeO2的晶體的晶格畸變程度不一樣,摻雜Ca2+離子過量的樣品晶體尺寸偏大,使得發(fā)射率有所升高。

    圖4 Ca2+、Y3+摻雜CeO2所得各樣品紅外發(fā)射率

    由草酸、KOH及NH4HCO3分別為沉淀劑所合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ的發(fā)射率如圖6所示,可知,3種不同沉淀劑所合成的粉體的發(fā)射率也不同,其中KOH沉淀劑合成的粉體的發(fā)射率最低,其在600℃最低發(fā)射率為0.223,而NH4HCO3為沉淀劑所合成粉體發(fā)射率最高,草酸的居中??赡苁怯捎诤铣蛇^程中,KOH為沉淀劑時,所得到的粉體形狀呈片狀更易降低對紅外光的吸收,從而使得合成的粉體發(fā)射率降低。

    由于半導體材料的載流子的運動特性將影響其對近紅外光的吸收,對所合成的發(fā)射率最低粉體進行輻照處理,用60Co源γ射線50kGy劑量輻照Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體與未輻照的發(fā)射率如圖7所示,可以看出,Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體經(jīng)輻照之后,其發(fā)射率有明顯的降低,在600℃最低發(fā)射率點的發(fā)射率由未輻照的0.271降至0.187,輻照處理對降低發(fā)射率有明顯效果。其可能原因是合成的粉體為半導體,經(jīng)輻照后,其自由載流子隨溫度的升高,載流子的遷移率提高,降低了對近紅外光的吸收,從而降低粉體的發(fā)射率。

    圖5 Ca2+、Y3+摻雜CeO2所得各樣品電導率從25℃至600℃

    圖6 不同沉淀劑合成的Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ的發(fā)射率

    3 結論

    1)利用Ca2+、Y3+共摻雜CeO2所得粉體的發(fā)射率都低于CeO2的發(fā)射率,并且所有的合成粉體中Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ的發(fā)射率最低,600℃時,最低發(fā)射率為0.271。

    2)通過草酸、KOH及NH4HCO3分別作為沉淀劑合成Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ中,以KOH為沉淀劑合成粉體的發(fā)射率最低,其最低發(fā)射率為0.223。

    圖7 Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ粉體輻照與未輻照的發(fā)射率

    3)利用60Co源γ射線50kGy劑量輻照處理Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ,可以使其發(fā)射率大幅度下降,600℃最低發(fā)射率由0.271降至0.187。

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    Effects of the Infrared Emissivity of CeO2Co-doping with Ca2+and Y3+

    ZENG Xiangxiong1,2,XU Guoyue1,2,LIU Ning1,2,LI Wei1,2,MENG Xue1,2,YOU Lingli1,2

    (1.,,210016,; 2.,210016,)

    In this paper, oxalate co-precipitation method is used to reduce the infrared emissivity under high temperature of CeO2co-doping with Ca2+and Y3+. The synthetic powder that has the lowest infrared emissivity is Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ, and the lowest infrared emissivity is 0.271. In order to effectively reduce the infrared emissivity of Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ,the oxalate is changed to KOH. Then, the lowest infrared emissivity of Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δis reduced to 0.223. Moreover, the pretreatment of Gamma irradiation is added to the synthetic powder Ce0.8Y0.15Ca0.05O2-δ. The lowest infrared emissivity can be reduced from 0.271 to 0.187 by Gamma irradiation.

    infrared emissivity,co-doping,co-precipitation,precipitator,Gamma irradiation

    TQ629

    A

    1001-8891(2017)01-0027-05

    2016-08-16;

    2016-12-28.

    曾祥雄(1991-),男,碩士研究生,主要研究功能涂層材料。E-mail:zengxx910920@163.com。

    江蘇高校優(yōu)勢學科建設工程資助項目;中央高?;究蒲袠I(yè)務費專項資金資助(NS2014058);國家自然科學基金青年基金資助項目(51403102);江蘇省自然科學基金項目(BK20140811)。

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