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    水產(chǎn)品溯源中的同位素技術(shù)研究進展

    2017-03-05 21:31:36楊潔楊釗
    化學分析計量 2017年4期
    關(guān)鍵詞:生物體區(qū)分同位素

    楊潔,楊釗

    (青島市食品藥品檢驗研究院,青島 266071)

    水產(chǎn)品溯源中的同位素技術(shù)研究進展

    楊潔,楊釗

    (青島市食品藥品檢驗研究院,青島 266071)

    水產(chǎn)品質(zhì)量參差不齊,養(yǎng)殖方式多種多樣,產(chǎn)地來源也各不相同,普通消費者難以從外觀和口感來鑒別其真實來源。近年來,同位素質(zhì)譜技術(shù)被認為是最可靠、最常用的溯源手段。綜述了同位素質(zhì)譜技術(shù)及其聯(lián)合脂肪酸組成和元素組成在水產(chǎn)品溯源中的應用研究進展,并對其發(fā)展趨勢進行了展望。

    同位素質(zhì)譜技術(shù);溯源;水產(chǎn)品

    AbstractIt is dif ficult to distinguish the differences between quality,production methods and geographical origin of the aquatic products for ordinary consumers. In recent years,the isotope ratio analysis is considered to be the most effective method.Recent progress in the application of isotope ratio analysis and combination of multi-element and fatty acids analysis for determining the origin of aquatic products were reviewed,and future trends were also discussed.

    Keywordsstable isotope analysis; traceability; aquatic product

    水產(chǎn)品富含人體必需的營養(yǎng)物質(zhì)以及一些生物活性物質(zhì),具有很高的營養(yǎng)價值,有些水產(chǎn)品如海參還具有醫(yī)用價值[1]。幾年來,人們對水產(chǎn)品的需求越來越旺盛,傳統(tǒng)的捕撈已遠遠滿足不了日益增長的需求,從而促進了水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)的蓬勃發(fā)展。由于水文地理條件(水文特征、藻屑、沉積物等)以及養(yǎng)殖方式的不同,水產(chǎn)品營養(yǎng)成分會隨之發(fā)生改變。野生的被認為比養(yǎng)殖的更健康、更美味和更具有營養(yǎng)價值。然而對于水產(chǎn)品產(chǎn)地和養(yǎng)殖方式的鑒別,普通消費者僅從外觀和口感很難實現(xiàn)。為了維護消費者的正當權(quán)益,2001年頒布的歐盟委員會規(guī)則第2065/2001號[2]要求水產(chǎn)品標簽中必須注明水產(chǎn)品的養(yǎng)殖方法(養(yǎng)殖或野生)、養(yǎng)殖的國家以及野生捕獲的地理位置等信息,而我國在這方面還沒有任何規(guī)定。一些不法商家受巨大經(jīng)濟利益驅(qū)使,以養(yǎng)殖水產(chǎn)品充當野生水產(chǎn)品高價出售,如名貴海珍品海參,有些商家以南方刺參冒充北方刺參,不但存在價格欺詐,而且擾亂正常的市場競爭秩序。因此對養(yǎng)殖方式進行識別和對產(chǎn)地進行溯源已成為亟待解決的問題。國外對水產(chǎn)品的溯源報道相對較多,而國內(nèi)對水產(chǎn)品溯源的研究才剛剛起步,尤其養(yǎng)殖方式的鑒別鮮有報道。水產(chǎn)品產(chǎn)地溯源的方法主要有同位素質(zhì)譜技術(shù)、電感耦合等離子體質(zhì)譜技術(shù)、氣相色譜技術(shù)、光譜技術(shù)以及分子生物技術(shù)[3]。其中同位素質(zhì)譜技術(shù)是研究者最常采用和最為可靠的溯源手段之一,筆者對同位素技術(shù)在水產(chǎn)品溯源研究中的原理及應用進行綜述,并對其發(fā)展趨勢進行了展望。

    1 同位素質(zhì)譜技術(shù)溯源基本原理

    質(zhì)子數(shù)相同、中子數(shù)不同的同一元素的不同核素互稱為同位素,常用來進行溯源的穩(wěn)定同位素有13C/12C,2H/1H,18O/16O,15N/14N,34S/32S和87Sr/86Sr。生物體內(nèi)的同位素組成受食物、氣候、生物化學、物理進程及生物代謝類型等因素的影響而發(fā)生自然分餾效應,從而使不同來源的生物體中同位素豐度存在差異。這種差異攜帶環(huán)境因子的信息,反映了生物體所處的環(huán)境條件,為產(chǎn)品產(chǎn)地的溯源提供了理論基礎(chǔ)。雖然同位素的波動范圍相對較小,但相對穩(wěn)定,如同人類的指紋具有各自的特征信息,因此被稱為“同位素指紋”[4-6]。食物同位素是影響生物體內(nèi)同位素組成最重要的外源因素,生物體內(nèi)同位素能隨著食物同位素的變化而相應的發(fā)生改變,并趨向于食物中同位素的值,因此可作為生物標示物用于判別其食物來源,從而獲得生物攝食和棲息地等方面的重要信息,達到溯源的目的。

    2 同位素鑒別的應用

    2.1 碳同位素

    自然界中,碳穩(wěn)定同位素有兩種存在形式,即13C和12C,它們的相對豐度分別為98.9%和1.1%??諝庵蠧O2的δ13C基本是恒定的,為-7.8‰左右。植物中碳水化合物是通過光合作用得到的,植物在光合作用的過程中,13CO2比12CO2的反應速率慢一些,從而造成植物體內(nèi)13C/12C的比值與空氣中CO2的13C/12C比值出現(xiàn)微小的偏差,即為同位素的分餾效應[7],碳同位素分餾效應主要與光同化途徑有關(guān)。根據(jù)光同化途徑的不同,陸地上的植物主要分為3類:C3植物、C4植物以及兼有C3和C4代謝途徑的植物。C3植物的δ13C變化范圍一般在-30‰~-24‰,主要有甜菜、大豆和大米等;C4植物的δ13C一般在-12‰~-9‰,主要有高粱、甘蔗和玉米等;許多蘭科植物光同化作用屬于兼有C3和C4代謝途徑的植物,δ13C一般在-30‰~-10‰之間;海洋底棲藻類的δ13C 一般在 -21.2%~-12% 之間[1],可能是由于不同的碳源以及不同的光合作用(梭化酶的同位素分餾作用)途徑引起的。海洋藻類的碳源為溶解的無機碳,其δ13C=0‰,高于空氣中CO2的δ13C值。此外還可能與環(huán)境溫度、植物細胞內(nèi)CO2或HCO3-濃度等有關(guān)。

    同位素分餾效應在生物體新陳代謝的作用下沿著食物鏈傳遞,在水產(chǎn)環(huán)境中,碳、氮同位素常被用來研究食物網(wǎng)營養(yǎng)關(guān)系。研究者們發(fā)現(xiàn),通過食物鏈生物體對δ13C每一個攝食層次中富集指數(shù)不到1‰,分餾效應常??梢院雎圆挥?,保留了食物中δ13C的特征[8],因此δ13C值更多的是可以指示產(chǎn)地、食物中C源和養(yǎng)殖方式,從而對其進行溯源[9]。

    食物中的δ13C值大小主要取決于其組成的植物和動物的種類,養(yǎng)殖水產(chǎn)品所用的飼料中會添加玉米蛋白、小麥蛋白、大豆蛋白等植物性蛋白,給養(yǎng)殖生物提供氨基酸來源,與海洋自然環(huán)境中藻類等的δ13C值差別較大,從而造成了喂養(yǎng)不同飼料的養(yǎng)殖場之間,養(yǎng)殖和野生生物體之間δ13C值的差異較大,以此來推斷其養(yǎng)殖方式。眾多研究者發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖的生物體內(nèi)同位素均小于野生的生物體內(nèi)同位素,如人工喂養(yǎng)C3植物大豆和葵花籽油的海鯛比野生的海鯛具有更負的值[10]。Serrano 等[11]發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖海鯛的δ13C 比野生的低(2.9±0.4)‰;也有研究表明野生海鱸魚總脂質(zhì)的δ13C和養(yǎng)殖的區(qū)別較大,養(yǎng)殖海鱸魚的δ13C低于野生的[12-13]。這由人工喂養(yǎng)的陸地上的食物中δ13C較低引起的,除此之外,野生水產(chǎn)品的食物還可能含有浮游動物和甲殼綱,這將進一步加大了δ13C值。但有的情況則相反,Schr?der等[14]發(fā)現(xiàn)在各個生長階段,養(yǎng)殖的類鮭魚δ13C比野生的高,原因可能是喂養(yǎng)的食物中含較高的δ13C值。

    有研究者專門研究了不同的喂養(yǎng)飼料對水產(chǎn)生物體內(nèi)同位素的影響。用魚粉 (δ13C= -21.66‰)和植物 (δ13C= -25.62‰)喂養(yǎng)的虹鱒魚的δ13C 值分別為(-20.47±0.34)‰和 (-23.96±0.38)‰[15],由此驗證了生物體內(nèi)δ13C 跟食物有關(guān),據(jù)此可以預測食物中的碳源。

    2.2 氮同位素

    自然界中氮穩(wěn)定同位素有14N和15N兩種,14N和15N的豐度分別為99.64%和0.36%。氮是構(gòu)成蛋白質(zhì)的主要成分,生物體內(nèi)的氮同位素δ15N主要與食物中蛋白質(zhì)的含量、來源和類型有關(guān)。生物體通過生物鏈在每一個攝食層次中,對δ15N的富集系數(shù)在3.0‰~3.4‰之間[16]。δ15N富集系數(shù)較大,因此δ15N常被用來劃分食物鏈的營養(yǎng)等級。如刺參的δ15N富集系數(shù)在2.07‰~3.26‰之間[17],通常野生和養(yǎng)殖的食物所處的食物鏈等級不同,造成野生和養(yǎng)殖的生物體內(nèi)δ15N相差較大,以此便能有效區(qū)分野生和養(yǎng)殖的方式,對水產(chǎn)品進行溯源。

    Molkentin等[18]利用δ15N有效區(qū)分了有機和野生的鮭魚,有機養(yǎng)殖的δ15N 比野生的值高;Schr?der等[14]通過測定養(yǎng)殖和野生的類鮭魚的δ15N值,發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖鮭魚的最小δ15N值比野生鮭魚的最高δ15N值高,因此僅靠δ15N就能完全區(qū)分野生和養(yǎng)殖的鮭魚;Serrano等[11]發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖海鯛的δ15N比野生的要高(1.5±0.2)‰,養(yǎng)殖喂養(yǎng)的食物皆為魚和魚油的混合物,而野生的魚捕捉的食物主要有雙殼類、棘皮動物,以及甲殼綱動物,養(yǎng)殖海鯛喂養(yǎng)的食物比野生食物位于更高級別的食物鏈上,這能很好地區(qū)分野生和養(yǎng)殖海鯛。

    Moreno-Rojas等[15]研究了不同的飼料對生物體內(nèi)δ15N值的影響,結(jié)果表明用魚粉(δ15N=10.63‰)和植物(δ15N=3.06‰)喂養(yǎng)的虹鱒魚中δ15N值分別為(12.38±0.57)‰和(7.15±0.51)‰,進一步驗證了食物對生物體內(nèi)氮同位素的影響。

    由于野生生物在自然環(huán)境中的攝食習慣基本相同,所食的食物基本處在同一個營養(yǎng)層級上,從而造成了δ15N相差不大。王志銳[4]測定了大連和青島刺參的同位素δ13C,δ15N值,發(fā)現(xiàn)δ15N相差不大,但通過δ13C值可以鑒別兩個海域的刺參來源。Kim等[19]利用δ13C和δ15N區(qū)分了不同國家的商品魚(馬鮫魚、黃花魚、青鱈),同樣發(fā)現(xiàn)δ15N相差較小,δ13C更適合用來溯源。但通??蒲泄ぷ髡邥ⅵ?3C,δ15N結(jié)合對水產(chǎn)品進行溯源,從而達到更高的準確率。Anderson等[20]利用δ13C和δ15N區(qū)分野生和養(yǎng)殖的三文魚,準確率達到90%以上;Ortea and Gallardo[21]利用δ13C 和δ15N區(qū)分野生和養(yǎng)殖的蝦,準確率能達到100%。因此采用δ13C或δ15N進行溯源都有可能有一定的局限性,結(jié)合多參數(shù)分析能考慮到多方因素,取得更好的溯源效果。

    2.3 氫同位素

    自然界中氫穩(wěn)定同位素有1H,2H,3H 3種,2H的豐度很低,常用2H/1H表示穩(wěn)定氫同位素組成。隨著溫度的升高,在水蒸發(fā)的過程中,氣相中的2H含量降低,導致液相中2H的升高,從而使在低緯度地區(qū)(溫度高)的水源中2H的含量高于高緯度地區(qū)的含量[22-24];在海拔越高的地方,氣溫越低,2H的含量也越低,并且整體呈現(xiàn)由海岸向內(nèi)陸遞減的趨勢。生物體中的氫同位素主要與飲用水有關(guān),因此生物體內(nèi)的δ2H同樣具有緯度效應。研究表明牛肉[25]和羊肉[26]體內(nèi)δ2H均隨著緯度升高而呈減小的趨勢,并且與飲用水中的δ2H呈顯著性正相關(guān)。馬冬紅等[27]在對羅非魚的研究中發(fā)現(xiàn)各地羅非魚的δ2H差異顯著,并且同樣有隨著緯度升高而減小的趨勢。通過δ2H判別不同地區(qū)的羅非魚,正確判別率可達到80%。因此δ2H可作為地區(qū)判別的一項重要指標。Carter等[28]利用δ2H和δ13C判別澳大利亞對蝦和進口蝦的正確率達到90%。

    2.4 氧同位素

    氧同位素有16O,17O,18O 3種,常用18O/16O表示氧同位素組成。氧同位素與氫同位素的分布規(guī)律相似,水中的δ18O受到溫度的影響,主要與蒸發(fā)速率和降雨量有關(guān),因而,表層水中δ18O隨著季節(jié)、緯度以及海拔的不同而不同[29]。與氫同位素類似,生物體中氧同位素與所食用的食物關(guān)系不大,主要與生物體飲用的水源有關(guān)[18]。氧同位素已成功用于牛肉[30]、谷物[31]、葡萄酒[32]、食用油[33]、果汁[34]等食品的溯源。水中的δ18O影響著生物體中的δ18O值,在喂養(yǎng)相同飼料的養(yǎng)殖場,由于食物具有相同的δ13C和δ15N,無法根據(jù)δ13C和δ15N區(qū)分其來源,但不同養(yǎng)殖水源的δ18O值差別較大,造成魚肉中δ18O值差別很大,據(jù)此成功地區(qū)分了4個養(yǎng)殖場魚的來源,并且發(fā)現(xiàn)魚肉中δ18O值與水中δ18O值有著很好的線性相關(guān)性 (δ18O 魚 =0.440 7δ18O 水 +17.168;R2=0.99,p< 0.05)[29]。Bell等[12]發(fā)現(xiàn)蘇格蘭養(yǎng)殖場的海鱸魚和希臘養(yǎng)殖場的海鱸魚脂質(zhì)中的δ18O值差別很大。

    在自然水源中δ2H和δ18O呈線性關(guān)系(δ2H=δ18O×8+10),由于生物體中的δ2H和δ18O均與其飲用水源中的δ2H和δ18O線性相關(guān),研究表明,澳大利亞對蝦和牛肉中均發(fā)現(xiàn)δ2H和δ18O有著顯著的線性相關(guān)性[35]。

    2.5 硫同位素

    自然界中硫同位素有32S,33S,34S,36S。它們的豐度分別為95.02%,0.75%,4.21%,0.02%。其中32S和34S的豐度最高,通常被用在食品的摻假和溯源鑒別中。δ34S主要受地質(zhì)的影響,如不同類型的火成巖、不同成因及不同形成年齡的沉積巖,都具有各不相同的δ34S值。δ34S是地域來源的良好指標,δ34S從土壤進入植物體,基本不發(fā)生明顯的分餾,據(jù)此δ34S常被用于植物的溯源[36]。植物通過食物鏈進入動物組織的過程中基本不發(fā)生明顯的分餾,因此可被用來進行動物產(chǎn)地的溯源[37]。有研究表明δ34S值在生物體內(nèi)不同部位的差別較大,表明不同部位的硫同位素分餾效應不盡相同[38]。δ34S常被用來與δ13C,δ15N聯(lián)合對牛肉和羊肉進行溯源研究[39],而在水產(chǎn)品中的溯源研究未見報道。由于動物體內(nèi)的δ34S值跟飲食有關(guān),從而使利用δ34S對水產(chǎn)品進行溯源具有一定的可行性。

    2.6 鍶同位素

    自然界中鍶以84Sr,86Sr,87Sr和88Sr 4種同位素的形式存在,相對豐度分別為0.56%,9.86%,7.02%,82.56%。其中86Sr,87Sr常被用來對食品進行溯源;δ87Sr是地域來源的良好指標;δ87Sr主要受到巖石結(jié)構(gòu)差異以及地質(zhì)年齡和初始Rb/Sr值的影響,不受人類活動和氣候的影響,在判別微地區(qū)產(chǎn)品中非常有效[40]。δ87Sr能有效對果汁、咖啡產(chǎn)地和乳品來源進行溯源[41-43],有研究表明用,δ87Sr對肉制品進行溯源效果不理想,有可能與動物體內(nèi)δ87Sr含量較低及變化較小有關(guān)[44],δ87Sr用于水產(chǎn)品中的溯源未見報道。

    3 同位素組成結(jié)合脂肪酸組成進行溯源

    脂肪酸是所有生物體的重要組成部分,主要以甘油酸三酯和磷脂的形式存在,其中不飽和脂肪酸是海鮮營養(yǎng)和風味前體的來源。n-3系列的不飽和脂肪酸對人體健康和生理功能具有保健功能[45-46]。WHO 推薦食物中的n-3 多不飽和脂肪酸(PUFA)與n-6 多不飽和脂肪酸(PUFA)的比值應大于 0.1[47],(n-3)/(n-6)比例下降或n-3 含量下降時,營養(yǎng)價值也會降低。同時n-3系列PUFA也是水生動物的必需脂肪酸,不能自身合成,只能從食物中獲取[48]。因此生物體內(nèi)脂肪酸組成與食物源息息相關(guān),通過檢測生物體內(nèi)脂肪酸的組成可以了解其近期攝食并實際同化的食物來源狀況,脂肪酸作為生物標志物得到國內(nèi)外的普遍認同[49-51]。

    脂肪酸組成被越來越多的研究者用于水產(chǎn)品的溯源研究。Busetto[52]用δ13C和δ15N不能完全區(qū)分野生和養(yǎng)殖的大菱鲆;脂肪酸組成根據(jù)亞油酸(18∶2n-6)能區(qū)分野生和養(yǎng)殖的水產(chǎn)品,但不能區(qū)分兩個地區(qū)的野生水產(chǎn)品;結(jié)合δ13C,δ15N,亞油酸 (18∶2n-6)、亞麻酸 (18∶3n-3)和花生四烯酸(20∶4n-6)能有效區(qū)分野生和養(yǎng)殖水產(chǎn)品,以及區(qū)分不同地區(qū)野生水產(chǎn)品。Molkentin等[18]利用δ13C,δ15N 能有效區(qū)分有機和野生鮭魚,但不能區(qū)分有機養(yǎng)殖和傳統(tǒng)養(yǎng)殖鮭魚;十八酸(硬脂酸)能鑒別傳統(tǒng)養(yǎng)殖和野生鮭魚;亞油酸和α-亞麻酸能將野生與傳統(tǒng)養(yǎng)殖和有機養(yǎng)殖鮭魚區(qū)分開,但不能區(qū)分傳統(tǒng)和有機養(yǎng)殖鮭魚。用脂肪酸組成(棕櫚油酸、硬脂酸、亞油酸和α-亞麻酸)結(jié)合δ15N能有效區(qū)分所有的樣品;Chaguri等[53]考察了不同季節(jié)和不同地點黃花魚的δ13C和δ15N值以及元素組成和脂肪酸組成,發(fā)現(xiàn)δ15N在不同的季節(jié)變化比較大。結(jié)合δ13C和δ15N以及元素組成和脂肪酸組成能有效區(qū)分不同地區(qū)和不同養(yǎng)殖方式的黃花魚。

    也有學者對脂肪酸組成的δ13C進行了比較,發(fā)現(xiàn)野生生物體內(nèi)脂肪酸組成中 16∶0,18∶0,16∶1n-7,18∶1n-7,18:1n-9的δ13C 值更大[12],從而可以區(qū)分養(yǎng)殖和野生的海鱸魚。

    4 同位素組成結(jié)合元素組成進行溯源

    水生生物體內(nèi)的微量元素組成及含量受其生長地理環(huán)境尤其水質(zhì)的影響,因此通過測定生物體內(nèi)金屬或非金屬元素可以實現(xiàn)水產(chǎn)品溯源的目的[54-55]。為了提高產(chǎn)地識別的準確率,眾多研究者還將同位素組成與元素組成聯(lián)合使用,對水產(chǎn)品進行溯源研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)能有效區(qū)分不同地區(qū)和不同養(yǎng)殖方式的黃花魚[53];Carter等[28]利用元素來區(qū)分澳大利亞和亞洲國家的對蝦,準確率為87%,但結(jié)合同位素溯源后,準確率達到100%;Ortea等[21]結(jié)合同位素和元素組成能準確區(qū)分蝦的養(yǎng)殖方式、來源和品種;Anderson等[20]結(jié)合同位素和多種元素分析能很好區(qū)分野生和養(yǎng)殖水產(chǎn)品,并且建立模型的數(shù)據(jù)量越大,判別準確率越高。

    5 展望

    采用同位素組成對水產(chǎn)品進行溯源被認為是最行之有效的方法之一,大多數(shù)研究者采用碳和氮同位素來進行溯源,基本能取得滿意的結(jié)果,但在特定的條件下會有一定的局限性,生物體內(nèi)碳和氮同位素組成主要與食物有關(guān)。若不同的養(yǎng)殖場,喂養(yǎng)相同的飼料,用碳和氮兩種同位素則無法有效區(qū)分和溯源,需要增加同位素種類的測定,如氫和氧等。在全面了解和掌握生物體生存環(huán)境中食物和飲用水等多方面的信息后,成功溯源的概率將會增加。

    同時同位素組成常被用來與元素組成以及脂肪酸組成結(jié)合來對水產(chǎn)品進行溯源。生物體內(nèi)的元素主要受生長環(huán)境的影響,若是在相似海域,將會出現(xiàn)無法區(qū)分的情況,并且不同的研究者所測定的元素各不相同,以至于沒有統(tǒng)一的數(shù)據(jù)庫可以借鑒,因此建立全國乃至全球統(tǒng)一的元素數(shù)據(jù)庫是發(fā)展的趨勢之一。

    脂肪酸組成是溯源的常用手段,但也存在不足之處,如不同養(yǎng)殖場喂養(yǎng)的飼料相同,則無法判別。此外野生生物體的食物會受到季節(jié)的影響,不同季節(jié)中食物會有很大的差別,如季節(jié)不同,藻類的種類將會發(fā)生變化,從而造成生物體內(nèi)脂肪酸組成也會相應的發(fā)生變化,因此只利用脂肪酸組成來進行溯源可能會造成錯誤的判斷。因此結(jié)合同位素組成、脂肪酸組成和元素組成,是水產(chǎn)品進行有效溯源的發(fā)展趨勢。

    [1] 金波昌.池塘養(yǎng)殖刺參(Apostichopus japonicus)食物來源的穩(wěn)定同位素法研究[D].青島:中國海洋大學,2010.

    [2] Commission Regulation,(EC)No.2065/2001 of October 2001 Laying down detailed rules for the application of Council Regulation (EC)No.104/2000 as regards informing consumers about fishery and aquaculture products[S].

    [3] 趙峰,周德慶,叢楠,等.水產(chǎn)品的真?zhèn)舞b別與評價技術(shù)研究進展[J].中國農(nóng)業(yè)科技導報,2015,17(6): 111-117.

    [4] 王志銳.地理標志產(chǎn)品的碳氮穩(wěn)定同位素指紋特征[D].大連:大連海事大學,2014.

    [5] 郭波莉,魏益民,潘家榮.同位素溯源技術(shù)在食品安全中的應用[J].核農(nóng)學報,2006,20(2): 148-153.

    [6] 劉衛(wèi)霞,羅勇,楊維成.有機同位素稀釋質(zhì)譜法在食品安全分析中的應用[J].化學世界,2011,52(3): 184-187+177.

    [7] 陳壽松.穩(wěn)定同位素技術(shù)在食品檢驗中的應用[J].上海化工,1987,12(1): 37-40.

    [8] 全為民.長江口鹽沼濕地食物網(wǎng)的初步研究:穩(wěn)定同位素分析[D].上海:復旦大學,2007.

    [9] Hobson K A,F(xiàn)isk A,Karnovsky N,et al. A stable isotope(δ13C,δ15N) model for the North Water food web: implications for evaluating tropho dynamics and the flow of energy and contaminants[J]. Deep Sea Research Part Ⅱ:Tropical Studies in Oceanography,2002,49(22-23): 5 131-5 150.

    [10] Moreno-Rojas J M,Serra F,Giani I,et al. The use of stable isotope ratio analyses to discriminate wild and farmed gilthead sea bream (Sparus aurata)[J]. Rapid Communications in Mass Spectrometry,2007,21(2): 207-211.

    [11] Serrano R,Blanes M A,Orero L. Stable isotope determination in wild and farmed gilthead sea bream (Sparus aurata)tissues from the western Mediterranean[J]. Chemosphere,2007,69(7):1 075-1 080.

    [12] Bell J G,Preston T,Henderson R J,et al. Discrimination of wild and cultured european sea bass (dicentrarchus labrax) using chemical and isotopic analyses[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2007,55(15): 5 934-5 941.

    [13] Fasolato L,Novelli E,Salmaso L,et al. Application of nonparametric multivariate analyses to the authentication of wild and farmed european sea bass (dicentrarchus labrax). Results of a survey on fish sampled in the retail trade[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2010,58(20): 10 979-10 988.

    [14] Schr?der V,Garcia de Leaniz C. Discrimination between farmed and free-living invasive salmonids in Chilean Patagonia using stable isotope analysis[J]. Biological Invasions,2011,13(1):203-213.

    [15] Moreno-Rojas J M,Tulli F,Messina M,et al. Stable isotope ratio analysis as a tool to discriminate between rainbow trout(O.mykiss)fed diets based on plant or fish-meal proteins[J].Rapid Communications in Mass Spectrometry,2008,22(23):3 706-3 710.

    [16] Serrano R,Simal-Julián A,Pitarch E,et al. Biomagnification study on organochlorine compounds in marine aquaculture: the sea bass (Dicentrarchus labrax)as a model[J]. EnvironmentalScience Technology,2003,37(15): 3 375-3 381.

    [17] Xia Bin,Wang Jiying,Gao Qinfeng,et al. The nutritional contributions of dietary protein sources to tissue growth and metabolism of sea cucumber Apostichopus japonicas (Selenka):Evidence from nitrogen stable isotope analysis[J]. Aquaculture,2015,435: 237-244.

    [18] Molkentin J,Meisel H,Lehmann I,et al. Identification of organically farmed Atlantic salmon by analysis of stable isotopes and fatty acids[J]. European Food Research and Technology,2007,224(5): 535-543.

    [19] Kim H,Suresh Kumar K,Shin K H. Applicability of stable C and N isotope analysis in inferring the geographical origin and authentication of commercial fish (Mackerel,Yellow Croaker and Pollock)[J]. Food Chemistry,2015,172: 523-527.

    [20] Anderson K A,Hobbie K A,Smith B W. Chemical pro filing with modeling differentiates wild and farm-raised salmon[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2010,58(22): 11 768-11 774.

    [21] Ortea I,Gallardo J M. Investigation of production method,geographical origin and species authentication in commercially relevant shrimps using stable isotope ratio and/or multi-element analyses combined with chemometrics: An exploratory analysis[J]. Food Chemistry,2015,170: 145-153.

    [22] 郭波莉,魏益民,潘家榮.牛肉產(chǎn)地溯源技術(shù)研究[M].北京:科學出版社,2009: 15-24.

    [23] 孫豐梅,楊曙明,王慧文.穩(wěn)定同位素溯源技術(shù)在肉類產(chǎn)品中的應用研究進展[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2007,33(9): 136-141.

    [24] 王慧文,楊曙明,程永友.雞肉中穩(wěn)定同位素組成與飼料和飲水關(guān)系的研究[J].分析科學學報,2008,24(1): 47-50.

    [25] Heaton K,Kelly S D,Hoogewerff J,et al. Verifying the geographical origin of beef: The application of multi-element isotope and trace element analysis[J]. Food Chemistry,2008,107(1): 506-515.

    [26] Camin F,Bontempo I,Heinrich K,et al. Multi-element (H,C,N,S) stable isotope characteristics of lamb meat from different European regions[J]. Analytical and Bioanalytical Chemistry,2007,389(1): 309-320.

    [27] 馬冬紅,王錫昌,劉利平,等.穩(wěn)定氫同位素在出口羅非魚產(chǎn)地溯源中的應用[J].食品與機械,2012,28(1): 5-7+25.

    [28] Carter J F,Tinggi U,Yang X,et al. Stable isotope and trace metal compositions ofAustralian prawns as a guide to authenticity and wholesomeness[J]. Food Chemistry,2015,170: 241-248.

    [29] Turchini G M,Quinn G P,Jones P L,et al. Traceability and discrimination among differently farmed fish: A case study on Australian murray cod[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2009,57(1): 274-281.

    [30] Tanz N,Werner R.A,Eisenreich W,et al. Assessment of enzymatic methods in theδ18O value determination of the L-Tyrosine p-Hydroxy group for proof of illegal meat and bone meal feeding to cattle[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2011,59(17): 9 475-9 483.

    [31] Suzuki Y,Chikaraishi Y,Ogawa N O,et al. Geographical origin of polished rice based on multiple element and stable isotope analyses[J]. Food Chemistry,2008,109(2): 470-475.

    [32] Raco B,Dotsika E,Poutoukis D,et al. O-H-C isotope ratio determination in wine in order to be used as a fingerprint of its regional origin[J]. Food Chemistry,2015,168: 588-594.

    [33] Camin F,Larcher R,Perini M,et al. Characterisation of authentic Italian extra-virgin olive oils by stable isotope ratios of C,O and H and mineral composition[J]. Food Chemistry,2010,118(4):901-909.

    [34] Calderone G,Guillou C. Analysis of isotopic ratios for the detection of illegal watering of beverages[J]. Food Chemistry,2008,106(4): 1 399-1 405.

    [35] 孫豐梅.應用穩(wěn)定同位素進行牛肉溯源的研究[D].北京:農(nóng)業(yè)質(zhì)量標準與監(jiān)測技術(shù)研究所研究生院,2009.

    [36] Krivachy N,Rossmann A,Schmidt H L. Potentials and caveats with oxygen and sulfur stable isotope analyses in authenticity and origin checks of food and food commodities[J]. Food Control,2015,48: 143-150.

    [37] Mc-Cutchan J H J,Lewis W M,Kendall C,et al. Variation in trophic shift for stable isotope ratios of carbon,nitrogen and sulfur[J]. Oikos,2003,102(2): 378-390.

    [38] Tanz N,Schmidt H L. Delta S-34-value measurements in food origin assignments and sulfur isotope fractionations in plants and animals[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2010,58(5): 3 139-3 146.

    [39] Zhao Yan,Zhang Bin,Chen Gang,et al. Recent developments in application of stable isotope analysis on agro-product authenticity and traceability[J]. Food Chemistry,2014,145(7): 300-305.

    [40] Kelly S D,Heaton K,Hoogewerff J. Tracing the geographical origin of food: The application of multi-element and multi-isotope analysis[J]. Trends in Food Science and Technology,2005,16(12): 555-567.

    [41] Rummel S,Hoelzl S,Horn P,et al. The combination of stable isotope abundance ratios of H,C,N and S with87Sr/86Sr for geographical origin assignment of orange juices[J]. Food Chemistry,2010,118(4): 890-900.

    [42] Rodrigues C,Maguas C,Prohaska T. Strontium and oxygen isotope fingerprinting of green coffee beans and its potential to proof authenticity of coffee[J]. European Food Research and Technology,2011,232(2): 361-373.

    [43] Pillonel L,Badertseher R,F(xiàn)roidevaux P,et al. Stable isotope ratios,major,trace and radioactive elements in emmental cheeses of different origins[J]. Lebensm-Wiss.U-Technology-Food Science and Technology,2003,36(6): 615-623.

    [44] Franke B M,Koslitz S,Micaux F,et al. Tracing the geographicorigin of poultry meat and dried beef with oxygen and strontium isotope ratios[J]. European Food Research and Technology,2007,226(4): 761-769.

    [45] Bezard J,Blond J P,Bernard A,et al. The metabolism and availability of essential fatty acids in animal and human tissues [J].Reproduction Nutrition Development,1994,34(6):539-568.

    [46] Arts M T,Ackman R G,Holub B J.“Essential fatty acids”in aquatic ecosystems: a crucial link between diet and human health and evolution[J]. Canadian Journal of Fisheries and Aquatic Sciences,2001,58(1): 122-137.

    [47] Sánchez-Machado D I,Lòpez-Cervantes J,Lòpez-Hernández J,et al. Fatty acids,total lipid,protein and ash contents of processed edible seaweeds[J]. Food Chemistry,2004,85(3): 439-444.

    [48] Olsen Y. Lipids in Freshwater Ecosystems[C]// Lipids and essential fatty acids in aquatic food webs: What can freshwater ecologists learn from mariculture? In: Arts M, Wainman B C (eds).Springer, New York, 1999: 161-202.

    [49] Fukuda Y,Naganuma T. Potential dietary effects on the fatty acid composition of the common jelly fish Aurelia aurita[J]. Marine Biology,2001,138(5): 1 029-1 035.

    [50] 廖明玲.刺參幼參脂肪及n-3系列高度不飽和脂肪酸需求的研究[D].大連:大連海洋大學,2014.

    [51] 高菲,許強,楊紅生.運用脂肪酸標志法分析刺參食物來源的季節(jié)變化[J].水產(chǎn)學報,2010,5(34): 760-767.

    [52] Busetto M L,Moretti V M,Moreno-Rojas J M,et al.Authentication of farmed and wild turbot (Psetta maxima)by fatty acid and isotopic analyses combined with chemometrics[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2008,56(8):2 742-2 750.

    [53] Chaguri M P,Maulvault A L,Nunes M L,et al. Different tools to trace geographic origin and seasonality of croaker (Micropogonias furnieri)[J]. LWT-Food Science and Technology,2015,61(1):194-200.

    [54] 賈亮亮.鮑魚產(chǎn)地特征檢測方法的研究[D].河北:河北大學,2010.

    [55] Liu Xiaofang,Xue Changhu,Wang Yu ming,et al. The classi fication of sea cucumber (Apostichopus japonicus)according to region of origin using multielement analysis and pattern recognition techniques[J]. Food Control,2012,23(2): 522-527.

    科學家找到限定帶電分子新方法有望增強化學反應控制

    新技術(shù)像激光冷卻和其它技術(shù)控制原子一樣有效控制分子,具有廣泛的應用潛力。原子的量子控制將徹底改變原子物理學,引領(lǐng)諸如原子鐘一樣的應用,但激光冷卻與控制分子非常有挑戰(zhàn)性,因為分子比原子復雜得多。新技術(shù)仍然使用激光,但只能輕微探測到分子,其量子狀態(tài)只能間接檢測到。這種類型的分子離子控制,即幾個帶電原子結(jié)合在一起,可以導致更加復雜的量子信息處理架構(gòu),放大了基本物理研究信號,例如測量電子形狀的“圓度”,并且增加了化學反應的控制。

    NIST通過將信息轉(zhuǎn)移到原子離子的方法來找到分子離子的量子態(tài),而量子態(tài)可以用激光冷卻和控制。借鑒NIST量子邏輯時鐘的想法,研究人員試圖操縱分子離子。NIST研究人員利用離子阱和正在進行量子邏輯時鐘實驗的激光,在室溫下高真空室中,捕獲了兩個離子相距幾百萬分之一的鈣離子。氫氣泄漏到真空室中,直到一個鈣離子反應形成由一個鈣離子和一個氫原子結(jié)合在一起的氫化鈣分子離子。

    研究人員使用激光來冷卻原子離子,從而將分子冷卻到最低能量狀態(tài)。在室溫下,分子離子也處于其最低的電子和振動狀態(tài),但保持在旋轉(zhuǎn)狀態(tài)的混合物中。研究人員應用紅外激光脈沖調(diào)制以防止離子的電子或振動狀態(tài)發(fā)生變化,以驅(qū)動分子在超過100種可能旋轉(zhuǎn)狀態(tài)中的兩種之間的獨特轉(zhuǎn)化,再用一個額外的激光脈沖來轉(zhuǎn)換共享運動的變化,改變原子離子的內(nèi)部能量水平。之后,原子離子開始散射光,表明分子離子的狀態(tài)已經(jīng)改變,并且處于期望的目標狀態(tài)。隨后,研究人員可以將激光誘導躍遷期間發(fā)射和吸收的光角傳遞到例如定向分子在所需方向的旋轉(zhuǎn)狀態(tài)。

    該研究發(fā)表于5月11日的《自然》雜志上,由NIST博德(Boulder)小組執(zhí)行。

    (科技部)

    國家創(chuàng)新藍皮書:儀器儀表制造創(chuàng)新能力顛覆式增長

    不久前,由清華大學技術(shù)創(chuàng)新研究中心主任陳勁教授主編、社會科學文獻出版社出版的《國家創(chuàng)新藍皮書:中國創(chuàng)新發(fā)展報告(2016)》發(fā)布。

    藍皮書通過建立產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新能力測度指標體系、設計創(chuàng)新指數(shù),從創(chuàng)新環(huán)境、創(chuàng)新投入、創(chuàng)新組織以及創(chuàng)新績效4個方面描述了我國制造業(yè)各產(chǎn)業(yè)2013~2015年創(chuàng)新能力的發(fā)展狀況。

    藍皮書指出,我國制造業(yè)各產(chǎn)業(yè)的創(chuàng)新能力在創(chuàng)新環(huán)境、創(chuàng)新投入、創(chuàng)新組織以及創(chuàng)新績效4個方面都有顯著進步。

    從產(chǎn)業(yè)分類看,儀器儀表制造業(yè),計算機、通信和其它電子設備制造業(yè),醫(yī)藥制造業(yè)3個產(chǎn)業(yè)是創(chuàng)新能力最強的產(chǎn)業(yè),領(lǐng)先優(yōu)勢明顯。

    鐵路、船舶、航空航天和其它運輸設備制造業(yè)的R&D經(jīng)費支出占主營業(yè)務收入比重和新產(chǎn)品銷售收入占總銷售收入比重較其它產(chǎn)業(yè)略高;電氣機械和器材制造業(yè)的有R&D活動的企業(yè)占比和新產(chǎn)品銷售收入占總銷售收入的比重較高;專用設備制造業(yè)的R&D人員占從業(yè)人數(shù)比重和每萬從業(yè)人員有效發(fā)明專利數(shù)較其它產(chǎn)業(yè)略高;汽車制造業(yè)的新產(chǎn)品銷售收入占總銷售收入的比重較高。

    (中國證券網(wǎng))

    Research Progress on Stable Isotope Techniques for Geographical Origin Traceability of Aquatic Products

    Yang Jie,Yang Zhao
    (Qingdao Institute for Food and Drug Control,Qingdao 266071,China)

    O658

    A

    1008-6145(2017)04-0112-06

    10.3969/j.issn.1008-6145.2017.04.029

    聯(lián)系人:楊釗;E-mail: yangzhao@qingdao.gov.cn

    2017-04-12

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