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    多相催化中溢流現(xiàn)象

    2017-03-04 07:59:02劉浩軍青海油田公司格爾木煉油廠青海格爾木816000
    化工管理 2017年23期
    關(guān)鍵詞:格爾木儲(chǔ)氫溢流

    劉浩軍(青海油田公司格爾木煉油廠,青海 格爾木 816000)

    多相催化中溢流現(xiàn)象

    劉浩軍(青海油田公司格爾木煉油廠,青海 格爾木 816000)

    本文主要從三大方面對(duì)氫溢流在多相催化中的現(xiàn)象進(jìn)行分析。結(jié)合多相催化中的溢流現(xiàn)象、溢流定義和原理,提出了溢流現(xiàn)象與多相催化的關(guān)系,溢流產(chǎn)生的條件、氫溢流和溢流效應(yīng)的判斷和分析方法。

    氫溢流;多相催化;溢流效應(yīng)

    1 多相催化中的溢流概念的提出及定義

    多相催化是化工行業(yè)的重點(diǎn)技術(shù),是化學(xué)研究的重點(diǎn)領(lǐng)域之一[1]。多相催化作為一門(mén)學(xué)科發(fā)展速度很慢,過(guò)程的復(fù)雜性就是重要原因[2]。一直以來(lái),Taylor研究的活性中心學(xué)說(shuō)是所有多相催化技術(shù)研究的基礎(chǔ),但活性中心的形態(tài)(幾何的和電子的)圖象一直未進(jìn)行確定,反應(yīng)過(guò)程中活性部位也不是一直不變的。雖然研究活性部位狀態(tài)的方法和技術(shù)手段在不斷的發(fā)展,學(xué)術(shù)界已經(jīng)開(kāi)始重點(diǎn)關(guān)注活性部位的動(dòng)態(tài)變化,但尚未全面深入地展開(kāi)研究催化過(guò)程中的動(dòng)態(tài)行為。

    催化反應(yīng)中有一種比較特別的現(xiàn)象是溢流,1989年第二屆國(guó)際溢流會(huì)議正式給予溢流了一個(gè)完整的定義。一種活性物種存在或形成于固相表面,一定條件下,不需要經(jīng)過(guò)脫附過(guò)程進(jìn)入氣相而是轉(zhuǎn)移到本來(lái)不存在該活性物種或同樣條件下不能直接形成的另一類(lèi)固相表面上的過(guò)程,該定義為目前較全面的定義。O,CO,NCO等都有可能發(fā)生溢流。

    溢流大致分為三類(lèi):逆溢流,氫溢流氧溢流,。目前,研究者們對(duì)氫溢流的研究最為深入廣泛。而“氫溢流”是用來(lái)解釋當(dāng)摻入η-Al2O3時(shí)Pt/SiO2催化劑催化乙烯加氫活性增大而提出的。

    2 溢流

    2.1 多相催化與溢流的關(guān)系

    多相催化反應(yīng)一般是發(fā)生于活性中心極鄰近的區(qū)域,并且局限在固體表面??紤]到氫溢流原理,在擔(dān)體或金屬表面上的氫原子可以迅速移動(dòng),活性中心上的表面反應(yīng)是在離吸附中心很遠(yuǎn)的別的反應(yīng)相關(guān)聯(lián)。

    以下是兩種氫溢流的模型:

    (1)金屬的固體顆粒表面溢流:

    (2)固體表面的溢流:

    2.2 氫溢流產(chǎn)生的條件

    熱力學(xué)上的一個(gè)熵增加過(guò)程是溢流作用,焓變通??梢詾檎蛘邽樨?fù),克服一定的勢(shì)壘是一般都需要的,活化能也伴隨著溢流作用而產(chǎn)生。

    溢流在催化中和吸附中同樣重點(diǎn)。

    2.3 溢流的影響因素

    產(chǎn)生氫溢流必須有一個(gè)親質(zhì)子體存在;氫溢流的大小與親質(zhì)子體的能力成正比。界面上共吸附物(如H2O)的存在可導(dǎo)致活化能大小的變化,如電場(chǎng)或磁場(chǎng)等外部能力進(jìn)入時(shí),也可加速或抑制溢流作用。

    2.4 氫溢流的判斷

    Y.Fana等人研究了吡啶物種化學(xué)吸附在H-ZSM5的布倫斯酸位和路易斯酸位上,H-絲光沸石和USY作為載體[3],H物種能從Ni/SiO2、Pd/SiO2和Pt/SiO2上到沸石上使得吡啶轉(zhuǎn)化為哌啶(六氫吡啶),這也就成為判斷載體金屬-分子篩催化劑上的氫溢流的一種新方法。

    3 溢流效應(yīng)

    3.1 對(duì)吸附-脫附行為的影響

    氫溢流作用是客觀存在的,導(dǎo)致了傳統(tǒng)金屬表面和粒度的氫吸附測(cè)量方法的結(jié)果具有不確定性。溢流作用對(duì)于活化相上的吸附可能有負(fù)面影響,如導(dǎo)致化學(xué)吸氫能力減小的實(shí)驗(yàn),金屬Pt等擔(dān)載于TiO2上后發(fā)生的變化。此外溢流氫對(duì)TiO2的還原作用導(dǎo)致了金屬-載體的強(qiáng)相互作用(SMSI)。

    3.2 對(duì)催化反應(yīng)的影響

    提高催化劑的穩(wěn)定性、窗孔效應(yīng)、誘導(dǎo)新的催化活性位、遙控作用。

    3.3 溢流在儲(chǔ)氫上的應(yīng)用

    多孔材料的儲(chǔ)氫性能研究是氫能經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重點(diǎn)問(wèn)題之一,然而其室溫下的儲(chǔ)氫性能還不能滿(mǎn)足氫存儲(chǔ)系統(tǒng)的所有要求。

    天津大學(xué)王召等人將Ni少量金屬加入到超級(jí)活性炭Maxsorb中,并制備了儲(chǔ)氫材料Ni/Maxsorb,其運(yùn)用了等離子體法[4]。結(jié)果表明:樣品在常溫下的儲(chǔ)氫性能在等離子體處理后獲得了了極大的提升,相比傳統(tǒng)方法與等離子體處理方法,Ni金屬顆粒分散度更高應(yīng)用傳統(tǒng)方法制備,尺寸更小、載體作用更強(qiáng)和活性組分更高,提高儲(chǔ)氫量應(yīng)用增加氫溢流。測(cè)量計(jì)算增加氫溢流的實(shí)驗(yàn)結(jié)果也證實(shí)了這個(gè)結(jié)論。

    4 結(jié)語(yǔ)

    氫溢流現(xiàn)象加大了多相催化的復(fù)雜性,溢流現(xiàn)象普遍存在,尤其是在催化反應(yīng)過(guò)程中,通過(guò)溢流作用,可以解釋很多現(xiàn)象,為理論研究提供了可能。

    催化反應(yīng)體系中存在的溢流作用,清洗效應(yīng)、誘導(dǎo)催化孔窗效應(yīng)、和遙控作用4種方式之一或若干種因?yàn)橐缌髯涌纱┻^(guò),催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性得到了巨大改善,引入了新的為實(shí)用催化劑的設(shè)計(jì)、優(yōu)化及催化過(guò)程的控制的機(jī)制。因此無(wú)論從催化學(xué)科還是從化工催化過(guò)程研究角度看,全面深入研究溢流問(wèn)題是多相催化中的重要課題。

    [1]趙德華,呂德偉,臧雅茹,趙學(xué)莊,多相催化中的溢流作用,化學(xué)進(jìn)展(02)(1997)15-22.

    [2]W.C.CONNER,J.L.FALCONER,SPILLOVER IN HETEROGENEOUS CATALYSIS,CHEM REV 95(3)(1995)759-788.

    [3]Y.Fana.A new approach to characterize hydrogen spillover:hydrogenation of adsorbed pyridine on acid sites by spilt-over hydrogen from metal surface,1997.

    [4]王召,等離子體法制備摻雜Ni碳材料的儲(chǔ)氫性能研究[A],2012,10.

    劉浩軍(1973-),男,漢族,山西大同,高中,主要研究方向:煉油技術(shù)

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