二(2-乙基己基)磷酸酯從硝酸體系中萃取Mo(Ⅵ)

劉展祥，黃 璜，廖家莉，李興亮，蹇 源，魏洪源，楊遠(yuǎn)友，羅順忠，劉 寧,*

二(2-乙基己基)磷酸酯從硝酸體系中萃取Mo(Ⅵ)

劉展祥1，黃 璜1，廖家莉1，李興亮2，蹇 源2，魏洪源2，楊遠(yuǎn)友1，羅順忠2，劉 寧1,*

用低濃縮鈾靶代替高濃縮鈾靶輻照進(jìn)行99Mo的生產(chǎn)是一個必然的趨勢，但采用低濃縮鈾靶輻照后裂變體系的組成可能發(fā)生改變，從而影響99Mo的分離提取過程。為此，本工作以低濃縮鈾輻照后溶解的模擬溶液為研究對象，在U(Ⅵ)大量存在的情況下，考察了二(2-乙基己基)磷酸酯(P204)從硝酸體系中萃取Mo(Ⅵ)的行為，重點(diǎn)研究了不同Mo(Ⅵ)濃度下萃取時間、萃取劑濃度、硝酸濃度、溫度、其他主要元素(Cs(Ⅰ)，Zr(Ⅳ)，Y(Ⅲ)，Nd(Ⅲ)，Al(Ⅲ))等因素對萃取的影響。實驗結(jié)果表明，不同Mo(Ⅵ)濃度下，P204-磺化煤油對硝酸體系中Mo(Ⅵ)的萃取行為相似；在相比為1時，φ=10% P204-磺化煤油對Mo(Ⅵ)即有較好的萃取效果；硝酸濃度不大于2 mol/L時分配比隨著硝酸濃度的增加而減少，但硝酸濃度進(jìn)一步增大時對萃取無顯著影響；萃取反應(yīng)的ΔH和ΔG均為負(fù)值，表明該萃取是一個常溫下能自發(fā)進(jìn)行的放熱反應(yīng)；溶液中U(Ⅵ)和本工作考察的其它主要元素存在及其濃度的改變不會顯著影響P204對Mo(Ⅵ)的萃取行為，且采用P204可將Mo(Ⅵ)與Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)選擇性地分離。

二(2-乙基己基)磷酸酯；萃??；低濃縮鈾；Mo(Ⅵ)；硝酸

99Mo的衰變子體99Tcm，是目前臨床應(yīng)用最為廣泛的醫(yī)用同位素之一。多年以來，99Mo主要通過從高濃縮鈾靶(high-enriched uranium, HEU,235U豐度不小于90%)的輻照裂變產(chǎn)物中分離獲得[1]。由于高濃縮鈾的大量使用以及相關(guān)的后處理過程，增大核擴(kuò)散與核恐怖的發(fā)生幾率，為此，國際原子能機(jī)構(gòu)(International Atomic Energy Agency, IAEA)及歐美等國家強(qiáng)烈建議在有關(guān)核過程中推廣和使用低濃縮鈾(low-enriched uranium, LEU,235U豐度不大于20%)[2]。目前，采用低濃縮鈾作為輻照靶分離生產(chǎn)99Mo等醫(yī)用同位素已是國際上不可逆轉(zhuǎn)的發(fā)展趨勢，并成為相關(guān)國家生產(chǎn)放射性同位素能否進(jìn)入國際市場的重要因素[3]。其中，澳大利亞和南非等已成為低濃鈾靶生產(chǎn)99Mo等同位素的主要國家，比利時、荷蘭等也正在向低濃鈾生產(chǎn)體系轉(zhuǎn)化[4-6]。依據(jù)目前國際的發(fā)展態(tài)勢，用低濃縮鈾靶生產(chǎn)99Mo等裂變核素也將是我國難以回避的選擇。

與高濃縮鈾靶件相比，采用低濃縮鈾靶生產(chǎn)99Mo等核素，不僅靶件組成、結(jié)構(gòu)等發(fā)生變化，輻照后裂變體系的組成也可能發(fā)生改變，從而進(jìn)一步影響99Mo的分離提取過程。從鈾靶輻照和溶解后的溶液中分離提取99Mo的方法很多，有色層法[7]、吸附法[8]、離子交換法[9]、溶劑萃取法[10]等，其中溶劑萃取法因其具有操作方便、回收率高、選擇性強(qiáng)、萃取劑來源廣等特點(diǎn)而受到國內(nèi)外研究學(xué)者的廣泛關(guān)注。如Iqbal等[11]發(fā)現(xiàn)2-乙基吡啶在HCl和KSCN溶液中對99Mo(Ⅵ)有良好的萃取效果且選擇性較好；丁頌東等[12]考察了N，N，N′，N′-四異丁基-3-氧戊二酰胺在HNO3介質(zhì)中萃取Mo(Ⅵ)的行為；孫思修等[13]研究了不同稀釋劑中二(2-乙基己基)磷酸酯(bis(2-ethylhexyl) phosphate, D2EHPA，P204)萃取Mo(Ⅵ)的行為。但迄今為止，有關(guān)萃取分離99Mo(Ⅵ)的研究主要集中在從高濃縮鈾靶輻照后的溶液中提取99Mo，而對于低濃縮鈾靶輻照后的硝酸溶液中U(Ⅵ)大量存在時對99Mo萃取的研究報道并不多。

為此，本實驗?zāi)M低濃縮鈾靶輻照溶解后溶液的主要組成[14]，特別是考慮U(Ⅵ)大量存在的情況下，采用P204作為萃取劑，磺化煤油為稀釋劑，萃取模擬溶液中的Mo(Ⅵ)，考察萃取時間、萃取劑濃度、硝酸濃度、Mo(Ⅵ)濃度、U(Ⅵ)濃度及其他裂變產(chǎn)物等對P204-磺化煤油萃取Mo(Ⅵ)的萃取行為的影響，以期為我國低濃縮鈾靶輻照生產(chǎn)同位素工藝與技術(shù)的應(yīng)用與推廣提供參考。

1 實驗部分

1.1 試劑和儀器

二(2-乙基己基)磷酸酯，分析純，上海邁瑞爾化學(xué)技術(shù)有限公司，用銅鹽沉淀法純化[15]；磺化煤油，市售煤油經(jīng)濃硫酸處理，除去不飽和烴部分；硝酸鈾酰、仲鉬酸銨、硝酸銫、硝酸鋯、硝酸釔、硝酸釹、硝酸鋁等試劑均為市售分析純；硝酸溶液，由市售分析純級濃硝酸經(jīng)去離子水稀釋制得，其濃度用NaOH標(biāo)定。

SHA-2A型恒溫水浴振蕩器，金壇市天競實驗儀器廠；TDL-5A型離心機(jī)，上海安亭科學(xué)儀器廠；Optima 8000 型ICP-OES(inductively coupled plasma optical emission spectrometry)，美國PerkinElmer股份有限公司。

1.2 實驗方法

萃取實驗在具塞萃取管中進(jìn)行。將一定體積的溶有Mo(Ⅵ)和U(Ⅵ)的HNO3溶液與P204-磺化煤油溶液按體積比1∶1混合，在恒溫水浴振蕩器中(振蕩速率r=150 r/min)振蕩一定時間后，離心分離兩相，用ICP-OES測定水相中Mo(Ⅵ)的剩余濃度。由差減法計算出分配比D，計算方法如下式：

(1)

式中，c0為水相中Mo(Ⅵ)的初始濃度，c為水相中剩余Mo(Ⅵ)的濃度。

Mo(Ⅵ)與其他金屬離子的分離因子SF(separation factor)按(2)式計算：

(2)

式中，D(Mo)為Mo(Ⅵ)的分配比，D(金屬離子)為金屬離子的分配比。

2 結(jié)果與討論

2.1 萃取時間對萃取的影響

ρ0(Mo(Ⅵ))，mg/L：■——4，●——40，▲——400水相：ρ0(U(Ⅵ))=2 g/L，c0(HNO3)=5 mol/L；有機(jī)相：φ=10%P204-磺化煤油相比(O/A)1∶1，r=150 r/min，T=298 K圖1 萃取時間對萃取的影響Fig.1 Effect of extraction time on extraction

萃取時間對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響結(jié)果示于圖1。由圖1可以看出， P204萃取Mo(Ⅵ)的分配比先隨著時間的增加而增大，并逐漸達(dá)到萃取平衡，90 min以后，分配比的增長趨于平穩(wěn)，可視為達(dá)到平衡。為保證萃取平衡的完全建立，其他所有萃取實驗的萃取時間均為120 min。此外，不同Mo(Ⅵ)濃度下，分配比隨時間的變化趨勢相似，說明Mo(Ⅵ)濃度的改變不會對萃取建立平衡的時間有顯著影響。

2.2 萃取劑濃度對萃取的影響

磺化煤油作為稀釋劑時，不同萃取劑濃度(體積分?jǐn)?shù)，下同)對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響示于圖2。由圖2可以看出，在不同Mo(Ⅵ)濃度條件下，分配比隨萃取劑濃度變化的趨勢相似；當(dāng)萃取劑體積分?jǐn)?shù)小于10%時，分配比隨萃取劑體積分?jǐn)?shù)的增大而快速升高，當(dāng)萃取劑體積分?jǐn)?shù)達(dá)到10%以后，隨著萃取劑濃度的增加分配比的變化不大，在5%的誤差范圍內(nèi)，故可認(rèn)為萃取在P204體積分?jǐn)?shù)為10%時即可達(dá)到平衡。萃取達(dá)到最大值時，ρ0(Mo(Ⅵ))=4 mg/L條件下的分配比最小，而ρ0(Mo(Ⅵ))=400 mg/L時的分配比則最大?；趯嶒炇覘l件及萃取劑用量考慮，選擇φ=10%作為實驗所用的萃取劑濃度。

ρ0(Mo(Ⅵ))，mg/L：■——4，●——40，▲——400 ρ0(U(Ⅵ))=2 g/L，c0(HNO3)=5 mol/L， 有機(jī)相為P204-磺化煤油， 相比(O/A)1∶1，r=150 r/min，T=298 K圖2 P204濃度對分配比的影響Fig.2 Effect of extractant concentration on distribution ratio

2.3 稀釋劑對萃取的影響

選取磺化煤油、加氫煤油、對二甲苯、四氯化碳、正十二烷作為稀釋劑，在φ(P204)=10%的條件下，考察不同稀釋劑對萃取的影響，結(jié)果示于圖3。由圖3可知，在實驗條件下，對二甲苯作為稀釋劑時萃取效果最差，而磺化煤油作為稀釋劑時萃取效果相對較好。再考慮到稀釋劑的來源、經(jīng)濟(jì)性及環(huán)保性等因素，選擇磺化煤油作為實驗所用的稀釋劑。

2.4 相比對萃取的影響

不同相比(有機(jī)相與水相體積比，O/A)對萃取的影響結(jié)果列于表1。由表1可知，不同Mo(Ⅵ)濃度條件下P204對Mo(Ⅵ)的分配比隨相比變化的趨勢是相同的，分配比隨著相比的增大而增加，當(dāng)相比為1時，萃取基本達(dá)到平衡，分配比不再隨著相比的增加而發(fā)生顯著地改變。

1——磺化煤油，2——加氫煤油，3——對二甲苯，4——四氯化碳，5——正十二烷 φ(P204)=10%，ρ0(U(Ⅵ))= 2 g/L，c0(HNO3)=5 mol/L，相比(O/A)1∶1，r=150 r/min，T=298 K圖3 稀釋劑對分配比的影響Fig.3 Effect of diluents on distribution ratio

相比(O/A)Dρ0(Mo(Ⅵ))=4mg/Lρ0(Mo(Ⅵ))=40mg/Lρ0(Mo(Ⅵ))=400mg/L0 250 900 860 810 51 561 882 1314 4827 5720 6624 9726 9723 7544 8828 4123 57

2.5 硝酸濃度對萃取的影響

硝酸濃度對φ=10%P204-磺化煤油溶液萃取Mo(Ⅵ)的影響示于圖4。由圖4可知，硝酸濃度對分配比的影響是一個先下降后變平緩的過程，硝酸濃度小于2 mol/L時，分配比隨著酸度的增加而降低，此后隨著硝酸濃度的增加，其對分配比的大小基本不再產(chǎn)生影響。這與牟婉君等[16]得到的結(jié)果相符。

(3)

方程式中，(HR)2代表二聚體形態(tài)的P204。

ρ0(Mo(Ⅵ))，mg/L：■——4，●——40，▲——400 ρ0(U(Ⅵ))= 2 g/L，有機(jī)相為φ=10%P204-磺化煤油，相比(O/A)1∶1，r=150 r/min，T=298 K圖4 硝酸濃度對萃取的影響Fig.4 Effect of HNO3 concentration on extraction

由萃取方程可知，分配比隨著硝酸濃度增大而減小是由于H+濃度隨著硝酸濃度的增大而增大，使萃取平衡向左移動。隨后，硝酸濃度的增加使硝酸的解離度降低，溶液中 H+濃度保持穩(wěn)定，因此分配比不再發(fā)生顯著地改變。

2.6 溫度對萃取的影響

根據(jù)萃取方程式(2)，可知萃取反應(yīng)的表觀平衡常數(shù)Kex為：

(4)

P204萃取Mo(Ⅵ)的分配比D為：

(5)

所以：

(6)

兩邊取對數(shù)，得：

lgKex=lgD+2lgc(H+)-2lgc((HR)2)

(7)

由于萃取體系中，硝酸濃度和萃取劑濃度基本不變或變化很少，所以式(7)中的lgc(H+)和lgc((HR)2)可視為常數(shù)，令2lgc(H+)-2lgc((HR)2)等于常數(shù)C，則有：

lgKex=lgD+C

(8)

結(jié)合范德霍夫方程：

lgKex=-ΔH/(RT)+C1

(9)

式中，ΔH為反應(yīng)的焓變；T為熱力學(xué)溫度；C1為常數(shù)。

可得：

lgD=-ΔH/(RT)+C1-C

=-ΔH/(RT)+C2

(10)

由lgD對1/T作圖，即可得到一條直線，由直線斜率可求得表觀熱力學(xué)焓變ΔH的值。根據(jù)式(11，12)：

ΔG=-RTlgKex

(11)

ΔH=ΔG+TΔS

(12)

即可計算出萃取過程的吉布斯自由能ΔG及熵變ΔS。

根據(jù)以上分析，對數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，由lgD對1/T作圖，得到圖5。根據(jù)圖5直線的斜率，計算得到25 ℃時萃取反應(yīng)的表觀熱力學(xué)焓變ΔH、吉布斯自由能ΔG及熵變ΔS，列于表2。由表2數(shù)據(jù)可知，萃取的焓變ΔH<0，萃取為放熱反應(yīng)，分配比隨著溫度的降低而升高；由ΔG<0，可知該萃取反應(yīng)在常溫下能自發(fā)進(jìn)行。

■——ρ0(Mo(Ⅵ))=4 mg/L，y=1.99x-6.1，r2=0.97；●——ρ0(Mo(Ⅵ))=40 mg/L，y=2.27x-7.13，r2=0.97；▲——ρ0(Mo(Ⅵ))=400 mg/L，y=0.85x-2.42，r2=0.97 ρ0(U(Ⅵ))=2 g/L，c0(HNO3)=5 mol/L， 相比(O/A)1∶1，r=150 r/min圖5 溫度對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響Fig.5 Effect of temperature on the extraction of Mo(Ⅵ) with bis(2-ethylhexyl)hydrogen phosphate

ρ0(Mo(Ⅵ))/(mg·L-1)lgD?1000/T斜率r2ΔH/(kJ·mol-1)ΔG/(J·mol-1)ΔS/(J·mol-1·K-1)41 990 97-38 10-4178 80-127 85402 270 97-43 46-3727 65-136 294000 850 97-16 20-2906 61-46 16

2.7 U(Ⅵ)濃度對萃取的影響

ρ0(Mo(Ⅵ))，mg/L：■——4，●——40，▲——400 c0(HNO3)=5 mol/L，相比(O/A)1∶1， r=150 r/min，T=298 K圖6 U(Ⅵ)濃度對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響Fig.6 Effect of U(Ⅵ) concentration on the extraction of Mo(Ⅵ) with bis(2-ethylhexyl)hydrogen phosphate

U(Ⅵ)濃度對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響結(jié)果示于圖6。在實驗所考察的U(Ⅵ)濃度范圍內(nèi)，隨著水相中U(Ⅵ)濃度的增大，萃取分配比沒有發(fā)生明顯的改變，且其隨U(Ⅵ)濃度變化的趨勢與水相的Mo(Ⅵ)濃度無關(guān)。這說明U(Ⅵ)濃度的改變不會影響Mo(Ⅵ)的萃取，由高濃縮鈾靶改成低濃縮鈾靶進(jìn)行99Mo的生產(chǎn)時無需過多關(guān)注U(Ⅵ)濃度變化所帶來的影響。

2.8 其他元素對萃取的影響

根據(jù)靶件的材料及輻照裂變后溶液的主要組成，選擇Cs(Ⅰ)、Zr(Ⅳ)、Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)等五種元素作為考察的對象。先考察五種元素單獨(dú)存在時對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響，再研究這五種元素共存時，共存離子對萃取的影響。

2.8.1 五種元素單獨(dú)存在時對萃取的影響 Cs(Ⅰ)、Zr(Ⅳ)、Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)單獨(dú)存在時對分配比及分離因子(大圖為分配比的變化，小圖為分離因子的變化)的影響結(jié)果示于圖7。由圖7可知，這五種元素單獨(dú)存在時，其濃度的變化對萃取沒有顯著的影響，且在不同Mo(Ⅵ)濃度條件下的變化趨勢相近。由分離因子隨各元素濃度的變化趨勢可知，在實驗所考察的體系中，Mo(Ⅵ)與Cs(Ⅰ)、Zr(Ⅳ)、Y(Ⅲ)、Al(Ⅲ)的分離因子SF隨著元素濃度增加而快速降低，而SF(Mo/Nd)則是隨著Nd(Ⅲ)濃度的增加而增加。此外，由于P204對Cs(Ⅰ)和Zr(Ⅳ)有一定的萃取效果，故SF(Mo/Cs)、SF(Mo/Zr)較小，使用P204將Mo(Ⅵ)從這兩種元素中選擇性萃取的效果相對較差，可在后續(xù)的實驗中考慮采用反萃來將其分離；對于Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)，因P204對其幾乎沒有萃取，Mo(Ⅵ)與這三種元素的SF都在100以上，故使用P204可以選擇性地將Mo(Ⅵ)與Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)分離。

2.8.2 五種元素共存時對萃取的影響 Cs(Ⅰ)、Zr(Ⅳ)、Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)共存時對P204萃取Mo(Ⅵ)的影響結(jié)果列于表3。由表3可知，五種離子共存時，其濃度的變化對萃取幾乎沒有影響，且分配比隨共存離子濃度變化的趨勢與Mo(Ⅵ)濃度無關(guān)。

ρ0(Mo(Ⅵ))，mg/L：■——4，●——40，▲——400 ρ0(U(Ⅵ))=2 g/L，c0(HNO3)=5 mol/L，相比(O/A)1∶1，r=150 r/min，T=298 K圖7 五種元素Cs(Ⅰ)(a)，Zr(Ⅳ)(b)，Y(Ⅲ)(c)，Nd(Ⅲ)(d)，Al(Ⅲ)(e)單獨(dú)存在時對分配比及分離因子的影響Fig.7 Effect of five elements which existed individually (included Cs(Ⅰ)(a), Zr(Ⅳ)(b), Y(Ⅲ)(c), Nd(Ⅲ)(d), Al(Ⅲ)(e)) on distribution ratio and separation factor of Mo(Ⅵ)

ρ0(Cs(Ⅰ)，Zr(Ⅳ)，Y(Ⅲ)，Nd(Ⅲ))/(mg·L-1)ρ0(Al(Ⅲ))/(mg·L-1)Dρ0(Mo(Ⅵ))=4mg/Lρ0(Mo(Ⅵ))=40mg/Lρ0(Mo(Ⅵ))=400mg/L009 7619 1917 7811009 5318 2317 861010009 8121 1016 05501000010 1219 7216 42

由以上的分析可知，低濃縮鈾靶輻照后，本工作考察的上述組成元素的存在及其濃度的變化不會對P204萃取Mo(Ⅵ)有顯著的影響。但由于裂變體系組成非常復(fù)雜，特別是根據(jù)文獻(xiàn)報道和本實驗室近期的模擬計算結(jié)果[19-20]，高濃縮鈾靶改成低濃縮鈾靶輻照后，239Pu等核素的產(chǎn)額將成倍增加，因此在今后的研究中，可進(jìn)一步考察239Pu等核素對Mo(Ⅵ)萃取的影響。

3 結(jié) 論

通過P204對低濃縮鈾靶輻照后的模擬溶液中Mo(Ⅵ)的萃取行為進(jìn)行研究，得到以下結(jié)論：

(1) P204萃取溶液中的Mo(Ⅵ)時，90 min能達(dá)到平衡；在相比(O/A)為1∶1時，選用磺化煤油作為稀釋劑，φ=10% P204足夠?qū)⑷芤褐械腗o(Ⅵ)完全萃??；P204萃取Mo(Ⅵ)的機(jī)理為陽離子交換，故硝酸濃度較低(c0(HNO3)≤2 mol/L)時分配比隨著硝酸濃度的增加而減少，但是隨后硝酸濃度的變化不會對萃取有顯著的影響。

(2) P204萃取Mo(Ⅵ)時，其反應(yīng)的ΔH和ΔG均為負(fù)值，表明這是一個常溫下能自發(fā)進(jìn)行的放熱反應(yīng)。

(3) 低濃縮鈾靶輻照溶解后，溶液中大量的U(Ⅵ)和Cs(I)、Zr(Ⅳ)、Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)等的存在不會對P204萃取Mo(Ⅵ)有顯著的影響，且采用P204可以很好地將Mo(Ⅵ)與Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)選擇性地分離，而Mo(Ⅵ)與U(Ⅵ)、Cs(I)、Zr(Ⅳ)的分離則需在后續(xù)的工作中考慮通過反萃實驗來實現(xiàn)。

(4) 比較三種Mo(Ⅵ)濃度下相關(guān)萃取的實驗結(jié)果，可知溶液中Mo(Ⅵ)濃度的改變不會對P204萃取Mo(Ⅵ)的行為有顯著的影響。

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1.四川大學(xué) 原子核科學(xué)技術(shù)研究所，輻射物理及技術(shù)教育部重點(diǎn)實驗室，四川 成都 610064；2.中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽 621900

Extraction of Mo(Ⅵ) From Nitric Acid Solution With Bis(2-Ethylhexyl)Hydrogen Phosphate

LIU Zhan-xiang1, HUANG Huang1, LIAO Jia-li1, LI Xing-liang2, JIAN Yuan2, WEI Hong-yuan2, YANG Yuan-you1, LUO Shun-zhong2, LIU Ning1,*

1.Key Laboratory of Radiation Physics and Technology, Ministry of Education, Institute of Nuclear Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610064, China;2.Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China

The production of99Mo that use low-enriched uranium as irradiation target instead of high-enriched uranium is an inevitable trend. However, the composition of the fission system may be changed with low enriched uranium target, which can affect the separation and extraction process of99Mo. In this paper, the extraction behaviors of Mo(Ⅵ) from nitric acid solution by bis(2-ethylhexyl) phosphate in sulfonated kerosene were studied in present of U(Ⅵ) with high concentration. Especially, the effects of different concentrations of Mo(Ⅵ), extraction time, extractant concentration, concentration of nitric acid, temperature and the other major elements (included Cs(I), Zr(Ⅳ), Y(Ⅲ), Nd(Ⅲ), Al(Ⅲ)) on extraction were investigated. The results show that the extraction behaviors of Mo(Ⅵ) by bis(2-ethylhexyl) phosphate in sulfonated kerosene are similar in different concentrations. The good extraction efficiency could reach by 10% bis(2-ethylhexyl) phosphate in sulfonated kerosene when the phase ratio is 1.The distribution ratio of Mo(Ⅵ) decrease with the increasing of concentration of nitric acid when thec0(HNO3)≤ 2 mol/L, but it have nearly no effect on extraction of Mo(Ⅵ) by nitric acid when the concentration of HNO3is more than 2 mol/L. The extraction reaction is exothermic and spontaneous at ambient temperature because the ΔHand ΔGare negative. Additionally, no remarkable influence on the distribution ratio of Mo(Ⅵ) by bis(2-ethylhexyl) phosphate in sulfonated kerosene by U(Ⅵ) and the other major elements could be noted, while, there is a high selectivity for seperation of Mo(Ⅵ) from Y(Ⅲ), Nd(Ⅲ), Al(Ⅲ) by using P204.

bis(2-ethylhexyl) phosphate; extraction; low-enriched uranium; Mo(Ⅵ); nitric acid

2015-06-22；

2015-12-03；

時間：2016-09-20

國家自然科學(xué)基金NSAF基金資助項目(U1330125)；國家基礎(chǔ)科學(xué)人才培養(yǎng)基金特殊學(xué)科點(diǎn)資助項目(J1210004)

劉展祥(1990—)，男，廣西南寧人，碩士研究生，核能與核技術(shù)工程專業(yè)

*通信聯(lián)系人：劉 寧(1966—)，男，四川仁壽人，研究員，主要從事同位素研究及應(yīng)用工作，E-mail: nliu720@scu.edu.cn

O614.612;TL32

A

0253-9950(2017)01-0056-07

10.7538/hhx.2016.YX.2015057