• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    GC-O-MS分析賒店酒中的香氣成分

    2017-02-01 16:48:43程嬌嬌顏振敏周蒙魏新軍
    釀酒科技 2017年3期
    關(guān)鍵詞:醇類乙酯揮發(fā)性

    程嬌嬌,顏振敏,周蒙,魏新軍

    (河南科技學(xué)院食品學(xué)院,河南新鄉(xiāng)453003)

    GC-O-MS分析賒店酒中的香氣成分

    程嬌嬌,顏振敏,周蒙,魏新軍

    (河南科技學(xué)院食品學(xué)院,河南新鄉(xiāng)453003)

    為了探究濃香型白酒中的主要呈香物質(zhì),采取液液萃取法,用二氯甲烷作為萃取劑提取賒店酒中的揮發(fā)性香氣化合物,采用氣質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(Gas Chromatography-Mass Spectrometer,GC-MS),進(jìn)行條件優(yōu)化并通過NIST11譜庫(kù)檢索,共鑒定出45種揮發(fā)性物質(zhì)。用氣相色譜-嗅覺測(cè)量法(gas chromatography-olfactometry,GC-O)分析共測(cè)出18種呈香物質(zhì),其中酯類12種,醇類1種,揮發(fā)性酸4種,芳香族1種。香氣貢獻(xiàn)較大的化合物是丁酸乙酯、戊酸乙酯、己酸乙酯、庚酸乙酯、辛酸乙酯、棕櫚酸乙酯、乙酸和丁酸。

    液液萃?。粴赓|(zhì)聯(lián)用技術(shù)(Gas Chromatography-Mass Spectrometer,GC-MS);嗅辨技術(shù);呈香物質(zhì)

    白酒是中國(guó)傳統(tǒng)蒸餾酒,在我國(guó)有著悠久的歷史。白酒中98%~99%的成分都是乙醇和水,它們構(gòu)成了白酒的主體,而剩余1%~2%的成分則是微量成分,微量成分在白酒中含量雖少,但它們卻決定著白酒的香氣和口感[1]。因此,分析白酒中相關(guān)的物質(zhì)及其含量顯得尤為重要。

    氣質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(Gas Chromatography-Mass Spectrometer,GC-MS)是目前白酒成分研究工作中應(yīng)用較多且發(fā)展較成熟的一門技術(shù)。該技術(shù)具有高靈敏度、高分離效能、高選擇性、快速分析等優(yōu)點(diǎn),在分離、檢測(cè)和數(shù)據(jù)采集處理方面有著較高性能和出色表現(xiàn),能夠準(zhǔn)確定性、精確定量[2]。氣相色譜-嗅覺測(cè)量法(gas chromatography-olfactometry,GC-O)是一種把儀器分析和感官分析結(jié)合在一起研究酒類和食品香氣的常用方法,主要應(yīng)用于各種食品的香氣分析。GC-O分析酒類香氣化合物的方法主要有2種,即香氣強(qiáng)度法和香味萃取稀釋分析法[3]。

    由于白酒中很多化合物沸點(diǎn)較低,易于揮發(fā),所以目前大部分針對(duì)白酒中微量化合物的研究都基于GC或GC/MS這兩種方法。白酒雖含有的大量揮發(fā)性化合物,但只有一小部分有著香味特性,對(duì)白酒香味起貢獻(xiàn)作用,且白酒中香氣化合物的濃度極低,實(shí)驗(yàn)設(shè)備和儀器只能間接對(duì)其進(jìn)行分析,而GC和GC/MS無法從風(fēng)味上來確定化合物對(duì)白酒整體香味所起的作用[4]。所以GC-O與MS結(jié)合在白酒分析中可相互彌補(bǔ)之間的不足,并發(fā)揮更大的優(yōu)勢(shì)。

    本實(shí)驗(yàn)在Zellner,Cai Lingshuang,F(xiàn)an Wenlai,Beata Plutowska,Mo Xinliang,王勇,Sonia Collin等[5-12]研究的基礎(chǔ)上,采用液液萃取-氣相色譜-質(zhì)譜(LLE-GC/MS)技術(shù)檢測(cè)賒店酒的揮發(fā)性成分,了解其化學(xué)組成,同時(shí)結(jié)合GC-O測(cè)定酒中的香氣成分并確定主體呈香物質(zhì)。從而為賒店酒風(fēng)味的改善、新產(chǎn)品的開發(fā),以及在生產(chǎn)過程中的質(zhì)量控制提供理論依據(jù)和參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑及儀器

    材料:賒店酒(生產(chǎn)廠商贈(zèng)送)。

    試劑:二氯甲烷(AR,天津市光復(fù)精細(xì)化工研究所);無水Na2SO4(AR,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司)。

    儀器設(shè)備:RE-5299旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(河南智誠(chéng)科技發(fā)展有限責(zé)任公司);SHZ(III)循環(huán)水式真空泵(河南智誠(chéng)科技發(fā)展有限責(zé)任公司);Sniffer 9000嗅辨儀(上海儀真分析儀器有限公司);Agilent7890氣相色譜和5977質(zhì)譜儀(美國(guó)安捷倫科技有限公司);HP-WAXMS石英毛細(xì)柱(60 m×0.32 mm,0.5 μm,美國(guó)安捷倫科技有限公司)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 實(shí)驗(yàn)原理

    采用液-液萃取前處理技術(shù)結(jié)合氣質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(GCMS)對(duì)酒樣中的揮發(fā)性成分進(jìn)行提取與分析,以確定揮發(fā)性成分,再結(jié)合嗅辨儀對(duì)揮發(fā)性成分的香氣進(jìn)行測(cè)定。重復(fù)多次聞香,從香氣特征上來確定化合物對(duì)食品香味所起的作用。

    1.2.2 樣品前處理

    采用液-液萃取法(二氯甲烷做萃取劑),充分萃取后濃縮并定容至10 mL容量瓶。用注射器從10 mL容量瓶取酒樣通過有機(jī)膜過濾置于密封的1.5 mL的棕色樣品瓶中等待上機(jī)。

    1.2.3 色譜條件

    色譜柱:HP-WAXMS石英毛細(xì)柱(60 m×0.32 mm, 0.5 μm);升溫程序:初始溫度40℃,保持3 min;3℃/min升至76℃,保持1 min;再以1.5℃/min升溫至170℃,保持1 min;最后以3℃/min升溫至220℃,保持5 min;載氣流速:1.5 mL/min,進(jìn)樣量1 mL;分流比:5∶1。

    1.2.4 質(zhì)譜條件

    電子轟擊離子源;電子能量:70 eV;離子源溫度:230℃;四級(jí)桿溫度:150℃;質(zhì)量掃描范圍:40~450 amu;溶劑延遲:16 min,掃描方式:Scan。

    2 結(jié)果與分析

    香氣化合物的不穩(wěn)定性對(duì)香氣分析產(chǎn)生了一定的困難,而在香氣化合物的提取過程和測(cè)定過程中也有可能發(fā)生化學(xué)反應(yīng),如熱處理會(huì)促進(jìn)化合物的降解和氧化,這會(huì)使得提取和測(cè)定的香氣化合物與樣品中的物質(zhì)有區(qū)別[13]。因此,要不斷地進(jìn)行條件優(yōu)化以確保提取、濃縮和測(cè)定過程中的香氣化合物與樣品中的香氣化合物基本一致。

    2.1 色譜條件優(yōu)化

    按照1.2.2的方法,對(duì)賒店老酒進(jìn)行前處理,利用GC-MS對(duì)賒店老酒進(jìn)行色譜分析。

    條件1:色譜柱升溫程序:初始溫度40℃,保持3 min;以3℃/min升溫至76℃,保持1 min;再以5℃/min升溫至170℃,保持1 min;再以3℃/min升溫至220℃,保持5 min。

    條件2:色譜柱升溫程序:初始溫度40℃,保持3 min;以3℃/min升溫至76℃,保持1 min;再以2℃/min升溫至170℃,保持1 min;再以3℃/min升溫至220℃,保持5 min。

    根據(jù)條件1氣相色譜圖分析,在76~170℃溫度區(qū)間內(nèi)小峰較多且分離度不夠好,所以將升溫速率稍微調(diào)慢一些,以2℃/min上升(升溫程序如條件2),這樣更易確定各峰下的呈香物質(zhì),以便于更好的研究分析,優(yōu)化后的離子流圖見圖1。

    2.2 白酒中揮發(fā)性成分測(cè)定及呈香物質(zhì)的嗅辨分析

    從賒店酒總離子流色譜圖(圖1)中提取各峰的質(zhì)譜圖,利用NIST11譜庫(kù)檢索,確定賒店酒中各微量成分的化學(xué)名稱、相對(duì)含量及匹配度,結(jié)果見表1。

    由表1可知:賒店酒中共鑒定出45種揮發(fā)性化合物,其中含有21種酯類化合物,7種醇類化合物,8種揮發(fā)性酸類化合物,2種芳香族化合物,1種烷基化合物,1種呋喃類化合物和5種未知化合物。它們的相對(duì)含量分別為:酯類58%,醇類8.12%,酸類17.39%,呋喃類0.45%,烷基類0.64%,芳香族0.21%和未知15.19%。其中,酯類化合物中含量最高的是己酸乙酯,相對(duì)含量為30.11%,占總酯含量的51.9%;醇類化合物中含量最多的是異丁醇,相對(duì)含量為2.74%,占總醇含量的33.7%;酸類化合物中含量較多的是乙酸、丁酸和己酸,相對(duì)含量分別為5.40%、3.10%和7.50%,占總酸含量的92%。

    白酒的香氣化合物對(duì)酒的品質(zhì)起著非常關(guān)鍵的作用。若沒有香氣化合物的檢測(cè)分析,僅從感官分析的話,對(duì)白酒風(fēng)味、質(zhì)量的判斷和鑒別會(huì)變得比較困難且不準(zhǔn)確。本實(shí)驗(yàn)運(yùn)用sniffer9000嗅辨儀對(duì)賒店酒進(jìn)行了嗅辨分析,通過N3000色譜分析軟件(面積歸一法)得到譜圖報(bào)告,結(jié)果見表1(香型)及圖2。

    通過GC-O分析,賒店酒中揮發(fā)性化合物中呈香的物質(zhì)有18種,其中酯類12種,醇類1種,揮發(fā)性酸4種,芳香族化合物1種。香氣貢獻(xiàn)大的酯類有丁酸乙酯(菠蘿香)、戊酸乙酯(蘋果香)、己酸乙酯(甜香、果香、酒香)、庚酸乙酯(菠蘿香)、辛酸乙酯(水果香)、棕櫚酸乙酯(醇香)。

    3 結(jié)論

    采用液液萃取的前處理方法提取賒店酒中的揮發(fā)性成分,通過利用氣質(zhì)聯(lián)用儀及嗅辨儀對(duì)酒中的揮發(fā)性成分進(jìn)行定性分析,賒店酒中測(cè)出45種揮發(fā)性化合物,其中含有21種酯類化合物,7種醇類化合物,8種揮發(fā)性酸類化合物,2種芳香族化合物,1種烷基化合物,1種呋喃類化合物和5種未知化合物。從化合物的種類、相對(duì)含量及氣味來看,18種呈香物質(zhì)中,酯類12種,醇類1種,揮發(fā)性酸4種。酯類大都呈現(xiàn)水果香和花香,是香氣的主體成分。含量最多的是己酸乙酯,呈強(qiáng)烈的果甜香和淡酒香,它賦予賒店酒濃郁的芳香風(fēng)味,因而酒的香氣較濃,口味醇甜,風(fēng)格較好;醇類物質(zhì)是酯類的前驅(qū)物,是香與味連接的紐帶,呈現(xiàn)出清香的風(fēng)味(2-丁醇);酸類物質(zhì)是形成白酒口味的重要成分,是重要的協(xié)調(diào)成分或調(diào)和成分,適量的揮發(fā)性酸能夠增強(qiáng)白酒的口感和味道,但丁酸、戊酸和己酸屬于脂肪酸,是細(xì)菌在發(fā)酵過程中產(chǎn)生的,主要呈汗臭、奶酪臭;芳香族物質(zhì)也呈現(xiàn)出酒的特殊味道(苯甲醛,苦杏仁味)。酯類,醇類與揮發(fā)性酸和芳香族物質(zhì)相互協(xié)調(diào),最終賦予賒店酒獨(dú)特的香氣和口感。本文對(duì)賒店酒的分析,不僅明確了賒店酒中的主體呈香物質(zhì),也為研究不同年份賒店酒主體香氣含量的變化奠定一定的基礎(chǔ)。

    [1]任紅波.白酒中香味物質(zhì)的頂空-氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用分析[J].釀酒,2008,35(5):50-51.

    [2]盛龍生,蘇煥華,郭丹濱.色譜質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2006:1-8.

    [3]柳軍,范文來,徐巖,等.應(yīng)用GC-O分析比較兼香型和濃香型白酒中的香氣化合物[J].釀酒,2008(5):103-107.

    [4]黃艷梅,盧建春,李安軍,等.采取氣相色譜-質(zhì)譜分析古井貢酒中的風(fēng)味物質(zhì)[J].釀酒科技,2006(7):91-94.

    [5]ZELLNER BA,DUGO P,DUGO G,et al.Gas chromatography-olfactometry in food flavour analysis[J]. Journal of chromatographyA,2008,1186(1/2):123-143.

    [6]PLUTOWSKAB,WARDENCKI W.Application of gas chromatography-olfactometry(GC-O)in analysis and quality assessment of alcoholic beverages-a review[J].Food chemistry, 2008,107:449-463.

    [7]CAI L S,KOZIEL JA,O'NEAL M E.Determination of characteristic odorants fromHarmonia axyridisbeetles using in vivo solid-phase microextraction and multidimensional gas chromatography-mass spectrometry-olfactometry[J].Journal of chromatographyA,2007,1147:66-78.

    [8]FAN W L,QIAN M C.Characterization of aroma compounds of Chinese“Wuliangye”and“Jiannanchun”liquors by aroma extract dilution analysis[J].Journal of agricultural and food chemistry,2006,54(7):2695-2704.

    [9]PLUTOWSKAB,WARDENCKI W.Headspace solid-phase microextraction and gas chromatography-olfactometry analysis of raw spirits of different organoleptic quality[J].Flavour and fragrance journal,2009,24:177-185.

    [10]MO X L,XU Y,FAN W L.Characterization of aroma compounds in Chinese rice wine Qu by solvent-assisted flavor evaporation and headspace solid-phase microextraction [J].Journal of agricultural and food chemistry,2010,58:2462-2469.

    [11]王勇,徐巖,范文來,等.應(yīng)用GC-O技術(shù)分析牛欄山二鍋頭白酒中的香氣化合物[J].釀酒科技,2011(2):74-79.

    [12]COLLIN S,NIZET S,BOUUAERT T C,et al.Main odorants in Jura flor-sherry wines.Relative contributions of sotolon, abhexon,and theaspirane-derived compounds[J].Journal of agricultural and food chemistry,2012,60:380-387.

    Analysis of the Flavoring Components in Shedian Liquor by GC-O-MS

    CHENG Jiaojiao,YAN Zhenmin,ZHOU Meng and WEI Xinjun
    (School of Food Engineering,He'nan Institute of Science and Technology,Xinxiang,He'nan 453003,China)

    In order to explore the main aroma-producing substances in Nongxiang Baijiu,the volatile flavoring components in Shedian liquor were extracted by LLE with dichloromethane as the extracting agent.45 kinds of volatile flavoring components were identified by GC-MS coupled with NIST11 spectral database retrieval.Among them,18 aroma-producing substances were determined by GC-O including 12 kinds of esters,1 kind of alcohol,4 kinds of volatile acids,and 1 kind of aromatic substance.The compounds making great contributions to the aroma included ethyl butyrate,ethyl valerate,ethyl caproate,ethyl oenanthate,ethyl caprylate,ethyl palmitate,acetic acid,and butyric acid.

    liquid-liquid extraction(LLE);gas chromatography-mass spectrometry(GC-MS);gas chromatography-olfactometry(GC-O);flavoring components

    TS262.3;TS261.7;TS261.4

    A

    1001-9286(2017)03-0103-04

    10.13746/j.njkj.2017012

    河南省科技廳科技攻關(guān)項(xiàng)目(142102310266)。

    2017-01-17

    程嬌嬌(1993-),女,河南開封人,碩士研究生。

    魏新軍(1964-),男,河南新鄉(xiāng)人,教授,主要從事食品質(zhì)量安全與檢測(cè)研究,wxj2963@126.com。

    優(yōu)先數(shù)字出版時(shí)間:2017-02-13;地址:www.cnki.net/kcms/detail/52.1051.TS.20170213.1347.008.html。

    猜你喜歡
    醇類乙酯揮發(fā)性
    固銹材料和低表面處理涂料及其制備方法及涂料工藝
    能源化工(2022年3期)2023-01-15 02:26:43
    鈰基催化劑在揮發(fā)性有機(jī)物催化燃燒治理中的研究進(jìn)展
    分子催化(2022年1期)2022-11-02 07:11:20
    豉香型白酒中三種高級(jí)脂肪酸乙酯在蒸餾及原酒貯存過程中變化規(guī)律的研究
    釀酒科技(2022年8期)2022-08-20 10:25:04
    揮發(fā)性有機(jī)物污染環(huán)保治理新思路的探討
    連云港市化工園區(qū)VOCs排放情況調(diào)查研究
    人教版高中化學(xué)必修與選修之間進(jìn)階關(guān)系分析
    吹掃捕集-氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用測(cè)定水中18種揮發(fā)性有機(jī)物
    醬油中氨基甲酸乙酯檢測(cè)方法的研究
    丁酸乙酯對(duì)卷煙煙氣的影響
    煙草科技(2015年8期)2015-12-20 08:27:06
    咖啡酸苯乙酯對(duì)順鉑所致大鼠腎損傷的保護(hù)作用及機(jī)制
    黑丝袜美女国产一区| 青草久久国产| 国产97色在线日韩免费| 午夜免费鲁丝| 国产高清视频在线播放一区| 国产午夜精品久久久久久| 色播亚洲综合网| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美久久黑人一区二区| 久热爱精品视频在线9| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲九九香蕉| 99久久综合精品五月天人人| 女性被躁到高潮视频| 精品人妻1区二区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| av天堂久久9| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产免费av片在线观看野外av| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 中文字幕色久视频| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 99国产精品一区二区蜜桃av| 欧美中文综合在线视频| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 一夜夜www| 午夜老司机福利片| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 色在线成人网| 久久中文字幕人妻熟女| 亚洲成a人片在线一区二区| 精品高清国产在线一区| 色在线成人网| av网站免费在线观看视频| 91麻豆av在线| 在线观看66精品国产| 国产主播在线观看一区二区| 亚洲人成电影观看| 一级毛片女人18水好多| 亚洲一区二区三区色噜噜| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 一区在线观看完整版| 精品久久久久久久久久免费视频| 老汉色∧v一级毛片| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 在线观看日韩欧美| 99国产精品99久久久久| 此物有八面人人有两片| 国产av一区二区精品久久| 欧美成人午夜精品| 首页视频小说图片口味搜索| 成熟少妇高潮喷水视频| 中文字幕高清在线视频| 搞女人的毛片| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲 国产 在线| 国产成年人精品一区二区| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 在线天堂中文资源库| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲九九香蕉| 99riav亚洲国产免费| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 99久久精品国产亚洲精品| 操出白浆在线播放| 欧美一级a爱片免费观看看 | 国产一区二区激情短视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 中亚洲国语对白在线视频| 一级作爱视频免费观看| 精品午夜福利视频在线观看一区| 91大片在线观看| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 免费av毛片视频| 长腿黑丝高跟| 99国产极品粉嫩在线观看| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 后天国语完整版免费观看| e午夜精品久久久久久久| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产色视频综合| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 此物有八面人人有两片| 日本免费a在线| 婷婷丁香在线五月| 国产视频一区二区在线看| 深夜精品福利| 两人在一起打扑克的视频| 香蕉久久夜色| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 高清毛片免费观看视频网站| 一级毛片女人18水好多| 精品久久久久久,| 欧美成人性av电影在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 在线观看免费视频网站a站| 1024视频免费在线观看| 黄色毛片三级朝国网站| 日韩精品免费视频一区二区三区| 日韩大码丰满熟妇| 热re99久久国产66热| 久久人人精品亚洲av| 日日干狠狠操夜夜爽| 色综合欧美亚洲国产小说| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 1024香蕉在线观看| 极品人妻少妇av视频| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 91精品三级在线观看| 热99re8久久精品国产| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 岛国视频午夜一区免费看| 操出白浆在线播放| 国产精品一区二区精品视频观看| 啦啦啦 在线观看视频| 国产亚洲欧美98| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 91精品三级在线观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 手机成人av网站| 黄片小视频在线播放| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 国产激情欧美一区二区| 免费看a级黄色片| 国产成人精品无人区| 国产精品一区二区在线不卡| 99国产极品粉嫩在线观看| 两个人视频免费观看高清| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲少妇的诱惑av| 免费人成视频x8x8入口观看| 欧美一级a爱片免费观看看 | 亚洲自拍偷在线| 精品免费久久久久久久清纯| 91老司机精品| 国产成人系列免费观看| 精品欧美国产一区二区三| 亚洲av成人一区二区三| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 午夜精品在线福利| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美激情极品国产一区二区三区| 午夜成年电影在线免费观看| 成人av一区二区三区在线看| 色播亚洲综合网| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 久久久久亚洲av毛片大全| 一夜夜www| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产真人三级小视频在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 欧美日本视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国内精品久久久久久久电影| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 久久久久久久午夜电影| 亚洲第一电影网av| 最好的美女福利视频网| tocl精华| 亚洲专区字幕在线| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲国产精品久久男人天堂| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲五月婷婷丁香| 色婷婷久久久亚洲欧美| 露出奶头的视频| www.精华液| 亚洲精品中文字幕在线视频| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 桃红色精品国产亚洲av| 欧美性长视频在线观看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产三级黄色录像| 人人妻人人澡人人看| tocl精华| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 欧美黄色片欧美黄色片| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产一卡二卡三卡精品| 淫秽高清视频在线观看| cao死你这个sao货| 人妻久久中文字幕网| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 淫秽高清视频在线观看| 99在线视频只有这里精品首页| 最新美女视频免费是黄的| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲少妇的诱惑av| 成在线人永久免费视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲国产看品久久| 亚洲五月天丁香| 亚洲精品国产色婷婷电影| 亚洲午夜理论影院| 久久久水蜜桃国产精品网| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产成人精品无人区| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 搡老妇女老女人老熟妇| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久久久精品国产欧美久久久| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产成人系列免费观看| 18禁美女被吸乳视频| 十分钟在线观看高清视频www| 一本综合久久免费| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产av精品麻豆| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 巨乳人妻的诱惑在线观看| 大型av网站在线播放| 色尼玛亚洲综合影院| 久热爱精品视频在线9| 欧美激情 高清一区二区三区| 成人手机av| 免费在线观看日本一区| 丝袜在线中文字幕| 成人亚洲精品一区在线观看| www国产在线视频色| 国产精品亚洲美女久久久| 久久久国产欧美日韩av| 麻豆久久精品国产亚洲av| 91在线观看av| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 国产主播在线观看一区二区| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 999久久久精品免费观看国产| 91精品三级在线观看| 久99久视频精品免费| 国产精品野战在线观看| av中文乱码字幕在线| 日本a在线网址| 日本在线视频免费播放| 在线观看66精品国产| 深夜精品福利| 好男人在线观看高清免费视频 | 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产精品国产高清国产av| 久久人人精品亚洲av| 黄频高清免费视频| 欧美中文综合在线视频| 一级a爱视频在线免费观看| 久久天堂一区二区三区四区| 丝袜人妻中文字幕| 午夜久久久久精精品| 不卡一级毛片| 长腿黑丝高跟| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 中文字幕精品免费在线观看视频| 国产一区在线观看成人免费| 最近最新中文字幕大全免费视频| 美女扒开内裤让男人捅视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 一二三四社区在线视频社区8| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 香蕉久久夜色| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 两人在一起打扑克的视频| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 两性夫妻黄色片| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 18禁美女被吸乳视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 91麻豆精品激情在线观看国产| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产激情久久老熟女| 在线国产一区二区在线| 在线观看一区二区三区| 久久久久国内视频| 真人做人爱边吃奶动态| 国产又色又爽无遮挡免费看| tocl精华| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲伊人色综图| 中亚洲国语对白在线视频| 亚洲av片天天在线观看| 999精品在线视频| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲在线自拍视频| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲色图av天堂| 在线免费观看的www视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美日韩精品网址| 女性生殖器流出的白浆| 高清在线国产一区| 波多野结衣av一区二区av| 99香蕉大伊视频| 亚洲国产精品合色在线| 长腿黑丝高跟| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久久中文看片网| 无人区码免费观看不卡| 一边摸一边抽搐一进一出视频| АⅤ资源中文在线天堂| 日本一区二区免费在线视频| 国产亚洲精品一区二区www| 国产精品免费一区二区三区在线| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 久久人妻av系列| 大型黄色视频在线免费观看| 嫩草影院精品99| 色综合欧美亚洲国产小说| 色哟哟哟哟哟哟| 国产一卡二卡三卡精品| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 少妇 在线观看| 啦啦啦 在线观看视频| 国产精品久久电影中文字幕| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 中文字幕av电影在线播放| 91麻豆精品激情在线观看国产| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 波多野结衣高清无吗| 一区二区三区精品91| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 国产av一区二区精品久久| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三 | 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲av熟女| 色播在线永久视频| 亚洲久久久国产精品| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 日本五十路高清| 亚洲人成电影免费在线| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 大陆偷拍与自拍| 亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 一夜夜www| 午夜日韩欧美国产| 岛国视频午夜一区免费看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 精品久久久久久,| x7x7x7水蜜桃| 纯流量卡能插随身wifi吗| 午夜福利视频1000在线观看 | 亚洲人成电影观看| 午夜激情av网站| 香蕉丝袜av| 久久午夜综合久久蜜桃| 12—13女人毛片做爰片一| 色综合站精品国产| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久欧美精品欧美久久欧美| 大香蕉久久成人网| 精品国产国语对白av| 在线永久观看黄色视频| 在线av久久热| 国产精品综合久久久久久久免费 | 欧美色欧美亚洲另类二区 | 69精品国产乱码久久久| 精品国产国语对白av| 丁香欧美五月| 亚洲精品久久国产高清桃花| 9191精品国产免费久久| 国产欧美日韩一区二区三| 国产亚洲欧美98| 久热爱精品视频在线9| 亚洲性夜色夜夜综合| 人妻久久中文字幕网| 好男人电影高清在线观看| a级毛片在线看网站| 色综合婷婷激情| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 成人手机av| 一本大道久久a久久精品| 精品人妻1区二区| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 悠悠久久av| 国产成人精品无人区| √禁漫天堂资源中文www| 午夜免费成人在线视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 十分钟在线观看高清视频www| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 岛国在线观看网站| 国产一区二区三区综合在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 美国免费a级毛片| 国产一区二区三区综合在线观看| 多毛熟女@视频| 午夜福利18| 两人在一起打扑克的视频| 精品人妻1区二区| 男人操女人黄网站| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 99riav亚洲国产免费| 动漫黄色视频在线观看| 后天国语完整版免费观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品熟女少妇八av免费久了| 成人国产一区最新在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲美女黄片视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 多毛熟女@视频| 国产免费av片在线观看野外av| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久国产精品影院| 一区在线观看完整版| 日韩欧美国产一区二区入口| 性少妇av在线| 啦啦啦免费观看视频1| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 午夜福利,免费看| 日日爽夜夜爽网站| 午夜亚洲福利在线播放| 麻豆成人av在线观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 日韩免费av在线播放| 女人精品久久久久毛片| 午夜福利一区二区在线看| 我的亚洲天堂| av在线天堂中文字幕| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久久久国内视频| 亚洲全国av大片| 性欧美人与动物交配| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 国产精品一区二区免费欧美| 午夜福利免费观看在线| 天天一区二区日本电影三级 | 嫩草影视91久久| 成年女人毛片免费观看观看9| 男女做爰动态图高潮gif福利片 | 亚洲第一青青草原| 热re99久久国产66热| 成人免费观看视频高清| 女性被躁到高潮视频| 久久久精品欧美日韩精品| 色综合婷婷激情| 两个人视频免费观看高清| 在线观看免费视频日本深夜| 国产麻豆成人av免费视频| 国产在线观看jvid| 午夜久久久久精精品| 国产一区二区激情短视频| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 99riav亚洲国产免费| 亚洲全国av大片| 中出人妻视频一区二区| 亚洲男人天堂网一区| 色综合婷婷激情| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 在线观看免费视频日本深夜| bbb黄色大片| 一级a爱片免费观看的视频| 国产av一区在线观看免费| 黄色视频不卡| www日本在线高清视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 精品人妻1区二区| 国产av又大| 老司机靠b影院| 欧美黄色淫秽网站| 欧美午夜高清在线| 午夜日韩欧美国产| a级毛片在线看网站| 一区二区三区高清视频在线| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲视频免费观看视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 韩国av一区二区三区四区| 母亲3免费完整高清在线观看| 色哟哟哟哟哟哟| 日本vs欧美在线观看视频| 国产高清激情床上av| 日日夜夜操网爽| 欧美日韩乱码在线| 久久精品91蜜桃| 亚洲成a人片在线一区二区| av视频免费观看在线观看| 国产激情欧美一区二区| 国产成人精品无人区| 久久婷婷成人综合色麻豆| 国产成人欧美在线观看| 久久中文看片网| 精品国产国语对白av| 亚洲精华国产精华精| 18禁观看日本| 国产成人啪精品午夜网站| 老汉色av国产亚洲站长工具| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久9热在线精品视频| 久久国产乱子伦精品免费另类| 欧美大码av| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 免费在线观看亚洲国产| 亚洲激情在线av| 精品高清国产在线一区| 亚洲五月天丁香| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 欧美激情极品国产一区二区三区| 9热在线视频观看99| 可以在线观看的亚洲视频| 精品一品国产午夜福利视频| 国产精品野战在线观看| 母亲3免费完整高清在线观看| 18禁观看日本| 国产精品永久免费网站| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 久久香蕉精品热| aaaaa片日本免费| 精品国产美女av久久久久小说| netflix在线观看网站| www.www免费av| 最好的美女福利视频网| 久久久久久久久免费视频了| 搡老妇女老女人老熟妇| 成人av一区二区三区在线看| 校园春色视频在线观看| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产av又大| 免费少妇av软件| 99精品在免费线老司机午夜| 色播亚洲综合网| 大型黄色视频在线免费观看| 高清在线国产一区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美丝袜亚洲另类 | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 欧美在线黄色| 一级毛片高清免费大全| 丝袜人妻中文字幕| 在线视频色国产色| 久久青草综合色| 男女下面插进去视频免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日本在线视频免费播放| 国产av精品麻豆| 欧美日韩黄片免| 精品午夜福利视频在线观看一区| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产精品98久久久久久宅男小说| 欧美色欧美亚洲另类二区 | 国产亚洲精品一区二区www| 欧美乱妇无乱码| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产成人精品久久二区二区免费| 久久久久国内视频| 成人三级黄色视频| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲五月天丁香| 男女午夜视频在线观看| 怎么达到女性高潮| 最近最新免费中文字幕在线| 欧美日本亚洲视频在线播放| 免费在线观看日本一区| 中亚洲国语对白在线视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 啦啦啦观看免费观看视频高清 | 国产欧美日韩一区二区三区在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 成人av一区二区三区在线看| 在线播放国产精品三级| 国产亚洲精品久久久久5区| 老司机靠b影院| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美激情高清一区二区三区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 色尼玛亚洲综合影院| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 中文字幕高清在线视频| 一区二区三区精品91| 一a级毛片在线观看| netflix在线观看网站| 欧美色视频一区免费| 午夜福利一区二区在线看| 国产免费男女视频| 一进一出抽搐动态| 1024香蕉在线观看| 亚洲一区中文字幕在线| 操美女的视频在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 在线观看66精品国产|