根系土壤中鎘形態(tài)及農(nóng)作物有效性研究

摘 要：通過對根系土壤鎘形態(tài)分布特征與pH值相關(guān)性及農(nóng)作物有效性研究發(fā)現(xiàn)，根系土壤中鎘形態(tài)以離子交換態(tài)為主，平均含量百分比43.34%，Cd形態(tài)分布順序為：離子交換態(tài)>碳酸鹽態(tài)>鐵錳氧化態(tài)>腐殖酸態(tài)>強有機態(tài)>殘渣態(tài)>水溶態(tài)。Cd對水稻有效性強，水稻Cd超標(biāo)率為31.0%。水稻對Cd的富集能力依次為雜交稻>香稻>粳稻，超標(biāo)雜交稻Cd平均含量達(dá)到1.95mg/kg。離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、水溶態(tài)Cd對粳稻有效性強，離子交換態(tài)、水溶態(tài)、腐殖酸態(tài)Cd對香稻有效性強，腐殖酸態(tài)、離子交換態(tài)、水溶態(tài)Cd對雜交稻有效性強。因此在該區(qū)域可采取提高土壤pH值（>7.5）、增施有機肥、增加鐵錳氧化物含量等措施來減少離子交換態(tài)和水溶態(tài)Cd含量，從而降低Cd對農(nóng)作物的有效性。

關(guān)鍵詞：根系土壤；pH；鎘形態(tài)；農(nóng)作物有效性

重金屬鎘被列為環(huán)境污染物中最危險的五種物質(zhì)之一[1]，據(jù)《全國土壤染污狀況調(diào)查公報》[2]，鎘居鎘、汞、砷、銅、鉛、鉻、鋅、鎳8種無機染污物之首，點位超標(biāo)率達(dá)7.0%。重金屬的環(huán)境行為和生態(tài)效應(yīng)與重金屬在土壤中存在的有效態(tài)密不可分，不同有效態(tài)的重金屬，其活性和毒性有很大差異。陳志良等[3]研究認(rèn)為水溶態(tài)、交換態(tài)的重金屬活性、毒性最強，殘渣態(tài)與強有機態(tài)的重金屬活性、毒性最低，而腐殖酸態(tài)的重金屬活性、毒性居中。植物吸收或地下水滲透到土壤中的重金屬并不是重金屬的總量，而只是重金屬的某些形態(tài)，主要指重金屬的有效態(tài)[4]。20世紀(jì)70年代初發(fā)展起來的重金屬連

續(xù)提取法可以對金屬元素在土壤各固相組分中的分布進(jìn)行定量測定[5]，從而更好地評價和預(yù)測重金屬在土壤、水相懸浮物和沉積物中的形態(tài)、數(shù)量、移動性、生物有效性以及毒性等[6]。

在生態(tài)地球化學(xué)調(diào)查評價、農(nóng)業(yè)地質(zhì)調(diào)查評價項目中對土壤重金屬環(huán)境地球化學(xué)等級劃分時僅依據(jù)重金屬的總量，而未考慮重金屬的形態(tài)。土壤重金屬超標(biāo)區(qū)，農(nóng)作物中重金屬不一定超標(biāo)，且不同類型、品種的農(nóng)作物對重金屬富集程度也不相同，因此對土壤重金屬評價應(yīng)考慮加入重金屬形態(tài)、種植農(nóng)作物品種、土地利用類型等因子進(jìn)行綜合評價。

文章將分析研究根系土壤中鎘總量、各形態(tài)含量、pH的相關(guān)性以及Cd各形態(tài)對農(nóng)作物的有效性，對如何抑制本區(qū)Cd的活化，減小Cd對農(nóng)作物的有效性，降低生態(tài)風(fēng)險，保障農(nóng)產(chǎn)品的安全提供依據(jù)。

1 材料與方法

樣品采集與分析：

樣品采自農(nóng)業(yè)種植區(qū)，調(diào)查區(qū)面積約30km2，區(qū)內(nèi)典型種植制度為水稻（玉米）-蔬菜，水稻品種主要為雜交稻、粳稻、香稻。在農(nóng)作物大面積分布區(qū)，選擇較大田塊用對角線法多點采樣，共采集水稻（雜交稻11件、粳稻11件、香稻7件）及配套根系土壤各29件，玉米及配套根系土壤1件。單個農(nóng)作物及根系土壤樣品重約1000g。根系土壤樣品用全新無污染布袋盛裝，并套上自封帶。

農(nóng)作物樣品經(jīng)自然風(fēng)干，用自封帶封裝保存。土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干、用橡皮錘壓碎、并除去植物根系等異物，干燥后的樣品完全過20目尼龍篩，充分混勻后，用對角縮分法取200g正樣、500g副樣貯于聚乙烯塑料瓶中備用。

Cd形態(tài)分析樣品送國土資源部合肥礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測中心，采用改進(jìn)的Tessier連續(xù)提取法對鎘形態(tài)進(jìn)行分析，將Cd形態(tài)分為水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、腐殖酸態(tài)、鐵錳氧化態(tài)、強有機態(tài)、殘渣態(tài)。農(nóng)作物樣品送國土資源部成都綜合巖礦測試中心，主要分析儀器為電感耦合等離子體質(zhì)譜儀等。

2 結(jié)果討論

2.1 根系土壤中Cd含量特征

調(diào)查區(qū)根系土壤Cd含量范圍0.238～6.669mg/kg，pH值范圍4.91～8.05，pH值小于6.5的樣品25件，占83.3%，以酸性土壤為主（表1）。依據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618-1995）限量值[7]對根系土壤進(jìn)行級別劃分，二級樣品6件、三級樣品15件、超三級樣品9件，三級及超三級樣品占80%。

2.2 根系土壤中Cd形態(tài)分析

從根系土壤中Cd形態(tài)平均含量統(tǒng)計來看，Cd主要以離子交換態(tài)存在，平均含量百分比43.34%。Cd形態(tài)平均含量百分比順序為：離子交換態(tài)（43.34%）>碳酸鹽態(tài)（11.91%）>鐵錳氧化態(tài)（10.85%）>腐殖酸態(tài)（9.49%）>強有機態(tài)（7.99%）>殘渣態(tài)（4.24%）>水溶態(tài)（3.02%）。董建軍[8]研究表明，農(nóng)田土壤中Cd以離子交換態(tài)為主，水溶態(tài)含量最低。王其楓等[9]研究表明，農(nóng)田土壤Cd以酸提取態(tài)和可還原態(tài)為主，占到4種形態(tài)和近89%。

2.2.1 水溶態(tài)

水溶態(tài)Cd含量范圍0.001～0.267mg/kg，平均含量0.033mg/kg，含量百分比范圍0.3%～10.79%，平均含量百分比3.02%。水溶態(tài)Cd含量百分比與pH值相關(guān)系數(shù)為-0.202，隨pH值增大而減小。

2.2.2 離子交換態(tài)

離子交換態(tài)Cd含量范圍0.03～3.47mg/kg，平均含量0.479mg/kg含量百分比范圍11.99%～62.85%，平均含量百分比43.34%。離子交換態(tài)Cd含量百分比與pH值呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)-0.073。離子交換態(tài)Cd含量百分比在p<0.01水平與強有機態(tài)、殘渣態(tài)呈明顯負(fù)相關(guān)，在p<0.05水平與碳酸鹽態(tài)、腐殖酸態(tài)呈明顯負(fù)相關(guān)。

對離子交換態(tài)Cd含量百分比與pH值關(guān)系用一元二次函數(shù)方程進(jìn)行擬合，趨勢線呈明顯的“拱”形，離子交換態(tài)Cd含量與碳酸鹽態(tài)、強有機態(tài)Cd可謂此消彼漲。在pH值<6.5時，離子交換態(tài)Cd含量隨pH值增加呈上升趨勢，在pH值>6.5時，離子交換態(tài)Cd含量隨pH值增加呈下降趨勢，與楊宗芳等[10]研究相一致。

2.2.3 碳酸鹽態(tài)

碳酸鹽態(tài)Cd含量范圍0.008～0.904mg/kg，平均含量0.132mg/kg，含量百分比范圍2.82%～30.00%，平均含量百分比11.91%。碳酸鹽態(tài)Cd含量百分比與pH值呈正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)0.215。用一元二次函數(shù)方程對碳酸鹽態(tài)Cd含量百分比與pH值關(guān)系進(jìn)行擬合，趨勢線呈明顯的“凹”形，與強有機態(tài)變化趨勢一致。楊宗芳等[10]研究認(rèn)為碳酸鹽態(tài)Cd含量百分比隨pH值增大而增大，王學(xué)峰等[11]研究認(rèn)為pH值<7，Cd含量與pH值呈正相關(guān)，pH值>7，Cd含量與pH值呈負(fù)相關(guān)。

2.2.4 腐殖酸態(tài)

腐殖酸態(tài)Cd含量范圍0.022～0.312mg/kg，平均含量0.105mg/kg，腐殖酸態(tài)Cd含量百分比范圍3.78%～51.69%，平均含量百分比9.49%。腐殖酸態(tài)Cd含量百分比與pH值呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)-0.127。當(dāng)pH值<5.5時，腐殖酸態(tài)Cd含量百分比最高，pH值在5.5～6.5范圍內(nèi)腐殖酸態(tài)Cd含量百分比最低，隨著pH值增大，其所占比有緩慢增大的趨勢。

劉保峰[12]研究表明由于腐殖酸組分中含有多種含氧功能團(tuán)，分布在腐殖酸分子表面的羧基、酚羥基等的解離和氨基的質(zhì)子化，會使腐殖酸帶電，而且是以負(fù)電荷為主，因而能吸附外界的陽離子，但被腐殖酸表面集團(tuán)吸附的重金屬離子不穩(wěn)定，在外界條件發(fā)生改變時（如環(huán)境的酸度增大），由于腐殖酸表面負(fù)電荷減少，從而導(dǎo)致被吸附的重金屬陽離子被解吸下來。華珞[13]等比較了土壤腐殖酸（HA、FA）與Cd、Zn的絡(luò)合物穩(wěn)定性，結(jié)果表明在重金屬污染土壤中施用大分子腐殖酸較小分子腐殖酸更能有效地降低重金屬的植物有效性。

2.2.5 鐵錳氧化態(tài)

鐵錳氧化態(tài)Cd含量范圍0.008～0.528mg/kg，平均含量0.120mg/kg，含量百分比范圍2.79%～27.62%，平均含量百分比10.85%。鐵錳氧化態(tài)Cd含量百分比與pH值呈正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)0.309，鐵錳氧化態(tài)Cd含量隨著pH值增大而增加趨勢，與楊宗芳等[10]研究相一致。楊元根[14]等研究表明，鐵錳氧化態(tài)重金屬在還原條件下易溶解釋放。李宇慶等[15]認(rèn)為土壤中pH值和氧化還原條件變化，對鐵錳氧化態(tài)有重要影響，pH值和氧化還原電位較高時，有利于鐵錳氧化物的形成。

2.2.6 強有機態(tài)

強有機態(tài)Cd含量范圍0.004～0.248mg/kg，平均含量0.088mg/kg，含量百分比范圍1.15%～32.74%，平均含量百分比7.99%。強有機態(tài)Cd含量百分比與pH值呈正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)0.117。用一元二次函數(shù)方程對強有機態(tài)Cd含量百分比與pH值關(guān)系進(jìn)行擬合，趨勢線呈明顯的“凹”形，與碳酸鹽態(tài)Cd趨勢一致。當(dāng)pH值<55.5時，強有機態(tài)Cd含量百分比隨pH值減小而增大，當(dāng)pH值>7.5時，強有機態(tài)Cd含量百分比隨pH值增大而增大。強有機態(tài)Cd是重金屬被固化狀態(tài)，不易被植物吸收，對環(huán)境影響較小。

2.2.7 殘渣態(tài)

殘渣態(tài)Cd含量范圍0.009～0.127mg/kg，平均含量0.047mg/kg。含量百分比范圍1.36%～28.92%，平均含量百分比4.24%。殘渣態(tài)Cd含量百分比與pH值呈負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)-0.078。劉保峰等[12]研究認(rèn)為，殘渣態(tài)重金屬一般存在于硅酸鹽、原生和次生礦物等土壤晶格中，它們源于土壤礦物，性質(zhì)穩(wěn)定，在自然界正常條件下不易釋放，能長期穩(wěn)定在沉積物中，不易為植物吸收，故在整個土壤生態(tài)系統(tǒng)中對食物鏈影響較小。

2.3 Cd的農(nóng)作物有效性

2.3.1 農(nóng)作物中Cd含量

根據(jù)表3中《食品中污染物限量》[16]Cd限量標(biāo)準(zhǔn)，農(nóng)作物中玉米不超標(biāo)，29件糙米樣品中有9件超標(biāo)。農(nóng)作物超標(biāo)樣品與對應(yīng)根系土壤pH值分布見圖3，pH值<5.5和>7.5時，10件農(nóng)作物中Cd均不超標(biāo)，pH值分。

布于5.5～7.5內(nèi)，20件農(nóng)作物有9件超標(biāo)，超標(biāo)率45%。根系土壤Cd有效態(tài)（水溶態(tài)+離子交換態(tài)）<0.1mg/kg，10件農(nóng)作物中鎘均不超標(biāo)。Cd有效態(tài)介于0.1～0.5mg/kg之間，12件農(nóng)作物中有2件超標(biāo)，超標(biāo)率16.7%。Cd有效態(tài)>0.5mg/kg，8件樣品中有7件超標(biāo)，超標(biāo)率87.5%。

各品種水稻對鎘平均富集能力為雜交稻（0.475）>香稻（0.331）>粳稻（0.234），超標(biāo)樣品中Cd平均含量雜交稻（1.95mg/kg）>香稻（1.27mg/kg）>粳稻（0.54mg/kg）。李坤全等[17]研究表明，糙米中的鎘濃度與品種類型有關(guān)，即秈型> 新株型>粳型，王凱榮等[18]研究表明，雜交稻比常規(guī)稻對鎘有較強的吸收及向籽粒運輸?shù)哪芰Α?/p>

GX15、GX18、GX23、GX28根系土壤樣品中Cd總量為0.333～0.920mg/kg，pH范圍7.60～8.05，根系土壤呈堿性，有效態(tài)含量0.091～0.177mg/kg，平均含量22.77%，明顯低于pH值<7.5樣品有效態(tài)平均含量48.01%，相對應(yīng)的農(nóng)作物Cd含量均不超標(biāo)。GX16根系土壤Cd總量為6.669mg/kg（所有土壤中Cd含量最高樣品），pH值為5.58，水溶態(tài)和離子交換態(tài)百分比含量為53.4%，但糙米樣品Cd含量不超標(biāo)。這種現(xiàn)象王新等[19]被認(rèn)為是耕作土壤隨重金屬含量的增高，植物的吸收機能、某些器官對重金屬的富集機制受到一定程度的阻礙，農(nóng)田生態(tài)環(huán)境較為復(fù)雜，各種重金屬間往往存在協(xié)同、拮抗、屏蔽和獨立作用。Wagner G等[20]研究表明，低濃度下，植物對Cd的吸收與土壤中Cd含量呈線性關(guān)系。Thompson E.S等[21]研究表明，在pH值較高，如CaCO3含量較高的堿性土壤中，Cd活性較低，不易移動。酸性條件下，Cd遷移加快，毒性增強。然而在過低pH值條件下，H+與Cd2+競爭加劇，植物吸收Cd的能力反而受到抑制。

王凱榮[22]、林健[23]研究表明水稻籽實中重金屬主要來源于土壤。張玉秀[24]等對水稻的研究表明，植物籽粒中的Cd幾乎不能運輸?shù)狡渌糠?，主要通過食物鏈進(jìn)入動物和人體中，Cd大量積累于糊粉層中，將糙米加工成精米時，Cd含量下降為75.9%，可降低Cd對人類健康危害。楊忠芳[10]等認(rèn)為增放有機肥、保持土壤堿性環(huán)境、增加土壤鐵錳氧化物含量是減少Cd污染土壤對生態(tài)系統(tǒng)危害的有效手段。

2.3.2 Cd對粳稻的有效性

11件粳稻糙米Cd含量范圍0.01～0.95mg/kg，平均含量0.169mg/kg，超標(biāo)樣品3件，超標(biāo)率27.3%，超標(biāo)樣品Cd平均含量0.54mg/kg。粳稻糙米對Cd的富集系數(shù)（糙米中Cd含量/根系土壤中Cd含量）范圍0.027～1.163，平均富集系數(shù)0.234。在p<0.01水平，粳稻稻米中Cd含量與根系土壤中離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、水溶態(tài)Cd呈顯著相關(guān)。在p<0.05水平，粳稻中Cd含量與根系土壤中鐵錳氧化態(tài)Cd呈顯著相關(guān)。

離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、水溶態(tài)Cd對粳稻具有較強的有效性。

2.3.3 Cd對香稻的有效性

8件香稻糙米Cd含量范圍0.01～2.46mg/kg，平均含量0.574mg/kg，超標(biāo)樣品3件，超標(biāo)率37.5%，超標(biāo)樣品Cd平均含量1.27mg/kg。香稻糙米對Cd的富集系數(shù)范圍0.009～1.251，平均富集系數(shù)0.331。在p<0.01和p<0.05香稻糙米與各形態(tài)均無較好的相關(guān)性。在剔除GX16異常樣品后，在p<0.01水平，香稻糙米中Cd含量與根系土壤中離子交換態(tài)Cd呈顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)達(dá)0.974。在p<0.05水平，香稻糙米中Cd含量與根系土壤中腐殖酸態(tài)和水溶態(tài)Cd呈顯著相關(guān)。

離子交換態(tài)、腐殖酸態(tài)、水溶態(tài)Cd對香稻具有較強的有效性。

2.3.4 Cd對雜交稻的有效性

11件雜交稻糙米Cd含量范圍0.01～2.46mg/kg，平均含量0.553mg/kg，超標(biāo)樣品3件，超標(biāo)率27.3%，超標(biāo)樣品Cd平均含量1.95mg/kg。雜交稻糙米對Cd的富集系數(shù)范圍0.018～1.536，平均富集系數(shù)0.475。在p<0.01水平，雜交稻糙米中Cd含量與根系土壤中腐殖酸態(tài)Cd呈顯著相關(guān)。在p<0.05水平，雜交稻糙米中Cd含量與根系土壤中離子交換態(tài)、水溶態(tài)和鐵錳氧化態(tài)Cd呈顯著相關(guān)。

腐殖酸態(tài)、離子交換態(tài)、水溶態(tài)Cd對雜交稻具有較強的有效性。

3 結(jié)束語

調(diào)查區(qū)根系土壤Cd含量主要為三級和超三級，根系土壤中Cd形態(tài)主要以離子交換態(tài)為主。離子交換態(tài)Cd含量百分比隨pH值變化呈明顯“拱”形，在pH值<6.5時，隨pH值增大呈上升趨勢，在pH值>6.5時，隨pH值增大呈下降趨勢，且與碳酸鹽態(tài)、強有機態(tài)呈此消彼漲有關(guān)系。水溶態(tài)、腐殖酸態(tài)與殘渣態(tài)Cd含量百分比隨著pH值增加而減小，鐵錳氧化態(tài)Cd含量百分比隨著pH值增大而增大，Cd對粳稻、香稻、雜交稻有效性較強的形態(tài)主要為離子交換態(tài)和水溶態(tài)。當(dāng)根系土壤中有Cd有效態(tài)（離子交換態(tài)+水溶態(tài)）含量>0.5mg/kg，pH值在5.5～7.5之間，農(nóng)作物中鎘含量超標(biāo)比例最高。因此控制土壤pH值>7.5，有利于降低土壤中Cd有效態(tài)（水溶態(tài)、離子交換態(tài)）的含量，提高碳酸鹽態(tài)、強有機態(tài)、鐵錳氧化態(tài)Cd含量百分比，降低Cd對農(nóng)作物的有效性，從而保障農(nóng)產(chǎn)品的安全。

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*通訊作者：鄭勇軍（1981-），男，工程師，碩士，主要從事生態(tài)地球化學(xué)、農(nóng)業(yè)地質(zhì)調(diào)查評價及地球化學(xué)勘查。