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    改性二氧化鈦降解汽車尾氣中NOx研究

    2016-12-28 12:16:01周晶
    中國科技縱橫 2016年20期
    關(guān)鍵詞:汽車尾氣氮氧化物光催化

    周晶

    【摘 要】在常溫常壓條件下,實(shí)驗(yàn)采用無機(jī)鹽超聲輔助水熱法合成WO3/TiO2納米復(fù)合材料,考察不同煅燒溫度和不同摩爾配比對WO3/TiO2納米光催化劑性能的影響,以NOx為目標(biāo)污染物,通過考察NOx的降解效率表征WO3/TiO2納米復(fù)合材料的光催化性能。結(jié)果表明:在可見光照射下,合成的WO3/TiO2納米復(fù)合材料表現(xiàn)出對NOx有較好的光催化性能,其中,WO3/TiO2的摩爾配比為1:1,煅燒溫度為550℃時,NOx的光催化降解效果最好。

    【關(guān)鍵詞】汽車尾氣 光催化 納米二氧化鈦 氮氧化物

    大氣顆粒物是影響人體健康、大氣能見度和地球輻射平衡的重要污染物[1]。大量的PM2.5來自于機(jī)動車尾氣等排放的一次污染物及其在空氣中發(fā)生化學(xué)反應(yīng)而生成的二次粒子[2]。汽車尾氣排放是目前增長最快的大氣污染源,汽車尾氣排放的主要污染物有:一氧化碳、碳?xì)浠衔铮òū?、苯并芘等)、氮氧化物(NO、NO2等)、微粒、二氧化硫、二氧化碳、醛類等。另外,汽車排放到大氣中的碳?xì)浠衔锖蚇Ox在特定的氣象條件下形成的光化學(xué)煙霧[3]。光催化氧化技術(shù)是一種高級氧化技術(shù),光催化氧化技術(shù)在處理氣相污染物中已取得較大成功。Toma等[5]研究發(fā)現(xiàn),二氧化鈦光催化劑可以有效的降解氮氧化物氣體。

    本文將通過超聲輔助水熱法制備納米二氧化鈦光催化劑并進(jìn)行降解NOx實(shí)驗(yàn),期望在光催化處理汽車尾氣方面得到應(yīng)用,進(jìn)一步減少汽車尾氣中可吸入顆粒物的排放。

    1 實(shí)驗(yàn)

    實(shí)驗(yàn)所用的化學(xué)試劑及藥品主要有硫酸鈦和鎢酸鈉等,所需實(shí)驗(yàn)設(shè)備主要有電磁攪拌器、真空干燥箱、馬弗爐等。實(shí)驗(yàn)采用無機(jī)鹽超聲輔助水熱法制備TiO2納米光催化劑顆粒,主要考察煅燒溫度和WO3/TiO2摩爾比對NOx降解的影響。二氧化鈦光催化劑的表征主要通過紫外-可見漫反射吸收光譜方法。

    光催化性能的試驗(yàn)方法根據(jù)GB/T 17096-1997《室內(nèi)空氣中氮氧化物衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》中附錄A的鹽酸萘乙二胺分光光度法進(jìn)行測試,測出的吸光度再根據(jù)規(guī)范中公式換算為NOx的濃度。實(shí)驗(yàn)中,光催化活性以NOx的降解率η表示,由公式1求得不同時間下樣品對NOx的降解率η:

    其中,C0為NOx的初始濃度,C為NOx光催化反應(yīng)某一時刻的濃度。之后以降解時間為橫坐標(biāo),NOx的降解率η為縱坐標(biāo)得出催化劑的光催化降解圖,評價(jià)其光催化活性。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 煅燒溫度對NOx降解率的影響

    在可見光照射下,采用自制光反應(yīng)儀進(jìn)行光降解NOx的實(shí)驗(yàn),固定摩爾比為1:1,圖1為不同煅燒溫度下的NOx降解率。從圖1得知,所制備的樣品照射下的光催化活性明顯。其中在無催化劑的情況下NOx溶液在350W氙燈照射下的降解非常緩慢。煅燒溫度對催化活性影響很大,煅燒溫度越高單位時間內(nèi)NOx的光催化降解率越小。

    對于的改性二氧化鈦光催化劑,在光降解20 min后,550℃和450 ℃的TiO2光催化劑的光催化活性都比較高,說明這兩個溫度下制得的復(fù)合光催化劑的催化效果較好,當(dāng)用氙燈照射時,TiO2導(dǎo)帶上光生電子轉(zhuǎn)移并聚集在較低能級的WO3的導(dǎo)帶上,而空穴則聚集在能級較高的TiO2價(jià)帶上。因此增大光生電子與空穴的分離效率,從而提高TiO2光催化劑的光催化活性。當(dāng)煅燒溫度為750℃時,NOx降解率只有10%左右,這有可能是因?yàn)殪褵郎囟冗^高可能已經(jīng)導(dǎo)致TiO2光催化劑復(fù)合物變性。

    2.2 摩爾配比對NOx降解率的影響

    固定煅燒溫度為550℃,圖2為不同樣品摩爾配比下的NOx降解率。從圖2得知,對于550℃煅燒溫度下不同摩爾配比樣品,照射50分鐘后,摩爾比為1:1,2:1和1:2的TiO2光催化劑在可見光照射50分鐘后降解NOx的百分比分別為100%,43%和18%。

    純WO3(1:0)和純TiO2(0:1)在可見光照射50分鐘后NOx降解率分別為15%和7%,說明光催化活性較小。當(dāng)樣品摩爾配比為1:2和2:1時,NOx降解率也都在40%以下,可能是當(dāng)摻雜過多的WO3,電子轉(zhuǎn)移中心就有可能變成電子復(fù)合中心,降低了電子與空穴的分離效率,從而降低了TiO2光催化劑的光催化活性。因此,當(dāng)煅燒溫度為550 ℃,摩爾配比為1:1時,TiO2光催化劑納米顆粒降解NOx的效果最好,說明其光催化活性最高。

    2.3 NOx光催化降解動力學(xué)研究

    TiO2光催化劑光催化降解NOx的線性化的動力學(xué)數(shù)據(jù)曲線示于圖3。很明顯,用ln(C/C0)為縱坐標(biāo)和照射時間為橫坐標(biāo)的曲線接近線性曲線,這表明TiO2光催化劑樣品對NOx的光催化降解遵循一級反應(yīng)動力學(xué)。通過計(jì)算,WO3/TiO2(1:1),WO3/TiO2(2:1),WO3/TiO2(1:2),純WO3,純TiO2和NOx樣品的反應(yīng)速率分別為0.0265,0.0166,0.0032,0.0016,0.0005和0.0004 min-1的,則表明TiO2光催化劑復(fù)合材料具有良好的光催化性能。

    3 結(jié)語

    采用無機(jī)鹽超聲輔助水熱法制備納米WO3/TiO2光催化劑,通過改變煅燒溫度和摩爾配比來研究納米WO3/TiO2光催化劑的光催化活性的改變,并利用光反應(yīng)儀進(jìn)行光降解NOx,對其降解活性進(jìn)行比較分析。適當(dāng)?shù)哪柋壤梢燥@著地促進(jìn)光生電子-空穴的分離,并提高NOx的光催化降解效率。則煅燒溫度為550℃,摩爾配比為1:1的WO3/TiO2納米顆粒光催化活性最高。

    參考文獻(xiàn):

    [1]閆靜,吳曉清,羅志云等.國外大氣污染防治現(xiàn)狀綜述[J].中國環(huán)保產(chǎn)業(yè),2016,2,56-60.

    [2]方寧杰,郭家秀,尹華強(qiáng).顆粒物與霧霾的形成及防治措施[J].四川化工,2015,18(1):49-53.

    [3]A.G.Kontos, A.Katsanaki,V. Likodimos,etal.Continuousflow photocatalytic oxidation of nitrogen oxides over anodized nanotubular titania films.Chemical Engineering Journal,2012,179(1):151-157.

    [4]F.Toma,G.Bertrand,S,Chwa,etal Comparative study on the photocatalytic decomposition of nitrogen oxides using TiO2 coatings prepared by conventional plasma spraying and suspension plasma spraying.Surface and Coatings Technology,2006, 200(20-21): 5855-5862.

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