污灌區(qū)重金屬和多環(huán)芳烴復(fù)合污染及其對農(nóng)田土壤微生物數(shù)量的影響

韓文輝，黨晉華，趙穎

山西省環(huán)境科學(xué)研究院，山西 太原 030027

污灌區(qū)重金屬和多環(huán)芳烴復(fù)合污染及其對農(nóng)田土壤微生物數(shù)量的影響

韓文輝，黨晉華，趙穎*

山西省環(huán)境科學(xué)研究院，山西 太原 030027

污水灌溉作為一種污水再利用的方式已得到廣泛的應(yīng)用，但該方式產(chǎn)生的污染不僅危害植物生長，而且可對土壤微生物生長和代謝產(chǎn)生明顯不良影響。為了解污水灌溉對農(nóng)田產(chǎn)生的復(fù)合污染及其對微生物數(shù)量的影響，以太原市小店污灌區(qū)農(nóng)田土壤為研究對象，采用 R語言程序系統(tǒng)研究了土壤中重金屬和多環(huán)芳烴的污染水平及分布特征，并對不同復(fù)合污染程度下農(nóng)田土壤中微生物數(shù)量的分布進行了分析。研究表明，小店污灌區(qū)污染因子對土壤質(zhì)量的影響大于肥力因子，土壤污染程度的評價處于首要地位。用綜合污染指數(shù)對農(nóng)田土壤重金屬污染進行評價，結(jié)果顯示，污灌區(qū)中部分土壤重金屬污染等級為輕度污染或警戒等級；以土壤環(huán)境質(zhì)量（GB15618—2008）國家二級標(biāo)準值作為評價標(biāo)準，對多環(huán)芳烴污染進行對比分析，結(jié)果表明，約有 34%的點位超準。不同復(fù)合污染程度下，污染土壤中細菌、真菌的數(shù)量與對照相比均呈顯著下降趨勢，且隨著重金屬和PAHs含量的增加，細菌、真菌數(shù)量逐漸減少，而放線菌數(shù)量隨污染程度的增加在4月和7月與對照相比呈下降趨勢，在10月份高于對照；此外，微生物總數(shù)隨時間延長呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢，7月份達最大值。因此，在一定程度上，微生物數(shù)量變化可反映污灌區(qū)土壤重金屬和多環(huán)芳烴復(fù)合污染脅迫下的土壤質(zhì)量變化。

污灌區(qū)；重金屬；多環(huán)芳烴；復(fù)合污染；微生物

污水灌溉作為一種污水再利用的方式已在北方得到廣泛應(yīng)用，但長期污灌易引起污染物的累積，當(dāng)其累積量超過土壤環(huán)境容量時，可通過食物鏈對人類健康造成潛在威脅，目前已引起國內(nèi)外學(xué)者的普遍關(guān)注（馬祥愛等，2010；方玉東，2011；萬蕾等，2015）。重金屬和多環(huán)芳烴是環(huán)境中的兩類典型污染物，多數(shù)情況下會產(chǎn)生聯(lián)合作用，形成復(fù)合污染（沈國清等，2005）。目前，我國許多地區(qū)的土壤已受到不同程度的重金屬和多環(huán)芳烴的污染（李科等，2015；鄒正禹等，2013）。污水灌溉產(chǎn)生的重金屬和多環(huán)芳烴污染不僅危害植物生長，而且會對土壤微生物生長和代謝產(chǎn)生明顯不良影響，一旦土壤生態(tài)系統(tǒng)遭受污染，其微生物的種群結(jié)構(gòu)與動態(tài)、生理生化性質(zhì)以及酶系統(tǒng)活性都會有相應(yīng)變化（Gianfrda et al.，1982；張翠英等，2014）。國外關(guān)于污灌在農(nóng)業(yè)方面的應(yīng)用研究較多，主要集中在作物種類、灌溉方式對微生物的影響方面（Vogeler，2009；Iram et al.，2013；Markowicz et al.，2016；Sushanta et al.，2015）；國內(nèi)有關(guān)這方面的研究尚處于起步階段，大多數(shù)是通過室內(nèi)微宇宙實驗過程添加污染物模擬污染土壤，研究其單一組分或人為組合混合物對土壤微生物活性的影響（張翠英等，2014；高麗雙等，2014），或污灌對作物生長的影響（趙穎等，2014；陳衛(wèi)平等，2014）。然而，在自然狀態(tài)下，環(huán)境因子和含多種污染物的污水對土壤微生物的影響是多種因子綜合作用的結(jié)果，因此原位采樣研究更能真實反映污水灌溉對土壤微生物的影響。

太原市小店區(qū)污灌區(qū)集中有 30多年的引污灌溉歷史，地處太原盆地中部、汾河?xùn)|岸、瀟河以北，主體為汾河和瀟河的沖積平原區(qū)，東北角跨入太原東山，轄區(qū)面積295 km2，112°24′～112°43′E，37°36′～37°49′N，人口51萬。污灌區(qū)屬暖溫帶大陸性氣候，年均氣溫9.6 ℃，年降水量495 mm左右（郭曉君，2010）。目前污灌區(qū)有耕地1.37×104hm2，是太原市重要的副食品生產(chǎn)基地，種植的主要作物有小麥、玉米和蔬菜。小店區(qū)污水經(jīng)由小店區(qū)境內(nèi)的幾條大干渠，通過網(wǎng)羅密布的支渠、斗渠、毛渠輸送到各個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的農(nóng)田。3條主干渠分別是東干渠（南北走向）、北張退水渠（南北走向）、太榆退水渠（東西走向）。渠內(nèi)污水主要來自太原市區(qū)的生活污水和部分經(jīng)處理的工業(yè)廢水。近年來，由于國民經(jīng)濟的大力發(fā)展，沿途一些企業(yè)每年向鄰近退水渠排放一定數(shù)量的工業(yè)廢水，使污水的成分變得更加復(fù)雜。目前關(guān)于小店污灌區(qū)的研究多集中在土壤污染水平的背景調(diào)查（解文艷等，2011；杜斌等，2011；鄭偉林等，2010），而對該地區(qū)土壤污染對微生物的影響卻鮮有報道。

據(jù)此，本文采用R語言程序系統(tǒng)研究了太原市小店污灌區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬和多環(huán)芳烴的污染水平及分布特征，并對不同復(fù)合污染程度下農(nóng)田土壤中的微生物數(shù)量的分布進行了分析，旨在揭示自然狀況下原位農(nóng)田土壤重金屬和多環(huán)芳烴復(fù)合污染與土壤微生物數(shù)量的內(nèi)在關(guān)系，為污染土壤的質(zhì)量評價和生物修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 土壤樣品采集

本研究于2015年4月在灌區(qū)的3條污灌渠附近采集供試土樣，采樣點位按污水渠流向采用網(wǎng)格布點法布設(shè)，同時考慮污水水質(zhì)、土壤類型、污灌歷史等因素，共布設(shè)35個采樣點，取0～10 cm表層土壤，同時，采取非污灌區(qū)道巴地區(qū)土樣作為監(jiān)測背景值，記作CK（圖1），對采集的土樣進行肥力指標(biāo)和污染指標(biāo)的含量測定，以評估研究區(qū)的污染程度。

此外，選取3個不同污染程度的采樣點，分別于7月和10月采集土樣，每個樣地設(shè)3個重復(fù)，取0～10 cm的土壤剖面，裝入無菌袋內(nèi)，帶回實驗室，4 ℃冰箱內(nèi)保存，供土壤微生物生物量分析，并對比不同季節(jié)土壤微生物數(shù)量的變化特征。

1.2 土壤肥力指標(biāo)和污染指標(biāo)的分析測試方法

分析項目：∑PAHs、總砷（As）、總汞（Hg）、總鎘（Cd）、總鉛（Pb）、總鉻（Cr）、總銅（Cu）、總鋅（Zn）；有機質(zhì)（SOM）、全磷（TP）、有效磷（AvP）、全鉀（TK）、速效鉀（AvK）、全氮（TN）、堿解氮（AvN）；細菌數(shù)量、真菌數(shù)量、放線菌數(shù)量。

肥力指標(biāo)的測定：有機質(zhì)（SOM）含量測定采用重鉻酸鉀容量法；全氮（TN）測定采用半微量開氏法；全鉀（TK）測定采用氫氧化鈉熔融-火焰光度法；全磷（TP）測定采用氫氧化鈉熔融-鉬藍比色法；堿解氮（AvN）、速效鉀（AvK）、有效磷（AvP）的測定分別采用改進的凱式定氮儀蒸餾法（王曉嵐等，2010）、醋酸銨浸提-火焰光度法和碳酸氫鈉浸提-鉬藍比色法（中華人民共和國林業(yè)局，1999）。

重金屬測定方法：土壤樣品風(fēng)干后過100目尼龍篩，用 HF-HNO3-HCl-HClO3消煮后測定 Cd、Cr、Cu、Pb、Zn含量；HNO3-HCl混合液（體積比1∶1）于沸水浴中消煮2 h后用于As、Hg含量測定。消煮液中 Cd、Pb含量采用石墨爐-原子吸收光譜法測定（國家環(huán)境保護總局，1997）；Cr、Cu、Zn含量采用火焰-原子吸收光譜法測定（國家環(huán)境保護總局，1997）；As和Hg的含量采用原子熒光法測定（環(huán)境保護部，2013）。分析過程所用試劑均為優(yōu)級純。

多環(huán)芳烴測定：將土樣進行萃取、凈化后，采用島津 GCMS-QP2010氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀對PAHs各組分進行定性和定量分析。色譜柱為DB-5MS毛細柱（30 mm×0.25 mm×0.25 μm）；載氣為高純氦氣；流速 1.2 mL?min-1；進樣口溫度290 ℃；氣相色譜與質(zhì)譜接口溫度為300 ℃。柱溫升溫程序為：初始柱溫為 80 ℃，保持 2 min，以15 ℃?min-1升溫到250 ℃，然后以5 ℃?min-1升溫到290 ℃，保持10 min；進樣量1 μL（Tao et al.，2002）。

1.3 土壤中微生物數(shù)量測定

采用平板計數(shù)法：細菌采用牛肉膏蛋白胨培養(yǎng)基，放線菌采用淀粉氨基酸培養(yǎng)基，真菌用馬鈴薯葡萄糖瓊脂培養(yǎng)基（中國科學(xué)院南京土壤研究所微生物室，1985）。

1.4 土壤重金屬污染質(zhì)量評價方法

以國家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準》（GB15618—2008）中二級限量值作為污染評價參考值，采用綜合污染指數(shù)，對7種土壤重金屬污染進行評估。計算公式如下：

單因子污染指數(shù)：

式中，Pi為重金屬i的單項污染指數(shù)；Ci是土壤重金屬i的實測值；Si是重金屬i的評價標(biāo)準值。

綜合污染指數(shù)：

式中，(Ci/Si)mean和(Ci/Si)max分別為平均單因子污染指數(shù)和最大污染指數(shù)。

污染評價等級劃分見表1。

表1 土壤重金屬污染評價分級標(biāo)準Table 1 Grade standard of comprehensive assessment of soil quality

1.5 數(shù)據(jù)分析方法

PCA分析采用R語言（R 3.2.3版本）“ade4”包dudi.pca（）函數(shù)完成，PCA排序圖由“ggord”包 ggord（）函數(shù)完成。主成分分析作為一種用來輔助數(shù)據(jù)分析的統(tǒng)計方法，可進一步對數(shù)據(jù)進行詳細解釋，例如污染來源的確定以及自然和人為因素對土壤元素的貢獻。

2 結(jié)果與分析

2.1 污灌區(qū)農(nóng)田污染特征分布及評價

2.1.1 污灌區(qū)土壤肥力與污染指標(biāo)體系的主成分分析

由監(jiān)測分析可知，小店污灌區(qū)不同區(qū)域土壤中污染物和肥力指標(biāo)含量分布差別較大（表2），As、Hg、Cd、Cr、Pb、Cu、Zn、PAHs質(zhì)量分數(shù)分別為9.03～13.71、0.08～0.38、0.15～0.55、44.32～100.09、9.85～53.65、18.5～45.2、55～189、1.7～21.64 mg?kg-1，采用《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準》（GB 15618—2008）中的二級標(biāo)準進行對比分析，其中Pb、PAHs含量超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準（Pb：50 mg?kg-1；PAHs：10.1 mg?kg-1）?？傮w上，7種重金屬含量均值大小順序為：Zn＞Cr＞Cu＞Pb＞As＞Cd＞Hg。變異系數(shù)反映了總體樣本中各采樣點的平均變異程度，其數(shù)值越大，土壤差異越大，反之土壤差異就小。該區(qū)域PAHs的變異系數(shù)最大，為59.52%。

表2 污灌區(qū)土壤污染物及肥力指標(biāo)含量特征Table 2 Content characteristics of soil pollutants and fertility indicators

由表3可知，特征值大于1的成分共有4個，且前4個成分的特征值累積貢獻率達80.17%。根據(jù)特征值大于1以及累積貢獻率大于80%的原則，選取前4個因子作為主成分。

第一主成分的貢獻率為47.75%（表 4），即反映的信息量占總信息量的47.75%，Pb（0.945）、PAHs（0.930）、Cr（0.912）、Zn（0.896）、Hg（0.838）、AvP（0.788）、Cu（0.714）等7個指標(biāo)在土壤質(zhì)量評價體系中具有較高的因子負荷。綜合實際意義可知，第一主成分是該評價體系中土壤污染程度的量度，在污灌區(qū)土壤質(zhì)量評價體系中居于首要地位。因此，在進行小店污灌區(qū)土壤質(zhì)量評價時應(yīng)首先考慮該土壤質(zhì)量污染指標(biāo)的評價。

表3 污灌區(qū)菜地土壤質(zhì)量主成分的特征值和貢獻率Table 3 The characteristic value and contribution of soil main components in sewage irrigation

表4 污灌區(qū)土壤質(zhì)量主成分的因子載荷矩陣Table 4 Factor loading matrix of main components of the soil from sewage irrigation

第二主成分反映的信息量占總體信息量13.01%，As（0.588）、SOM（0.628）、AkN（0.778）、AvK（0.874）在第二主成分中因子負荷較高。其主體是對SOM、AvK、AkN 3種肥力水平的量度。由此不難看出，在污染水平大體相同的情況下，SOM、AvK、AkN是反映土壤肥力水平的綜合指標(biāo)。

第三主成分反映的信息量占總體信息量的11.13%，因子載荷量較大的指標(biāo)是 TN（0.910）、TP（0.581）。土壤TN、TP有較強的正向載荷，表明該主成分是以土壤TN、TP為主要因子的綜合指標(biāo)。顯然，第三組成分是在土壤污染水平和SOM、AvK、AkN大體相同的條件下，反映土壤TN、TP供應(yīng)強度的綜合指標(biāo)。

第四主成分反映的信息量占總體信息量8.29%，因子載荷量絕對值較大的指標(biāo)依次是 Cd（0.505）、TK（-0.786）。其中，土壤 TK為較強的負向載荷，表明該組成分是以土壤TK為主導(dǎo)的綜合指標(biāo)。Cd具有較強的正向載荷，說明它對土壤TK的供應(yīng)有抑制作用。這個綜合指標(biāo)在污灌區(qū)土壤質(zhì)量評價中處于第4位。

由此可見，小店污灌土壤質(zhì)量評價中重金屬和多環(huán)芳烴污染因子的重要性大于養(yǎng)分肥力因子。因此，對該污灌區(qū)進行土壤質(zhì)量評價時應(yīng)對重金屬和多環(huán)芳烴的污染程度進行評價。

2.1.2 污灌區(qū)農(nóng)田土壤質(zhì)量評價

采用綜合污染指數(shù)法，計算了研究區(qū)35個采樣點表層土壤 7種重金屬的綜合污染指數(shù)值（圖2），結(jié)果表明，采樣點 5、14、15、19、20、21指數(shù)最大，為 1.01～1.17，處于輕度污染（Light Level；LL）；采樣點4、6、12、13、22污染指數(shù)為0.74～0.86，處于警戒等級（Guard Level；GL），分布在污灌區(qū)中部。其余采樣點綜合污染指數(shù)值為0.39～0.66，土壤清潔（Clean Level；CL），屬于安全等級。

圖2 采樣點的PCA排序及污染等級分布圖Fig. 2 Distribution of PCA sequencing of sampling sites and pollution level

關(guān)于土壤多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險評價方法的研究還相對較少，本研究與我國《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準》（GB 15618—2008）的二級標(biāo)準（10.1 mg?kg-1）進行對比分析，結(jié)果表明，研究區(qū) 35個采樣點中有12個點位超出此標(biāo)準，即農(nóng)田土壤已受到多環(huán)芳烴污染。

綜合土壤各采樣點重金屬和多環(huán)芳烴的評價結(jié)果，選取不同復(fù)合污染程度的S11、S13、S14樣地進行微生物分析。S11、S13、S14的重金屬綜合污染指數(shù)依次為 0.39、0.85、1.17；多環(huán)芳烴質(zhì)量分數(shù)依次為2.83、14.39、21.64 mg?kg-1。由此可見，就重金屬和∑PAHs污染而言，樣地S11、S13、S14污染程度逐漸增加。

2.2 重金屬和多環(huán)芳烴復(fù)合污染對農(nóng)田土壤微生物的影響

2.2.1 不同污染程度下土壤中微生物數(shù)量的變化分析

由圖3可知，重金屬和PAHs的含量影響土壤微生物的數(shù)量特征，污染土壤中細菌、真菌的數(shù)量與對照相比均呈顯著下降趨勢，S11、S13、S14與對照相比的顯著性P值分別為0.032、0.009、0.029，且隨著土壤污染程度的增加，這兩種微生物的數(shù)量逐漸減少。放線菌數(shù)量在4月和7月與對照相比呈下降趨勢，放線菌數(shù)量的變化表現(xiàn)為 S11＞S14＞S13＞CK。

由于4月和7月正是農(nóng)田灌溉的季節(jié)，污灌水中大量重金屬進入土壤，抑制了放線菌的生長，從而使污灌區(qū)放線菌的數(shù)量小于非污灌區(qū)放線菌數(shù)量。而在 10月份，放線菌經(jīng)過一段時間的 PAHs脅迫后，對污染物的降解能力有所提高，PAHs降解后的小分子物質(zhì)為放線菌的生長提供了物質(zhì)和能量來源，從而促進了放線菌的繁殖和增長。不同污染程度下，微生物總數(shù)表現(xiàn)為CK＞S11＞S13＞S14，與對照相比其數(shù)量減少22%～71%。

如表5所示，從數(shù)量分布來看，土壤微生物區(qū)系組成中細菌占絕對優(yōu)勢，約占總數(shù)的99%，放線菌次之，真菌最少，符合一般土壤微生物區(qū)系組成規(guī)律（焦志華等，2010）。

表5 不同采樣點土壤微生物數(shù)量的分布比值Table 5 Factor loading matrix of main components of the soil from sewage irrigation

圖3 污灌區(qū)土壤微生物數(shù)量變化Fig. 3 The variation of microbial of the soil from sewage irrigation

2.2.2 不同污染程度下土壤中微生物數(shù)量的季節(jié)動態(tài)變化分析

不同重金屬和PAHs污染水平下，細菌、真菌、放線菌和微生物總數(shù)隨著季節(jié)變化呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢，7月份達到最大值（見圖 3），這是由于 4月晝夜溫差大，土壤解凍，表層土壤中微生物仍然受到日夜溫差的影響，一凍一溶對微生物生長造成很大損害。而 7月氣溫、水分等外界因素有利于細菌的生長。研究指出，溫度升高一方面加快了進入土壤的有機殘體和中間產(chǎn)物的分解，提高了土壤中可被微生物利用的有機質(zhì)質(zhì)量和數(shù)量；另一方面，溫度升高造成微生物呼吸指數(shù)上升，加速了有機碳的礦化，提高了碳的有效性，使微生物活性加強，生長加快（齊玉春等，2014）。此外，作物會在生長旺盛期向土壤環(huán)境中釋放大量分泌物（糖類、醇類和酸類等），提高土壤中的氧含量，同時細根的迅速腐解也向土壤中補充了有機碳，豐富了微生物生長繁殖所需要的基質(zhì)，有利于微生物的新陳代謝（張從等，2000）。10月，氣溫逐漸下降，大多數(shù)作物已收割完畢，根際釋放的分泌物減少，微生物生長受到了抑制，其數(shù)量有所下降。由此可見，本研究中，微生物數(shù)量總體表現(xiàn)為7月＞10月＞4月。

3 結(jié)論

（1）在污灌區(qū)土壤質(zhì)量評價體系中，重金屬和多環(huán)芳烴污染因子的重要性大于養(yǎng)分肥力因子，土壤污染程度的評價處于首要地位。

（2）采用綜合污染指數(shù)法對污灌區(qū)土壤重金屬污染質(zhì)量進行評價，結(jié)果表明污灌區(qū)中部土壤質(zhì)量處于輕度污染或警戒等級，其余采樣點位土壤質(zhì)量處于安全等級；通過與《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準》（GB 15618—2008）進行對比分析可知，研究區(qū)約有34%的點位多環(huán)芳烴超標(biāo)，表明農(nóng)田土壤已受到多環(huán)芳烴污染。

（3）不同重金屬和PAHs的污染程度對土壤微生物的數(shù)量有一定的影響，隨著污染程度的增加，細菌、真菌的數(shù)量逐漸減少；而放線菌數(shù)量隨污染程度的增加在4月和7月與對照相比呈下降趨勢，在 10月份高于對照；此外，細菌、真菌、放線菌和微生物總數(shù)隨季節(jié)變化呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢，7月份達到峰值。

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Compound Pollution of Heavy Metals and Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Sewage Irrigation Area and Its Effect on Soil Microbial Quantity

HAN Wenhui, DANG Jinhua, ZHAO Ying*

Shanxi Academy of Environmental Research, Taiyuan 030027, China

Sewage irrigation is a widely used method of wastewater reuse. However, this method not only influences plant growth, but also makes an adverse effect on soil microorganism growth and metabolism. This paper is aimed at reporting its study on the compound pollution and its effect on microorganism quantity in Xiaodian sewage irrigation area in Taiyuan. For the study purpose, R language programming was applied to characterize pollution level and distribution characteristics of heavy metals and polycyclic aromatic hydrocarbons in soil. In addition, distribution of soil microbial population under different compound pollution was further analyzed. The results showed that the influences of pollution factors on the soil quality were greater than the fertility factors, so the assessment of soil pollution degree needed considered firstly. The results of the heavy metal comprehensive pollution index indicated that the central part of the sewage irrigation area was in light or guard pollution level. The PAHs pollution was compared with the national secondary standard values of soil environmental quality (GB 15618—2008), the results presented that about 34% of the points beyond the standard. Under the different levels of compound pollution, the quantities of bacteria and fungi declined when compared to the control. Still, their quantities were decreased with the increase of soil heavy metal and PAHs contents. But the amounts of actinomyces were lower than the control in April and July, and higher in October. Besides, the quantities of microorganisms increased firstly and then decreased, with the maximum occurred in July. Thus, the variation of the quantities of microorganisms could reflect the soil quality of compound pollution of heavy metal and PAHs in sewage irrigation area.

sewage irrigation area; heavy metals; polycyclic aromatic hydrocarbons; compound pollution; microbial quantity

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.021

X53; X171.5

A

1674-5906（2016）09-1562-07

韓文輝, 黨晉華, 趙穎. 2016. 污灌區(qū)重金屬和多環(huán)芳烴復(fù)合污染及其對農(nóng)田土壤微生物數(shù)量的影響[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 25(9): 1562-1568.

HAN Wenhui, DANG Jinhua, ZHAO Ying. 2016. Compound pollution of heavy metals and polycyclic aromatic hydrocarbons in sewage irrigation area and its effect on soil microbial quantity [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1562-1568.

山西省青年科技研究基金項目（2015021173）；國家自然科學(xué)基金項目（41601202）

韓文輝（1978年生），女，高級工程師，碩士，主要從事生態(tài)環(huán)境保護研究工作。E-mail: hanwenhui1978@163.com

*通信作者。E-mail: shadowying210@163.com

2016-08-11