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    揮發(fā)性有機(jī)物形成光化學(xué)煙霧的分子機(jī)理

    2016-12-17 16:01崔剛龍張鳳方維海
    科學(xué)中國人 2016年11期
    關(guān)鍵詞:揮發(fā)性動(dòng)力學(xué)微觀

    崔剛龍++張鳳+方維海

    摘要

    大氣污染是人類無法逃避、日趨嚴(yán)重的環(huán)境問題,威脅著億萬民眾的健康和生活環(huán)境。從分子水平上理解大氣二次污染物形成機(jī)理是預(yù)防、控制和治理大氣污染的重要基礎(chǔ)。在這方面,基于電子結(jié)構(gòu)計(jì)算和動(dòng)力學(xué)模擬的理論研究有其獨(dú)特的優(yōu)勢。由于機(jī)理過程涉及光誘導(dǎo)的超快反應(yīng),如何開展多尺度計(jì)算模擬,目前還面臨諸多挑戰(zhàn)。在擬開展的工作中,我們將發(fā)展和應(yīng)用高精度的量子化學(xué)計(jì)算方法、非絕熱的速率和動(dòng)力學(xué)理論;建立適合大氣復(fù)雜環(huán)境的量子力學(xué)和分子力學(xué)組合的計(jì)算模型;研究系列揮發(fā)性有機(jī)物形成光化學(xué)煙霧的分子機(jī)理,發(fā)現(xiàn)并解決光化學(xué)煙霧形成過程中的一些重要的關(guān)鍵基礎(chǔ)科學(xué)問題,為預(yù)防、控制和治理大氣光化學(xué)污染提供理論依據(jù)和有意義的指導(dǎo)。

    空氣污染已經(jīng)成為全世界居民生活中一個(gè)無法逃避的問題,威脅著億萬民眾的健康和生活環(huán)境。改革開放30多年來,中國經(jīng)濟(jì)的持續(xù)高速增長和日益加快的城市化進(jìn)程,也讓空氣污染問題變得越來越嚴(yán)重。

    空氣污染是大氣中污染物濃度達(dá)到一定有害程度,破壞生態(tài)系統(tǒng)和人類正常生活條件,對人和物造成危害的現(xiàn)象??諝馕廴疚锏姆N類繁多,按照產(chǎn)生方式的不同主要分為一次和二次污染物。一次污染物指直接從污染源排放的污染物質(zhì),比如煤炭燃燒和工業(yè)生產(chǎn)產(chǎn)生的粉塵、灰塵、二氧化硫等,以及機(jī)動(dòng)車排放的氮氧化物、碳?xì)浠衔锏?。二次污染物指排放到對流層中的一次污染物在大氣中發(fā)生化學(xué)反應(yīng)或者光化學(xué)反應(yīng)形成的新的、毒性更強(qiáng)的污染物,光化學(xué)煙霧就是其中的一種。

    光化學(xué)煙霧是指對流層中的碳?xì)浠衔?、氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)污染物等,在陽光的作用下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),生成臭氧、過氧乙酰硝酸酯、醛、酮、自由基、有機(jī)和無機(jī)酸等二次污染物產(chǎn)生的混合污染。光化學(xué)煙霧的最早認(rèn)識來源于著名的“洛杉磯煙霧事件 ”。上世紀(jì)40年代,洛杉磯出現(xiàn)大量淡藍(lán)色煙霧,持續(xù)多天,誘發(fā)了一系列疾病,比如眼睛紅腫、流淚等,并造成大量人員死亡。此后,在北美、日本、澳大利亞和歐洲部分地區(qū)也先后出現(xiàn)類似光化學(xué)煙霧。我國于1972年在蘭州西固石油化工區(qū)首次發(fā)現(xiàn)光化學(xué)煙霧。近30年來,隨著我國城市交通需求和汽車保留量急劇增多,機(jī)動(dòng)車尾氣污染迅速加重,在一些城市出現(xiàn)光化學(xué)污染的現(xiàn)象日趨增多,嚴(yán)重威脅了當(dāng)?shù)鼐用竦慕】岛蜕?。另一個(gè)方面,光化學(xué)煙霧最后生成大量臭氧,會增加大氣的氧化性,導(dǎo)致大氣中的碳?xì)浠衔铩⒌趸?、揮發(fā)性有機(jī)污染物被氧化并逐漸凝結(jié)成顆粒物,從而加大了大氣中懸浮微粒顆粒物的濃度,這是造成大氣霧霾的源頭之一。因?yàn)楣饣瘜W(xué)煙霧的危害比一次污染物更加嚴(yán)重,所以如何預(yù)防、控制和治理光化學(xué)煙霧已經(jīng)成為一個(gè)全球性的嚴(yán)峻的環(huán)境問題,特別是對于發(fā)展中國家的中國來說。毫無疑問,在提出高效、可行的大氣治理措施前,我們必須首先從源頭掌握光化學(xué)煙霧的形成機(jī)制,尤其是二次氣態(tài)污染物的形成機(jī)制,對癥下藥。

    我國的大氣污染問題已經(jīng)十分嚴(yán)峻,有效地改善空氣質(zhì)量需從源頭出發(fā),了解空氣中存在哪些污染物以及它們之間是如何相互作用產(chǎn)生各種二次污染物及二次氣溶膠的。在提出科學(xué)可行的控制和治理光化學(xué)煙霧污染技術(shù)和措施前,必須從分子水平上理解光化學(xué)煙霧形成的分子機(jī)理。正如芬蘭赫爾辛基大學(xué) Kulmala 教授在《自然》雜志中寫到的,“改善中國城市和家庭中的空氣質(zhì)量需要對空氣污染物之間發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)有更深刻的理解,需要知道有哪些污染物存在以及它們之間如何相互作用產(chǎn)生二次污染。”

    光化學(xué)煙霧形成的分子機(jī)理研究是一項(xiàng)難度大且十分復(fù)雜的課題。盡管隨著激光、分子束和時(shí)間分辨的超快光譜等現(xiàn)代實(shí)驗(yàn)技術(shù)的飛速發(fā)展,實(shí)驗(yàn)學(xué)家已能從基元反應(yīng)的層面上討論自由基和光化學(xué)反應(yīng)的微觀機(jī)制,但是,由于實(shí)驗(yàn)的種種困難和限制,一些重要的微觀反應(yīng)信息比如過渡態(tài)和中間體的電子和幾何結(jié)構(gòu)很難通過實(shí)驗(yàn)測量,同時(shí)實(shí)驗(yàn)測量大氣條件下的光化學(xué)反應(yīng)以及隨壓力變化的化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)也面臨挑戰(zhàn)。因此,僅僅依靠外場檢測和煙霧腔實(shí)驗(yàn)等,很難在分子水平上理解污染物的形成機(jī)制以及反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過程,必須依靠高精度的量子化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算。在這方面,量子化學(xué)計(jì)算體現(xiàn)出了“價(jià)值”。它能夠計(jì)算過渡態(tài)的性質(zhì),評判反應(yīng)通道的可行性,也可直觀形象地描述反應(yīng)過程中涉及的短壽命中間體的詳細(xì)信息等。

    本項(xiàng)目擬通過理論化學(xué)手段探索大氣揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)形成二次污染物和光化學(xué)煙霧的分子機(jī)理, 以及二次污染物轉(zhuǎn)化成二次有機(jī)氣溶膠的微觀成核機(jī)制(3nm以下)。本項(xiàng)目擬開展的研究課題從屬于“大氣污染成因與控制技術(shù)研究”試點(diǎn)專項(xiàng)。選取“揮發(fā)性有機(jī)物形成光化學(xué)煙霧的微觀機(jī)制”這一有希望取得重大突破的方向,應(yīng)用量子化學(xué)計(jì)算、反應(yīng)速率常數(shù)計(jì)算和動(dòng)力學(xué)模擬等理論研究方法探索大氣揮發(fā)性有機(jī)物形成光化學(xué)污染物的分子機(jī)理、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)及大氣微觀環(huán)境效應(yīng)。研究揮發(fā)性有機(jī)物大氣氧化反應(yīng)和形成光化學(xué)污染物的微觀機(jī)制和動(dòng)力學(xué),將為研究典型區(qū)域反應(yīng)性有機(jī)物與臭氧的量化研究奠定理論基礎(chǔ)、提供詳實(shí)可靠的理論數(shù)據(jù)、對方向目標(biāo)起到支撐作用。研究內(nèi)容包括:擬發(fā)展考慮勢能常數(shù)計(jì)算新方法;發(fā)展適合大氣復(fù)雜微環(huán)境(液滴、顆粒物等)的量子力學(xué)/分子力學(xué)結(jié)合的計(jì)算新方法,并編制具有自主知識產(chǎn)權(quán)的程序包。應(yīng)用發(fā)展的新方法,擬解決以下兩個(gè)關(guān)鍵科學(xué)問題:大氣中的揮發(fā)性有機(jī)物在光化學(xué)作用下形成二次污染物和光化學(xué)煙霧的分子機(jī)理;二次污染物形成二次有機(jī)氣溶膠的微觀成核機(jī)理。

    概而言之,光化學(xué)煙霧是人類無法逃避且日趨嚴(yán)重的大氣污染問題,威脅著億萬民眾的健康和生活環(huán)境。從分子水平上理解二次污染物形成的微觀機(jī)理及動(dòng)力學(xué)機(jī)制是治理大氣污染的重要基礎(chǔ)。在這方面,量子化學(xué)計(jì)算和動(dòng)力學(xué)模擬有著獨(dú)特的優(yōu)越性。然而,如何利用高精度的量子化學(xué)計(jì)算和動(dòng)力學(xué)模擬方法探索大氣污染中自由基和光化學(xué)反應(yīng)的分子機(jī)理和微觀動(dòng)力學(xué)仍處于起步階段、面臨諸多挑戰(zhàn),但同時(shí)也是機(jī)遇。在擬開展的工作中,我們首先利用高精度量子化學(xué)計(jì)算研究揮發(fā)性有機(jī)化合物形成光化學(xué)污染物的分子機(jī)理、過渡態(tài)和基元化學(xué)反應(yīng)的速率常數(shù)、分子動(dòng)力學(xué)方法模擬超快、非平衡的化學(xué)反應(yīng)過程;同時(shí),發(fā)展適合大氣復(fù)雜環(huán)境的量子力學(xué)和分子力學(xué)組合的計(jì)算模型和動(dòng)力學(xué)方法。最后,應(yīng)用發(fā)展的方法研究顆粒物、液滴和氣溶膠等大氣復(fù)雜微觀環(huán)境對化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響。在此過程中發(fā)現(xiàn)并解決光化學(xué)煙霧形成過程的一些重要的關(guān)鍵基礎(chǔ)科學(xué)問題,以期為預(yù)防、控制和治理大氣光化學(xué)污染提供理論依據(jù)和有意義的指導(dǎo)。endprint

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