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    大豆分離蛋白聯(lián)合海藻酸鈉制備番茄紅素膠束

    2016-12-02 02:20:52張曉蕾胡濟(jì)美王成濤
    食品科學(xué) 2016年21期
    關(guān)鍵詞:番茄紅素抗氧化粒徑

    趙 磊,張曉蕾,胡濟(jì)美,趙 磊,王成濤,

    (1.北京工商大學(xué)食品學(xué)院,食品營(yíng)養(yǎng)與人類健康北京高精尖創(chuàng)新中心,北京市食品添加劑工程技術(shù)研究中心,北京 100048;2.中國國際工程咨詢公司,北京 100048)

    大豆分離蛋白聯(lián)合海藻酸鈉制備番茄紅素膠束

    趙 磊1,張曉蕾1,胡濟(jì)美2,趙 磊1,王成濤1,*

    (1.北京工商大學(xué)食品學(xué)院,食品營(yíng)養(yǎng)與人類健康北京高精尖創(chuàng)新中心,北京市食品添加劑工程技術(shù)研究中心,北京 100048;2.中國國際工程咨詢公司,北京 100048)

    采用大豆分離蛋白-海藻酸鈉共聚物(soy protein isolate-sodium alginate,SPI-SA)和大豆分離蛋白+海藻酸鈉混合物(SPI+SA)分別制備番茄紅素膠束,并考察了番茄紅素膠束的穩(wěn)定性和消化釋放特性。結(jié)果表明:SPI-SA與SPI+SA對(duì)番茄紅素的包封效果相當(dāng);而SPI-SA膠束的抗氧化能力及穩(wěn)定性均優(yōu)于SPI+SA膠束;經(jīng)模擬胃腸消化SPI-SA和SPI+SA制備的番茄紅素膠束均具有較好的緩釋效果。故SPI-SA可作為新型壁材對(duì)番茄紅素進(jìn)行包埋,生產(chǎn)新型保健品。

    番茄紅素;大豆分離蛋白;海藻酸鈉;膠束;穩(wěn)定性;消化特性

    番茄紅素具有抗氧化、防癌抗癌、降低膽固醇等重要生理功能[1],是目前生物、醫(yī)藥和食品領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而,番茄紅素作為一種脂溶性色素,對(duì)光、熱、pH值、氧等不良條件十分敏感[2],這就限制了它的使用。所以一般在應(yīng)用過程中會(huì)將番茄紅素做成膠束、乳狀液、膠囊或油劑以保持番茄紅素的穩(wěn)定性。趙廣華等[3]將番茄紅素溶解于食用油中,將乳化劑加入到油中,同時(shí)乙醇與水混合,經(jīng)均質(zhì)乳化處理制備水分散型番茄紅素微乳。曹雯麗[4]研究了番茄紅素納米脂質(zhì)體的制備,采用熔融-乳化-高壓均質(zhì)工藝,選用Tween 20和Span 20復(fù)配作為乳化劑,制成粒徑為125.9 nm的番茄紅素納米分散溶液??偨Y(jié)上述研究發(fā)現(xiàn),簡(jiǎn)單乳化工藝最大的缺點(diǎn)就是分散度較低、穩(wěn)定性較差。針對(duì)此本研究用蛋白和多糖聯(lián)合的新型壁材制備番茄紅素膠束,可以提高其水溶性和生物利用率[5],且致密緊湊、穩(wěn)定性好、省時(shí)省力。

    蛋白質(zhì)、膠類是制備膠束較為常用的乳化劑[6]。蛋白質(zhì)在成膜性、水化性、營(yíng)養(yǎng)性等諸多方面有許多優(yōu)點(diǎn),但由于結(jié)構(gòu)特殊,對(duì)光照、溫度、pH值等外界刺激較為敏感,單一使用有較多限制[7]。而膠類如阿拉伯膠對(duì)pH值不敏感,能在較寬pH值范圍內(nèi)形成穩(wěn)定的膠束體系,但因其價(jià)格高、供應(yīng)不穩(wěn)定且純度有限限制了其應(yīng)用[8]。隨著蛋白質(zhì)-多糖共聚反應(yīng)研究的深入,越來越多的研究發(fā)現(xiàn)其兼具有蛋白質(zhì)和多糖的多種優(yōu)良性狀[9],作為膠囊壁材或膠束乳化劑顯示了其優(yōu)越的性能。然而,對(duì)于復(fù)配型乳化劑及新型乳化劑而言,其對(duì)番茄紅素膠束的影響仍缺乏深入研究。因此,本研究主要使用大豆分離蛋白+海藻酸鈉混合物(soy protein isolate+sodium alginate,SPI+SA)、大豆分離蛋白-海藻酸鈉共聚物(SPI-SA)制備番茄紅素膠束,對(duì)其性能如包封率、抗氧化性等進(jìn)行了研究,并考察了不同處理?xiàng)l件對(duì)番茄紅素膠束穩(wěn)定性的影響及其胃腸消化釋放特性,對(duì)解決實(shí)際生產(chǎn)中遇到的不穩(wěn)定、難溶等問題做了較好的理論鋪墊。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    大豆分離蛋白(蛋白質(zhì)含量≥90%) 河南億達(dá)化工產(chǎn)品有限公司;海藻酸鈉 西隴化工股份有限公司;熒光素鈉 北京博奧拓科技有限公司;奎諾二甲基丙烯酸酯(6-hydroxy-2,5,7,8-tetramethylchroman-2-carboxylic acid,Trolox)、α-淀粉酶、胃蛋白酶、胰蛋白酶、2,2’-偶氮二異丁基脒二鹽酸鹽(2,2’-azobis-2-methylpropanimidamide,AAPH) 美國Sigma公司;番茄紅素(色譜純,≥95%) 成都瑞芬思生物科技有限公司;其他試劑均為國產(chǎn)分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    全波長(zhǎng)酶標(biāo)儀 美國伯騰公司;UV-2450紫外-可見分光光度計(jì) 日本島津公司;THZ-D臺(tái)式恒溫振蕩器、水浴恒溫振蕩器 天津市歐諾儀器儀表有限公司;PHS-3D型pH計(jì) 上海三信儀表廠;Nano-ZS90激光粒度儀英國馬爾文儀器有限公司;HJ-1型磁力加熱攪拌器 國華儀器廠;超聲波發(fā)生器 濟(jì)寧金百特電子有限責(zé)任公司。

    1.3 方法

    1.3.1 干熱法制備SPI-SA

    稱取一定質(zhì)量的SPI溶解于蒸餾水中,按10∶9(m/m,下同)的比例加入SA,將混合物放置在磁力攪拌器上攪拌30 min,分裝,冷凍干燥備用[10]。將干燥后的SPI和SA混合物凍干后的樣品磨成粉末,然后平鋪于培養(yǎng)皿中置于干燥器中,干燥器底部盛有一定量飽和KBr溶液控制相對(duì)濕度為79%,于68 ℃反應(yīng)時(shí)間24 h,得到SPI-SA[11-12]。

    1.3.2 番茄紅素膠束的制備

    采用乳化-溶劑揮發(fā)法制備番茄紅素膠束[13-14]。將0.2 g SPI-SA或SPI+SA(SPI和SA按10∶9比例混合)分別溶于15 mL水中,攪拌至充分溶解。將1 mL番茄紅素乙酸乙酯溶液(15 mg/mL)快速注入上述溶液中,超聲充分?jǐn)嚢?,揮發(fā)除去乙酸乙酯,隨后8 000 r/min高速攪拌3 min得到番茄紅素膠束樣品。

    1.3.3 番茄紅素膠束的粒徑測(cè)定

    分別配制質(zhì)量濃度為10 mg/mL的番茄紅素膠束,用50 mmol/L、pH 7的磷酸鹽緩沖液稀釋100 倍,采用激光粒度儀于室溫條件下分析膠束粒徑大小,以平均粒徑(nm)表示。

    1.3.4 番茄紅素膠束中番茄紅素含量及包封率的測(cè)定

    配制質(zhì)量濃度為0.4、0.8、1.2、1.6、3.2 μg/mL的番茄紅素-丙酮溶液,分別測(cè)定各溶液在472 nm波長(zhǎng)處的吸光度,以番茄紅素質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),吸光度為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得到標(biāo)準(zhǔn)曲線方程為:y=0.237 6x+ 0.019(r2=0.995)。吸取100 μL番茄紅素膠束于2 mL水中,加入石油醚-丙酮混合液(1∶1,V/V)反復(fù)萃取,直至水相變?yōu)闊o色,將有機(jī)相合并,丙酮定容至100 mL,在472 nm波長(zhǎng)處測(cè)吸光度A0,代入標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算膠束中番茄紅素總含量(C0,g/L);另取100 μL番茄紅素膠束,加入石油醚振蕩充分混勻,離心收集上層有機(jī)相,重復(fù)2 次,合并有機(jī)相用丙酮定容至100 mL,在472 nm波長(zhǎng)處測(cè)吸光度A1,代入標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算膠束中游離番茄紅素含量(C1,g/L)。經(jīng)式(1)計(jì)算可得包封率。

    1.3.5 番茄紅素膠束抗氧化能力測(cè)定

    通過測(cè)定氧化自由基吸收能力(oxygen radical absorbance capacity,ORAC)來測(cè)定樣品的抗氧化能力[15]。采用黑色96 孔酶標(biāo)板測(cè)量,先分別將兩種20 μL番茄紅素膠束(14.3 mg/mL,體積分?jǐn)?shù)0.2%二甲基亞砜(dimethyl sulphoxide,DMSO))和番茄紅素的溶液(1 mg/mL,體積分?jǐn)?shù)0.2% DMSO)加入到小孔內(nèi)。隨后加入120 μL 35.1 nmol/L熒光素鈉溶液,混勻后于37 ℃條件下孵育12 min。之后添加0.032 5 g/mL AAPH溶液60 μL,立即將酶標(biāo)板放入多功能酶標(biāo)儀內(nèi)測(cè)定,激發(fā)光485 nm,發(fā)射光520 nm,溫度37 ℃,檢測(cè)時(shí)間2 h,每2 min測(cè)定一次熒光值。將熒光值與對(duì)應(yīng)時(shí)間繪制曲線,采用磷酸鹽緩沖鹽溶液代替樣品作為空白對(duì)照,并按式(2)、(3)計(jì)算凈曲線下面積(NetAUC)。用25~500 μmol/L的Trolox溶液繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,橫坐標(biāo)為Trolox溶液的濃度(μmol/L),縱坐標(biāo)為NetAUC,得到標(biāo)準(zhǔn)曲線方程為y=0.062x(r2=0.996)將所得的面積值代入標(biāo)準(zhǔn)曲線中,番茄紅素膠束的抗氧化能力用待測(cè)物質(zhì)Trolox當(dāng)量(mmol Trolox/g)值來表示。

    式中:f0為0 min的初始熒光值;fi為第i分鐘的熒光值。

    1.3.6 番茄紅素膠束穩(wěn)定性的研究

    1.3.6.1 常溫光照處理對(duì)番茄紅素膠束穩(wěn)定性的影響

    將樣品放置在自然條件下(敞口放置,溫度25 ℃,自然光照8 h/d),每隔一定時(shí)間測(cè)定膠束中番茄紅素的含量,按式(4)計(jì)算膠束中番茄紅素的保留率。

    式中:C1為處理后膠束中番茄紅素含量/(g/L);C0為處理前膠束中番茄紅素含量/(g/L)。

    1.3.6.2 溫度對(duì)番茄紅素膠束粒徑和穩(wěn)定性的影響

    制備7.5%番茄紅素的SPI-SA和SPI+SA番茄紅素膠束,分別放置在30、40、50、60、70 ℃的恒溫裝置中24 h后,比較放置前后膠束粒徑的變化,同時(shí)測(cè)定番茄紅素的剩余含量并計(jì)算番茄紅素保留率。

    1.3.6.3 pH值對(duì)番茄紅素膠束粒徑和穩(wěn)定性的影響

    制備7.5%番茄紅素的SPI-SA和SPI+SA番茄紅素膠束,分別調(diào)節(jié)pH值為2、3、4、5、6、7、8、9,比較不同pH值條件下各膠束的粒徑,方法同上。然后將各膠束避光放置24 h后測(cè)定膠束中番茄紅素含量,按式(4)計(jì)算番茄紅素的保留率。

    1.3.6.4 模擬體液消化對(duì)膠束中番茄紅素釋放率的影響

    稱取1 g樣品,加入到37 ℃預(yù)溫的200 mL模擬胃液[16](0.2 g/100 mL NaCl、0.32 g/100 mL胃蛋白酶、HCl調(diào)節(jié)pH值至1.5)中,置于37 ℃水浴搖床(100 r/min)消化2 h,期間每30 min調(diào)一次pH值使其穩(wěn)定于1.5,分別于5、10、20、30、60、120 min取樣品測(cè)定番茄紅素的釋放率。胃消化階段結(jié)束后,用1 mol/L NaOH調(diào)pH值至7.5,轉(zhuǎn)移至模擬腸液[17](0.68 g/100 mL KH2PO4、5 mmol/L CaCl2、1 g/100 mL胰蛋白酶,NaOH調(diào)節(jié)pH值至7.5)的環(huán)境中,繼續(xù)置于水浴搖床(37 ℃,100 r/min)消化5 h,期間每30 min調(diào)一次pH值使其穩(wěn)定于7.5,分別于5、10、20、30、60、120、180、240、300 min取樣品測(cè)定番茄紅素的釋放率。

    取模擬胃腸消化處理后的番茄紅素膠束離心分離(8 000 r/min,20 min),取中間膠束相按1.3.4節(jié)測(cè)定游離番茄紅素質(zhì)量濃度(C2,g/L),同時(shí)測(cè)定模擬胃腸消化處理前膠束中游離番茄紅素質(zhì)量濃度(C1,g/L)和番茄紅素總質(zhì)量濃度(C0,g/L),并按式(5)計(jì)算釋放率。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同番茄紅素膠束的抗氧化性

    圖1 番茄紅素溶液及SPI+SA、SPI-SA番茄紅素膠束的抗氧化能力Fig. 1 Antioxidant capacity of lycopene and lycopene micelles prepared with SPI + SA and SPI–SA

    SPI-SA和SPI+SA番茄紅素膠束對(duì)番茄紅素的包封率分別可達(dá)到90.1%和90.3%,故兩種番茄紅素膠束所含番茄紅素含量無顯著性差異。各番茄紅素膠束樣品的抗氧化性結(jié)果如圖1所示。含相同質(zhì)量濃度番茄紅素的不同樣品抗氧化能力依次為:SPI-SA番茄紅素膠束>SPI+ SA番茄紅素膠束>番茄紅素溶液。這表明,制備成番茄紅素膠束后抗氧化能力有一定提高,SPI+SA番茄紅素膠束的抗氧化性提高了16.0%,SPI-SA番茄紅素膠束的抗氧化性提高了53.0%,這是由于經(jīng)干熱美拉德反應(yīng)生成的SPI-SA具有較強(qiáng)的抗氧化能力,從而使得SPI-SA番茄紅素膠束的抗氧化活性得到明顯提高。這與文獻(xiàn)報(bào)道的蛋白質(zhì)經(jīng)美拉德反應(yīng)改性后,可使蛋白質(zhì)的抗氧化性顯著提高的結(jié)果[18-19]相一致。

    2.2 常溫光照處理對(duì)番茄紅素膠束穩(wěn)定性的影響

    圖2 常溫光照處理下番茄紅素溶液(a)及SPI +SA、SPI-SA番茄紅素膠束中番茄紅素(b)保留率Fig. 2 Stability of lycopene and lycopene micelles prepared with SPI + SA and SPI–SA stored at room temperature in daylight

    番茄紅素溶液及各番茄紅素膠束在自然條件下放置不同時(shí)間后番茄紅素的保留率如圖2所示。番茄紅素溶液在自然狀態(tài)下放置1 d以后,番茄紅素保留率就會(huì)下降到52.8%以下,4 d左右基本消耗殆盡。而膠束中的番茄紅素經(jīng)過1 個(gè)月后,依然能保留43.2%以上,說明該方法對(duì)保護(hù)番茄紅素能夠起到良好的效果。對(duì)比不同膠束番茄紅素的保留率可知,SPI-SA膠束優(yōu)于SPI+SA膠束。其原因是SPI-SA具有很強(qiáng)的抗氧化和抗菌能力,能對(duì)番茄紅素起到很好的保護(hù)作用。

    2.3 放置溫度對(duì)番茄紅素膠束粒徑及穩(wěn)定性的影響

    圖3 不同溫度條件下SPI +SA、SPI-SA番茄紅素膠束粒徑(a)及其中番茄紅素的保留率(b)Fig. 3 Effect of temperature on the stability of lycopene micelles prepared with SPI + SA and SPI-SA

    由圖3a可知,不同溫度條件下放置24 h后,SPI-SA番茄紅素膠束的粒徑均無明顯變化(P>0.05);對(duì)于SPI+SA膠束,當(dāng)放置溫度≤50 ℃時(shí),膠束粒徑也無明顯變化,當(dāng)放置溫度>50 ℃時(shí),24 h后SPI+SA膠束的粒徑出現(xiàn)明顯增大(P<0.05),60 ℃和70 ℃條件下SPI+SA膠束的粒徑分別增加了3.7%和7.4%,這可能是因?yàn)镾PI+SA膠束在較高的溫度時(shí)SPI和SA之間的靜電引力有一定減弱,與番茄紅素吸附的緊密程度減弱,導(dǎo)致膠束粒徑的增大,該推測(cè)還有待進(jìn)一步證實(shí)。

    不同放置溫度對(duì)膠束和番茄紅素溶液保留率的影響如圖3b所示,番茄紅素對(duì)溫度非常敏感,當(dāng)溫度為30 ℃時(shí),放置24 h后番茄紅素保留率為33.9%,當(dāng)溫度為50℃時(shí),番茄紅素保留率為7.9%,繼續(xù)升高溫度,番茄紅素基本完全被消耗。然而,溫度對(duì)SPI-SA和SPI+SA膠束中番茄紅素影響明顯低于對(duì)番茄紅素的影響。當(dāng)溫度為30 ℃時(shí),24 h后兩種膠束中番茄紅素的保留率依然可以高達(dá)96.4%和95.4%;即使溫度上升到70 ℃,番茄紅素的保留率依然能達(dá)到50%左右,說明兩種膠束對(duì)番茄紅素可以起到良好的保護(hù)效果。

    對(duì)比溫度對(duì)SPI-SA和SPI+SA膠束中番茄紅素影響可知,當(dāng)放置溫度為30 ℃時(shí),兩種膠束對(duì)番茄紅素的保護(hù)效果無明顯差異,這是因?yàn)闇囟容^低,對(duì)番茄紅素影響較??;當(dāng)溫度>30 ℃時(shí),SPI-SA膠束對(duì)番茄紅素的保護(hù)效果明顯優(yōu)于SPI+SA膠束(P<0.05)。這可能是因?yàn)镾PI-SA比SPI+SA具有更好的抗氧化能力,所以能夠更好地保護(hù)番茄紅素。

    2.4 pH值對(duì)番茄紅素膠束粒徑及穩(wěn)定性的影響

    圖4 不同pH值條件下SPI +SA、SPI-SA番茄紅素膠束的粒徑(a)及其中番茄紅素的保留率(b)Fig. 4 Effect of pH on the stability of lycopene micelles prepared with SPI + SA and SPI-SA

    由4a可知,pH值不同,番茄紅素膠束的粒徑也不相同,pH值越接近中性,膠束的平均粒徑也越大。當(dāng)pH值降至2.0時(shí),SPI-SA和SPI+SA膠束的平均粒徑反而減小,可能是SA處于酸性條件時(shí),糖鏈不可溶,糖鏈?zhǔn)湛s從而形成較致密的膠束顆粒,使粒徑變小。而SA處于偏堿性條件時(shí),糖鏈溶于周圍的水溶液,糖鏈?zhǔn)杷蓮亩纬闪肆捷^大的空間結(jié)構(gòu)。這表明SPI混合SA以及兩者以共價(jià)鍵結(jié)合后均能改善膠束體系的酸堿穩(wěn)定性[20]。不同pH值條件下SPI-SA番茄紅素膠束的平均粒徑明顯小于SPI+SA番茄紅素膠束(P<0.01),說明SPI-SA番茄紅素膠束結(jié)構(gòu)更為致密,其穩(wěn)定性優(yōu)于SPI+SA番茄紅素膠束,得到了進(jìn)一步改善。

    不同pH值下SPI-SA和SPI+SA膠束放置24 h后番茄紅素的保留率見圖4b,番茄紅素對(duì)酸堿變化非常敏感,在不同的pH值環(huán)境下,其溶液的顏色不同,越接近中性顏色越深[21]。當(dāng)在中性環(huán)境下時(shí),其在472 nm波長(zhǎng)處的吸光度最大,且穩(wěn)定性較好。pH值越偏離中性,其在472 nm波長(zhǎng)處的吸光度越低,酸性條件下穩(wěn)定性相對(duì)較差。

    與單一的番茄紅素溶液相比,SPI-SA和SPI+SA膠束在不同的pH值條件下對(duì)番茄紅素的保存效果均明顯提高;比較SPI-SA和SPI+SA膠束在不同pH值條件下(尤其是在酸性條件下)番茄紅素的保留率可知,SPI-SA膠束中番茄紅素穩(wěn)定性要高于SPI+SA膠束。這說明將番茄紅素膠束化能夠提高其在偏酸或偏堿環(huán)境下的保留率,而SPI-SA在這方面表現(xiàn)的效果更好。

    2.5 模擬胃腸消化對(duì)膠束中番茄紅素釋放率的影響

    圖5 模擬胃液處理后SPI+SA和SPI-SA膠束番茄紅素的釋放率Fig. 5 Release rate of lycopene from micelles prepared with SPI + SA and SPI-SA when treated with simulated gastric fluid

    模擬胃液中SPI-SA及SPI+SA膠束中番茄紅素釋放率如圖5所示。在前30 min內(nèi),番茄紅素釋放較快。原因可能是有一部分番茄紅素吸附在膠束顆粒的表面,在模擬胃液的極性環(huán)境中,與介質(zhì)發(fā)生強(qiáng)相互作用,導(dǎo)致番茄紅素脫離膠束顆粒表面,同時(shí)也在膠束表面形成微孔道,利于其進(jìn)一步釋放。在30~120 min番茄紅素釋放較慢。原因可能是由于膠束表面存在微孔道,導(dǎo)致番茄紅素從孔道中以擴(kuò)散的方式釋放出來[22]。

    經(jīng)過模擬胃液處理2 h后,SPI+SA膠束中番茄紅素釋放率為52.5%,而SPI-SA膠束中番茄紅素釋放率能達(dá)到39.7%,這說明采用SPI-SA制備番茄紅素膠束,可使更多的番茄紅素留在膠束內(nèi)部,從而可提高番茄紅素在酸性條件下的穩(wěn)定性,將更多的番茄紅素運(yùn)送到腸道,有利于后續(xù)的吸收過程。與本研究結(jié)果相似,有研究報(bào)道稱糖基化會(huì)降低蛋白對(duì)胃蛋白酶的敏感性[23]。分析原因可能是SPI-SA共聚物膠束由于SA在SPI表面形成了具有保護(hù)作用的界面層,將疏水氨基酸保護(hù)在內(nèi)核區(qū)域,在胃蛋白酶和低pH值作用下,結(jié)構(gòu)相對(duì)穩(wěn)定[13],這也與低pH值條件下SPI-SA膠束的粒徑較小,穩(wěn)定性較強(qiáng)相一致。

    圖6 模擬腸液處理后SPI+SA和SPI-SA膠束番茄紅素的釋放率Fig. 6 Release rate of lycopene from micelles prepared with SPI + SA and SPI-SA when treated with simulated intestinal fluid

    由圖6可知,番茄紅素膠束在模擬腸液中的釋放也分為突釋和緩釋兩個(gè)階段[24]。在前30 min,番茄紅素突釋了近20%,其原因可能是SA處于偏堿性的模擬腸液時(shí),糖鏈溶于周圍的水溶液,膠束突然溶脹并形成了結(jié)構(gòu)疏松的空間結(jié)構(gòu),使膠束表面的和靠近表面的番茄紅素突然釋放出來。后續(xù)的釋放曲線相對(duì)比較平緩,具有緩釋效應(yīng)[25]。經(jīng)過5 h模擬腸液處理,SPI+SA膠束和SPI-SA膠束中番茄紅素釋放率分別達(dá)到了32.5%和32.1%。這說明采用SPI+SA和SPI-SA制備的番茄紅素膠束均能有效釋放出番茄紅素,并具有一定的緩釋作用,且兩者之間無顯著性差異。

    3 結(jié) 論

    采用SPI+SA混合物和SPI-SA共聚物制備番茄紅素膠束,均能有效提高番茄紅素的抗氧化性和穩(wěn)定性,并具有較好的釋放效果和緩釋能力,有助于使更多的番茄紅素在小腸內(nèi)吸收。而用SPI-SA制備的番茄紅素膠束在穩(wěn)定性和抗氧化性上明顯優(yōu)于SPI+SA,因此,采用SPI-SA制備番茄紅素膠束更有優(yōu)勢(shì)。番茄紅素制備成膠束后可以通過噴霧干燥制成微膠囊產(chǎn)品,方便貯存、運(yùn)輸和食用。由于該膠束解決了番茄紅素在水中不能溶解及穩(wěn)定性差等問題,還可以添加到飲料產(chǎn)品中,作為飲料中的著色劑和營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)。

    [1] 孫慶杰, 丁霄霖. 番茄紅素的研究進(jìn)展[J]. 中國食品添加劑, 1998(1): 1-6.

    [2] 趙娟娟. 番茄紅素的抗氧化活性研究[J]. 食品科技, 2010, 35(7): 62-65.

    [3] 趙廣華, 戴玉子, 陳芳, 等. 一種透明水分散型番茄紅素濃縮液的制備方法: CN200710119790.5[P]. 2009-07-08[2015-11-10]. http://www. pss-system.gov.cn/sipopublicsearch/patentsearch/showSearchResultdrillSearchByViewSetting.shtml.

    [4] 曹雯麗. 番茄紅素納米分散體的制備及穩(wěn)定性研究[D]. 無錫: 江南大學(xué), 2009: 15-26.

    [5] SHI J, MAGUER M L. Lycopene in tomatoes: chemical and physical properties affected by food processing[J]. Critical Reviews in Biotechnology, 2000, 20(4): 293-334. DOI:10.1080/07388550091144212.

    [6] BOOBALAN G, IMRAN P K M, NAGARAJAN S. Luminescent onedimensional nanostructures of perylene bisimides[J]. Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, 2013, 113: 340-345. DOI:10.1016/j.saa.2013.05.010.

    [7] KATO A, SHIMOKAWA K, KOBAYASHI K. Improvement of the functional properties of insoluble gluten by pronase digestion followed by dextran conjugation[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 1991, 39(6): 1053-1056. DOI:10.1021/jf00006a010.

    [8] 項(xiàng)惠丹, 許時(shí)嬰, 王璋. 蛋白質(zhì)與還原糖美拉德反應(yīng)產(chǎn)物的抗氧化活性[J]. 食品科學(xué), 2008, 29(7): 52-57. DOI:10.3321/ j.issn:1002-6630.2008.07.005.

    [9] MCCLEMENTS D J. Edible nanoemulsions: fabrication, properties, and functional performance[J]. Soft Matter, 2011, 7(6): 2297-2316. DOI:10.1039/C0SM00549E.

    [10] 王曉文, 張華偉, 閆圣坤, 等. 番茄紅素在微乳液制備和貯藏過程中構(gòu)型轉(zhuǎn)化及穩(wěn)定性研究[J]. 食品與生物技術(shù)學(xué)報(bào), 2013, 32(1): 22-29. DOI:10.3969/j.issn.1673-1689.2013.01.004.

    [11] 趙磊, 趙磊, 王旋, 等. 大豆分離蛋白-多糖美拉德反應(yīng)共聚物的制備及性能研究[J]. 食品科技, 2015, 40(8): 256-261.

    [12] LILLARD S J. Expanding the utility of a modified whey protein ingredient via carbohydrate conjugation[D]. Raleigh: North Carolina State University, 2007: 34-36.

    [13] 張雅婷. 酪蛋白美拉德反應(yīng)產(chǎn)物理化性質(zhì)與包埋釋放性能研究[D].無錫: 江南大學(xué), 2013: 12.

    [14] 李敏. 番茄紅素微膠囊化及其性質(zhì)研究[D]. 南京: 南京財(cái)經(jīng)大學(xué), 2012: 11.

    [15] ZHANG L, LI J, ZHOU K. Chelating and radical scavenging activities of soy protein hydrolysates prepared from microbial proteases and their effect on meat lipid peroxidation[J]. Bioresource Technology, 2010, 101(7): 2084-2089. DOI:10.1016/j.biortech.2009.11.078.

    [16] 許朵霞. 乳清分離蛋白-甜菜果膠不同相互作用對(duì)β-胡蘿卜素乳狀液穩(wěn)定機(jī)理及體外釋放特性的研究[D]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)大學(xué), 2012: 82-83.

    [17] UNTERSMAYR E, POULSEN L K, PLATZER M H, et al. The effects of gastric digestion on coldfish allergenicity[J]. Journal of Allergy and Clinical Immunology, 2005, 115(2): 377-382. DOI:10.1016/j.jaci.2004.10.029.

    [18] KATO A. Maillard-type protein-polysaccharide conjugates[J]. Developments in Food Science, 2000, 41: 385-395. DOI:10.1016/ S0167-4501(00)80017-5.

    [19] 孫常雁. 乳清蛋白肽美拉德反應(yīng)產(chǎn)物的制備及其抗氧化作用機(jī)理研究[D]. 哈爾濱: 東北農(nóng)業(yè)大學(xué), 2014: 37-41.

    [20] DLUSKA E, MARKOWSKA A, LUSKA E, et al. One-step preparation method of multiple emulsions entrapping reactive agent in the liquidliquid Couette-Taylor flow[J]. Chemical Engineering & Processing Process Intensification, 2009, 48(1): 438-445. DOI:10.1016/ j.cep.2008.06.005.

    [21] SHI J, LE MAGUER M L. Lycopene in tomatoes: chemical and physical properties affected by food processing[J]. Critical Reviews in Biotechnology, 2010, 20(4): 293-334. DOI:10.1080/10408690091189275.

    [22] 李振聲, 鄧玲, 楊曉占. 溶液的酸堿性對(duì)番茄紅素?zé)晒夤庾V的影響[J].光散射學(xué)報(bào), 2010, 22(1): 77-80.

    [23] CORZO-MARTINEZ M, SORIA A C, BELLOQUE J, et al. Effect of glycation on the gastrointestinal digestibility and immunoreactivity of bovine β-lactoglobulin[J]. International Dairy Journal, 2010, 20(11): 742-752. DOI:10.1016/j.idairyj.2010.04.002.

    [24] POOJARY M M, PASSAMONTI P. Extration of lycopene from tomato processing waste: kinetics and modeling[J]. Food Chemistry, 2015, 173: 943-950. DOI:10.1016/j.foodchem.2014.10.127.

    [25] DEHGHAN-SHOAR Z, HARDACRE A K, MEERDINK G, et al. Lycopene extraction from extrude products containing tomato skin[J]. International Journal of Food Science and Technology, 2011, 46(2): 365-371. DOI:10.1111/j.1365-2621.2010.02491.x.

    Preparation of Lycopene Micelle by Combination of Soy Protein Isolate and Sodium Alginate

    ZHAO Lei1, ZHANG Xiaolei1, HU Jimei2, ZHAO Lei1, WANG Chengtao1,*
    (1. Beijing Advanced Innovation Center for Food Nutrition and Human Health, Beijing Engineering and Technology Research Center of Food Additives, School of Food and Chemical Engineering, Beijing Technology and Business University, Beijing 100048, China; 2. China International Engineering Consulting Corporation, Beijing 100048, China)

    In this experiment, soy protein isolate-sodium alginate conjugate (SPI-SA) and their physical mixture (SPI+SA) were used to prepare lycopene micelles, respectively. The stability and release rate under simulated digestion conditions of lycopene micelles were studied. The results showed that the effects of SPI-SA and SPI+SA on the encapsulation efficiency of lycopene were comparable. The antioxidant capacity and stability of SPI-SA micelle were better than those of SPI+SA micelle. Both micelles prepared with SPI-SA and SPI+SA showed good sustained release effect during simulated gastrointestinal digestion. Therefore, SPI-SA can be used as a new type of wall material for embedding lycopene in the production of new health products.

    lycopene; soy protein isolate; sodium alginate; micelles; stability; digestion conditions

    10.7506/spkx1002-6630-201621001

    TS264.4;TS202.3

    A

    1002-6630(2016)21-0001-06

    趙磊, 張曉蕾, 胡濟(jì)美, 等. 大豆分離蛋白聯(lián)合海藻酸鈉制備番茄紅素膠束[J]. 食品科學(xué), 2016, 37(21): 1-6.

    DOI:10.7506/spkx1002-6630-201621001. http://www.spkx.net.cn

    ZHAO Lei, ZHANG Xiaolei, HU Jimei, et al. Preparation of lycopene micelle by combination of soy protein isolate and sodium alginate[J]. Food Science, 2016, 37(21): 1-6. (in Chinese with English abstract) DOI:10.7506/spkx1002-6630-201621001. http://www.spkx.net.cn

    2015-11-10

    國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目(31201324);北京市科技計(jì)劃項(xiàng)目(Z151100001215008)

    趙磊(1982—),女,副教授,博士,研究方向?yàn)楣δ苄允称?。E-mail:zhaolei@th.btbu.edu.cn

    *通信作者:王成濤(1969—),男,教授,博士,研究方向?yàn)楣δ苄允称泛褪称飞锛夹g(shù)。E-mail:wct5566@163.com

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