• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    南京主要大氣污染物季節(jié)變化及相關(guān)氣象分析

    2016-12-01 02:56:04賈夢(mèng)唯趙天良張祥志吳香華湯莉莉王黎明陳煜升南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心中國(guó)氣象局氣溶膠降水重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室江蘇南京0044江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心江蘇南京009南京信息工程大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計(jì)學(xué)院江蘇南京0044
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2016年9期
    關(guān)鍵詞:氣象要素邊界層回歸方程

    賈夢(mèng)唯,趙天良*,張祥志,吳香華,湯莉莉,王黎明,陳煜升(.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 0044;.江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,江蘇 南京 009;.南京信息工程大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計(jì)學(xué)院,江蘇 南京 0044)

    南京主要大氣污染物季節(jié)變化及相關(guān)氣象分析

    賈夢(mèng)唯1,趙天良1*,張祥志2,吳香華3,湯莉莉2,王黎明3,陳煜升1(1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國(guó)氣象局氣溶膠-云-降水重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044;2.江蘇省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,江蘇 南京 210029;3.南京信息工程大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計(jì)學(xué)院,江蘇 南京 210044)

    為研究南京主要大氣復(fù)合污染物P M2.5、PM10和O3四季變化特征及其氣象影響因子,利用2013年1月~2015年2月國(guó)控點(diǎn)環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)濃度特征進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,再利用WRF模式模擬的精細(xì)大氣邊界層氣象場(chǎng),分析氣象要素與各污染物的相關(guān)性,并建立統(tǒng)計(jì)模型.結(jié)果表明:PM10、PM2.5冬高夏低,冬季日均值分別為160.6μg/m3和98.0μg/m3;日變化特征四季基本一致,但秋冬季最強(qiáng),夏季最弱,且冬季上午峰值比其余三季延后1~2h.各季大氣可吸入顆粒物中細(xì)粒子占主導(dǎo),PM2.5/PM10年均值為0.59;首要污染物為PM2.5、PM10、O3的年頻率分別為51.5%、26.6%和13.5%,PM2.5主導(dǎo)四季AQI的變化,尤其是在重污染的情況下,首要污染物為PM2.5占96%.O3濃度春末夏初高、秋末冬初低,日變化為單峰式;O3與邊界層高度呈顯著正相關(guān),四季相關(guān)系數(shù)分別為0.500、0.572、0.326、0.323.四季PM10、PM2.5、O3_8h_max日值逐步回歸方程擬合度為40%~65%.

    復(fù)合污染物;南京;氣象要素;季節(jié)變化

    在我國(guó),大量的污染物被集中排放到大氣中,多種污染物均以高濃度同時(shí)存在,進(jìn)而發(fā)生復(fù)雜的相互作用.大氣復(fù)合污染在現(xiàn)象上表現(xiàn)為大氣氧化性增強(qiáng)、大氣能見(jiàn)度顯著下降和環(huán)境惡化趨勢(shì)向整個(gè)區(qū)域蔓延;在污染本質(zhì)上表現(xiàn)為污染物之間源和匯的相互交錯(cuò)、污染轉(zhuǎn)化過(guò)程的耦合作用和環(huán)境影響的協(xié)同效應(yīng)[1-4].以往以單獨(dú)形式出現(xiàn)的污染,現(xiàn)在已相互結(jié)合成為復(fù)合型的污染,成為以更大尺度出現(xiàn)的環(huán)境問(wèn)題[5].在多種污染物中,大氣顆粒物PM2.5和低空O3是大氣復(fù)合污染的兩種核心污染物[6].PM2.5是一次顆粒物與二次顆粒物的混合物,成分復(fù)雜,多種氣、固態(tài)前體物SO2、NOx、元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)通過(guò)均相和非均相反應(yīng)可以轉(zhuǎn)換成為PM2.5[5].大氣對(duì)流層中O3約占O3總量的10%[7],雖然含量很低,但其濃度的增加對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境都會(huì)產(chǎn)生很大的影響.各種自然排放、人為產(chǎn)生及大氣中化學(xué)反應(yīng)生VOCs、NOx等O3前體物對(duì)地面O3濃度的變化有顯著影響.因此,本身就是大氣污染物的氣態(tài)前體物與其轉(zhuǎn)化生成的PM2.5和O3共存于同一大氣中,構(gòu)成了復(fù)雜的大氣化學(xué)體系.高濃度細(xì)粒子污染引起的灰霾現(xiàn)象和以高濃度臭氧為特征的光化學(xué)污染共同形成的復(fù)合型大氣污染,是當(dāng)前全球大中城市所面臨的最突出的大氣污染現(xiàn)象,具有明顯的健康效應(yīng)[8-9].國(guó)內(nèi)外已有很多學(xué)者對(duì)PM2.5、O3的化學(xué)組成和生消機(jī)制進(jìn)行了細(xì)致的分析,在天氣條件、氣象要素對(duì)污染物濃度的影響方面也進(jìn)行過(guò)不少研究.Ye等[10]對(duì) PM2.5進(jìn)行采樣,分析了其濃度和組成成分;Zhang等[11]分析了 O3及其前體物的濃度特征;Ding等[2]介紹了細(xì)粒子物理化學(xué)特征,并闡述了細(xì)粒子表面的多相反應(yīng)過(guò)程;Zhang等[12]探討了天氣型對(duì)近地層O3時(shí)空變化特征的影響,對(duì)比了不同天氣環(huán)流模式下 O3時(shí)空變化情況;Wang等

    [13]研究了各氣象要素與PM2.5之間的相關(guān)性.

    目前,國(guó)內(nèi)外研究者大多針對(duì)某一種或幾種污染物在個(gè)別季節(jié)中的污染特征、氣象條件進(jìn)行分析,但不同季節(jié)污染情況差異顯著,并且在大氣復(fù)合污染的背景下,不同季節(jié)污染物的變化特征及其之間的相互關(guān)系、氣象要素對(duì)污染物濃度影響的差異,都需要做進(jìn)一步的分析與探討.南京作為長(zhǎng)三角地區(qū)的重要城市,以PM2.5和O3為主要污染物,PM10、CO、SO2、NO2等多種污染物并存的大氣復(fù)合污染問(wèn)題日益突顯[14-15].研究表明,南京地區(qū)細(xì)粒子PM2.5是可吸入顆粒物PM10的重要組成部分[16],并且 PM10與 PM2.5相關(guān)性較強(qiáng)

    [17],均對(duì)于空氣質(zhì)量指數(shù) AQI有重要影響.但由于 PM2.5納入空氣質(zhì)量指標(biāo)體系時(shí)間不長(zhǎng),常規(guī)觀測(cè)數(shù)據(jù)有限,并且PM10與PM2.5之間的差異還需進(jìn)行更深入的挖掘,因此本文針對(duì)不同季節(jié)PM10、PM2.5、O3濃度變化特征、首要污染物以及氣象要素對(duì)污染物的影響進(jìn)行了對(duì)比分析,并建立多元逐步回歸預(yù)報(bào)方程,以期深入了解南京地區(qū)的污染狀況,為長(zhǎng)三角地區(qū)的空氣質(zhì)量統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)建立基礎(chǔ).

    1 數(shù)據(jù)與方法

    本文利用2013年1月~2015年2月南京國(guó)控點(diǎn)環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,再將 NCEP/ NCAR的6h再分析資料作為驅(qū)動(dòng)場(chǎng),利用WRF模式模擬為精細(xì)的氣象要素資料,主要選取地面2m高度的溫度(T2)、地面2m高度的比濕(Q2)、地面10m風(fēng)場(chǎng)的緯向分量(U10)、地面10m風(fēng)場(chǎng)的經(jīng)向分量(V10)、邊界層高度(PBLH)、海平面氣壓(P)、水平風(fēng)速(UV10),分別與PM2.5、PM10、O3濃度進(jìn)行相關(guān)分析,并分季節(jié)建立逐步回歸方程,研究南京地區(qū)主要大氣復(fù)合污染物 PM2.5、PM10和O3的變化特征、四季首要污染物及影響污染物濃度的氣象影響因子.

    1.1 污染物觀測(cè)資料

    南京共有9個(gè)空氣質(zhì)量國(guó)控點(diǎn),分別位于草場(chǎng)門(mén)、仙林、玄武湖、瑞金路、中華門(mén)、山西路、邁皋橋、奧體中心和浦口,分別代表不同區(qū)域,其綜合監(jiān)測(cè)結(jié)果基本反映全市空氣質(zhì)量.本文分析環(huán)境數(shù)據(jù)為2013年1月1日~2015年2月28日PM2.5、PM10、O3質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),時(shí)間分辨率為1h,取9個(gè)國(guó)控點(diǎn)平均值代表南京地區(qū).

    1.2 邊界層氣象資料

    由于常規(guī)氣象要素觀測(cè)資料空間分布不均勻,F(xiàn)NL資料空間分辨率為1°×1°,時(shí)間分辨率為6h,均不能滿足在小尺度上對(duì)氣象要素分析的需要,因此將NCEP/NCAR的時(shí)間分辨率為6h,空間分辨率為1°×1°的再分析資料作為驅(qū)動(dòng)場(chǎng),利用WRF模式模擬得到水平分辨率10km、逐小時(shí)的大氣邊界層氣象要素資料.氣象要素主要選取溫度、比濕、氣壓、緯向風(fēng)、經(jīng)向風(fēng)、風(fēng)速和邊界層高度.

    WRF模式系統(tǒng)是美國(guó)大氣科學(xué)研究中心(NCAR)、國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)等多個(gè)部門(mén)聯(lián)合開(kāi)發(fā)的新一代高分辨率中尺度預(yù)報(bào)模式和資料同化系統(tǒng).已有研究工作[18-19]對(duì) WRF模式的模擬結(jié)果進(jìn)行了評(píng)估,表明模擬結(jié)果與觀測(cè)事實(shí)基本一致,尤其在地形相對(duì)平坦地區(qū).

    表1 WRF3.6.1參數(shù)化方案Table 1 The parameterization scheme of WRF3.6.1

    本文初始場(chǎng)和側(cè)邊界條件采用 NCEP/ NCAR提供的 1°×1°的 FNL分析場(chǎng)資料.選用WRFV3.6.1版本,采用了雙向兩重嵌套區(qū)域,中心點(diǎn)經(jīng)緯度為 105.82°E,30.46°N.垂直方向設(shè)為 33層,模式頂氣壓為 50hPa,邊界層(2km以下)內(nèi)設(shè)18層.模式初始北京時(shí)間: 2013年1月1日00時(shí),輸出頻率為1h,積分步長(zhǎng)12h,前7h為模式起轉(zhuǎn)時(shí)間不作分析,保留后 6h,共模擬了兩年的氣象場(chǎng)數(shù)據(jù).表1為模式網(wǎng)格設(shè)置和參數(shù)化方案.

    為分析周邊源對(duì)南京地區(qū)空氣質(zhì)量的影響,主要關(guān)注由內(nèi)層網(wǎng)格區(qū)域模擬得出的與污染物觀測(cè)資料時(shí)空尺度一致的精細(xì)的氣象場(chǎng)數(shù)據(jù).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 污染物濃度季節(jié)變化

    圖1 南京PM2.5、PM10、PM2.5~10、O3逐月變化Fig.1 Monthly changes of PM2.5, PM10, PM2.5~10and O3in Nanjing

    利用2013年3月~2015年2月南京國(guó)控點(diǎn)環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),對(duì)大氣復(fù)合污染物質(zhì)量濃度逐月變化情況進(jìn)行了分析(圖1).四季劃分分別是3~5月為春季、6~8月為夏季、9~11月為秋季、12月至次年2月為冬季.細(xì)粒子(PM2.5)四季質(zhì)量濃度均大于粗粒子(PM2.5-10),但變化趨勢(shì)保持一致,均呈現(xiàn)夏低冬高的特征,兩種粒子均8月最低,細(xì)粒子在1月達(dá)到最高值,粗粒子在12月達(dá)到最高值.夏季由于強(qiáng)對(duì)流氣團(tuán)的增多和降雨過(guò)程的頻發(fā),使得顆粒物被更有效地清除,同時(shí)降水減少顆粒物排放(如土壤粉塵),故夏季顆粒物濃度較低.相較于粗粒子,細(xì)粒子濃度四季差異明顯.O3質(zhì)量濃度呈現(xiàn)春夏高、秋冬低的變化特征,在春末夏初達(dá)到最大值,秋末冬初到最小值.春季是中緯度地區(qū)對(duì)流層頂折疊現(xiàn)象的多發(fā)季節(jié)[20],對(duì)流層頂折疊易使平流層臭氧進(jìn)入對(duì)流層,因此春季O3濃度的高值,除與日照時(shí)長(zhǎng)與強(qiáng)度增加,易于光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生的原因外,還可能是由于平流層輸送所導(dǎo)致.冬季由于氣溫低、輻射弱, 光化學(xué)反應(yīng)速率慢,邊界層臭氧濃度偏低.

    濃度超過(guò)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的污染為超標(biāo)污染物,即空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI)大于100的污染物[21].各污染物濃度季節(jié)均值的統(tǒng)計(jì)描述見(jiàn)表2.O3季均值分別為69.7、60.6、46.0、32.2μg/m3,春季>夏季>秋季>冬季,依照現(xiàn)行的國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn),以8h滑動(dòng)平均值描述O3污染情況,O3_8h日最大值的季均值分別為 118.7、104.8、81.4、51.8μg/m3,春季>夏季>秋季>冬季,均未超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).從表1可以看出,PM10季均值分別為134.1、91.1、126.3、160.6μg/m3,冬季>春季>秋季>夏季,并且冬季日均值超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).從表 2可以看出,PM2.5季均值分別為 70.0、56.3、69.3、98.0μg/m3,冬季>春季>秋季>夏季,冬季均值超過(guò)了國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).

    大氣顆粒物PM10中細(xì)粒子PM2.5所占質(zhì)量濃度比PM2.5/PM10可以反映可吸入顆粒物中細(xì)粒子的含量,南京地區(qū) PM2.5/PM10四季分別為 0.55,0.62,0.56,0.61(表2),全年平均為0.59,低于成都年平均值0.85[22],高于北京年平均值0.52[23].南京全年各季大氣可吸入顆粒物中細(xì)粒子占主導(dǎo),并呈現(xiàn)春秋低,冬夏高的特征.相比于細(xì)粒子,降雨更有助于粗粒子的清除,相對(duì)低的土壤塵粗粒子釋放,以及較強(qiáng)的光化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致的二次氣溶膠濃度增加,可能是夏季PM2.5/PM10較高的原因.

    表3為3種污染物四季每日空氣質(zhì)量分指數(shù)(IAQI)超標(biāo)分布情況,O3在四季超標(biāo)頻率分別為23.4%、15.8%、1.6%、0%,春季最高.PM10分別為27.2%、6.5%、28.5%、46.3%,冬高夏低.PM2.5分別為39.1%、20.1%、37.3%、56.4%,四季均大于20%,冬高夏低.

    表2 各污染物質(zhì)量濃度日均值Table 2 Daily averages of air pollutant concentrations

    總的來(lái)說(shuō),臭氧濃度春季最高,夏季次高,顆粒物濃度冬高夏低,南京全年各季大氣可吸入顆粒物中 PM2.5占主導(dǎo).南京地區(qū)冬季顆粒物污染總體水平較高,有濃度高、高濃度時(shí)次多的特點(diǎn),PM10和PM2.5嚴(yán)重污染均發(fā)生在冬季,可能是由于冬季南京及周邊地區(qū)秸稈燃燒產(chǎn)生大量顆粒物,工業(yè)和生活排放增加以及逆溫等不利于顆粒物擴(kuò)散的氣象條件導(dǎo)致的.

    表3 南京四季PM2.5、PM10和O3超標(biāo)頻率(%)Table 3 Air pollution frequencies of PM2.5, PM10and O3in four seasons in Nanjing (%)

    2.2 污染物濃度日變化

    圖2分別為南京地區(qū)PM10、PM2.5~10、PM2.5、PM2.5/PM10、O3四季質(zhì)量濃度的日變化情況.四季PM10、PM2.5-10、PM2.5質(zhì)量濃度的日變化趨勢(shì)基本一致,冬季日變化最明顯,夏季最弱,春季居中,且冬季上午峰值的出現(xiàn)均比其余三季延后1~2h.從午夜到凌晨的時(shí)段, 該時(shí)段細(xì)粒子的變化很平緩,粗粒子下降較明顯,四季PM2.5/PM10在凌晨均達(dá)到峰值,可能是由于粗粒子隨重力沉降的速率更快導(dǎo)致的.8:00~10:00顆粒物濃度出現(xiàn)峰值與上班高峰期汽車(chē)尾氣排放有關(guān).一般來(lái)說(shuō),下午是一天中擴(kuò)散條件最好的時(shí)候,這個(gè)時(shí)間段的多數(shù)污染物都呈現(xiàn)較低值,但PM2.5/PM10在下午有所上升,14:00到達(dá)次峰值,夏季最為明顯,可能是午后光化學(xué)反應(yīng)的加快使得二次氣溶膠濃度升高,導(dǎo)致 PM2.5在顆粒物中所占比例上升.16:00以后晚高峰期間排放的尾氣使顆粒物濃度再次上升,而夜間較低氣溫導(dǎo)致大氣層結(jié)穩(wěn)定,易出現(xiàn)逆溫,不利于顆粒物的擴(kuò)散,使得粗細(xì)粒子在晚間,依舊保持較高的質(zhì)量濃度.

    四季 O3質(zhì)量濃度日變化均呈現(xiàn)白天高,夜間低的單峰式變化特征,最小和最大值出現(xiàn)在7:00~8:00和14:00~16:00,太陽(yáng)輻射引起的光化學(xué)反應(yīng)增加了 O3,產(chǎn)生了午后峰值.除了冬季O34:00~8:00略大于秋季之外,其余時(shí)間段均是春>夏>秋>冬.O3質(zhì)量濃度逐小時(shí)平均的最高值、日變化幅度均呈現(xiàn)出春季>夏季>秋季>冬季的特征.

    圖2 南京PM10、PM2.5、PM2.5-10、PM2.5/PM10和O3四季質(zhì)量濃度的日變化Fig.2 The daily changes of PM10, PM2.5, PM2.5-10, PM2.5/PM10and O3concentrations in Nanjing

    2.3 四季首要污染物

    空氣質(zhì)量指數(shù)AQI為當(dāng)日IAQI的最大值,首要污染物為 AQI>50(空氣質(zhì)量指數(shù)為良)時(shí),IAQI最大的污染物[21].表 3為南京地區(qū)四季首要污染物頻率表,2013年3月~2015年2月南京地區(qū)首要污染物為PM2.5、PM10、O3的頻率分別為51.5%、26.6%和13.5%.冬季雖是PM10濃度(超標(biāo)率)最高的季節(jié),卻也是PM10為首要污染物頻率最低的季節(jié),這與冬季 PM2.5/PM10較高,即PM2.5占主導(dǎo)有關(guān).全年重度污染以上天數(shù)為50d,首要污染物為PM2.5占96%.PM2.5主導(dǎo)四季AQI的變化,尤其是在重污染的情況下,并且 PM2.5是影響南京地區(qū)空氣質(zhì)量的首要污染物.

    表3 南京四季首要污染物頻率(%)Table 3 The frequencies of dominant pollutants in four seasons in Nanjing (%)

    2.4 污染物與氣象要素的關(guān)系

    表4是利用SPSS軟件對(duì)污染物濃度與各氣象要素相關(guān)系數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果.為了降低污染物濃度和氣象要素日變化的影響, 參考現(xiàn)行的《國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》[21]中對(duì)AQI日?qǐng)?bào)方法的規(guī)定,使用PM10、PM2.5和氣象要素的日均值做相關(guān)性分析,對(duì)于O3而言,光化學(xué)反應(yīng)是其濃度上升的重要因素[5],因此小時(shí)濃度差異顯著,并由2.2得知,O3濃度晝夜變化明顯,因此使用每日O3的8h滑動(dòng)平均濃度最高值與同期氣象要素8h滑動(dòng)平均值進(jìn)行相關(guān)性分析.

    四季 O3質(zhì)量濃度與溫度均呈顯著正相關(guān),相關(guān)性春>秋>夏>冬,說(shuō)明光化學(xué)作用是四季地面O3的重要來(lái)源.四季O3與邊界層高度均呈顯著正相關(guān),四季相關(guān)系數(shù)分別為 0.500、0.572、0.326、0.323.邊界層高度越高,地面O3濃度越高,相關(guān)性夏>春>秋>冬.因?yàn)檫吔鐚拥母叨扰c逆溫層有關(guān),而逆溫層的存在抑制自由大氣中較高濃度的臭氧難以向下傳輸,地面 O3濃度降低[24],逆溫層也使得大氣趨于穩(wěn)定狀態(tài),抑制水平輸送.同時(shí)O3的生成依賴(lài)光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,溫度上升也使邊界層高度增高.這些因素都會(huì)導(dǎo)致邊界層高度與O3濃度呈顯著正相關(guān).夏季O3濃度與比濕呈顯著負(fù)相關(guān),并且夏季降水較多,太陽(yáng)輻射減弱,光化學(xué)反應(yīng)速率降低,O3濃度受到抑制,同時(shí)降水對(duì)O3的濕清除作用,也會(huì)降低O3濃度.春、秋、冬季O3與水平風(fēng)速均呈顯著正相關(guān),其中冬季相關(guān)性高于其余三季,O3及其前體物區(qū)域輸送是導(dǎo)致冬季O3升高的重要因素.

    表4 污染物濃度與氣象要素相關(guān)系數(shù)Table 4 Correlation coefficients of pollutant concentrations and meteorological factors

    春季、冬季PM10與溫度呈顯著正相關(guān),秋季呈顯著負(fù)相關(guān);夏季、秋季PM10與比濕呈顯著負(fù)相關(guān).春、秋、冬三季經(jīng)向風(fēng)、緯向風(fēng)與PM10濃度均呈顯著正相關(guān),說(shuō)明西南方向氣流的輸送對(duì)于南京地區(qū)春、秋、冬季PM10濃度上升有顯著影響.四季 PM10與風(fēng)速均呈顯著負(fù)相關(guān),較大的風(fēng)速對(duì)于 PM10有清除作用.秋冬季邊界層高度與 PM10呈負(fù)相關(guān),春夏季呈正相關(guān)但相關(guān)程度不高,并未全部通過(guò)顯著性檢驗(yàn),可能是與邊界層高度有明顯日變化有關(guān).

    與PM10類(lèi)似,春季、冬季PM2.5與溫度呈顯著正相關(guān),秋季呈顯著負(fù)相關(guān);夏季、秋季 PM2.5與比濕呈顯著負(fù)相關(guān),春、冬季呈顯著正相關(guān).春、秋、冬三季經(jīng)向風(fēng)、緯向風(fēng)均與PM2.5濃度呈顯著正相關(guān),說(shuō)明西南風(fēng)的輸送對(duì)于南京春、秋、冬季PM2.5濃度上升也有顯著影響,而夏季PM2.5濃度主要受東北氣流的影響.四季 PM2.5濃度與風(fēng)速均呈顯著負(fù)相關(guān),較大的風(fēng)速對(duì)于 PM2.5起擴(kuò)散作用.與PM10類(lèi)似,春夏季PM2.5與邊界層高度相關(guān)程度較弱,并未通過(guò)顯著性檢驗(yàn),秋冬季PM2.5與邊界層高度呈顯著負(fù)相關(guān).

    2.5 逐步回歸方程的建立和評(píng)估

    為評(píng)估氣象狀況對(duì)污染物濃度逐日變化的影響,利用不同季節(jié)氣象要素與污染物濃度相關(guān)性分析結(jié)果(表4),選取已通過(guò)顯著性檢驗(yàn)的氣象要素,嘗試建立污染物與氣象要素日均值的統(tǒng)計(jì)關(guān)系模型.逐步回歸分析是將變量逐步引入,每引入一個(gè)變量后,對(duì)已選入的變量要進(jìn)行逐個(gè)檢驗(yàn),當(dāng)原引入的變量由于后面變量的引入而變得不再顯著時(shí),要將其剔除[25],已較多用于評(píng)估氣象狀況對(duì)污染物的影響[26-28].氣象要素主要包括地面2m高度溫度(T2)、地面2m高度比濕(Q2)、地面10m經(jīng)向風(fēng)(V10)、地面10m緯向風(fēng)(U10)、地面10m水平風(fēng)速(UV10)、海平面氣壓(P)、邊界層高度(PBLH).同時(shí)考慮到前三日污染物濃度對(duì)當(dāng)日也會(huì)有影響,因此污染物前三日值也作為自變量進(jìn)入逐步回歸方程.

    南京處于東亞季風(fēng)區(qū),伴隨冬夏季風(fēng)轉(zhuǎn)化,區(qū)域氣象條件發(fā)生顯著的季節(jié)變化,導(dǎo)致大氣污染物存在明顯的季節(jié)差異.同時(shí)不同大氣污染物具有不同的物理化學(xué)屬性,氣象條件對(duì)于不同污染物變化產(chǎn)生作用也不盡相同.因此,逐步回歸法在各污染物各季節(jié)篩選不同的氣象因子,保證最終得到的逐步回歸方程最優(yōu).以下為得到的逐步回歸方程,均通過(guò)0.01的顯著性檢驗(yàn).

    由逐步回歸方程可知,四季 PM10、PM2.5、O3_8h_max日值均分別與前一日濃度值有關(guān),PM10、PM2.5在夏季、冬季濃度的日均值還受前幾日濃度的影響.水平風(fēng)速的升高會(huì)降低PM10、PM2.5的日均值,O3_8h_max四季日值主要受邊界層高度、溫度影響,與2.4節(jié)(表4)結(jié)論一致.

    表5 逐步多元線性回歸方程擬合優(yōu)度(R2)Table 5 Fitting goodness R2of stepwise multiple linear regression

    表6 逐步回歸預(yù)報(bào)方程準(zhǔn)確率和命中率Table 6 Accuracies of stepwise regression prediction equation

    擬合優(yōu)度R2為回歸平方和與總平方和的比值,可以用于描述回歸方程的擬合程度[25].四季污染物與氣象要素建立的逐步多元線性回歸方程擬合優(yōu)度,PM2.5逐步回歸方程的擬合度在40%~60%之間,冬季擬合度相對(duì)較高,O3逐步回歸方程的擬合度在 48%~65%之間,春季擬合度相對(duì)較高,PM10逐步回歸方程的擬合度在45%~62%之間,秋冬季擬合度平均值為61.4%.王莉莉等[28]利用天津地區(qū)秋冬季污染物和氣象要素觀測(cè)資料,建立的逐步回歸方程對(duì)于秋冬季PM10擬合度平均值為52%.何建軍等[29]利用蘭州地區(qū)秋冬季污染物濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),結(jié)合 WRF模式模擬得到的氣象場(chǎng),建立的線性回歸方程中秋冬季PM10擬合度平均值為59%.本文選取的歷史污染物濃度的時(shí)間序列較長(zhǎng),考慮的邊界層氣象要素較全面,回歸方程平均擬合程度較高.這些逐步回歸方程可用于南京地區(qū)空氣質(zhì)量統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào),也為長(zhǎng)三角地區(qū)的空氣質(zhì)量統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)逐小時(shí)預(yù)報(bào)建立基礎(chǔ).

    圖3 PM10預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值對(duì)比Fig.3 Comparison of observed and forecast concentrations of PM10

    圖4 PM2.5預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值對(duì)比Fig.4 Comparisons of observed and forecast concentrations of PM2.5

    圖5 O3_8h_max預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值對(duì)比Fig.5 Comparison of observed and forecast concentrations of O3_8h_max

    根據(jù)已建立的模型,選取未參與逐步回歸方程建立的2015年3月(春)、6月(夏)、9月(秋)、12月(冬)PM10、PM2.5、O3進(jìn)行擬合檢驗(yàn)(圖 3~圖5).從圖中可以看出,各季實(shí)測(cè)值于模型計(jì)算值的變化趨勢(shì)基本一致,特別是對(duì)于冬季幾次霾污染過(guò)程都進(jìn)行了較好的擬合,但其余季節(jié)對(duì)于極值的模擬效果偏弱,此外秋季顆粒物模擬值總體偏大,O3擬合總體偏小.為了對(duì)預(yù)報(bào)結(jié)果進(jìn)行客觀定量的分析,計(jì)算3種污染物的預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率,引入預(yù)報(bào)的級(jí)別命中率,考察預(yù)報(bào)模型的預(yù)報(bào)效果.

    式中:yt為觀測(cè)值;yt’為預(yù)報(bào)值;TS為預(yù)報(bào)的級(jí)別命中率(%);DT為預(yù)報(bào)值與實(shí)測(cè)值級(jí)別相同的天數(shù);D為預(yù)報(bào)的總天數(shù).表6為各污染物準(zhǔn)確率和命中率,3種污染物準(zhǔn)確率在43%~55%之間,級(jí)別命中率在 56%~78%之間,PM10預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率和級(jí)別命中率均高于PM2.5.

    3 結(jié)論

    3.1 大氣顆粒物PM10和PM2.5季節(jié)變化均為夏低冬高,兩種粒子 8月最低,粗細(xì)粒子分別在 12月和 1月達(dá)到最高值,PM10冬季日均值為160.6μg/m3,PM2.5冬季日均值為 98.0μg/m3,均超過(guò)國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn),冬季是南京大氣顆粒物污染最嚴(yán)重的季節(jié).四季PM10、PM2.5~10、PM2.5的日變化趨勢(shì)基本一致,冬季日變化最明顯,夏季最弱,春季居中,且冬季上午峰值均比其余三季延后1~2h.

    3.2 全年大氣顆粒物PM10中細(xì)粒子PM2.5所占質(zhì)量濃度比為 0.59,春、夏、秋、冬四季分別為0.55、0.62、0.56、0.61,南京大氣可吸入顆粒物中細(xì)粒子占大氣顆粒物 PM10的較多數(shù),并呈現(xiàn)春秋低,冬夏高的特征.首要污染物為 PM2.5、PM10、O3的頻率分別為51.5%、26.6%和13.5%,重度污染以上天數(shù)為50d,首要污染物為PM2.5占96%.PM2.5主導(dǎo)四季 AQI的變化,尤其是在重污染的情況下,并且 PM2.5是影響南京地區(qū)空氣質(zhì)量的首要污染物.

    3.3 O3濃度春末夏初達(dá)到最大值,秋末冬初達(dá)到最小值.8h平均值最大值的季均值分別為118.7、104.8、81.4、51.8μg/m3.四季 O3質(zhì)量濃度日變化均呈現(xiàn)白天高,夜間低的單峰式變化特征,最小和最大值出現(xiàn)在 7:00~8:00和 14:00~16:00.

    3.4 邊界層高度與 O3呈顯著正相關(guān),四季相關(guān)系數(shù)分別為0.500、0.572、0.326、0.323.相關(guān)性分析和逐步回歸方程結(jié)果均表明風(fēng)速升高會(huì)導(dǎo)致 PM10、PM2.5濃度顯著降低;溫度、邊界層高度的升高會(huì)導(dǎo)致O3濃度顯著升高.

    3.5 分季節(jié)多元逐步回歸方程對(duì)于 PM10、PM2.5、O3濃度日值擬合度為 40%~65%,準(zhǔn)確率為43%~55%,級(jí)別命中率為56%~78%,逐步回歸方程的構(gòu)建為長(zhǎng)三角地區(qū)的空氣質(zhì)量統(tǒng)計(jì)預(yù)報(bào)逐小時(shí)預(yù)報(bào)建立基礎(chǔ).

    [1] 朱 彤.城市與區(qū)域大氣復(fù)合污染 [M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2005:1-3.

    [2] Ding J, Zhu T. Heterogeneous reactions on the surface of fine particles in the atmosphere [J]. Chinese Science Bulletin, 2003,48:2267-2276.

    [3] Parrish D D, Zhu T. Clean air for megacities [J]. Science,2009,326:674-675.

    [4] Zhang Y H, Hu M, Zhong L J, et al. Regional integrated experiments on air quality over Pearl River Delta 2004 (PRIDEPRD2004): Overview [J]. Atmospheric Environment, 2008,42:6157-6173.

    [5] 唐孝炎,張遠(yuǎn)航,邵 敏.大氣環(huán)境化學(xué) [M]. 北京:高等教育出版社, 2006,2:102,272-273.

    [6] 賀克斌,楊復(fù)沫,段鳳魁,等.大氣顆粒物與區(qū)域復(fù)合污染 [M].北京:科學(xué)出版社, 2011:3-4.

    [7] 盛裴軒,毛節(jié)泰,李建國(guó),等.大氣物理學(xué) [M]. 北京:北京大學(xué)出版社, 2003:11-12.

    [8] Tie X, Cao J. Aerosol pollution in China: Present and future impact on environment [J]. Particuology, 2009,7(6):426-431.

    [9] Tie X X, Wu D, Brasseur G. Lung cancer mortality and exposure to atmospheric aerosol particles in Guangzhou, China [J]. Atmospheric Environment, 2009b,43(14):2375-2377.

    [10] Ye B, Ji X, Yang H, et al. Concentration and chemical composition of P M2.5in Shanghai for a 1-year period [J]. Atmospheric Environment, 2003,37(4):499-510.

    [11] Zhang Y H, Su H, Zhong L J, et al. Regional ozone pollution andobservation-based approach for analyzing ozone—precursor relationship during the PRIDE-PRD2004campaign [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(25):6203-6218.

    [12] Zhang Y, Mao H, Ding A, et al. Impact of synoptic weather patterns on spatio-temporal variation in surface O3levels in Hong Kong during 1999~2011 [J]. Atmospheric Environment, 2013,73(4):41-50.

    [13] Wang J L, Zhang Y H, Shao M, et al. Chemical composition and quantitative relationship between meteorological condition and fine particles in Beijing [J]. Journal of Environment Sciences,2004,16:860-864.

    [14] 周奕珂,朱 彬,韓志偉,等.長(zhǎng)江三角洲地區(qū)冬季能見(jiàn)度特征及影響因子分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(3):660-669.

    [15] 趙子菁,魏永杰,張祥志,等.南京市霾天氣與主要?dú)庀髼l件的相關(guān)分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(12):3570-3580.

    [16] 黃鸝鳴,王格慧,王 薈,等.南京市空氣中顆粒物 PM10、PM2.5污染水平 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2002,22(4):334-337.

    [17] Shen G F, Yuan S Y, Xie Y N, et al. Ambient levels and temporal variations of PM2.5and PM10at a residential site in the mega-city,Nanjing, in the western Yangtze River Delta, China [J]. Journal of Environmental Science & Health Part A Toxic/hazardous Substances & Environmental Engineering, 2014,49(2):171-8.

    [18] 程興宏,徐祥德,丁國(guó)安,等.MM5/WRF氣象場(chǎng)模擬差異對(duì)CMAQ空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)效果的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2009,(12):1411-1419.

    [19] 常爐予,趙天良,何金海,等.周邊氣象條件對(duì)南京城區(qū)大氣污染物濃度的影響 [J]. 氣象與環(huán)境學(xué)報(bào), 2013,29(6):95-101.

    [20] Danielsen E F, Mohnen V A. Project DUSTORM report: Ozone transport, in-situ measurements, and meteorological analyses of tropopause folding [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1977,82(37):5867-5877.

    [21] HJ633-2012 中華人民共和國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn) [S].

    [22] Li Y, Chen Q, Zhao H, et al. Variations in PM10, PM2.5and PM1.0in an Urban Area of the Sichuan Basin and Their Relation to Meteorological Factors [J]. Atmosphere, 2015,6(1):150-163.

    [23] 李衛(wèi)軍,邵龍義,李金娟,等.北京市大氣中PM10和PM2.5的污染水平特征研究 [J]. 環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展, 2006,(2):18-20.

    [24] Mickle R E, Bottenheim J W, Leaitch W R, et al. Boundary layer ozone depletion during AGASP-II [J]. Atmospheric Environment,1989,23(11):2443-2449.

    [25] 汪冬華.多元統(tǒng)計(jì)分析與 SPSS應(yīng)用 [M]. 上海:華東理工大學(xué)出版社, 2010.

    [26] Eder B K, Davis J M, Bloomfield P. An automated classification scheme designed to better elucidate the dependence of ozone on meteorology [J]. Journal of Applied Meteorology, 1994,33(10):1182-1199.

    [27] Hien P, Bac V, Tham H, et al. Influence of meteorological conditions on PM2.5and PM2.5~10concentrations during the monsoon season in Hanoi, Vietnam [J]. Atmospheric Environment, 2002,36(21):3473-3484.

    [28] 王莉莉,王躍思,吉東生,等.天津?yàn)I海新區(qū)秋冬季大氣污染特征分析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2011,31(7):1077-1086.

    [29] 何建軍,余 曄,劉 娜,等.基于WRF模式的蘭州秋冬季大氣污染預(yù)報(bào)模型研究 [J]. 氣象, 2013,(10):1293-1303.

    致謝:感謝江蘇省環(huán)境檢測(cè)中心的數(shù)據(jù)支持,模式模擬工作由南京信息工程大學(xué)郭曉梅、張宸赫、侯夢(mèng)玲等協(xié)助完成,在此表示感謝.

    Seasonal variations in major air pollutants in Nanjing and their meteorological correlation analyses.


    JIA Meng-wei1,ZHAO Tian-liang1*, ZHANG Xiang-zhi2, WU Xiang-hua3, TANG Li-li2, WANG Li-ming3, CHEN Yu-sheng1(1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;2.Jiangsu Provincial Environmental Monitoring Center, Nanjing 210029, China;3.School of Mathematics and Statistics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044,China). China Environmental Science, 2016,36(9):2567~2577

    In order to study the seasonal variations of major air combined pollutants PM2.5, PM10and O3and their influencing factors of meteorology in Nanjing, the major air combined pollutants were seasonally characterized, and the correlations between meteorological factors and air pollutant concentrations were statistically analyzed to develop a statistical model of stepwise regression fitting by using the environmental monitoring data from January 2013 to February 2015 and the fine meteorological fields in the boundary layer produced by the high resolution WRF modeling. The seasonal averages of PM2.5and PM10shifted between wintertime high and summertime low levels in Nanjing with the peaks of daily PM2.5and PM10up to 160.6μg/m3and 98.0μg/m3in winter, and their diurnal changes were distinct from autumn to winter and weak in summer with the similar patterns over four seasons. The daytime peaks of diurnal PM2.5and PM10levels in winter delayed 1~2 hours comparing to other three seasons. Fine particles dominated atmospheric particles in all seasons with the annual mean ratio of PM2.5/PM10reaching 0.59. The annual frequencies of PM2.5, PM10and O3being the major pollutants determining the AQI changes were respectively 51.5%, 26.6% and 13.5% in Nanjing, especially the major air pollutant contribution of PM2.5to heavy haze pollution periods exceeding 96% in Nanjing. The surface levels of O3oscillated seasonally between a peak in late spring and early summer and a bottom in late autumn and early winter with a unimodal pattern. The surface levels of O3were positively related to the boundary layer height with the correlationcoefficients of 0.500, 0.572, 0.326, 0.323 respectively. The fitting goodness of stepwise regressions for the daily concentrations of PM2.5, PM10and O3_8h_max ranged reasonably over 40%~65% in four seasons.

    combined pollution;Nanjing;meteorological factor;seasonal change

    X51

    A

    1000-6923(2016)09-2567-11

    2016-01-20

    國(guó)家科技支撐計(jì)劃(2014BAC22B04);科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFC0203304);國(guó)家自然科學(xué)青年基金(41505118);江蘇省環(huán)保科研課題(2015017)

    * 責(zé)任作者, 教授, tlzhao@nuist.edu.cn

    賈夢(mèng)唯(1992-),女,江蘇南京人,碩士研究生,主要從事大氣物理與大氣環(huán)境方面的研究.發(fā)表論文1篇.

    猜你喜歡
    氣象要素邊界層回歸方程
    成都電網(wǎng)夏季最大電力負(fù)荷變化特征及其與氣象要素的關(guān)系
    采用直線回歸方程預(yù)測(cè)桑癭蚊防治適期
    線性回歸方程的求解與應(yīng)用
    線性回歸方程要點(diǎn)導(dǎo)學(xué)
    基于HIFiRE-2超燃發(fā)動(dòng)機(jī)內(nèi)流道的激波邊界層干擾分析
    走進(jìn)回歸分析,讓回歸方程不再是你高考的絆腳石
    沈陽(yáng)市1951—2013年氣候變化特征及其區(qū)域蒸發(fā)的響應(yīng)分析
    北京市朝陽(yáng)區(qū)大氣污染物時(shí)空分布特征及與氣象要素的關(guān)系研究
    探測(cè)環(huán)境變化對(duì)臨沭站氣象要素的影響
    一類(lèi)具有邊界層性質(zhì)的二次奇攝動(dòng)邊值問(wèn)題
    最后的刺客免费高清国语| 中文字幕亚洲精品专区| a级毛色黄片| 99热这里只有精品一区| 中文资源天堂在线| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 1000部很黄的大片| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲国产欧美在线一区| 69人妻影院| 国产亚洲精品久久久com| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 久久久久国产网址| 国产探花极品一区二区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日本五十路高清| av国产免费在线观看| av在线观看视频网站免费| 成人漫画全彩无遮挡| 丰满人妻一区二区三区视频av| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 美女国产视频在线观看| 成人午夜高清在线视频| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产精品一二三区在线看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 亚洲不卡免费看| 国产淫语在线视频| 伦理电影大哥的女人| 日本免费一区二区三区高清不卡| 久久99热这里只有精品18| 97在线视频观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲欧美日韩无卡精品| 成人午夜高清在线视频| 99久国产av精品| 中国美白少妇内射xxxbb| 日韩一本色道免费dvd| 国产av不卡久久| 亚洲最大成人手机在线| 又爽又黄a免费视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 中文天堂在线官网| 国产成人免费观看mmmm| 丝袜美腿在线中文| 免费看av在线观看网站| 青春草视频在线免费观看| 少妇高潮的动态图| 国产精品无大码| 久久人人爽人人爽人人片va| 99久久精品国产国产毛片| 国产69精品久久久久777片| 人妻系列 视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 高清视频免费观看一区二区 | 永久网站在线| 日本wwww免费看| 最近视频中文字幕2019在线8| 97在线视频观看| 午夜老司机福利剧场| 国产视频内射| 免费观看精品视频网站| 亚洲经典国产精华液单| 看非洲黑人一级黄片| 久久久久久国产a免费观看| 久久午夜福利片| 欧美丝袜亚洲另类| 久热久热在线精品观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国产伦理片在线播放av一区| 蜜臀久久99精品久久宅男| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 97超碰精品成人国产| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 熟女人妻精品中文字幕| 九九爱精品视频在线观看| 国产亚洲精品av在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 在线观看一区二区三区| 国产精品三级大全| 激情 狠狠 欧美| 久久精品影院6| eeuss影院久久| 边亲边吃奶的免费视频| 人体艺术视频欧美日本| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产毛片a区久久久久| 免费看光身美女| 免费看光身美女| 欧美日本视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 久久久久久久久中文| 亚洲美女搞黄在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 在线播放国产精品三级| 精品久久久噜噜| av天堂中文字幕网| 男女下面进入的视频免费午夜| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲在线自拍视频| 国产老妇女一区| 26uuu在线亚洲综合色| 青春草亚洲视频在线观看| 午夜精品在线福利| 99热精品在线国产| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产视频首页在线观看| 午夜激情福利司机影院| 日韩在线高清观看一区二区三区| 91久久精品电影网| or卡值多少钱| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 成人美女网站在线观看视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 最近最新中文字幕免费大全7| 欧美激情在线99| 久久精品国产亚洲网站| 日韩欧美在线乱码| 人人妻人人澡欧美一区二区| 日本免费a在线| 免费黄色在线免费观看| 秋霞伦理黄片| 亚洲中文字幕日韩| 天堂√8在线中文| 免费黄色在线免费观看| 欧美最新免费一区二区三区| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲国产色片| 久久久久久久久中文| 日日啪夜夜撸| 毛片一级片免费看久久久久| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 2021天堂中文幕一二区在线观| 一夜夜www| 高清毛片免费看| 日韩成人伦理影院| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产精品三级大全| 成人性生交大片免费视频hd| 美女被艹到高潮喷水动态| 只有这里有精品99| av国产久精品久网站免费入址| 日本一本二区三区精品| 2022亚洲国产成人精品| 六月丁香七月| 国产色爽女视频免费观看| 久久久久久九九精品二区国产| 一级毛片久久久久久久久女| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产爱豆传媒在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 国产在线男女| eeuss影院久久| 男人的好看免费观看在线视频| 精品国内亚洲2022精品成人| 男女下面进入的视频免费午夜| 久久国内精品自在自线图片| 久久久久免费精品人妻一区二区| 高清日韩中文字幕在线| 成人二区视频| 熟女电影av网| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 观看美女的网站| av黄色大香蕉| 2021天堂中文幕一二区在线观| 亚洲高清免费不卡视频| 在线播放无遮挡| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲欧美日韩高清专用| 少妇熟女aⅴ在线视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 麻豆一二三区av精品| av播播在线观看一区| 天天躁日日操中文字幕| 尾随美女入室| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产精品蜜桃在线观看| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 久久99热这里只频精品6学生 | 日本免费一区二区三区高清不卡| 一个人观看的视频www高清免费观看| 99热这里只有是精品50| 中文欧美无线码| 亚洲综合精品二区| 亚洲,欧美,日韩| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲国产色片| 免费av不卡在线播放| 变态另类丝袜制服| 日韩欧美国产在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看| 久久午夜福利片| 人人妻人人看人人澡| 色噜噜av男人的天堂激情| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲成色77777| 国产av码专区亚洲av| 成人国产麻豆网| 国产黄a三级三级三级人| 国产精品久久久久久av不卡| 亚洲人与动物交配视频| 国产在线一区二区三区精 | 国产精品无大码| 亚洲国产欧美在线一区| 国产精华一区二区三区| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲在久久综合| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国模一区二区三区四区视频| a级一级毛片免费在线观看| 看非洲黑人一级黄片| 国产精华一区二区三区| 一个人看视频在线观看www免费| 美女黄网站色视频| 成年av动漫网址| 22中文网久久字幕| 99久国产av精品国产电影| 91精品一卡2卡3卡4卡| 亚洲伊人久久精品综合 | 99视频精品全部免费 在线| 亚洲内射少妇av| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产极品精品免费视频能看的| 亚洲av一区综合| 精品久久久久久久久久久久久| 22中文网久久字幕| 国产精华一区二区三区| 网址你懂的国产日韩在线| 久久久精品94久久精品| 国产大屁股一区二区在线视频| 久久久午夜欧美精品| 97热精品久久久久久| 91狼人影院| 国产一区亚洲一区在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 免费av观看视频| 久久久成人免费电影| 国产成人aa在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲国产精品国产精品| 男女下面进入的视频免费午夜| 午夜激情福利司机影院| 精品一区二区三区人妻视频| 日韩欧美精品免费久久| 国语自产精品视频在线第100页| 91久久精品国产一区二区三区| 中文在线观看免费www的网站| 国产精品福利在线免费观看| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 久久精品91蜜桃| 久久精品久久精品一区二区三区| av专区在线播放| 国产精品一及| 直男gayav资源| 国产av在哪里看| 国产精品熟女久久久久浪| 看十八女毛片水多多多| 国产精品精品国产色婷婷| 国产成人a区在线观看| 黄片wwwwww| 51国产日韩欧美| 欧美区成人在线视频| 一夜夜www| 午夜免费男女啪啪视频观看| 一边亲一边摸免费视频| 国产高清三级在线| 最近最新中文字幕免费大全7| 如何舔出高潮| 免费观看a级毛片全部| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲精品日韩av片在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 国产成人精品久久久久久| 色播亚洲综合网| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 日日撸夜夜添| 又爽又黄a免费视频| www日本黄色视频网| 亚洲人与动物交配视频| 在线观看av片永久免费下载| 午夜爱爱视频在线播放| 日韩欧美 国产精品| 国模一区二区三区四区视频| av天堂中文字幕网| 美女内射精品一级片tv| 国产黄片美女视频| av卡一久久| 高清视频免费观看一区二区 | 99热6这里只有精品| 亚洲第一区二区三区不卡| 色播亚洲综合网| 亚洲在久久综合| 久久久精品欧美日韩精品| 一级毛片aaaaaa免费看小| 国产成人免费观看mmmm| 国产在视频线在精品| 亚洲精品成人久久久久久| 青春草国产在线视频| 在线观看av片永久免费下载| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲va在线va天堂va国产| 国产精品国产高清国产av| 亚洲av一区综合| 亚洲成av人片在线播放无| 亚洲av成人av| 亚洲在线观看片| 免费av毛片视频| 成人亚洲精品av一区二区| 国产精品福利在线免费观看| a级毛色黄片| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 大香蕉97超碰在线| 欧美三级亚洲精品| 亚洲精品国产av成人精品| 波野结衣二区三区在线| 久久6这里有精品| 18+在线观看网站| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产精品久久久久久av不卡| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲av二区三区四区| 久久久久久伊人网av| 国产精品久久视频播放| 久久久久国产网址| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产成人一区二区在线| 免费看美女性在线毛片视频| 麻豆成人av视频| 淫秽高清视频在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 综合色av麻豆| 国产亚洲精品av在线| 国产视频首页在线观看| 国产伦理片在线播放av一区| 日本免费a在线| 国产成人一区二区在线| 一夜夜www| 搞女人的毛片| 嫩草影院新地址| 麻豆成人av视频| 免费看美女性在线毛片视频| 日韩国内少妇激情av| 一个人免费在线观看电影| 在线播放无遮挡| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲av一区综合| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲av一区综合| 国产精品99久久久久久久久| 两个人视频免费观看高清| 日本熟妇午夜| 国产精品爽爽va在线观看网站| 级片在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产精品国产高清国产av| 九九热线精品视视频播放| 水蜜桃什么品种好| 国产探花极品一区二区| 欧美精品国产亚洲| 久久久久久久国产电影| 国产极品精品免费视频能看的| 91久久精品国产一区二区三区| 欧美成人午夜免费资源| 亚洲av中文av极速乱| 久久午夜福利片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 国产精品久久久久久精品电影| 三级国产精品片| 国产精品久久久久久久电影| 免费看美女性在线毛片视频| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲精品,欧美精品| 大香蕉97超碰在线| 亚洲欧美日韩东京热| 成人特级av手机在线观看| 成年av动漫网址| 男的添女的下面高潮视频| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 久久这里只有精品中国| 在线免费观看不下载黄p国产| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产精品日韩av在线免费观看| 日本三级黄在线观看| 日日啪夜夜撸| 日韩高清综合在线| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲欧洲国产日韩| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲经典国产精华液单| www.色视频.com| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲av二区三区四区| 久久久久久久午夜电影| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 神马国产精品三级电影在线观看| 毛片女人毛片| 女人久久www免费人成看片 | 好男人在线观看高清免费视频| 国产又色又爽无遮挡免| 久久久久久伊人网av| 免费黄色在线免费观看| 亚洲色图av天堂| 久久人人爽人人爽人人片va| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产成人精品久久久久久| 午夜亚洲福利在线播放| 啦啦啦观看免费观看视频高清| av国产免费在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 国产v大片淫在线免费观看| 久久精品91蜜桃| 久久99热这里只频精品6学生 | 身体一侧抽搐| 日日摸夜夜添夜夜爱| 赤兔流量卡办理| 久久99热这里只有精品18| 简卡轻食公司| 黄色配什么色好看| 久久久久久久久大av| 简卡轻食公司| 女人久久www免费人成看片 | 精品久久久久久久久久久久久| 国产三级中文精品| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 一级毛片aaaaaa免费看小| 村上凉子中文字幕在线| av女优亚洲男人天堂| 免费av观看视频| 免费av毛片视频| 国产麻豆成人av免费视频| 免费看光身美女| 少妇的逼好多水| 免费观看在线日韩| 欧美一区二区亚洲| 看片在线看免费视频| 亚洲av成人精品一二三区| av卡一久久| av专区在线播放| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 少妇高潮的动态图| 国产av不卡久久| 啦啦啦啦在线视频资源| av.在线天堂| 淫秽高清视频在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 久久6这里有精品| 日本一本二区三区精品| 国产av在哪里看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 成人性生交大片免费视频hd| 岛国毛片在线播放| 丰满人妻一区二区三区视频av| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 国产精品无大码| 日韩成人av中文字幕在线观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 在线观看av片永久免费下载| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 日韩成人伦理影院| 丰满人妻一区二区三区视频av| 人妻系列 视频| 高清午夜精品一区二区三区| 一夜夜www| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 精品国产三级普通话版| 成人av在线播放网站| 久久久欧美国产精品| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产单亲对白刺激| 国产三级中文精品| 亚洲国产最新在线播放| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲av成人av| 国产久久久一区二区三区| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲国产色片| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 国产成人福利小说| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 日本色播在线视频| 国产亚洲一区二区精品| 91久久精品电影网| 国产精品久久视频播放| 国产成人一区二区在线| 最近视频中文字幕2019在线8| 成人欧美大片| 日韩欧美三级三区| 日本三级黄在线观看| 色噜噜av男人的天堂激情| 人妻系列 视频| 身体一侧抽搐| 插阴视频在线观看视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产亚洲最大av| 青春草视频在线免费观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 成人午夜精彩视频在线观看| 国产精品一及| 亚洲欧美精品综合久久99| 一区二区三区高清视频在线| 日韩高清综合在线| 国产精品一区二区在线观看99 | 精品久久久久久久久亚洲| 一级黄片播放器| 日韩欧美 国产精品| 男人的好看免费观看在线视频| 亚洲色图av天堂| 日本av手机在线免费观看| 波多野结衣巨乳人妻| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| videos熟女内射| 国产成人免费观看mmmm| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲精品456在线播放app| 中文欧美无线码| 色视频www国产| 成人三级黄色视频| 国产视频内射| 欧美又色又爽又黄视频| 久久久色成人| 亚洲电影在线观看av| 丰满少妇做爰视频| 欧美日韩综合久久久久久| 免费搜索国产男女视频| 天天一区二区日本电影三级| 国产视频首页在线观看| 久久这里有精品视频免费| 国产男人的电影天堂91| 国产一区有黄有色的免费视频 | 国产高清不卡午夜福利| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 天天躁日日操中文字幕| 伦精品一区二区三区| 18禁在线播放成人免费| 久久久久久久久中文| 综合色av麻豆| 日韩一区二区视频免费看| 黑人高潮一二区| 亚洲人成网站高清观看| 精品午夜福利在线看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲伊人久久精品综合 | 欧美不卡视频在线免费观看| 国产免费视频播放在线视频 | 黄色日韩在线| 国模一区二区三区四区视频| 三级经典国产精品| videossex国产| 在线观看66精品国产| 欧美成人a在线观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 我要搜黄色片| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产伦理片在线播放av一区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 联通29元200g的流量卡| 国产成人福利小说| 成人欧美大片| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 国产精品一区二区三区四区久久| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 日本黄色视频三级网站网址| 一本久久精品| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产精品综合久久久久久久免费| 啦啦啦啦在线视频资源| 22中文网久久字幕| 秋霞在线观看毛片| 日韩人妻高清精品专区| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 午夜激情福利司机影院| 人人妻人人澡欧美一区二区| 成年免费大片在线观看| 深夜a级毛片| 久热久热在线精品观看| eeuss影院久久| 欧美高清性xxxxhd video| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产在线一区二区三区精 | 超碰av人人做人人爽久久| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲五月天丁香| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产精品嫩草影院av在线观看| 我的老师免费观看完整版| 乱系列少妇在线播放| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久久午夜欧美精品| 成年免费大片在线观看| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲国产精品国产精品| 国产一区亚洲一区在线观看|