電子煙氣溶膠的研究進(jìn)展

蔡君蘭，陳黎，劉紹鋒，李翔，王冰，趙閣，余晶晶，趙樂(lè)，謝復(fù)煒，劉惠民，張曉兵

中國(guó)煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術(shù)開(kāi)發(fā)區(qū)楓楊街2號(hào)450001

綜述

電子煙氣溶膠的研究進(jìn)展

蔡君蘭，陳黎，劉紹鋒，李翔，王冰，趙閣，余晶晶，趙樂(lè)，謝復(fù)煒，劉惠民，張曉兵

中國(guó)煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術(shù)開(kāi)發(fā)區(qū)楓楊街2號(hào)450001

本文介紹了電子煙的抽吸模式、電子煙氣溶膠的捕集方法、物理特性、化學(xué)成分、環(huán)境煙氣以及體外毒理學(xué)評(píng)價(jià)的研究進(jìn)展，比較了電子煙氣溶膠與傳統(tǒng)卷煙煙氣化學(xué)成分釋放量，提出了電子煙氣溶膠的重點(diǎn)研究課題，以期為我國(guó)煙草行業(yè)電子煙產(chǎn)品的研發(fā)提供參考和技術(shù)支持。

電子煙；氣溶膠；抽吸模式；物理特性；化學(xué)成分；細(xì)胞毒性

電子煙，屬于電子煙堿傳送系統(tǒng)的一種。電子煙堿傳送系統(tǒng)用于向呼吸系統(tǒng)傳送煙堿。該術(shù)語(yǔ)涵蓋的制品含有源于煙草的物質(zhì)，但不一定使用煙草。它們是電池動(dòng)力裝置，通過(guò)傳送汽化丙二醇/煙堿混合物，使人吸入劑量不等的煙堿。電子煙堿傳送系統(tǒng)使用不同品牌和名稱(chēng)銷(xiāo)售，最流行名稱(chēng)是電子煙[1]。近年來(lái)，隨著WHO《煙草控制框架公約》的深入實(shí)施，全球反吸煙運(yùn)動(dòng)的日益高漲以及消費(fèi)者健康意識(shí)的逐漸增強(qiáng)，電子煙作為一種“戒煙產(chǎn)品”或“吸煙替代品”在國(guó)外市場(chǎng)的銷(xiāo)量快速增加，一些跨國(guó)煙草公司已從戰(zhàn)略高度積極研發(fā)推廣電子煙。

目前，我國(guó)煙草行業(yè)已將電子煙作為新型煙草制品發(fā)展的一個(gè)重要方向，在電子煙開(kāi)發(fā)研究方面尚處于起步階段，基礎(chǔ)性研究工作缺乏，對(duì)于電子煙氣溶膠的煙氣性質(zhì)、有害成分釋放量尚未完全了解。關(guān)于電子煙氣溶膠的分析研究，國(guó)外已有一些文獻(xiàn)報(bào)道；國(guó)內(nèi)在這方面的研究未見(jiàn)報(bào)道，缺乏對(duì)電子煙氣溶膠進(jìn)行系統(tǒng)分析研究的參考文獻(xiàn)。因此，本文對(duì)近10年來(lái)國(guó)內(nèi)外關(guān)于電子煙氣溶膠研究的文獻(xiàn)進(jìn)行系統(tǒng)、全面總結(jié)，把握電子煙氣溶膠研究的現(xiàn)狀和重點(diǎn)課題，為我國(guó)煙草行業(yè)電子煙產(chǎn)品的研發(fā)提供技術(shù)支持和決策參考。

1 電子煙的抽吸模式和氣溶膠的捕集

1.1 電子煙抽吸模式的研究

目前，沒(méi)有國(guó)際性的電子煙標(biāo)準(zhǔn)抽吸模式用于電子煙氣溶膠的分析，但是已有一些文獻(xiàn)報(bào)道了采用手動(dòng)針筒、手動(dòng)泵或自動(dòng)吸煙機(jī)，按照ISO、HCI抽吸模式或改進(jìn)的抽吸參數(shù)抽吸電子煙，對(duì)生成的氣溶膠進(jìn)行分析研究。2008年，Laugesen[2]采用手動(dòng)針筒抽吸電子煙，取60 mL氣溶膠進(jìn)行研究。2011年，Trehy等[3]采用手動(dòng)泵，按第口抽吸100 mL，抽吸間隔60 s抽吸電子煙，取30 口的氣溶膠量進(jìn)行分析。2013年，Melvin等[4]采用直線(xiàn)型吸煙機(jī)，按照第口抽吸容量55 mL, 第口抽吸2 s、4 s, 抽吸間隔為30 s的抽吸模式抽吸電子煙。Taylor等[5]采用直線(xiàn)型吸煙機(jī)，在抽吸容量35-55 mL，抽吸時(shí)間2-4 s的抽吸參數(shù)范圍內(nèi)研究了電子煙氣溶膠。Mccormack等[6]采用HCI抽吸模式抽吸電子煙，捕集50口電子煙氣溶膠進(jìn)行研究。

針對(duì)電子煙抽吸參數(shù)的設(shè)定，一些研究人員對(duì)電子煙吸煙者的抽吸行為進(jìn)行了研究。Lauterbach等[7]的調(diào)查認(rèn)為，相比抽吸傳統(tǒng)卷煙，吸煙者抽吸電子煙的時(shí)間更長(zhǎng)，頻率更高。他們采用標(biāo)準(zhǔn)分析用吸煙機(jī)，按第口抽吸55 mL, 第口抽吸3 s, 抽吸間隔為30 s的條件抽吸電子煙，分析了氣溶膠的化學(xué)成分釋放量。Goniewicz等[8]通過(guò)調(diào)查10名電子煙吸煙者的抽吸行為，提出了電子煙吸煙者的抽吸參數(shù)是：第口抽吸時(shí)間是(1.8±0.9) s ，抽吸間隔為(10±13)s，第口抽吸容量為(70±68) mL，第支電子煙的抽吸口數(shù)是(15±6)口，并按照抽吸參數(shù)的平均值抽吸電子煙，取20個(gè)抽吸方案共300口的氣溶膠進(jìn)行目標(biāo)物分析。Farsalinos等[9]調(diào)查了45 名電子煙吸煙者和35 名傳統(tǒng)卷煙吸煙者的吸煙行為發(fā)現(xiàn)，電子煙吸煙者的吸煙行為與傳統(tǒng)卷煙吸煙者有明顯不同，電子煙吸煙者與傳統(tǒng)卷煙吸煙者的第口抽吸時(shí)間分別是(4.2± 0.7) s和(2.3 ± 0.5) s，并建議電子煙的抽吸參數(shù)是第口抽吸時(shí)間4 s，抽吸間隔20 s- 30 s。

由于電子煙的抽吸是依靠氣流傳感器感應(yīng)吸煙者開(kāi)始抽吸時(shí)的氣流，然后啟動(dòng)加熱單元霧化器將煙液霧化形成氣溶膠遞送給吸煙者。因此，不同的空氣流速、抽吸容量、抽吸時(shí)間和抽吸曲線(xiàn)會(huì)使電子煙氣流傳感器的感應(yīng)時(shí)間不一致，導(dǎo)致氣溶膠的生成量不一樣。Trtchounian等[10]的研究發(fā)現(xiàn)，與傳統(tǒng)卷煙相比，采用吸煙機(jī)抽吸電子煙通常需要更高的真空度，前10口的抽吸，電子煙氣溶膠的濃度與傳統(tǒng)卷煙煙氣濃度都是穩(wěn)定的。然而，電子煙在隨后的抽吸中氣溶膠濃度有所下降，同時(shí)當(dāng)抽吸口數(shù)增加時(shí)需要更高的抽吸真空度來(lái)生成電子煙氣溶膠。Goniewicz等[11]采用改進(jìn)的單孔道吸煙機(jī)，按第口抽吸容量為35 mL抽吸電子煙，發(fā)現(xiàn)大多數(shù)電子煙并不能在此抽吸容量產(chǎn)生的負(fù)壓下激活電子煙加熱煙液，他們?nèi)匀话凑罩把芯康玫降某槲鼌?shù)[8]抽吸電子煙，分析氣溶膠目標(biāo)物。Melvin等[4]的研究則認(rèn)為第口抽吸時(shí)間增加導(dǎo)致電子煙氣溶膠生成量的增加是由于電子煙加熱時(shí)間更長(zhǎng)的緣故。2012年，Taylor[5]的研究發(fā)現(xiàn)，抽吸時(shí)間是影響電子煙氣溶膠生成量的主要因素，抽吸容量對(duì)電子煙氣溶膠的生成量有一定影響。次年，Taylor[12]改變抽吸曲線(xiàn)的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，方波抽吸曲線(xiàn)下，電子煙氣溶膠的生成量稍高于鐘形曲線(xiàn)，但增加幅度較小，方波抽吸曲線(xiàn)對(duì)電子煙氣溶膠生成量的影響還需要更多樣品的多次重復(fù)測(cè)試來(lái)確認(rèn)，同時(shí)抽吸容量的增加對(duì)電子煙氣溶膠生成量的影響遠(yuǎn)小于對(duì)傳統(tǒng)卷煙主流煙氣釋放量的影響。Connor等[13]通過(guò)改變抽吸時(shí)間、抽吸間隔和抽吸曲線(xiàn)（三角形、鐘形和方波）參數(shù)，比較了電子煙TPM的變化情況。結(jié)果表明，電子煙的第口抽吸時(shí)間不宜超過(guò)4 s；抽吸間隔對(duì)電子煙氣溶膠的影響尚未確定；方波抽吸曲線(xiàn)比三角形和鐘形抽吸曲線(xiàn)提供更恒定的氣溶膠生成量。

2014年，CORESTA針對(duì)電子煙不同抽吸模式的研究，統(tǒng)計(jì)相關(guān)文獻(xiàn)涉及的電子煙抽吸參數(shù)范圍[14]是第口抽吸容量是20 mL - 200 mL ，第口抽吸時(shí)間1.8 s - 10 s，抽吸間隔是5 s - 60 s，煙氣收集口數(shù)是1口-300口。2015年，CORESTA在不同抽吸模式共同實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較的基礎(chǔ)上提出建議[15]，按照第口抽吸容量55 mL, 第口抽吸3 s, 抽吸間隔30 s，抽吸曲線(xiàn)為方波的參數(shù)作為電子煙的抽吸模式，相關(guān)推薦方法正在研究制定之中。

1.2 電子煙氣溶膠的捕集方法研究

關(guān)于電子煙氣溶膠的捕集，較多的研究采用了與傳統(tǒng)卷煙相似的捕集方式，常用的捕集方式有：玻璃纖維濾片[6,12]、冷阱[11-12]、固體吸附劑[11-12]、溶劑捕集器[2-5]和直接取樣[16]。主要的研究如下：Taylor等[12]在玻璃纖維濾片后面串接一個(gè)含溶劑的吸收瓶捕集電子煙氣溶膠，研究了玻璃纖維濾片對(duì)電子煙氣溶膠中煙堿的捕集效率。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，玻璃纖維濾片捕集的煙堿為0.44 mg，吸收瓶中捕集的煙堿為0.55 μg，含溶劑的吸收瓶所捕集的煙堿量?jī)H是玻璃纖維濾片煙堿捕集量的0.13%，表明采用玻璃纖維濾片可以有效捕集電子煙氣溶膠中的煙堿。Goniewicz等[11]采用改進(jìn)的單孔道吸煙機(jī)抽吸電子煙，采用含甲醇吸收液的吸收瓶，在干冰-丙酮冷阱中捕集氣溶膠用于TSNAs和重金屬元素的分析；對(duì)于揮發(fā)性有機(jī)化合物和羰基化合物則采用固體吸附劑捕集氣溶膠。Melvin等[4]采用直線(xiàn)型吸煙機(jī)和改進(jìn)的抽吸模式抽吸電子煙，采用含有DNPH的吸收瓶收集氣溶膠，分析吸收液中的羰基化合物。Mccormack等[6]在HCI抽吸模式下抽吸電子煙，用玻璃纖維濾片捕集電子煙氣溶膠的粒相物，在捕集器串聯(lián)2個(gè)含甲醇溶液的吸收瓶，并在低于－70 ℃的條件下捕集氣相物，分別分析濾片和吸收液中的VOCs。

相關(guān)研究表明，由于電子煙氣溶膠的化學(xué)組成性質(zhì)差異較大，電子煙氣溶膠的分析需要根據(jù)待測(cè)化合物的性質(zhì)和揮發(fā)性選擇針對(duì)性的捕集方式來(lái)進(jìn)行研究。

2 電子煙氣溶膠的物理特性

電子煙氣溶膠物理特性的研究報(bào)道主要集中在：對(duì)氣溶膠的粒徑分布和粒數(shù)濃度的考察。

2012年，Ingebrethsen等[17]按第口抽吸55 mL,第口抽吸2 s、3 s和4 s, 抽吸間隔30 s，方波抽吸曲線(xiàn)的參數(shù)抽吸電子煙，采用光透射方法測(cè)出未稀釋的電子煙氣溶膠的粒徑分布范圍是250-450 nm，粒數(shù)濃度是109個(gè)/ cm3；采用該粒徑來(lái)計(jì)算氣溶膠的第口煙氣量的TPM，計(jì)算結(jié)果與采用重量法計(jì)算玻璃纖維濾片捕集的TPM結(jié)果相吻合；采用電遷移分析方法測(cè)定了高倍稀釋的電子煙氣溶膠的平均粒徑分布是在50 nm的范圍內(nèi)，根據(jù)檢測(cè)到的粒徑分布值，氣溶膠的總粒相物釋放量的計(jì)算值低于采用重量法檢測(cè)的總粒相物結(jié)果，并且有數(shù)量級(jí)的差異，并認(rèn)為該差異是因?yàn)闅馊苣z在電遷移分析方法稀釋后的濃度水平下，氣溶膠顆粒的大量蒸發(fā)所致。2013年，Alderman等[18]以第口抽吸55 mL，第口抽吸時(shí)間2 s，方波抽吸曲線(xiàn)的抽吸參數(shù)，采用光譜透射程序測(cè)定未稀釋狀態(tài)下的電子煙氣溶膠，觀察到粒徑在210-380 nm中位計(jì)數(shù)范圍的微粒，粒數(shù)濃度在109個(gè)/cm3范圍內(nèi)，該測(cè)定結(jié)果與Ingebrethsen的研究結(jié)果基本吻合，并采用高倍稀釋電遷移方法（DMS500快速微粒頻譜儀）測(cè)定了稀釋后氣溶膠的平均粒徑分布是在25-50 nm。2014年，F(xiàn)uoco等[19]按照Ingebrethsen等[17]的抽吸參數(shù)，采用快速電遷移率粒徑譜儀測(cè)出電子煙氣溶膠的粒徑分布范圍是120-165 nm，并認(rèn)為與所分析的傳統(tǒng)卷煙相似，煙堿濃度和液體香料對(duì)氣溶膠粒徑分布沒(méi)有明顯影響；在第口抽吸2 s時(shí)，電子煙氣溶膠的粒數(shù)濃度的平均值是(4.39±0.42)×109個(gè)/cm3；傳統(tǒng)卷煙主流煙氣氣溶膠的粒數(shù)濃度平均值是(3.14±0.61)×109個(gè)/cm3；發(fā)現(xiàn)抽吸時(shí)間和煙堿濃度影響電子煙氣溶膠的粒數(shù)濃度，使用液體香料和電子煙類(lèi)型對(duì)電子煙氣溶膠粒數(shù)濃度沒(méi)有明顯影響。2015年, 段沅杏等[20]按照ISO 的抽吸模式，采用快速粒徑譜儀在線(xiàn)稀釋?zhuān)瑢?duì)傳統(tǒng)卷煙和電子煙煙氣氣溶膠粒徑和濃度進(jìn)行了實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，結(jié)果表明，在相同的抽吸條件下，10個(gè)品牌的傳統(tǒng)卷煙主流煙氣粒徑分布集中在100-450 nm范圍內(nèi)，單位體積粒數(shù)濃度介于6.03×107-2.86×108個(gè)/cm3之間；10個(gè)品牌電子煙粒徑分布在10-70 nm范圍內(nèi)，單位體積粒數(shù)濃度介于1.08×107-6.27×107個(gè)/cm3之間；10個(gè)測(cè)試品牌的電子煙氣溶膠顆粒粒徑均小于傳統(tǒng)卷煙。

顯然，電子煙抽吸參數(shù)、氣溶膠的稀釋倍數(shù)、煙堿濃度以及分析技術(shù)的不同都影響電子煙氣溶膠的粒徑分布與粒數(shù)濃度的測(cè)定結(jié)果。對(duì)于電子煙氣溶膠粒徑分布的測(cè)定方法，光譜透射技術(shù)是一個(gè)有效準(zhǔn)確的方法, 電遷移方法測(cè)定的粒徑分布值低于光透射法是因?yàn)殡娺w移法測(cè)定的氣溶膠通常都是高倍稀釋的，氣溶膠在電遷移分析方法稀釋后的濃度水平下，氣溶膠顆粒的大量蒸發(fā)所致[17-18]。

3 電子煙氣溶膠的化學(xué)成分和pH的分析

3.1 1,2-丙二醇、甘油及其雜質(zhì)

1,2-丙二醇、甘油或兩者的混合物通常占電子煙煙液質(zhì)量的90%左右，它們?cè)陔娮訜煔馊苣z中所占比例也較大，一些文獻(xiàn)報(bào)道了對(duì)氣溶膠中1,2-丙二醇、甘油及其雜質(zhì)的分析。2010年，Gerardo等[21]采用GC-MS對(duì)電子煙氣溶膠中的甘油雜質(zhì)二甘醇進(jìn)行了定性和定量分析。2012年，Pellegrino等[22]的研究表明，1,2-丙二醇和丙三醇在電子煙氣溶膠中的分配比例與它們?cè)跓熞褐兴急壤嗨啤?013年，Melvin等[4]分別在ISO、HCI和1個(gè)優(yōu)化的抽吸模式（抽吸容量為第口55 mL, 第口抽吸時(shí)間為4 s, 抽吸間隔為30 s）下抽吸了4種市售商用電子煙，考察了不同抽吸模式下的電子煙氣溶膠釋放量，采用GC-FID法測(cè)定了連續(xù)捕集的250口氣溶膠中丙二醇和甘油的釋放量，研究表明，丙二醇和甘油在氣溶膠中的生成量比例與它們?cè)陔娮訜煙熞褐兴嫉谋壤疽恢?，該研究結(jié)論與Pellegrino的結(jié)論相似。

3.2 煙堿及次級(jí)生物堿

煙堿是電子煙氣溶膠的主要成分之一，一些文獻(xiàn)報(bào)道了電子煙氣溶膠中的煙堿的測(cè)定，代表性的研究主要有：2013年，Goniewicz等[8]采用單孔道吸煙機(jī)按第口抽吸容量70 mL，第口抽吸時(shí)間1.8 s ，抽吸間隔10 s，抽吸15口為一個(gè)抽吸方案，取20個(gè)抽吸方案共300口的氣溶膠進(jìn)行分析，采用GC-TSD（Thermionic Speci fi c Detector，熱離子檢測(cè)器）測(cè)定了16種電子煙煙彈、填充煙液和氣溶膠中的煙堿濃度。結(jié)果顯示，16種電子煙氣溶膠中的煙堿釋放量為0.5-15.4 mg/300口；大多數(shù)電子煙在150-180口內(nèi)能有效遞送煙堿，平均而言，煙彈中的煙堿能霧化50%-60%；不同電子煙品牌和裝置有不同的煙堿遞送效率；并假設(shè)抽吸15口電子煙等同于抽吸1支傳統(tǒng)卷煙的前提下，抽吸15口電子煙的煙堿釋放量是低于傳統(tǒng)卷煙主流煙氣的煙堿釋放量。同年，Melvin等[4]的研究結(jié)果表明，煙堿在氣溶膠中的釋放量所占比例與煙液中煙堿所占比例基本一致。顯然，由于電子煙裝置和填充溶液的不同，煙液中煙堿的霧化效率不同，氣溶膠中煙堿的釋放量各不相同。2014年，Goniewicz等[23]的研究則表明，在英國(guó)市場(chǎng)品牌占有率較高的電子煙煙彈中，煙堿的霧化效率為10%-81%，煙堿的釋放量為2-5 mg/300口，而且氣溶膠中煙堿釋放量與煙液中煙堿含量沒(méi)有顯著的相關(guān)性(r =0.06, P = 0.92)，顯然，電子煙氣溶膠中的煙堿沒(méi)有達(dá)到傳統(tǒng)卷煙煙氣中的煙堿濃度。

次級(jí)生物堿是煙堿的降解產(chǎn)物，一些含有煙堿的電子煙氣溶膠中檢出含有次級(jí)生物堿。2011年，Trehy等[3]采用手動(dòng)空氣泵以第口抽吸時(shí)的空氣流量為100 mL來(lái)抽吸電子煙，第口抽吸間隔為60 s，收集30口的氣溶膠量來(lái)進(jìn)行分析，對(duì)3種電子煙氣溶膠進(jìn)行煙堿和5種次級(jí)生物堿的測(cè)定結(jié)果表明，3種電子煙氣溶膠中煙堿釋放量為50-254 μg/30口，5種次級(jí)生物堿的檢出限在4.7-20 μg/30口之間，均未在電子煙氣溶膠中檢出5種次級(jí)生物堿。2013年，Mccormack等[6]采用直線(xiàn)型吸煙機(jī)，按第口抽吸容量55 mL，第口抽吸時(shí)間2 s ，抽吸間隔30 s，抽吸10口為一個(gè)抽吸方案，取5個(gè)抽吸方案的氣溶膠進(jìn)行分析，采用已建立的傳統(tǒng)卷煙主流煙氣的分析方法定量電子煙氣溶膠中的生物堿，降煙堿等7種次級(jí)生物堿的檢出限均為0.053 μg/10口，結(jié)果表明，在電子煙氣溶膠中除降煙堿未檢出外，其他6種次級(jí)生物堿均有檢出，它們的釋放量在0.95-4.99 μg /50口之間。

3.3 TSNAs

煙草中生物堿的亞硝化作用形成TSNAs，某些含有煙堿的電子煙氣溶膠中能檢出痕量濃度的TSNAs，4種TSNAs（NNN、NNK、NAB、NAT）在電子煙氣溶膠中的分析研究均有報(bào)道。2009年，文獻(xiàn)報(bào)道[24]在NJOY電子煙氣溶膠中檢出NAT的濃度為2-5 ng/L煙氣量。2013年，Goniewicz等[11]采用單孔道吸煙機(jī)按第口抽吸容量70 mL，第口抽吸時(shí)間1.8 s ，抽吸間隔10 s，第個(gè)抽吸方案抽吸15口，采用UPLC-MS法檢測(cè)了12種電子煙氣溶膠中的TSNAs，得到NNN和NNK的釋放量范圍分別是：0.08-0.43 ng/15口，0.11-2.83 ng/15口。同年，Taylor等[12]按第口抽吸容量35 mL，第口抽吸時(shí)間2 s ，抽吸間隔60 s，抽吸曲線(xiàn)分別是鐘形、三角形和方波，收集100口電子煙氣溶膠來(lái)進(jìn)行分析，結(jié)果表明，3種抽吸曲線(xiàn)下， 4種TSNAs在2種電子煙氣溶膠中的釋放量均 ≤1.0 ng/100口。

3.4 羰基化合物

一些羰基化合物能在電子煙氣溶膠中檢出。2010年，Uchiyama等[25]在電子煙氣溶膠中檢出甲醛等8種羰基化合物。2011年，Kazushi等[26]在電子煙氣溶膠中檢出甲醛、乙醛、丙烯醛、乙二醛和甲基乙二醛。2013年，Goniewicz等[11]采用單孔道吸煙機(jī)按第口抽吸容量70 mL，第口抽吸時(shí)間1.8 s ，抽吸間隔10 s，第個(gè)抽吸方案抽吸15口，采用HPLC-DAD方法分析了12種電子煙氣溶膠中的15種羰基化合物，僅檢出甲醛、乙醛、丙烯醛和鄰甲基苯甲醛4種化合物，它們的釋放量范圍分別是：0.2-5.61 μg/15口、0.11-1.36 μg/15口、0.07-4.19 μg/15口、0.13-0.62 μg/15口。同年，Melvin等[4]按照第口抽吸容量55 mL, 第口抽吸4 s, 抽吸間隔為30 s的抽吸模式抽吸電子煙，采用DNPH衍生化法和RPLC技術(shù)分別檢測(cè)了電子煙煙液和氣溶膠中的14種羰基化合物，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，電子煙煙液中僅檢出甲醛和乙醛，氣溶膠中檢出甲醛、乙醛和丙烯醛，而且以第克煙液來(lái)計(jì)，羰基化合物在氣溶膠中的釋放量基本上都高于它們?cè)谠撾娮訜煙熞褐械暮俊chiyama等[27]按第口抽吸容量55 mL，第口抽吸時(shí)間2 s ，抽吸間隔30 s，第個(gè)抽吸方案抽吸10口，采用HPLC技術(shù)對(duì)13個(gè)品牌的共363種電子煙氣溶膠中羰基化合物進(jìn)行測(cè)定的結(jié)果表明，氣溶膠中的羰基化合物主要有：甲醛、乙醛、丙烯醛、乙二醛和甲基乙二醛；4個(gè)品牌的樣品中均未檢出羰基化合物，其他9個(gè)品牌的樣品均有羰基化合物檢出；他們發(fā)現(xiàn)電子煙氣溶膠中羰基化合物的濃度沒(méi)有典型的分布，檢出羰基化合物的平均濃度與中位值濃度有較大的差異，這說(shuō)明了電子煙生成高濃度的羰基化合物是偶然發(fā)生的，并認(rèn)為羰基化合物生成的一個(gè)可能性原因是：煙液中的丙三醇和丙二醇偶爾接觸到霧化器中加熱的鎳線(xiàn)圈從而氧化生成這些羰基化合物。

3.5 揮發(fā)性、半揮發(fā)性有機(jī)化合物

一些品牌的電子煙氣溶膠中含有痕量的香味化合物、Ho ff mann名單中的幾種揮發(fā)性苯系物以及溶劑雜質(zhì)，這些化合物主要來(lái)源于電子煙中添加的香精香料、煙草提取物或特殊功能添加劑。2013年，Goniewicz等[11]采用單孔道吸煙機(jī)按第口抽吸容量70 mL，第口抽吸時(shí)間1.8 s ，抽吸間隔10 s，第個(gè)抽吸方案抽吸15口，收集10個(gè)抽吸方案的電子煙氣溶膠，采用GC-MS對(duì)12種電子煙氣溶膠中的11種VOCs進(jìn)行了測(cè)定。結(jié)果表明，在11種電子煙氣溶膠中僅檢出甲苯和對(duì)（間）-二甲苯，它們的釋放量范圍是0.2-6.3 μg/150口，0.1-0.2 μg/150口。Martin等[16]通過(guò)對(duì)電子煙氣溶膠的不同捕集方法和檢測(cè)技術(shù)進(jìn)行比較，確定以Borgwaldt A14 syringe drive來(lái)抽吸電子煙，使用熱脫附管捕集電子煙所產(chǎn)生的氣溶膠，采用TD-GC-TOF/MS技術(shù)分析氣溶膠化學(xué)成分，通過(guò)自動(dòng)解卷積數(shù)據(jù)分析軟件檢出了約130個(gè)化合物，該方法的定量限為5 ng/L煙氣。

3.6 多環(huán)芳烴

電子煙氣溶膠中多環(huán)芳烴的分析文獻(xiàn)較少。2012年，Lauterbach等[7]按第口抽吸55 mL, 第口抽吸3 s,抽吸間隔為30 s的條件抽吸電子煙，對(duì)電子煙氣溶膠中的苯并[a]芘進(jìn)行檢測(cè)，方法的檢出限為0.7 μg/L煙氣量，結(jié)果表明，電子煙氣溶膠中未檢出苯并[a]芘。同年，Lauterbach[28]按照ISO抽吸參數(shù)對(duì)1個(gè)煙堿標(biāo)注含量為16 mg/煙彈的電子煙進(jìn)行抽吸，在50口氣溶膠釋放量中未檢出苯并[a]芘。eSmoking Institute[29]對(duì)煙堿標(biāo)注含量均為25 mg/mL并含有香味成分的10種電子煙進(jìn)行分析，它們的氣溶膠中多環(huán)芳烴的總釋放量為0.01-0.16 μg/30口。

3.7 酚類(lèi)

對(duì)電子煙氣溶膠中酚類(lèi)化合物的分析研究相對(duì)較少，2012年，Lauterbach等[7]按第口抽吸55 mL, 第口抽吸3 s, 抽吸間隔為30 s的條件抽吸電子煙，對(duì)電子煙氣溶膠中的酚類(lèi)化合物進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果表明，電子煙氣溶膠中的鄰甲酚為0.4 μg/L煙氣量，間甲酚+對(duì)甲酚的釋放量＜ 0.56 μg/L煙氣量。2013年，Mccormack等[6]采用HCI抽吸模式電子煙，捕集50口電子煙氣溶膠進(jìn)行研究的結(jié)果表明，所測(cè)電子煙氣溶膠中未檢出酚類(lèi)化合物。

3.8 非金屬元素和金屬元素

電子煙氣溶膠中能檢出非金屬元素和金屬元素，不同品牌的電子煙產(chǎn)品，其氣溶膠中非金屬元素和金屬元素的種類(lèi)和濃度各不相同。Goniewicz等[11]采用單孔道吸煙機(jī)按第口抽吸容量70 mL，第口抽吸時(shí)間1.8 s ，抽吸間隔10 s，第個(gè)抽吸方案抽吸15口，收集10個(gè)抽吸方案的電子煙氣溶膠，采用ICP-MS法對(duì)12個(gè)電子煙樣品的測(cè)定結(jié)果表明，電子煙氣溶膠中檢出鎘、鎳、鉛3種金屬元素，它們的釋放量范圍分別是：0.01-0.22 μg/150口、0.11-0.29 μg/150口、0.03-0.57 μg/150口，3種元素在12個(gè)樣品中的檢出率高于90%。Williams等[30]在電子煙氣溶膠中檢出非金屬元素硅和20種金屬元素，其中粒徑＞ 1 μm的元素是：錫、銀、鐵、鎳、鋁、硅，以及粒徑＜100 nm的元素是：錫、鉻和鎳，并發(fā)現(xiàn)有9種元素的氣溶膠釋放量高于或等同于傳統(tǒng)卷煙煙氣中的釋放量。

3.9 pH分析

Lauterbach[31]的研究認(rèn)為，卷煙主流煙氣中的CO2溶解在含水的主流煙氣粒相物中，會(huì)使主流煙氣的pH值低于7；電子煙幾乎不產(chǎn)生CO2，它們的主流煙氣氣溶膠pH值相比傳統(tǒng)卷煙主流煙氣通常會(huì)更高，不含酸性和堿性添加物的電子煙主流煙氣氣溶膠的pH應(yīng)接近于7。他們以3R4F卷煙代表傳統(tǒng)卷煙，采用一個(gè)可更換煙液的電子煙裝置來(lái)生成氣溶膠，在HCI抽吸模式下收集煙氣，比較傳統(tǒng)卷煙主流煙氣與電子煙氣溶膠的pH。測(cè)試的3R4F卷煙主流煙氣的pH分別是5.92/14口煙氣量和5.96 /11口煙氣量，不含酸性物質(zhì)的電子煙煙液氣溶膠的pH是6.68/12口煙氣量，含3%蘋(píng)果酸的電子煙煙液氣溶膠pH是6.21/14 口煙氣量，含檸檬酸和1.8%煙堿的電子煙煙液氣溶膠pH是6.73 /14口煙氣量。

4 電子煙氣溶膠與傳統(tǒng)卷煙煙氣化學(xué)成分的比較

一些文獻(xiàn)介紹了電子煙氣溶膠與傳統(tǒng)卷煙煙氣中化學(xué)成分的分析比較[6-7,11,28-30]，相關(guān)研究表明，許多有害成分在電子煙氣溶膠中的釋放量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于它們?cè)趥鹘y(tǒng)卷煙主流煙氣中的釋放量。代表性的文獻(xiàn)如下：

2012年，Lauterbach等[7]等采用標(biāo)準(zhǔn)分析用吸煙機(jī)，按第口抽吸55 mL, 第口抽吸3 s, 抽吸間隔為30 s的條件抽吸電子煙和卷煙，比較了1個(gè)電子煙和卷煙主流煙氣氣溶膠化學(xué)成分的釋放量。研究結(jié)果（表1）表明，在所采用的抽吸方案下，電子煙氣溶膠中的煙堿釋放量?jī)H是傳統(tǒng)卷煙主流煙氣煙堿釋放量的2.5%，其他許多有害成分的釋放量比傳統(tǒng)卷煙的釋放量少98%。同時(shí)，電子煙的CO、B[a]P、苯、1,3-丁二烯、丙烯腈等都低于檢出限。

表1 電子煙氣溶膠與傳統(tǒng)卷煙主流煙氣中一些化學(xué)成分釋放量的比較Tab.1 Comparison of some constituents levels between electronic cigarette aerosol and conventional cigarette mainstream smoke

續(xù)表1

2013年，Goniewicz等[11]對(duì)傳統(tǒng)卷煙主流煙氣與電子煙氣溶膠的一些有害成分進(jìn)行了比較（見(jiàn)表2），研究表明電子煙氣溶膠能釋放一些在傳統(tǒng)卷煙中出現(xiàn)的有害成分，但它們?cè)陔娮訜煔馊苣z中的釋放量?jī)H是傳統(tǒng)卷煙主流煙氣中釋放量的1/450～1/9，即0.2%～11.1%。

表2 電子煙氣溶膠與傳統(tǒng)卷煙主流煙氣中一些有害成分釋放量的比較Tab.2 Comparison of some harmful constituents levels between electronic cigarette aerosol and conventional cigarette mainstream smoke

5 電子煙氣溶膠的環(huán)境煙氣

電子煙不燃燒煙草，也沒(méi)有側(cè)流煙氣，但電子煙吸煙者呼出的氣溶膠會(huì)對(duì)環(huán)境空間帶來(lái)一些影響，目前，對(duì)電子煙氣溶膠環(huán)境煙氣的研究較少。2012年，Mcauley等[32]比較了室內(nèi)空間電子煙氣溶膠和傳統(tǒng)卷煙煙氣的揮發(fā)性有機(jī)化合物（volatile organic compounds，VOCs）、羰基化合物、PAHs、煙堿、TSNAs和二醇類(lèi)化合物等污染物濃度，并對(duì)污染物的風(fēng)險(xiǎn)分析進(jìn)行了評(píng)估，結(jié)果顯示，與傳統(tǒng)卷煙相比較，電子煙產(chǎn)生非常小的污染物暴露量，電子煙氣溶膠的環(huán)境煙氣對(duì)人體健康沒(méi)有顯著危害。2013年，Schober等[33]研究了9名電子煙吸煙者對(duì)室內(nèi)空氣質(zhì)量的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，抽吸電子煙2 h期間，室內(nèi)空氣中PM2.5的平均濃度為197 μg/m3，顆粒物的粒數(shù)濃度范圍為48620-88386個(gè)/cm3的中位值，顆粒物直徑的最大值為24–36 nm。相比抽吸電子煙之前，室內(nèi)空氣中檢出1,2-丙二醇、丙三醇和煙堿；有11種VOCs的濃度增加，其中包括在電子煙煙液中檢出的苯甲醇、薄荷醇等香味化合物；11種PAHs的濃度增加，它們的總濃度增加了30%–90%，其中萘、苊、芴、菲所占比例較大，而有致癌性的PAHs濃度增加20%達(dá)到147 ng/m3；12種金屬元素的濃度增加，其中鋁的濃度增加了2.4倍。同年，Schripp等[34]的研究表明，抽吸電子煙后，環(huán)境測(cè)試艙中的揮發(fā)性有機(jī)化合物和微粒/超細(xì)微粒檢測(cè)量增加，主要的揮發(fā)性有機(jī)化合物是丙二醇、丙三醇、二醋精、香味物質(zhì)和痕量的煙堿；顆粒物粒數(shù)濃度的最大值可達(dá)3.0×105個(gè)/cm3，粒徑分布在30-100 nm之間，并會(huì)隨著陳化時(shí)間的增加而降低。他們認(rèn)為抽吸電子煙可能會(huì)導(dǎo)致非吸煙者的被動(dòng)吸煙，吸煙者吸入的氣溶膠在肺部可能會(huì)發(fā)生沉積和蒸發(fā)后再呼出更微小的顆粒。2014年，Czogala等[35]報(bào)道，吸煙者抽吸電子煙1 h后，環(huán)境煙氣中PM2.5的平均濃度為151.7±86.8 μg/m3，CO、甲苯等揮發(fā)性有機(jī)化合物的濃度沒(méi)有增加，煙堿平均濃度是3.32±2.49 ug/m3；而吸煙者抽吸傳統(tǒng)卷煙1 h后，環(huán)境煙氣中PM2.5的平均濃度為819.3±228.6 μg/m3，

煙堿平均濃度是31.60±6.91 ug/m3，CO、甲苯、乙苯、二甲苯的濃度有所增加。Czogala的研究表明電子煙氣溶膠是環(huán)境煙氣中煙堿的一個(gè)來(lái)源，相比于傳統(tǒng)卷煙，電子煙產(chǎn)生的暴露量非常小。

6 電子煙氣溶膠的體外毒理學(xué)評(píng)價(jià)

目前，對(duì)電子煙氣溶膠的體外毒理學(xué)進(jìn)行評(píng)價(jià)的文獻(xiàn)較少，但相關(guān)文獻(xiàn)的研究表明電子煙氣溶膠與燃燒型傳統(tǒng)卷煙相比沒(méi)有明顯的毒性效應(yīng)。Misra等[36]對(duì)電子煙煙液和電子煙氣溶膠冷凝物的毒性評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，在測(cè)試劑量下，與燃燒型卷煙相比沒(méi)有明顯的毒性效應(yīng)，同時(shí)電子煙煙液中煙堿和香味成分的存在并沒(méi)有導(dǎo)致任何細(xì)胞毒性和遺傳毒性，而傳統(tǒng)卷煙在可比較的暴露條件下，表現(xiàn)出明顯的體外毒性效應(yīng)。Cervellati等[37]采用亞微形態(tài)觀察、臺(tái)盼藍(lán)排斥試驗(yàn)和乳酸脫氫酶-細(xì)胞毒性檢測(cè)分析試劑盒等對(duì)人體角質(zhì)細(xì)胞和肺上皮細(xì)胞的體外毒性研究結(jié)果表明，電子煙氣溶膠的細(xì)胞毒性遠(yuǎn)小于傳統(tǒng)卷煙煙氣。Neilson等[38]采用中性紅細(xì)胞毒性測(cè)試方法對(duì)人體氣管和支氣管上皮細(xì)胞的三維細(xì)胞培養(yǎng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，電子煙氣溶膠的細(xì)胞毒性顯著低于傳統(tǒng)卷煙。張亮等[39]研究不同抽吸方式下不同煙油電子煙主流煙氣細(xì)胞毒性，中性紅細(xì)胞毒性結(jié)果顯示，電子煙主流煙氣細(xì)胞毒性顯著小于3R4F參比卷煙。Farsalinos[40]的研究發(fā)現(xiàn)，一些含有香味成分的電子煙煙液具有毒性，然而所有電子煙氣溶膠的細(xì)胞毒性顯著低于傳統(tǒng)卷煙煙氣。Giorgio等[41]的研究也證明了電子煙氣溶膠的體外細(xì)胞毒性顯著低于傳統(tǒng)卷煙煙氣。

7 結(jié)論與展望

本文通過(guò)對(duì)以往電子煙氣溶膠研究的文獻(xiàn)調(diào)研表明，電子煙氣溶膠的物理化學(xué)性質(zhì)、毒理學(xué)評(píng)價(jià)與傳統(tǒng)卷煙有明顯差異， HOFFMANNS清單中的有害成分在電子煙氣溶膠中檢出率較低，一些有害成分在電子煙氣溶膠中的釋放量遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于它們?cè)趥鹘y(tǒng)卷煙主流煙氣中的釋放量，電子煙氣溶膠的毒性顯著低于傳統(tǒng)卷煙煙氣。電子煙作為一種新型煙草制品，能夠降低吸煙者對(duì)一些煙氣有害成分的暴露風(fēng)險(xiǎn)，值得深入研發(fā)。

電子煙氣溶膠的相關(guān)研究已開(kāi)展了一些工作，但由于電子煙氣溶膠是直接霧化形成，基本上是煙液成分的原形轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致電子煙氣溶膠與經(jīng)過(guò)煙絲燃燒形成的卷煙氣溶膠有明顯差異。因此，電子煙氣溶膠的評(píng)價(jià)方法和準(zhǔn)則有別于傳統(tǒng)卷煙氣溶膠，還需要進(jìn)行認(rèn)真的研究和評(píng)估。今后，對(duì)電子煙氣溶膠的研究應(yīng)主要涉及如下方面的課題：（1）電子煙樣品檢測(cè)的抽吸模式參數(shù)研究，如抽吸容量、抽吸頻率和抽吸時(shí)間都需要更好的設(shè)定來(lái)有效表征吸煙者的抽吸特征，建立標(biāo)準(zhǔn)的電子煙抽吸模式，進(jìn)而對(duì)電子煙氣溶膠進(jìn)行收集和測(cè)定，是電子煙氣溶膠分析結(jié)果獲得較好的重復(fù)性和再現(xiàn)性的前提條件；（2）電子煙氣溶膠化學(xué)成分的分析方法研究，由于電子煙氣溶膠化學(xué)成分釋放量相對(duì)較低，現(xiàn)有傳統(tǒng)卷煙主流煙氣化學(xué)成分的相關(guān)分析方法并不能完全適用于電子煙氣溶膠化學(xué)成分的分析，還需要在參考現(xiàn)有傳統(tǒng)卷煙主流煙氣化學(xué)成分分析方法的基礎(chǔ)上，針對(duì)電子煙氣溶膠的捕集方式、前處理方法和儀器分析條件進(jìn)行研究、優(yōu)化和驗(yàn)證，建立適合于電子煙氣溶膠化學(xué)成分的分析方法；（3）降低電子煙氣溶膠中金屬元素釋放量的研究，一些金屬元素在電子煙氣溶膠中的濃度高于或等同于傳統(tǒng)卷煙煙氣中相應(yīng)元素的濃度，這需要加強(qiáng)對(duì)電子煙裝置和生產(chǎn)進(jìn)行質(zhì)量控制和完善，以降低氣溶膠中金屬元素的釋放量；（4）針對(duì)各種不同類(lèi)型的電子煙產(chǎn)品，應(yīng)開(kāi)展全面、系統(tǒng)的電子煙氣溶膠化學(xué)成分和環(huán)境煙氣成分的分析研究以及體外毒理學(xué)評(píng)價(jià)，為研發(fā)電子煙產(chǎn)品，減少其潛在危險(xiǎn)提供科學(xué)依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐。

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Research advances in aerosol genenrated by electronic cigarette vaping

CAI Junlan, CHEN Li, LIU Shaofeng, LI Xiang, WANG Bing, ZHAO Ge, YU Jingjing, ZHAO Le，XIE Fuwei, LIU Huimin,ZHANG Xiaobing
Zhengzhou Tobacco Research Institute, China National Tobacco Corporation, Zhengzhou 450001, China

Vaping regime, aerosol collection method was introduced. Research advances in physical character, chemical constituents,environmental smoke and in vitro toxicological evaluation of electronic cigarette were reviewed. Comparison was made on level of chemical constituents in electronic cigarette aerosol with that of conventional cigarette smoke with an aim to provide reference and technical support for research and development of electronic cigarette in China.

electronic cigarette; aerosol; vaping regimes; physical character; chemical constituent; cytotoxicity

蔡君蘭，陳黎，劉紹鋒，等. 電子煙氣溶膠的研究進(jìn)展[J]. 中國(guó)煙草學(xué)報(bào)，2016,22（1）

2014年國(guó)家煙草專(zhuān)賣(mài)局標(biāo)準(zhǔn)項(xiàng)目“電子煙”（合同號(hào)2014B020）

蔡君蘭（1972—），碩士，高級(jí)工程師，主要從事煙草和煙氣化學(xué)成分分析，Tel：0371-67672393，Email：caijunlan@sina.com

張曉兵（1972—），碩士，研究員，Email：zhangxiaobing985@sohu.com

2015-04-03

: CAI Junlan, CHEN Li, LIU Shaofeng, et al. Research advances in aerosol genenrated by electronic cigarette vaping [J]. Acta Tabacaria Sinica, 2016,22(1)