長江口鄰近海域間隙水營養(yǎng)鹽擴散通量的探究?

黃　金, 劉素美

(中國海洋大學海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島 266100)

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長江口鄰近海域間隙水營養(yǎng)鹽擴散通量的探究?

黃金, 劉素美??

(中國海洋大學海洋化學理論與工程技術教育部重點實驗室，山東 青島 266100)

通過2011年11月在長江口鄰近海域的觀測調查，探討了上覆水和間隙水營養(yǎng)鹽組成特征；運用成巖模型計算了沉積物-水界面營養(yǎng)鹽的擴散通量，分析了營養(yǎng)鹽擴散通量的主要影響因子及其未來變化趨勢。研究結果表明：底界面NH4-N、NO3-N、PO4-P、SiO3-Si擴散通量分別為：0.021 8～0.1670、-0.751～0.178、-0.001 44～0.012 10、0.34～1.24 mmol/m2·d；長江口鄰近海域上覆水和間隙水營養(yǎng)鹽時空分布受到陸源輸入、底界面生化作用、生物擾動和沉積類型等因素的共同影響；長江口鄰近海域各項營養(yǎng)鹽擴散通量數(shù)值與其它地區(qū)比較處于中等水平。

間隙水；營養(yǎng)鹽；沉積物-水界面；擴散通量；長江口

引用格式：黃金, 劉素美. 長江口鄰近海域間隙水營養(yǎng)鹽擴散通量的探究[J]. 中國海洋大學學報(自然科學版), 2016, 46(10): 73-81.

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N、P、Si等元素是海洋初級生產(chǎn)者各項生命活動所必需的營養(yǎng)鹽，也是海洋食物網(wǎng)的基礎，海水中營養(yǎng)鹽含量和組成比例在一定程度上可以影響海洋初級生產(chǎn)力[1]。沉積物在營養(yǎng)鹽的生物地球化學循環(huán)過程中起到了不可替代的作用[2-3]：沉積物是N、P、Si等營養(yǎng)鹽的重要儲存庫，可調節(jié)近岸水體中營養(yǎng)鹽的容存量[4-5]；海洋沉積物中有機質的降解是間隙水中營養(yǎng)鹽的主要來源[6]，間隙水中營養(yǎng)鹽垂直分布特征可以間接反映出沉積物-水界面處生物過程、動力沉積過程和化學過程的耦合作用。沉積物中物理化學環(huán)境對營養(yǎng)鹽在沉積物-水界面間的動態(tài)循環(huán)過程有著重要的調控作用，底界面營養(yǎng)鹽的轉化是維持表層沉積物和上覆水物質循環(huán)的必要條件，營養(yǎng)鹽在沉積物-水界面的交換也可對水體初級生產(chǎn)力產(chǎn)生一定的貢獻[7]。通過研究各種環(huán)境因子對底界面營養(yǎng)鹽擴散通量的影響，將對營養(yǎng)鹽循環(huán)動力學和水體營養(yǎng)鹽收支平衡等過程具有重大科學意義。

東海是世界上高生產(chǎn)力海域之一[8-9]，但近年來由于人類活動導致陸源營養(yǎng)鹽輸入過多，赤潮等有害自然現(xiàn)象的頻發(fā)表明了海洋生態(tài)環(huán)境正在不斷惡化，底界面營養(yǎng)鹽擴散通量也會相應改變。海洋自然環(huán)境的破壞不僅制約了沿海經(jīng)濟可持續(xù)發(fā)展，并間接影響人類的生活質量；海洋污染防控和生態(tài)環(huán)境保護工作迫在眉睫。本文通過對長江口鄰近海域的取樣調查，初步探討了各項營養(yǎng)鹽在底界面的分布特征及其擴散通量，并對未來底界面生態(tài)環(huán)境進行預測，為海洋生態(tài)環(huán)境的保護提供理論基礎。

1　材料與方法

1.1 樣品采集

本文研究地點選在長江口鄰近海域(見圖1)，在D2、D3、E1、F1、P4 5個站位分別采集上覆水和柱狀沉積物樣品。上覆水樣品過濾后加飽和HgCl2常溫避光保存；柱狀沉積物0～5 cm部分每隔0.5 cm切割，6～20 cm部分每隔1 cm切割，20 cm以下部分每隔2 cm切割，切割好的巖芯用Rhizon Sampler制備間隙水，加飽和HgCl2后常溫避光保存。

1.2 分析方法

上覆水和間隙水樣品中NH4-N、NO2-N、NO3-N、PO4-P、SiO3-Si五項營養(yǎng)鹽均采用德國SEAL Analytical生產(chǎn)的AA3型連續(xù)流動分析儀測定。其中NH4-N采用水楊酸鈉法，660 nm波長測定；NO2-N采用重氮偶氮法，550 nm波長測定；NO3-N采用Cd-Cu還原法和重氮偶氮法，550 nm波長測定；PO4-P采用磷鉬藍法，880 nm波長測定；SiO3-Si采用硅鉬藍法，820 nm波長測定。

圖1　2011年11月長江口鄰近海域采樣站位Fig.1　Sampling stations in the Yangtze River Estuary adjacent waters ding November, 2011

所得實驗數(shù)據(jù)采用Surfer8.0等軟件進行分析和繪圖；相關性分析采用皮爾森相關系數(shù)法進行討論。

2　結果與討論

2.1 營養(yǎng)鹽的垂直分布

各研究站位上覆水和沉積物間隙水中NH4-N、NO2-N、NO3-N、PO4-P、SiO3-Si濃度分布如圖2所示。

上覆水和間隙水中各項營養(yǎng)鹽的時空分布受控于多種因素：陸源輸入、氧化還原作用、沉淀溶解作用、吸附解析作用、沉積類型、生物活動等[10-11]。一般情況下隨著沉積物深度的加深，氧化還原電位逐漸降低，厭氧條件下有機質降解生成的DIN以NH4-N為主，相對還原性的條件更利于NH4-N的不斷積累[12]。D3站5 cm以深間隙水NH4-N、PO4-P和SiO3-Si濃度存在明顯降低趨勢可能與成巖作用有關；D2站15～20 cm處間隙水NH4-N、PO4-P和SiO3-Si濃度先降后升，可能與該深度所對應年代海洋有機質沉降通量減少有關。

圖2　上覆水和間隙水營養(yǎng)鹽垂直分布Fig.2　Vertical distribution of nutrients in overlying water and pore water

NO2-N可看作N循環(huán)的中間產(chǎn)物，一般情況下間隙水中NO2-N含量較低。調查站位5 cm以淺間隙水NO2-N和NO3-N垂直分布均隨深度的增加迅速降低，與NH4-N剖面變化趨勢相反。D3站沉積類型為砂質沉積，有利于氧氣滲透[13-14]，表層沉積物存在一定深度的氧化層，間隙水NO3-N濃度下降趨勢緩慢。在底棲生物活動較強的邊緣海域，可能存在生物灌溉現(xiàn)象：生物灌溉可以引入底層富氧海水，改變沉積物中氧化還原環(huán)境，加快有機質降解速率[15-16]；同時促進上覆水和間隙水的物質交換，并在一定程度上影響沉積物營養(yǎng)鹽的生物地化反應[17-18]。

間隙水中營養(yǎng)鹽在一定條件下可通過氧化還原、吸附解析等作用進行轉化和遷移[11,19]；沉積物氧化還原環(huán)境變化對間隙水PO4-P垂直分布存在顯著影響。D2、E1、F1和P4站5 cm以淺間隙水PO4-P濃度無明顯變化，可能被Fe(Ⅲ)氫氧化物吸附[20]；5 cm以深隨著Fe(Ⅲ)氫氧化物被還原，PO4-P又逐漸釋放到間隙水中[21]。

黏土礦物在CO2存在的條件下，能夠被緩慢風化形成溶解態(tài)SiO3-Si；盡管沉積物中黏土礦物含量豐富，但其風化作用過于緩慢，因而對間隙水中SiO3-Si貢獻不顯著[22]。間隙水中SiO3-Si主要源于生物硅的溶解作用[23]；SiO3-Si還易與溶解態(tài)Al3+發(fā)生成巖反應，因此間隙水中SiO3-Si濃度分布為以上兩種作用平衡后的結果。一般情況下，間隙水SiO3-Si濃度隨深度增加緩慢增加，最后逐漸趨于穩(wěn)定，其中D2、E1和F1站均符合上述規(guī)律；D3和P4站間隙水SiO3-Si剖面先增后減的趨勢表明深層沉積物中SiO3-Si成巖作用較強。

本文采用統(tǒng)計學方法探討了長江口鄰近海域表層沉積物間隙水與上覆水營養(yǎng)鹽含量的相關關系，結果表明：間隙水和上覆水營養(yǎng)鹽相關性水平較低(P均大于0.05)；在沉積物-水界面除營養(yǎng)鹽濃差擴散作用外，還可能存在其它形式的遷移擴散作用。

2.2 底界面營養(yǎng)鹽擴散通量

由于淺海生物擾動作用會導致底界面營養(yǎng)鹽濃度梯度擴大，在計算通量時如果僅采用上覆水和表層沉積物間隙水數(shù)據(jù)可能會低估實際擴散通量。本文采用營養(yǎng)鹽早期成巖模型，充分考慮了生物擾動等因素，通過成巖方程的求解得到營養(yǎng)鹽濃度梯度表達式；根據(jù)已知部分觀測值確定最佳模擬參數(shù)，最終計算沉積物-水界面營養(yǎng)鹽的擴散通量[24]。計算結果如圖3所示。

(營養(yǎng)鹽從沉積物間隙水擴散到上覆水為正通量，營養(yǎng)鹽從上覆水擴散到沉積物間隙水為負通量。Nutrients from sediment pore water spread into overlying water indicate positive fluxes;Nutrients from overlying water spread into sediment pore water indicate negative fluxes.)

圖3成巖模型計算沉積物-水界面營養(yǎng)鹽擴散通量

Fig.3Nutrients diffusion fluxes at sediment-water interface by diagenetic model

調查站位中NH4-N擴散通量均為正值，表明2011年11月沉積物是NH4-N的“源”；NO3-N通量除D3站為正值外，D2、E1、F1和P4站均為負值，表明沉積物在多數(shù)站是NO3-N的“匯”。DIN在沉積物-水界面的擴散通量受控于底界面NH4-N產(chǎn)生量以及硝化和反硝化作用等，表層沉積物氧化還原環(huán)境變化對DIN擴散通量存在顯著影響[25-26]。

氧化還原環(huán)境對PO4-P在沉積物-水界面的交換存在顯著影響[27]；PO4-P擴散通量反映了有機質的降解作用、Fe(Ⅲ)對PO4-P的吸附作用和自身成巖作用等平衡后的結果。間隙水PO4-P擴散通量除E1站為負值外，其余站均為正值，調查站位PO4-P濃度梯度和擴散通量均相對偏小。由于冬季水層混合相對劇烈，水溫較低，利于表層富氧海水擴散到底界面，F(xiàn)e(Ⅲ)氫氧化物吸附作用可能在一定程度上阻礙了PO4-P在沉積物-水界面的擴散[21,28]。

調查站位SiO3-Si擴散通量均為正值，表明2011年11月沉積物是SiO3-Si的“源”。生物擾動可在一定程度上加快生物硅的溶解速率，從而提升底界面SiO3-Si的擴散通量[29]。沉積物中生物硅的組成差異對SiO3-Si的溶解速率存在顯著影響，如硅藻溶解速率快于海綿骨針和放射蟲[30]；成巖模型未考慮深層沉積物中SiO3-Si的成巖作用，上述兩種情況對于SiO3-Si通量的模擬存在一定影響。

運用成巖模型可在一定程度上提高營養(yǎng)鹽通量的客觀性和準確性，但成巖模型仍無法完全還原底界面現(xiàn)場條件，其原因如下：(1)模型建立在穩(wěn)態(tài)的平衡過程，忽略了顆粒物的沉降補充作用和底界面復雜的生化作用；(2)擴散層深度和混合擴散系數(shù)均存在地域性差異；(3)生物灌溉現(xiàn)象會導致同一深度沉積物營養(yǎng)鹽濃度分布不均衡；(4)模型難以克服平流作用的影響[31]。

2.3 不同海域營養(yǎng)鹽擴散通量對比

如表1所示，本文結果與前人研究結果較一致，長江口鄰近海域各項營養(yǎng)鹽擴散通量值處于中等水平。前人研究結果中PO4-P擴散通量普遍偏??；NH4-N和NO3-N擴散通量值范圍較寬可能由于不同海區(qū)底界面環(huán)境差異所致；SiO3-Si通量基本為正值。一般情況下，培養(yǎng)法比擴散法得到的結果高1～2個數(shù)量級[24]。營養(yǎng)鹽在底界面的擴散通量取決于氧化還原環(huán)境、溫度、沉積類型、生物擾動等多種因素的耦合作用[19,40-42]。

2.4 成巖模型分析擴散通量主要影響因子及其未來變化趨勢

成巖模型考慮了生物擾動作用對擴散通量的影響：沉積物被分為兩層，上層為生物擾動層(x≤xp)，下層為分子擴散層(x≥xp)；沉積物中溶質所有的混合過程均按擴散作用簡化處理；各項營養(yǎng)鹽所進行的生物地化反應均按穩(wěn)態(tài)過程處理，并且忽略壓實、孔隙度梯度和水流等變化。利用成巖方程分析并計算營養(yǎng)鹽在底界面擴散通量，可在一定程度上提高數(shù)據(jù)的準確度和可靠性[24]。成巖模型不僅可以較好地描述沉積物間隙水營養(yǎng)鹽的垂直分布，也可在一定程度上預測多重壓力下底界面營養(yǎng)鹽垂直分布和擴散通量的變化趨勢：首先通過成巖方程的計算得出影響間隙水營養(yǎng)鹽垂直分布和擴散通量的主要因子，其次將這些因子的歷史變化作為新變量代入計算，最終來推測未來營養(yǎng)鹽通量的變化趨勢。

成巖模型可以較好地模擬NH4-N垂直分布(見圖4)。有機氮含量、一級分解速率、沉積速率和生物擾動對NH4-N通量影響顯著；孔隙度變化僅對NH4-N垂直分布存在一定影響；在生物擾動層較淺的站位氨氮氧化速率對通量無顯著影響。

隨著陸源有機質輸入增加和農(nóng)藥化肥的大量使用，長江口DIN輸入通量呈現(xiàn)逐年上升的趨勢[43]；N輸入通量增幅遠大于P輸入通量增幅，沉積物中N/P比值逐漸增加，東海近岸海域營養(yǎng)鹽結構發(fā)生了顯著改變[44]；在過去40年內(nèi)，長江口鄰近海域沉積物TN含量增加約36%[45]。自1970年起，長江流域水利工程的修建使得大量泥沙被攔截在水庫，入海泥沙量的逐年下降導致長江三角洲地區(qū)沉積速率降低了約25%，局部區(qū)域可能存在侵蝕現(xiàn)象[46]。近20年來，長江口泥質區(qū)及杭州灣沿岸沉積物中粗砂組分含量逐漸降低，粉砂和黏土組分含量增加趨勢明顯，沉積物孔隙度將有所增加[47]。

據(jù)以往變化趨勢可知，若D2站有機氮含量增加36%，通量變?yōu)?.029 1 mmol/m2·d；D3站生物擾動層厚度降為0，通量變?yōu)?.059 6 mmol/m2·d；E1站一級分解速率增加36%，通量變?yōu)?.139 mmol/m2·d；F1站沉積速率降低25%，通量變?yōu)?.094 3 mmol/m2·d；P4站孔隙度增加5%，通量無顯著變化。隨著長江口鄰近海域沉積物TN含量的增加和沉積速率的降低，未來該海域底界面NH4-N擴散通量將近一步升高，這對于底界面沉積物氧化還原環(huán)境和水體營養(yǎng)鹽結構的影響將逐步擴大。

圖5為長江口鄰近海域NO3-N模擬剖面圖。通過對NO3-N成巖模型的運算，硝化速率、反硝化速率和生物擾動顯著影響NO3-N擴散通量；孔隙度變化僅對擴散通量存在一定影響；沉積速率對擴散通量和NO3-N垂直分布均無顯著影響。

自1980年起，長江口鄰近海域底層水體出現(xiàn)了一定程度的缺氧現(xiàn)象[48]；表層沉積物在缺氧條件下，硝化作用被抑制，NO3-N優(yōu)先作為有機質降解的電子受體。據(jù)以往變化趨勢可知，若D2站生物擾動層厚度降為0，通量變?yōu)?1.80 mmol/m2·d；D3站生物擾動層厚度降為0，通量變?yōu)?0.039 2 mmol/m2·d，并且擴散通量由向上覆水擴散變?yōu)閺纳细菜虺练e物擴散；E1站反硝化速率增加36%，通量變?yōu)?0.650 mmol/m2·d；F1站沉積速率降低25%，通量無顯著變化；P4站沉積物為黃色軟泥，不利于氧氣滲透，厭氧條件下反硝化速率是決定NO3-N垂直分布和擴散通量的主控因子[49]。若P4站孔隙度增加5%，通量變?yōu)?0.805 mmol/m2·d。據(jù)上述分析，沉積物可能將更傾向成為NO3-N的“匯”。

圖4　不同條件下長江口鄰近海域NH4-N垂直分布Fig.4　 NH4-N vertical distribution under different conditions in the Yangtze River Estuary adjacent waters

圖5　不同條件下長江口鄰近海域NO3-N垂直分布Fig.5　NO3-N vertical distribution under different conditions in the Yangtze River Estuary Adjacent Waters

成巖模型可以較好地模擬PO4-P垂直分布(見圖6)。有機磷分解速率、自生磷礦沉淀速率、沉積速率和生物擾動對PO4-P通量影響顯著；孔隙度變化僅對通量存在一定影響。

近年來長江口DIP輸入通量逐年上升[43]，在過去40年內(nèi)沉積物TP含量增加約10%[50]。據(jù)以往變化趨勢可知，若D2站沉積速率降低25%，通量變?yōu)?.017 2 mmol/m2·d；D3站自生磷礦沉淀速率增加10%，通量變?yōu)?.006 60 mmol/m2·d；E1站有機磷分解速率增加10%，通量變?yōu)?0.001 29 mmol/m2·d；F1站生物擾動層厚度降為0，通量變?yōu)?.001 52 mmol/m2·d。P4站孔隙度增加5%，通量變?yōu)?.006 03 mmol/m2·d。長江口鄰近海域沉積物TP含量、孔隙度的增加和沉積速率的降低將更利于PO4-P在沉積物-水界面的交換；底界面PO4-P擴散通量的增加對上層水體營養(yǎng)鹽結構的影響將近一步擴大。

圖6　不同條件下長江口鄰近海域PO4-P垂直分布Fig.6　 PO4-P vertical distribution under different conditions in the Yangtze River Estuary adjacent waters

圖7為長江口鄰近海域SiO3-Si模擬剖面圖。生物硅溶解速率和生物擾動對SiO3-Si擴散通量和垂直分布影響顯著；孔隙度變化僅對SiO3-Si通量存在一定影響；沉積速率對SiO3-Si分布和通量影響不顯著。

近年來隨著長江大壩的投入使用，導致長江輸沙量逐年減小，長江口SiO3-Si輸入通量也有所降低[51]；在過去30年內(nèi)沉積物中生物硅含量降低約33%[52]。據(jù)以往變化趨勢可知，若D2站孔隙度增加5%，通量變?yōu)?.07 mmol/m2·d；D3站生物擾動層厚度降為0，通量變?yōu)?.169 mmol/m2·d；E1站沉積速率降低25%，通量無顯著變化；F1和P4站硅溶解速率降低33%，通量變?yōu)?.721 mmol/m2·d和1.02 mmol/m2·d。隨著長江口鄰近海域沉積物中生物硅含量的降低，SiO3-Si擴散通量和沉積物對水體SiO3-Si貢獻可能有所降低。

圖7　不同條件下長江口鄰近海域SiO3-Si垂直分布Fig.7　 SiO3-Si vertical distribution under different conditions in the Yangtze River Estuary adjacent waters

3　結論

(1)除NO3-N和PO4-P外，全部站位間隙水營養(yǎng)鹽濃度均高于上覆水；長江口鄰近海域上覆水為氧化態(tài)環(huán)境，DIN以NO3-N為主；間隙水為還原態(tài)環(huán)境，DIN以NH4-N為主；長江口鄰近海域表層沉積物間隙水和上覆水營養(yǎng)鹽含量相關性不顯著。

(2)長江口鄰近海域底界面NH4-N、NO3-N、PO4-P、SiO3-Si擴散通量分別為：0.0218～0.167、-0.751～0.178、-0.001 44～0.012 1、0.34～1.24 mmol/m2·d；沉積物是NH4-N、PO4-P和SiO3-Si的“源”，是NO3-N的“匯”。(3)長江口鄰近海域營養(yǎng)鹽擴散通量與其它地區(qū)相比較，其數(shù)值處于中等水平；成巖模型可以較好地模擬底界面營養(yǎng)鹽垂直分布規(guī)律，并初步預測多重壓力下底界面營養(yǎng)鹽分布和通量的變化趨勢。

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責任編輯徐環(huán)

Research of Pore Water Nutrients Diffusion Fluxes in the Yangtze River Estuary Adjacent Waters

HUANG Jin, LIU Su-Mei

(The Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

In November 2011, investigations were carried out in the Yangtze River Estuary Adjacent Waters to understand nutrients composition and distribution feature in overlying water and pore water; The diagenetic models were applied to calculate benthic nutrients fluxes, to analyze main factors which affect nutrients diffusion fluxes and fluxes tendencies in future. The results showed that: According to diagenetic model, benthic nutrients diffusion fluxes were 0.021 8～0.167 0 mmol/m2·d for NH4-N, -0.751～0.178 mmol/m2·d for NO3-N, -0.001 44～0.012 1 mmol/m2·d for PO4-P and 0.34～1.24 mmol/m2·d for SiO3-Si; The spatial-temporal distribution of overlying water and pore water nutrients in the Yangtze River Estuary Adjacent Waters were influenced by factors as terrigenous input, biogeochemical process, bioturbation and sedimentary type. Comparison with other regions indicated that nutrients fluxes of the Yangtze River Estuary Adjacent Waters ranked at medium level.

pore water; nutrient; sediment-water interface; diffusion flux; Yangtze River Estuary

國家重點基礎研究發(fā)展規(guī)劃項目“多重壓力下近海生態(tài)系統(tǒng)可持續(xù)產(chǎn)出與適應性管理”(2011CB409800)資助

2015-05-26；

2015-09-11

黃金(1990-)，男，碩士生。E-mail: 1218005300@qq.com

??通訊作者：E-mail: sumeiliu@ouc.edu.cn

P734.4

A

1672-5174(2016)10-073-09

10.16441/j.cnki.hdxb.20150193

Supported by the National Development Scheme of Key Fundamental Research of China“Sustainable Output and Adaptive Management of Coastal Ecosystem Under Multiple Pressures” (2011CB409800)