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    TiO2納米線/Bi2 WO6催化劑制備及影響因素探究

    2016-11-10 18:50:59張慧孫曉君魏金枝張鳳鳴
    關(guān)鍵詞:鈦酸丁酯納米線

    張慧 孫曉君 魏金枝 張鳳鳴

    摘要:為制備具有可見光響應(yīng)的高效光催化劑,采用水熱法制備了點(diǎn)一線型形貌的Ti0,納米線/Bi2wO6復(fù)合催化劑,考查了鈦源、水熱溫度、溶劑、復(fù)合配比等制備因素對(duì)復(fù)合催化劑形貌的影響,并采用x射線衍射(xRD)、紫外一可見吸收光譜(uV—vis)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)等方法進(jìn)行表征,結(jié)果表明:采用鈦酸丁酯制備的TiO,納米線為銳鈦礦相且結(jié)晶度良好;水熱溫度為180℃,溶劑為乙二醇,TiO2納米線復(fù)合配比為50%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))時(shí)所制備的TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑點(diǎn)一線形貌最優(yōu);TiO2納米線復(fù)合窄帶隙半導(dǎo)體Bi2wO6明顯拓寬了光譜響應(yīng)范圍,復(fù)合催化劑的禁帶寬度達(dá)Eg=2.70eV

    關(guān)鍵詞:TiO2納米線;Bi2wo6;復(fù)合催化劑;制備;光催化

    DoI:10.15938/j.jhust.2016.04.013

    中圖分類號(hào):TQ 426.6

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號(hào):1007-2683(2016)04-0070-05

    0引言

    半導(dǎo)體光催化作為一種綠色化工技術(shù)已經(jīng)被廣泛地應(yīng)用于光解水制氫和光降解有機(jī)污染物中,然而,常規(guī)半導(dǎo)體較低的量子效率嚴(yán)重制約著光催化劑的使用因此,開發(fā)具有可見光響應(yīng)的高效催化劑具有重大意義,眾所周知半導(dǎo)體的復(fù)合可利用形成異質(zhì)結(jié)半導(dǎo)體的能極差有效地降低光生電子和空穴的復(fù)合率,同時(shí)可拓寬光譜響應(yīng)范圍,提高光吸收能力,目前許多復(fù)合催化劑已成功制備并表現(xiàn)了較高的光催化活性,例如BiOI/Ti02、AgI/BiOI 、Ti02/Sn02、ZnO/In203,以及核殼異質(zhì)結(jié)BiV04/Bi203等,

    近來(lái)一維TiO納米結(jié)構(gòu)引起了研究者的廣泛注意,如納米線、納米棒、納米管等,因其具有較高的電子傳輸速率、較大的比表面積以及較短的光學(xué)路徑等優(yōu)點(diǎn)大大提高了光催化效率鎢酸鉍(E。=(2,6~2,8)eV)是Aurivillius氧化物家族中組成最簡(jiǎn)單的一員,能被可見光激發(fā),具有較高的光催化活性引,目前,研究者們已合成不同形貌的Bi2W06微、納米結(jié)構(gòu),例如納米籠、巢狀、微球等,如將具有可見光響應(yīng)的Bi2WO6和具有較高電子傳輸速率的TiO2納米線復(fù)合,二者形成異質(zhì)結(jié)抑制光生電子和空穴的復(fù)合,有望解決光催化劑應(yīng)用中存在的瓶頸問題,

    基于以上設(shè)計(jì)思路,本文通過水熱法制備點(diǎn)一線型TiO2納米線/Bi2Wo6復(fù)合催化劑,探究鈦源、水熱溫度、溶劑、復(fù)合配比等因素對(duì)其復(fù)合催化劑晶型和形貌的影響,這種新穎的點(diǎn)一線型復(fù)合催化劑的成功制備,為一維結(jié)構(gòu)復(fù)合催化劑的制備提供有利的參考和借鑒,并且具有提高光催化性能的良好潛力。

    1.實(shí)驗(yàn)

    1.1光催化劑的制備

    實(shí)驗(yàn)所用試劑均為分析純,本實(shí)驗(yàn)采用濃堿水熱法制備TiO2納米線,將不同鈦源緩慢加入到10 mol/L的NaOH溶液中,轉(zhuǎn)移到100 mL的聚四氟乙烯反應(yīng)釜中一定溫度下水熱反應(yīng)一定時(shí)間,自然冷卻至室溫,通過抽濾分離沉淀,用1mol/LHCl清洗至濾液pH=l,HCl浸泡12h后,水洗至濾液pH=7,干燥焙燒即得TiO2納米線,

    通過水熱法制備復(fù)合催化劑,將O.485 gBi(NO3)3·5H2O溶于溶劑(乙二醇或HNO3)中,得無(wú)色透明溶液后加入0.6gTiO2納米線浸漬2 h,減壓蒸餾除去溶劑乙二醇,利用蒸餾氣氛使液體均勻分散在燒瓶壁上,有利于Bi3+和WO的有效結(jié)合,將溶解了0.164g Na2WO4·2H2O的乙二醇溶液加入到上述產(chǎn)物中,磁力攪拌3 h,轉(zhuǎn)移到100 mL的聚四氟乙烯反應(yīng)釜中一定溫度下(140、180和200°C)保溫9h,自然冷卻至室溫,水洗、乙醇洗數(shù)次,產(chǎn)物于80℃干燥12h,即得50%TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑樣品,按以上方法,本實(shí)驗(yàn)還制備了不同TiO2納米線質(zhì)量分?jǐn)?shù)的復(fù)合催化劑,分別標(biāo)記為30%TiO2納米線/Bi2WO6,50%TiO2納米線/Bi2WO6,70%TiO2納米線/Bi2WO2,

    1.2催化劑的表征

    x一射線衍射(XRD)采用日本理學(xué)株氏會(huì)社生產(chǎn)的D/max-rB旋轉(zhuǎn)陽(yáng)極x射線衍射儀測(cè)定樣品的晶相組成,測(cè)試條件為:采用Cu靶射線,x射線波長(zhǎng)A=0.154 18nm,管電壓為45kV,管電流為40mA,掃描速度為8。/rain,采樣寬度為0,02。;采用掃描電子顯微鏡(SEM)觀察樣品的微觀形貌,所用儀器為荷蘭飛利浦公司的FEI,SIRION型號(hào)掃描電鏡,測(cè)試前需將樣品進(jìn)行噴金處理;采用紫外一可見漫反射(UV-Vis-DRS)測(cè)試樣品的最大吸收波長(zhǎng),所用儀器為日本日立公司的UV-3010型紫外可見分光光度計(jì),掃描范圍300~800 nm,以BaS04標(biāo)準(zhǔn)白板作為參比,本課題采用日本日立公司H~650型透射電子顯微鏡觀察樣品的微觀形貌,儀器的電子束加速電壓為100 kV,TEM樣品的預(yù)處理主要是將待測(cè)樣品在無(wú)水乙醇中超聲分散,取上層清液滴在銅網(wǎng)上,然后再空氣中自然晾干,最后進(jìn)行圖像拍攝,

    2.結(jié)果與討論

    2.1鈦源的影響

    本實(shí)驗(yàn)利用濃堿水熱法制備TiO:納米線時(shí)考查了不同鈦源對(duì)其晶型的影響,分別采用固相鈦源P25納米顆粒(75%銳鈦礦相和25%晶紅石相)和液相鈦源鈦酸丁酯制備的溶膠來(lái)制備TiO2納米線,圖l是不同鈦源制備的TiO2納米線的XRD圖,與標(biāo)準(zhǔn)卡對(duì)比可知,在2θ=25.4°、37.9°、48.0°、54.0°、55.1°、62.6°、68.7°和70.2°出現(xiàn)的較強(qiáng)吸收峰分別對(duì)應(yīng)的是銳鈦礦相TiO2的(101)、(004)、(200)、(105)、(211)、(204)、(116)和(220)晶面特征衍射峰(與JCPDS N0,89—4921吻合),從圖中可以看出鈦酸丁酯為鈦源制備的TiO2納米線全部為銳鈦礦,無(wú)其他雜峰,且峰形尖銳;以P25為鈦源制備的TiO2納米線主要以銳鈦礦為主,但強(qiáng)度較弱,出現(xiàn)雜峰,存在部分金紅石相,所以以下實(shí)驗(yàn)采用液體鈦源鈦酸丁酯,

    此外,分別考查了不同鈦源對(duì)TiO2納米線形貌的影響,圖2是不同鈦源制備的TiO2納米線的SEM和TEM圖,從圖中可以看出,以P25為鈦源制備的TiO2納米線團(tuán)聚嚴(yán)重,形貌不規(guī)整;而以鈦酸丁酯為鈦源制備的TiO2納米線分散均勻,具有更大的長(zhǎng)徑比,說明其各向異性生長(zhǎng)明顯,結(jié)晶度較高,從TEM可以看出所制備的Ti02納米線直徑分布100nm左右,長(zhǎng)度為微米級(jí),這是因?yàn)镻25作為鈦源與濃NaOH反應(yīng)是要先經(jīng)歷較緩慢的溶解過程,而鈦酸丁酯可以直接與之反應(yīng)生成鈦酸鈉,反應(yīng)較為充分,所以生成的納米線較為規(guī)整,

    2.2水熱溫度的影響

    圖3為鈦酸丁酯為鈦源,乙二醇為溶劑,TiO2納米線的復(fù)合配比為50%,不同水熱溫度(140°C、180℃和200℃)下制備的TiO2納米線/Bi2Wo2復(fù)合催化劑的SEM圖,放大倍數(shù)為10000倍,從圖中可以看出,當(dāng)溫度為140℃時(shí),不利于Bi2WO6的結(jié)晶,Bi2WO納米顆粒生成較少,隨著水熱溫度的升高,在180°C=時(shí),大量的Bi2WO2納米顆粒附著在TiO2納米線上,并且此溫度下更利于TiO2納米線的各向異性生長(zhǎng),使得TiO2納米線的線性結(jié)構(gòu)更為規(guī)整,但當(dāng)溫度升高到200°C時(shí),TiO2納米線團(tuán)聚嚴(yán)重,不能為Bi2WO6納米顆粒提供更多的附著位點(diǎn),

    2.3溶劑的影響

    在TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑的制備過程中,本實(shí)驗(yàn)分別采用HNO3和乙二醇作為溶劑,圖4為復(fù)合催化劑的SEM圖,放大倍數(shù)為10000倍,從圖中可以看出,HNO3作為溶劑時(shí)破壞了TiO2納米線的線性結(jié)構(gòu),使其發(fā)生斷裂,致使Bi2WO6納米顆粒不能有效地附著在TiO6納米線上,點(diǎn)一線型結(jié)構(gòu)的破壞致使異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)不能有效地形成,當(dāng)所用溶劑為乙二醇時(shí),其親水基團(tuán)羥基可以與TiO2納米線的活性基團(tuán)有效鍵合,同時(shí)羥基還可以與Bi+離子發(fā)生螯合作用,使得Bi3+離子與TiO2納米線緊密結(jié)合,同時(shí)在Bi3+離子的附著位點(diǎn)上原位生長(zhǎng)Bi2W06納米顆粒,這種緊密的結(jié)合有助于形成更優(yōu)異的點(diǎn)一線型Ti02納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑,

    2.4復(fù)合配比的影響

    實(shí)驗(yàn)制備了不同復(fù)合配比(質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%、50%和70%)的TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑,圖5為不同復(fù)合配比催化劑的SEM圖和Bi2WO6的EDS圖,從圖中可以看出,復(fù)合催化劑中Bi2WO6納米顆粒以TiO2納米線為載體均勻分散,這種復(fù)合催化劑模型可以為電子的轉(zhuǎn)移提供有效的途徑,EDS圖進(jìn)一步確認(rèn)了所制備的納米顆粒為Bi2WO6當(dāng)TiO2納米線復(fù)合量過少時(shí),不能為Bi2WO6粒子提供更多的附著位點(diǎn),未形成有效的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),也不能為電子的傳輸提供更多的通道,不能抑制光生電子和空穴的復(fù)合,然而當(dāng)TiO2納米線增加到70%,由于TiO2納米線的團(tuán)聚,會(huì)強(qiáng)烈影響光的透射;隨著Bi2WO6納米顆粒的相對(duì)減少,對(duì)可見光的利用也在降低,將降低其可見光下的催化效率,

    圖6為不同復(fù)合比例催化劑的紫外一可見吸收光譜圖,從圖中可看出,與TiO2納米線相比,復(fù)合材料的吸收波長(zhǎng)有了不同程度的紅移,說明復(fù)合材料有效地拓寬了光譜響應(yīng)范圍,分別作各吸收曲線的切線得對(duì)應(yīng)光吸收閾值入g,據(jù)公式Eg=1240/入g(eV)可計(jì)算出30%、50%、70%Tio2納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑的帶隙能分別為2,82、2,70和2,91eV,較TiO2(3,2 eV)有了明顯減小,說明TiO2納米線與Bi2WO6能帶匹配,形成了有效的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),除此之外,從50%TiO2納米線與Bi2WO6機(jī)械混合得到的漫反射光譜可看出,其紅移程度小于50%TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合材料,半導(dǎo)體的吸光特性是由能帶結(jié)構(gòu)決定的,所以吸收邊的紅移是由于所制備的光催化劑中復(fù)合了窄帶隙的半導(dǎo)體Bi2WO2,且TiO2納米線與Bi2WO6能級(jí)匹配,使復(fù)合催化劑禁帶寬度變窄,提高了對(duì)可見光的響應(yīng)。

    3.結(jié)論

    采用水熱法制備了點(diǎn)一線型TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合光催化劑,在復(fù)合材料的制備過程中,鈦源、水熱溫度、溶劑和復(fù)合配比是影響復(fù)合材料點(diǎn)一線形貌的重要因素,其中,采用鈦酸丁酯作為鈦源,水熱溫度為180°C,所用溶劑為乙二醇,TiO2納米線的復(fù)合配比為50%時(shí),得到了形貌優(yōu)異的點(diǎn)一線型TiO2納米線/Bi2WO6復(fù)合催化劑,且具有明顯的可見光吸收,其禁帶寬度達(dá)2.70 eV;復(fù)合催化劑中TiO2納米線與Bi2WO6有效結(jié)合,可以抑制光生電子和空穴的復(fù)合,具有提高光催化性能的良好潛力。

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