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    金屬有機(jī)骨架(MOFs)作為電極材料在二次鋰離子電池中的應(yīng)用

    2016-10-13 01:15:00北京大學(xué)附屬中學(xué)曾艾群
    電子世界 2016年17期
    關(guān)鍵詞:負(fù)極充放電鋰離子

    北京大學(xué)附屬中學(xué) 曾艾群

    金屬有機(jī)骨架(MOFs)作為電極材料在二次鋰離子電池中的應(yīng)用

    北京大學(xué)附屬中學(xué) 曾艾群

    金屬有機(jī)骨架(MOFs)具有獨(dú)特且穩(wěn)定的多孔納米結(jié)構(gòu),它有容量大、穩(wěn)定性高、種類(lèi)豐富等優(yōu)點(diǎn),是一種很有潛力的鋰離子電池電極材料。本文對(duì)MOFs材料及其衍生材料作為鋰離子電池負(fù)極和正極材料的相關(guān)研究工作分別進(jìn)行了論述,同時(shí)對(duì)其發(fā)展方向和應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。

    MOFs ;鋰離子電池電極材料正極負(fù)極

    進(jìn)入新世紀(jì)以來(lái),隨著可移動(dòng)用電設(shè)備(如電腦、手機(jī)、電動(dòng)汽車(chē)等)的飛速發(fā)展,也對(duì)電池技術(shù)提出了越來(lái)越高的要求??芍貜?fù)充放電的二次鋰離子電池,因其具有放電電壓高,使用穩(wěn)定,質(zhì)量輕,無(wú)記憶效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn),廣泛地應(yīng)用于各類(lèi)可充電設(shè)備中。但由于目前商品化的鋰離子電池還有能量密度不夠高,難以承受大電流充放電等不足,難以跟上可移動(dòng)用電設(shè)備快速的發(fā)展步伐,因此對(duì)于鋰離子電池的相關(guān)研究仍然是一個(gè)非常熱門(mén)的領(lǐng)域。

    1.鋰離子電池

    第一塊可充電的二次鋰電池出現(xiàn)在1972年,由Exxon公司的Whittingham教授研制出來(lái)[1]。之后,1980年Armand提出用鋰的嵌插材料石墨替代金屬鋰作為鋰電池的負(fù)極,從而開(kāi)發(fā)出真正意義上的鋰離子電池。1996年,貝爾實(shí)驗(yàn)室使用半固態(tài)的聚合物電解質(zhì)替換之前的液態(tài)電解質(zhì),開(kāi)發(fā)出聚合物鋰離子電池,解決了鋰離子電池的安全問(wèn)題,才使得鋰離子電池真正的走向千家萬(wàn)戶(hù)。

    圖1 鋰離子電池的基本結(jié)構(gòu)[2]

    鋰離子電池的基本結(jié)構(gòu)如圖1所示,主要由正極、負(fù)極、電解質(zhì)、隔膜、正負(fù)極電流收集板以及外電路組成。在放電時(shí),鋰離子(Li+)從負(fù)極材料中脫嵌,穿過(guò)電解質(zhì),嵌入正極材料,外電路中伴隨電子從負(fù)極遷移到正極的過(guò)程。充電時(shí)正好相反,Li+從正極遷移到負(fù)極。整個(gè)充放電過(guò)程中,Li+不斷的在兩個(gè)電極之間嵌入嵌出而不發(fā)生氧化還原,因而鋰離子電池又被稱(chēng)為“搖椅電池”[3]。

    目前,商品化的二次鋰離子電池的負(fù)極材料一般采用石墨,其理論容量為372 mAh/g;正極材料有LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4等,其理論容量分別為273 mAh/g、148 mAh/g、170 mAh/g。這些電極材料的存儲(chǔ)容量和充放電速率都還有待提高,因此對(duì)于鋰離子電池電極材料的研究,具有至關(guān)重要的作用。

    圖2 MOFs基本結(jié)構(gòu)示意圖[5]

    2.金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)

    金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)的概念最早由Yaghi教授于1995年提出來(lái)[4],并在之后的20年中迅速發(fā)展,受到人們的廣泛關(guān)注。目前已經(jīng)有超過(guò)20,000種不同的MOF結(jié)構(gòu)被合成出來(lái),并且這一數(shù)字仍在迅速增長(zhǎng)中。

    MOF材料主要由中心的金屬構(gòu)建單元和多齒的有機(jī)配體相互連接而形成的具有多孔性質(zhì)的三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),如圖2所示。在MOFs材料中,具有非常明顯多孔的性質(zhì),一般其孔隙率可以達(dá)到50%以上的體積分?jǐn)?shù),表面積可以達(dá)到驚人的1,000~10,000 m2/g,遠(yuǎn)超一般的體相材料。

    由于MOFs材料突出的多孔性質(zhì),并且金屬構(gòu)建基元和有機(jī)多齒配體都可以作為活性反應(yīng)位點(diǎn),結(jié)構(gòu)穩(wěn)定并且豐富多樣易于調(diào)控,因而在氣體存儲(chǔ)與分離、傳感、催化、藥物傳遞等方面都有著廣泛的應(yīng)用。而將MOFs作為電極材料應(yīng)用在二次鋰離子電池中,是近年來(lái)興起的發(fā)展非常迅速的一個(gè)研究領(lǐng)域[6]。

    3.MOFs作為電極材料在二次鋰離子電池中的應(yīng)用

    MOFs材料的金屬構(gòu)建單元一般是金屬離子或金屬氧化物,在電化學(xué)過(guò)程中可以作為氧化還原活性物質(zhì)使用,并且其疏松多孔的性質(zhì)也有利于Li+的遷移,同時(shí)由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性也能夠保證鋰離子電池循環(huán)過(guò)程中的性能穩(wěn)定,因此,MOFs是一種非常有潛力的鋰離子電池電極材料[6]。

    3.1鋰離子電池的負(fù)極材料

    鋰離子電池的傳統(tǒng)負(fù)極材料是石墨,其理論容量只有372 mAh/ g,并且難以容忍大電流充放電。MOFs材料本身含有的金屬離子和金屬氧化物就是理想的負(fù)極材料;并且,MOFs材料還能作為模板合成其他方法難以合成的具有獨(dú)特納米結(jié)構(gòu)的金屬氧化物或碳材料,作為負(fù)極材料使用。

    3.1.1MOFs本體材料

    最先將MOFs材料應(yīng)用在鋰離子電池中是在2006年,Chen等人[7]用溶劑熱的方法合成了各種不同形貌的MOF-177材料,并把它作為鋰離子電池的負(fù)極材料,探究Li+在其中的存儲(chǔ)容量。在充放電循環(huán)中,發(fā)生的電極反應(yīng)包括:

    由于前兩個(gè)反應(yīng)都是不可逆的反應(yīng),導(dǎo)致了MOF-177的分解,從而使得制備的鋰離子電池負(fù)極材料體現(xiàn)出較差的循環(huán)穩(wěn)定性。第一次充放電時(shí)在50 mA/g的速率下還具有400mAh/g的容量,第二次循環(huán)就快速下降到105 mAh/g。

    2010年,Vittal等人[8]利用Zn2+的甲酸絡(luò)合物Zn3(HCOO)6形成的MOFs材料(FOR-1)來(lái)作為鋰離子電池的負(fù)極材料。經(jīng)過(guò)電化學(xué)測(cè)試發(fā)現(xiàn),F(xiàn)OR-1材料在60 mA/g的速率下循環(huán)60次后得到的可逆容量為560 mAh/g。無(wú)論是容量還是循環(huán)穩(wěn)定性都遠(yuǎn)超過(guò)之前的MOF-177材料。這主要是因?yàn)镕OR-1材料發(fā)生電極生成甲酸鋰而不是氧化鋰,在放充電過(guò)程中,F(xiàn)OR-1材料能夠可逆的分解和再生,使得這樣的材料擁有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

    除了直接使用MOFs材料作為電池負(fù)極以外,也有工作以MOFs材料為基礎(chǔ),來(lái)構(gòu)建復(fù)合材料。Shen等人[9]用溶劑熱法合成了Fe-

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