基于CMAQ模式的中國大氣BaP遷移轉(zhuǎn)化模擬研究

閆文君,劉 敏,劉世杰,何友江,唐 偉,汪 青,李 曄,孟 凡*

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基于CMAQ模式的中國大氣BaP遷移轉(zhuǎn)化模擬研究

閆文君1,2,劉 敏1,劉世杰2,何友江2,唐 偉2,汪 青1,李 曄1,孟 凡2*

(1.華東師范大學地理科學學院,地理信息科學教育部重點實驗室,上海 200241；2.中國環(huán)境科學研究院大氣環(huán)境研究所,北京 100012)

在空氣質(zhì)量模式CMAQ中增加了對大氣中苯并[a]芘(BaP)傳輸、轉(zhuǎn)化和沉降過程的模擬,新增了BaP氣相/顆粒相間分配模式(OA吸收模式)以及BaP化學轉(zhuǎn)換,并采用該模型模擬了2014年1、4、7、10月四個季節(jié)代表月中國大氣中BaP的濃度以及干濕沉降通量的空間分布特征.模擬結(jié)果與部分地區(qū)的實測數(shù)據(jù)進行了初步對比驗證,結(jié)果顯示BaP濃度的模擬值和測量值的量級基本一致,其比值基本在1~2個量級范圍內(nèi),表明模擬結(jié)果處于可接受的范圍.基于模型結(jié)果,還探討了BaP濃度與沉降季節(jié)變化特征與人為源排放的緊密聯(lián)系,說明濕沉降是BaP最主要的沉降途徑.BaP沉降的空間分布與其排放源和濃度具有密切的聯(lián)系,并且具有長距離輸送的特征等.

CMAQ模式；BaP；季節(jié)變化；干沉降；濕沉降

苯并[a]芘(BaP)是苯與芘稠合而成的一類五環(huán)的多環(huán)芳烴(PAHs),一般存在于機動車尾氣排放、住宅木材燃燒的濃煙、燃煤電廠的飛灰以及其他燃燒相關(guān)過程產(chǎn)生的可吸入粒子中[1].BaP作為第一個被發(fā)現(xiàn)的環(huán)境化學致癌物,具有很強的致癌特性,一般將它作為PAHs的代表.由于其可以在大氣中進行長距離輸送,導致在大陸范圍內(nèi)廣泛分布,同時其毒性特征導致存在嚴重的生態(tài)風險和人體健康風險,因此國際社會開始呼吁減少和消除PAHs排放的行動,并開展了大量相關(guān)研究.目前,EMEP(歐洲監(jiān)測和評估項目)下的國際合作項目MSC-E(氣象綜合中心—東部)已經(jīng)開始對PAHs等各種有毒物質(zhì)在歐洲的遠距離輸送以及沉降和轉(zhuǎn)化展開了相關(guān)模擬研究[2].而我國還沒有建立關(guān)于PAHs的監(jiān)測網(wǎng)絡(luò),數(shù)據(jù)獲取比較困難,不足以支撐PAHs的大區(qū)域管理控制,因此利用模式模擬PAHs等污染物在大氣中的傳輸、轉(zhuǎn)化和沉降刻不容緩.

目前美國EPA開發(fā)并逐漸完善的MODELS-3/CMAQ模式(由中尺度氣象模式WRF、排放處理模式SMOKE和多尺度空氣質(zhì)量模式CMAQ組成)已全面考慮了常規(guī)氣態(tài)污染物和部分有毒空氣污染物,涉及氣溶膠、光化學氧化和酸沉降等多種污染問題,幾乎能夠模擬大氣中所有的物理化學過程[3],同時也考慮了實際大氣中不同物種之間的相互轉(zhuǎn)化和互相影響,不僅用于各種大氣污染物濃度的預(yù)測,而且可用于環(huán)境評估和環(huán)境控制決策[4-5]-[].

CMAQ模式系統(tǒng)對PAHs的模擬在歐美等地已經(jīng)被廣泛應(yīng)用并進行了驗證,國外的研究重點主要集中在PAHs及其衍生物的來源解析與模擬[6]、大氣濃度與沉降量[7]、氣相—顆粒相間分配[8]以及煙霧箱模擬等.2008年Matthias等[9]第一次展示出了歐洲等地大氣中BaP的沉積域,表明CMAQ已經(jīng)擴展了模擬POPs的能力.而Meng等[10]和Zhang等[11]在CMAQ模式中增加了二類污染物(CMAQ-PCDD/Fs)氣相—顆粒相間分配機制以及二類污染物的化學過程,并用來模擬北美地區(qū)PCBs和PCDD/Fs的濃度和干濕沉降量.另外Bewersdorff等[12]分析了船舶排放對BaP的濃度和沉降分布的影響,并針對主要的船舶排放物NO,SO2和PM10對BaP濃度和沉降的影響進行了敏感性分析.

國內(nèi)對大氣中PAHs的研究主要集中于來源、濃度、沉降以及氣相—顆粒相間分配[13]的實際觀測,對PAHs的模擬研究則多集中于基于逸度模型的多介質(zhì)歸趨模擬研究[14-15]-[]等.例如Tao等[16]利用改進的多介質(zhì)模型在自己建立的1km分辨率的排放清單基礎(chǔ)上模擬了天津地區(qū)多環(huán)芳烴的擴散遷移.Liu等[17]運用網(wǎng)格化的區(qū)域尺度上的多介質(zhì)逸度模型模擬了渤海灣地區(qū)BaP的遷移轉(zhuǎn)化,并對輸入?yún)?shù)做了敏感性測試.在CMAQ模式的應(yīng)用方面,國內(nèi)研究者目前主要著眼于對常規(guī)污染物CO、SO2、O3、NO、PM2.5等在大氣中傳輸與擴散以及能見度問題的研究,對POPs(持久性有機污染物,PAHs為其中一種)的模擬研究較少.目前僅有張玨等[18]利用改進的CMAQ模式模擬了2006年長三角地區(qū)PCDD/Fs在大氣中的輸送、轉(zhuǎn)化和沉降等演變過程.

因此,本研究在CMAQ模式中增加了對大氣中BaP傳輸、轉(zhuǎn)化和沉降過程的模擬,新增了BaP氣相/顆粒相間分配模式(KOA吸收模式)以及BaP化學轉(zhuǎn)化,并采用該模式模擬了2014年1、4、7、10月四個季節(jié)代表月中國大氣中BaP的濃度以及干濕沉降通量的空間分布特征,以此來研究中國大氣中BaP的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律等.

1 研究方法

本研究采用CMAQ模式4.7版本,其中氣相化學反應(yīng)機制主要選擇SAPRC99化學機制[19].模擬區(qū)域采用Lambert地圖投影,投影中心坐標為35°N,110°E,標準緯線為24°N和46°N,覆蓋整個東亞地區(qū).CMAQ模式使用基于地形追隨的質(zhì)量垂直坐標系以及一重單相嵌套網(wǎng)格方案.網(wǎng)格的水平分辨率為36km′36km,網(wǎng)格數(shù)為200′160.

1.1 氣象場及初始邊界條件

在WRF模式中,氣象場的初始和邊界條件采用NCAR和NCEP的時間間隔為6h、空間分辨率為1°′1°的FNL再分析氣象數(shù)據(jù),地形和下墊面資料來自USGS 30s全球地形和MODIS下墊面資料.WRF的模擬結(jié)果可以通過CMAQ模式的氣象前處理模塊MCIP(氣象—化學處理端口)轉(zhuǎn)換為CMAQ可識別接收的格式.

CMAQ模式中設(shè)置的初始和邊界條件在模式結(jié)果中有著重要的作用[20].在本研究中, CCTM(CMAQ化學—傳輸模塊)按月依次運行30d或31d,并且將每個月第1d的前1d作為初始場.敏感性測試表明,24h的自旋時間能夠使得初始條件的影響保持到最低[9].在整個區(qū)域里,將與CMAQ源代碼一起提供CO, O3,NO2,和SO2等氣相物種的典型配置文件作為邊界條件.

1.2 排放數(shù)據(jù)

本研究中,CMAQ模式所需的常規(guī)污染物排放清單國內(nèi)部分采用MEIC(中國多尺度排放清單模型)(2010年),國外部分采用REAS(亞洲區(qū)域排放清單)(2010年);BaP排放清單采用Shen等[21]于2013年公布的1960~2008年期間16種PAHs排放清單(2008年).利用SMOKE前處理模式對排放清單數(shù)據(jù)進行處理,將常規(guī)污染物排放清單和BaP排放清單進行整合,以模擬2014年1、4、7、10月四個季節(jié)代表月BaP的遷移轉(zhuǎn)化情況.SMOKE模式能夠?qū)⑴欧旁辞鍐螖?shù)據(jù)按照CMAQ模式所要求的時空精度和格式進行處理.通過SMOKE模式處理得到的BaP排放源強分布如圖1所示.由圖1可知其中華北平原、京津冀、長三角、珠三角等地區(qū)源排放較為集中.

2 模式發(fā)展

本研究基于CMAQ模式發(fā)展了BaP的相關(guān)算法,根據(jù)PAHs具有半揮發(fā)性的特征,在模式中添加了2種BaP物種形態(tài)[22]:氣相(BaP)和顆粒相(PBaP).在CMAQ模式中,氣溶膠或大氣中懸浮的顆粒物,根據(jù)粒徑大小可以分為3種模態(tài):愛根核膜(粒徑<0.1μm),積聚膜(粒徑為0.1~2.5μm),粗膜(粒徑為2.5~10μm).顆粒相BaP往往吸附在粒徑為0.1~2mm的粒子上[23],99%的BaP以積聚膜的形式存在,1%以愛根核膜的形態(tài)存在[5],因此假設(shè)模式中顆粒相BaP只以積聚膜的形態(tài)存在,并且默認該情況符合所有的有機氣溶膠.

2.1 氣相/顆粒相間分配模式(KOA吸收模式)

大氣中氣相和顆粒相之間的分配是POPs環(huán)境行為的一項重要特性.BaP在大氣中主要以顆粒相的形式存在[24].因此本研究分析了顆粒相BaP的濃度及干濕沉降通量.研究表明,通過吸附或吸收產(chǎn)生的平衡過程[25]或者動態(tài)傳質(zhì)過程[26]可以描述氣相、顆粒相在大氣中的分配.下面簡要地描述了本文所應(yīng)用的分配模式:OA分配模式[27].

首先,物質(zhì)的氣相和顆粒相在大氣中的分配系數(shù)P可以估計為:

式中:p是物質(zhì)顆粒相的濃度,ng/m3;g是物質(zhì)氣相的濃度,ng/m3;TSP是大氣中總懸浮顆粒物的濃度,μg/m3.

根據(jù)Junge-Pankow吸附模式[28-29]可知,大氣中POPs在氣相和顆粒相之間的分配與辛醇—空氣分配系數(shù)OA直接相關(guān).Finizio等[30]對此提出了下列表達式:

式中:om是粒子吸附的有機物所占的質(zhì)量分數(shù);o和om分別是辛醇和有機物的分子量,g/mol;o和om分別是辛醇和有機物中PAHs的活度系數(shù).Harner和Bidleman運用此模式提出了大氣中PAHs的P對KOA的回歸相依性,用方程表示如下[31-32]-[]:

式中:和是經(jīng)驗常數(shù).采用Odabasi等[33]通過實驗得出的值:=?6.50,= 5382.

2.2 BaP的去除過程

模式考慮了BaP在大氣中的兩種去除過程:物理去除過程和化學轉(zhuǎn)化去除過程.BaP所依附的粒子發(fā)生干沉降時,它的化學反應(yīng)半衰期大約為10d[34],此時只考慮物理去除過程.夏季降水較多,濕沉降量較大,此時受到污染的城市大氣中BaP的半衰期僅為1.93h[35],說明大氣中的BaP被濕沉降過程有效地去除,這可能也是造成夏季環(huán)境大氣中測量的BaP具有較低濃度的原因.因此物理去除過程考慮了顆粒相BaP的干沉降過程以及氣相與顆粒相BaP的濕沉降過程.化學轉(zhuǎn)化去除過程是指BaP在大氣中發(fā)生氣象化學反應(yīng)而轉(zhuǎn)化成其他物質(zhì)進行清除.氣相BaP在大氣中會與OH和NO3自由基發(fā)生反應(yīng),根據(jù)反應(yīng)的重要性,本研究只考慮了氣相BaP與OH自由基的反應(yīng)[36].而顆粒相BaP一般發(fā)生的多相反應(yīng)此處不予考慮.

3 模擬結(jié)果與模式驗證

3.1 BaP濃度結(jié)果分析

由圖2可知,濃度較高的區(qū)域主要分布在華北平原、長三角、珠三角等地區(qū),1月四川盆地一帶濃度也較高.因此,從空間分布來說,BaP的濃度分布與源排放的空間分布基本相同,源的高排放成為其濃度集中分布的主要原因,同時有比較明顯的擴散和傳輸效應(yīng).但是由于模式中假設(shè)源排放量無時間變化和季節(jié)變化,因此模擬的BaP濃度的時間變化基本取決于氣象條件的變化.還可看到,BaP的濃度分布具有明顯的季節(jié)變化,1月濃度最高;4月和10月次之;7月濃度最低.例如北京1月BaP濃度模擬值最高可達17.506ng/m3,7月濃度最低到0.092ng/m3.這是因為7月夏季降水較多,大量的顆粒相BaP隨著雨水沉降到地面,對BaP濃度進行有效地清除;而1月為冬季供暖季,人為源的排放量較多,同時邊界層的混合層高度降低,天氣系統(tǒng)穩(wěn)定,使大氣中的BaP較長時間停留在近地層中,另外還需要考慮的是冬季白天日照時間短,低溫能夠減少BaP的光氧化產(chǎn)物和相關(guān)化學反應(yīng)[23],從而造成BaP的濃度相對較高.Bewersdorff等[37]研究顯示,全年住宅供暖所產(chǎn)生的BaP排放量與大氣溫度有一定的線性關(guān)系, BaP的冬季總排放量約為夏季的10倍,而冬季增加的排放量也將造成年平均排放量的增加.

3.2 模式驗證

由于目前國內(nèi)BaP研究相對較少,且BaP不屬于大氣常規(guī)監(jiān)測污染物,因此很難獲得大量的觀測數(shù)據(jù).為了較好地評估模式模擬大氣中BaP的性能,表1中對比了2014年1、4、7、10四個季節(jié)代表月上海地區(qū)以及2015年1月1~10日北京、濟南、上海三地BaP濃度的模擬值相對于測量值的模擬效果,以此初步對模擬結(jié)果的可靠性進行驗證.本研究中模式模擬結(jié)果與實際測量值的吻合程度釆用標準化平均偏差(NMB)、標準化平均誤差(NME)、均方根誤差(RMSE)、相關(guān)系數(shù)(CORR)來評估.NMB能反映模擬值與測量值的平均偏離程度,NME反映模擬值與測量值的平均絕對誤差,RMSE反映模擬值與測量值的偏離程度.

表1 2014~2015年上海地區(qū)BaP濃度的模擬月均值與測量值及相關(guān)統(tǒng)計指標對比Table 1 Statistical analysis of monthly averaged of modeled BaP concentrations with measurements in 2014~2015

注:a目前采樣得到的測量值有2014年4、7、10月上海地區(qū)以及2015年1月1~10日北京、濟南、上海三地BaP濃度值,采樣時分別在3地各設(shè)置一個具有代表性的采樣點,每24h得到一個濃度值作為日均值.測量值為當月的月均值.

從表1中可以看出2015年1月北京、濟南、上海的模擬值與測量值相關(guān)性較高,相關(guān)系數(shù)基本處于0.3~0.6之間,同時偏離度較小,模擬值約為測量值的2倍,說明模擬效果較好.2014年10月的模擬值和測量值之間的相關(guān)性最好,4月次之,7月較差,而7月和10月的模擬值偏離測量值的程度較大,偏離度甚至達到43.509,這表明模擬值與測量值仍然有很大的不確定性.BaP模式模擬的最大不確定性來源是排放源,也可能是由于模式中初始場、邊界場、氣象場以及化學機制的不確定性造成的.同時,觀測數(shù)據(jù)的時間和空間分辨率也遠小于模式,觀測數(shù)據(jù)的誤差和采樣點代表性也可能是模式與觀測比較差異的來源.通過2015年1月1~10日北京、濟南、上海三地的BaP濃度模擬日均值與同期測量值的對比(圖3)可知,模擬值與測量值的量級基本一致,模擬效果較好,但模擬值整體略高于實際測量值.研究表明,模擬結(jié)果的不確定性主要來自于排放清單的不確定性.由于排放清單的排放因子和活動數(shù)據(jù)有很大的不確定性,可能造成BaP排放清單的不確定性.一般來講排放清單的不確定性在2~5倍之間[38].但同時要考慮實驗條件的限制、采樣點不豐富以及經(jīng)緯度稀疏的因素,用于對比的實驗測量值本身也具有一定的誤差.

3.3 BaP沉降結(jié)果分析

由圖5可知,干沉降的分布區(qū)域基本集中在華中、華北、長三角等人口密集地區(qū),與濃度的空間分布基本一致,這表明BaP的干沉降空間分布主要取決于它的濃度分布,并且濃度高的地區(qū)干沉降量大,濃度低的地區(qū)干沉降量則小.同時,新疆、青海、西藏等偏遠地區(qū)的干沉降量普遍接近0,說明BaP在大氣中進行了長距離的遷移輸送,使得我國中部東部等沿海地區(qū)干沉降分布較為集中,干沉降量也較大.BaP的干沉降空間分布還具有明顯的季節(jié)變化,1月的干沉降范圍最大,干沉降量也大;4月和10月次之;7月的沉降范圍最小,干沉降量也最少.這主要是因為冬季燃煤較多,人為排放量大,大氣中的顆粒相BaP也較多,且低溫時BaP的濃度較高,因此干沉降量隨著溫度的降低而增加.

通過與濕沉降的空間分布(圖6)對比可以看出,只有降水才會出現(xiàn)BaP的濕沉降,并且BaP的沉降分布基本符合其濃度分布.模擬期間全國的濕沉降分布范圍明顯大于干沉降分布,7月為夏季,降水最多最頻繁,分布范圍最大,1月和10月濕沉降分布最少,4月次之.另外,1月也有部分地區(qū)濕沉降量較大,是因為1月大氣中顆粒物較多,BaP濃度較大,一旦發(fā)生降水,則當日濕沉降量會較大,有時甚至會遠大于干沉降量.因此BaP濕沉降的空間分布形式主要取決于它的濃度和降水分布.

從表2可見,三地的干沉降量均表現(xiàn)為1月冬季最高,7月夏季最低,2014年上海的沉降總量高于北京和濟南,這主要是因為上海地區(qū)大氣中水汽含量較高,降水量充足,因此濕沉降量較大,約占其沉降總量的84%.說明濕沉降是BaP最主要的沉降途徑,氣象條件對沉降量具有顯著影響.而三地的干沉降量則相差不大,這主要是因為BaP在大氣中能夠進行長距離遷移輸送的緣故.

表2 2014年1、4、7、10月北京、濟南、上海三地BaP干濕沉降通量模擬值對比(μg/m2)Table 2 Comparison between modeled BaP dry deposition rates and wet deposition rates for January, April, July, and October 2014 in Beijing, Jinan and Shanghai (μg/m2)

BaP是一種揮發(fā)性較小的化合物,在環(huán)境大氣中適當溫度下BaP質(zhì)量的主要部分與粒子結(jié)合在一起,因此沉降主要集中在在排放源的附近.研究表明超過80%的BaP排放量與私人燃燒以及公共發(fā)電廠的熱能產(chǎn)生有關(guān)[7].因此最大沉降量及最高沉降率一般會出現(xiàn)在人口密集分布的地區(qū),人口稀少的偏遠地區(qū)沉降較少.另外,沿海地區(qū)也有明顯的沉降,且沿海和外海之間存在很大的梯度,這主要是因為CMAQ模式模擬時只包含了陸地基準排放,而忽略了海洋上的船舶排放.沿海海岸附近的顯著源區(qū)在京津冀、山東半島、上海等人口分布密集的地區(qū).BaP沉降的空間分布與BaP的排放源、濃度具有密切的聯(lián)系.

4 結(jié)論

4.1 改進的CMAQ模式對大氣中BaP的模擬研究結(jié)果顯示,BaP的濃度分布與源排放的空間分布基本相同,源的高排放是其濃度集中分布的主要原因.BaP的濃度分布還具有明顯的季節(jié)變化,冬季最高,夏季最低.

4.2 通過對模擬結(jié)果的一系列對比驗證可知,2015年1月1~10日北京、濟南、上海三地的BaP濃度模擬值與測量值量級基本一致,模擬值約為測量值的2倍,模擬效果較好.2014年10月的模擬值和測量值之間的相關(guān)性最好,而7月模擬值與測量值偏離度較高,但比值基本在1~2個量級范圍內(nèi),與國內(nèi)同類研究偏離水平相當,表明模擬結(jié)果處于可接受的范圍.

4.3 BaP的干沉降空間分布主要取決于濃度分布,并具有明顯的季節(jié)變化,1月干沉降最大,7月最小,其沉降分布在模擬區(qū)域具有長距離輸送的特征.而濕沉降作為BaP最主要的沉降途徑,其空間分布主要取決于它的濃度和降水分布.BaP沉降的空間分布多集中在中部東部沿海等人口密集地區(qū),與BaP的排放源、濃度具有密切聯(lián)系.

4.4 由于本次研究所應(yīng)用的排放清單尚未考慮各個物種的時間序列,因此BaP模擬值的驗證需要今后更大的努力進行時間序列的建模,以此來進一步探討B(tài)aP濃度與干濕沉降通量的時間變化特征.未來的研究工作中希望加強排放清單的制作,盡量保證排放源、排放因子與活動的數(shù)據(jù)的準確性,以更高的分辨率模擬區(qū)域內(nèi)的有機物.

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* 責任作者, 研究員, mengfan@craes.org.cn

Simulations of the atmospheric benzo[a]pyrene in China using CMAQ model

YAN Wen-jun1,2, LIU Min1, LIU Shi-jie2, HE You-jiang2, TANG Wei2, WANG Qing1, LI Ye1, MENG Fan2*

(1.Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, College of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China；2.Atmospheric Environment Institute, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China)., 2016,36(6)：1681~1689

The modules for simulating transport, transformation and deposition processes, as well as gas/particle partitioning (OAabsorption mechanism) processes of atmospheric BaP was implemented into the CMAQ, a regional air quality model developed by U.S. E.P.A. The spatial distributions of BaP concentrations, dry and wet deposition rates are simulated for January, April, July and October 2014 in China. The comparison between modeled and observed BaP concentrations shows the predicted values were in an acceptable range. The predicted deposition results show that the wet deposition is the dominant deposition pathway. The spatial distributions of the BaP depositions are closely related to that of the anthropogenic emissions and present obvious long-distance transportation characteristics.

CMAQ；BaP；seasonal variation；dry deposition；wet deposition

X512

A

1000-6923(2016)06-1681-09

閆文君(1991-),女,甘肅敦煌人,華東師范大學地理科學學院碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境模擬研究工作

2015-11-06

國家自然科學基金重點項目(41130525);國家自然科學基金面上項目(21177118,41371451);國家自然科學基金項目(41501530)