基于比值和偏相關(guān)的大氣污染物源識(shí)別
——以2014年江蘇省為例

王　濤，康淮鈺，劉梓雅，季　銘，曹　云，徐思蔚，陳秀鵑，施夢(mèng)琦，夏忠歡,3,4，5

(1. 南京師范大學(xué) 環(huán)境學(xué)院 江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210023；2. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433；3. 南京師范大學(xué) 虛擬地理環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210023；4. 江蘇省地理信息資源開發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210023；5. 江蘇省地理環(huán)境演化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育建設(shè)點(diǎn)， 南京 210023)

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基于比值和偏相關(guān)的大氣污染物源識(shí)別
——以2014年江蘇省為例

王濤1，2，3，康淮鈺1，劉梓雅1，季銘1，曹云1，徐思蔚1，陳秀鵑1，施夢(mèng)琦1，夏忠歡1,3,4，5

(1. 南京師范大學(xué) 環(huán)境學(xué)院 江蘇省物質(zhì)循環(huán)與污染控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210023；2. 復(fù)旦大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433；3. 南京師范大學(xué) 虛擬地理環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210023；4. 江蘇省地理信息資源開發(fā)與利用協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210023；5. 江蘇省地理環(huán)境演化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育建設(shè)點(diǎn)， 南京 210023)

為探究2014年江蘇省大氣污染物的大致來源，利用灰度圖描述13個(gè)省轄市的月均PM2.5/PM10和NO2/SO2值；利用偏相關(guān)系數(shù)描述PM2.5、PM10與NO2、SO2的關(guān)系.結(jié)果顯示，大氣顆粒物方面，江蘇省冬夏季、蘇南和蘇中地區(qū)的二次顆粒物的貢獻(xiàn)較大，而春秋季和蘇北地區(qū)的揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)較大；氣態(tài)污染物方面，江蘇省旅游旺季、蘇南地區(qū)的移動(dòng)污染源的貢獻(xiàn)較大，而采暖期、蘇中和蘇北地區(qū)的固定污染源的貢獻(xiàn)較大.江蘇省的二次PM2.5主要源自SO2的 氣- 粒轉(zhuǎn)化過程，固定污染源的間接貢獻(xiàn)較大；江蘇省的PM10更多源自固定污染源而非移動(dòng)污染源.本文的研究表明，二次顆粒物、揚(yáng)塵源、移動(dòng)污染源和固定污染源對(duì)江蘇省大氣污染物污染特征的影響存在明顯的時(shí)空差異.

二次PM2.5； 移動(dòng)污染源； 固定污染源； 偏相關(guān)； 江蘇省

目前，大氣污染問題日益突出，也日益受到關(guān)注.城市大氣污染物的來源受氣象、經(jīng)濟(jì)、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)等多方面的影響.研究表明，化石燃料的燃燒(如燃煤、機(jī)動(dòng)車尾氣等)是PM2.5和PM10的重要來源，但除此以外PM2.5有很大一部分源自氣態(tài)污染物(如SO2、NO2、HC等)參與的光化學(xué)反應(yīng)[1]，而PM10有很大一部分源自各類揚(yáng)塵源(如沙塵、建筑揚(yáng)塵、交通揚(yáng)塵等)[2].因此，就質(zhì)量濃度而言，PM2.5/PM10越高，二次顆粒物的貢獻(xiàn)率越高；比值越低，揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)率越高.另有研究表明，城市中的NO2主要源自機(jī)動(dòng)車尾氣排放等移動(dòng)污染源[3]，而SO2主要源自工業(yè)燃燒(如燃煤發(fā)電、金屬冶煉等)等固定污染源[4].因此，就質(zhì)量濃度而言，NO2/SO2越高，移動(dòng)污染源的貢獻(xiàn)率越高；比值越低，固定污染源的貢獻(xiàn)率越高.

目前，國內(nèi)外對(duì)大氣顆粒物的源解析研究得較多，對(duì)氣態(tài)污染物的來源探究得較少.此外，通過CMB、PMF、PCA等定性方法探究顆粒物來源時(shí)往往需要開展復(fù)雜的實(shí)地監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)[5].對(duì)大范圍區(qū)域，實(shí)地監(jiān)測(cè)布點(diǎn)難以保證具有足夠的數(shù)量和代表性，所得的源解析結(jié)果往往存在各類誤差.因此，有必要研究在僅獲得大氣污染物的質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上如何識(shí)別其大致來源.此外，目前對(duì)江蘇地區(qū)大氣污染物污染特征的研究往往局限于單一城市，鮮見針對(duì)全省地區(qū)的討論.

本文以2014年江蘇省13個(gè)省轄市(圖1)的大氣污染物日均濃度數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，利用比值和偏相關(guān)分析等統(tǒng)計(jì)學(xué)方法，探究江蘇省大氣污染物的來源類型，以此了解蘇南、蘇中和蘇北地區(qū)的大氣污染物來源差異，為不同城市的大氣污染防治提供科學(xué)參考.

1　材料與方法

1.1研究區(qū)域特征

江蘇省(116°18′E至121°57′E，30°45′N至35°20′N)，位于我國大陸東部沿海，長(zhǎng)江下游，下設(shè)13個(gè)省轄市，省會(huì)南京(圖1).江蘇地勢(shì)低平、河湖較多；氣候溫和，雨量適中，四季分明.

1.2數(shù)據(jù)來源、內(nèi)容和處理方法

本文所涉及的數(shù)據(jù)源自中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站官方網(wǎng)站(http：∥www.cnemc.cn/)的全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái).針對(duì)某類大氣污染物，取各監(jiān)測(cè)站點(diǎn)每日00：00至24：00的小時(shí)濃度的算術(shù)均值作為站點(diǎn)日均濃度，取各城市下設(shè)所有站點(diǎn)的日均濃度的算術(shù)均值作為城市的日均濃度.由此可得2014年江蘇省13個(gè)省轄市的大氣污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3)的日均濃度.為方便比較研究，將江蘇省劃分為蘇南地區(qū)(南京市、鎮(zhèn)江市、常州市、無錫市、蘇州市)、蘇中地區(qū)(揚(yáng)州市、泰州市、南通市)和蘇北地區(qū)(徐州市、宿遷市、淮安市、連云港市、鹽城市).各地區(qū)和江蘇省的污染物濃度為對(duì)應(yīng)城市的相應(yīng)數(shù)據(jù)的算術(shù)平均值.利用Origin軟件繪制灰度圖(Grey Scale Map).利用SPSS軟件對(duì)變量進(jìn)行相關(guān)性分析.鑒于同一區(qū)域的大氣污染物濃度通常兩兩間存在相關(guān)性[6]，故采用偏相關(guān)系數(shù)描述兩變量的相關(guān)性(例如計(jì)算PM2.5濃度與對(duì)應(yīng)NO2濃度的偏相關(guān)系數(shù)時(shí)，將對(duì)應(yīng)的PM10、SO2、CO和O3濃度作為控制變量)，以排除其他污染物的濃度數(shù)據(jù)對(duì)相關(guān)關(guān)系的干擾，使相關(guān)性結(jié)論更純粹，更具說服力.

2　結(jié)果與討論

2.1PM2.5/PM10

2014年，江蘇省的月均PM2.5/PM10值存在明顯的時(shí)空分布特征(圖2).時(shí)間尺度上，各城市的比值于1～2月出現(xiàn)高峰，于6～9月和11～12月左右出現(xiàn)次高峰.1～2月的“春運(yùn)”對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)顯著[7].冬季的采暖過程(尤其是北部城市的集中供暖)除了產(chǎn)生大氣顆粒物外，同時(shí)排放的大量SO2等氣態(tài)污染物有助于二次PM2.5的生成[8].夏季高溫、高濕、高紫外線的氣象條件也有助于二次PM2.5的生成；夏季降水頻繁，濕沉降對(duì)PM10的去除效率高于對(duì)PM2.5的去除效率[9]，導(dǎo)致PM2.5/PM10升高.各城市的比值于4～5月和9～10月左右出現(xiàn)低谷.春季，沙塵是PM10的主要來源；秋季是秸稈焚燒的高峰期，長(zhǎng)三角地區(qū)的秸稈焚燒對(duì)PM10的貢獻(xiàn)量較對(duì)PM2.5而言更大[10].空間尺度上，南京、鎮(zhèn)江、蘇州、南通、淮安的比值普遍較高，其余城市的比值較低；三類地區(qū)的年均PM2.5/PM10值大小排序?yàn)樘K南(0.64)>蘇中(0.63)>蘇北(0.60).北部地區(qū)沙塵天氣頻繁，秸稈焚燒現(xiàn)象普遍[11]，對(duì)PM10的貢獻(xiàn)量大.因此，就大氣顆粒物而言，蘇南和蘇中地區(qū)的二次顆粒物的貢獻(xiàn)較大，而蘇北地區(qū)的揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)較大.

2.2NO2/SO2

2014年，江蘇省的月均NO2/SO2值存在明顯的時(shí)空分布特征(圖3，見第540頁).時(shí)間尺度上，各城市比值的峰谷值出現(xiàn)的月份不完全相同.就全省情況而言，比值較高的依次為10月、11月和8月，該時(shí)段正值旅游旺季，交通量的大幅增長(zhǎng)導(dǎo)致NO2的大量排放[12]；比值最低的為1～2月，正值冬季采暖期，燃煤導(dǎo)致SO2大量排放，降低了比值.空間尺度上，蘇州、南京等蘇南城市的比值遠(yuǎn)高于泰州、淮安等蘇中和蘇北城市的比值；三類地區(qū)的年均NO2/SO2值大小排序?yàn)樘K南(1.78)>蘇北(1.09)>蘇中(1.02).盡管蘇南地區(qū)的固定燃煤源點(diǎn)位比蘇中、蘇北地區(qū)密集[13]，但該地區(qū)的機(jī)動(dòng)車保有量遠(yuǎn)高于蘇中、蘇北地區(qū)的數(shù)量，對(duì)NO2的貢獻(xiàn)作用較突出.

2.3偏相關(guān)分析

兩種大氣污染物濃度的相關(guān)性可反應(yīng)二者的來源特征： 呈正相關(guān)時(shí)，表明二者可能具有同源性；呈負(fù)相關(guān)時(shí)，二者濃度存在“此消彼長(zhǎng)”的變化特征，一者可能為另一者的前體物質(zhì)[14]，此時(shí)二次污染物生成過程加快.表1所示為2014年江蘇省及其13個(gè)下轄市的PM2.5、PM10與NO2、SO2的偏相關(guān)系數(shù)，表中相關(guān)系數(shù)經(jīng)雙側(cè)檢驗(yàn)，均有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義.

PM10與NO2、SO2的相關(guān)性均表現(xiàn)為正相關(guān)，表明PM10與二者具有同源性.值得注意的是，除揚(yáng)州外的所有省轄市的PM10與SO2呈正相關(guān)；一半城市的PM10與NO2無相關(guān)性；全省的PM10也表現(xiàn)為與SO2呈正相關(guān)而與NO2無相關(guān)性.這表明江蘇省的PM10更多源自固定污染源的揚(yáng)塵排放或燃燒過程.

表1　江蘇省各城市PM2.5、PM10與NO2、SO2的偏相關(guān)分析

注：**在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)；*在0.05水平(雙側(cè))上顯著相關(guān).“—”表示該處相關(guān)系數(shù)不具統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，略去.

3　結(jié)　論

1) 大氣顆粒物方面，江蘇省冬夏季二次顆粒物的貢獻(xiàn)較大，春秋季揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)較大；蘇南和蘇中地區(qū)二次顆粒物的貢獻(xiàn)較大，蘇北地區(qū)揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)較大.

2) 氣態(tài)污染物方面，江蘇省旅游旺季移動(dòng)污染源的貢獻(xiàn)較大，采暖期固定污染源的貢獻(xiàn)較大；蘇南地區(qū)的移動(dòng)污染源的貢獻(xiàn)較大，蘇中和蘇北地區(qū)的固定污染源的貢獻(xiàn)較大.

3) 江蘇省的二次PM2.5主要源自SO2的氣-粒轉(zhuǎn)化過程，固定污染源的間接貢獻(xiàn)較大；PM10更多源自固定污染源而非移動(dòng)源.

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Source Identification of Atmospheric Pollutants Based on Specific Value and Partial Correlation——Taking Jiangsu Province in 2014 as an Example

WANG Tao1,2,3， KANG Huaiyu1， LIU Ziya1， JI Ming1， CAO Yun1， XU Siwei1， CHEN Xiujuan1， SHI Mengqi1， XIA Zhonghuan1,3,4，5

(1.JiangsuProvincialKeyLaboratoryofMaterialsCyclingandPollutionControl,SchoolofEnvironment,NanjingNormalUniversity,Nanjing210023,China; 2.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,FudanUniversity,Shanghai200433,China; 3.KeyLaboratoryofVirtualGeographicEnvironmentofMinistryofEducation,NanjingNormalUniversity,Nanjing210023,China; 4.JiangsuCenterforCollaborativeInnovationinGeographicalInformationResourceDevelopmentandApplication,Nanjing210023,China; 5.StateKeyLaboratoryCultivationBaseofGeographicalEnvironmentEvolutionofJiangsuProvince,Nanjing210023,China)

The general sources of atmospheric pollutants in Jiangsu province in 2014 were identified by describing monthly mean values of PM2.5/PM10and NO2/SO2in 13 cities by grey scale maps as well as describing the relations between PM2.5、PM10and NO2、SO2mass concentrations by partial correlation coefficients. The results are shown as follows. In the matter of atmospheric particulates, secondary particles had a greater contribution in summer and winter as well as in the southern and middle cities of Jiangsu, whereas dust sources had a greater contribution in spring and autumn as well as in the northern cities. In the matter of gaseous pollutants, mobile pollution sources had a greater contribution in the tourist rush season as well as in the southern cities of Jiangsu, whereas stationary pollution sources had a greater contribution in the heating period as well as in the middle and northern cities. The secondary PM2.5in Jiangsu came more from the gas-particle conversion process controlled by SO2, which mainly came from stationary pollution sources. The PM10in Jiangsu came from stationary pollution sources were more than that from mobile pollution sources. The results showed that obvious spatial and temporal disparities existed in the pollution characteristics of atmospheric pollutants in Jiangsu province were effected by secondary particles、dust sources、mobile pollution sources and stationary pollution sources.

secondary PM2.5; mobile pollution source; stationary pollution source; partial correlation; Jiangsu province

0427-7104(2016)04-0538-05

2015-12-07

國家自然科學(xué)基金(41001344)；中國博士后科學(xué)基金(2013M541696)；江蘇省博士后科研資助計(jì)劃(1301040C)；江蘇省高校自然科學(xué)研究(13KJB610008)；環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室課題(SKLECRA2013OFP07)；南京師范大學(xué)高層次人才科研啟動(dòng)基金(2012105XGQ0102)；江蘇高校優(yōu)勢(shì)學(xué)科建設(shè)工程(164320H116)

王濤(1994—)，男，本科生；夏忠歡，男，副教授，通訊聯(lián)系人，E-mail： zhhxia@njnu.edu.cn.

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A

研究簡(jiǎn)報(bào)