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    原位反應(yīng)增容法制備聚丙烯增強(qiáng)聚(甲基)丙烯酸酯吸油纖維及其結(jié)構(gòu)與性能表征

    2016-09-12 06:22:52徐乃庫(kù)
    功能材料 2016年8期
    關(guān)鍵詞:吸油丙烯酸酯丁酯

    馬 艷,徐乃庫(kù),封 嚴(yán)

    (1.天津工業(yè)大學(xué) 紡織學(xué)院,天津 300387;2.天津工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300387)

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    原位反應(yīng)增容法制備聚丙烯增強(qiáng)聚(甲基)丙烯酸酯吸油纖維及其結(jié)構(gòu)與性能表征

    馬艷1,徐乃庫(kù)2,封嚴(yán)1

    (1.天津工業(yè)大學(xué) 紡織學(xué)院,天津 300387;2.天津工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300387)

    為研究纖維的吸油性能,以懸浮聚合法合成的甲基丙烯酸丁酯-丙烯酸丁酯共聚物為基質(zhì)聚合物,聚丙烯為增強(qiáng)組分,在高速粉碎機(jī)中制得兩者的混合物,隨后與溶有過氧化苯甲酰的丙烯酸丁酯單體混合,將所得混合物料喂入到雙螺桿擠出機(jī),基于原位反應(yīng)增容機(jī)理,采用反應(yīng)擠出-熔融紡絲聯(lián)用技術(shù)制備吸油纖維。并利用差示掃描量熱儀、X射線衍射儀、熱重分析儀等儀器對(duì)纖維的結(jié)構(gòu)與性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明,所得纖維可吸收機(jī)油、泵油、植物油、三氯乙烯、四氯乙烯等油品;丙烯酸丁酯可在反應(yīng)擠出過程中原位生成接枝共聚物,該接枝共聚物可作為增容劑使聚丙烯相與甲基丙烯酸丁酯-丙烯酸丁酯共聚物相在一定程度上相容。

    聚(甲基)丙烯酸酯;丙烯酸丁酯;聚丙烯;原位反應(yīng)增容;吸油纖維

    0 引 言

    隨著工業(yè)社會(huì)的快速發(fā)展,人類對(duì)原油及其煉制品的需求與日俱增,海運(yùn)以其運(yùn)費(fèi)低廉的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)成為解決世界石油分布和消費(fèi)嚴(yán)重不均衡的重要途徑之一,然而溢油事故也頻繁發(fā)生[1-2]。泄露到天然水體中的油品,絕大部分都會(huì)滯留在水體中,這些油品會(huì)加重河流、湖泊和海洋的污染[3-5],進(jìn)而導(dǎo)致浮游植物、貝類、魚類等的大量死亡[6-8],最終會(huì)影響人類健康[9-10],因此,如何快速有效地治理油污染已成為迫在眉睫需要解決的問題。

    作為一種新型的功能高分子材料,合成吸油材料具有可吸收油品種類多、吸油倍率高和持油性好等優(yōu)點(diǎn),已被學(xué)者們深入研究。然而,目前合成吸油材料多呈粒狀形態(tài),而污油往往漂浮在水面上,具有擴(kuò)散快、流動(dòng)性大、污染面積廣等特點(diǎn),因此,粒狀合成吸油材料在處理該類污油時(shí)存在較大的缺陷,應(yīng)用受到限制。與粒狀合成吸油材料相比,吸油纖維可根據(jù)需要通過非織造或紡織加工技術(shù)制成形狀各異的制品,且具有比表面積大、吸油速率快、回收處理方便等優(yōu)點(diǎn),可顯著彌補(bǔ)粒狀合成吸油材料的不足,進(jìn)而極大地拓展合成吸油材料的應(yīng)用領(lǐng)域。

    因具有親油性好、合成簡(jiǎn)單、原料單體便宜等優(yōu)點(diǎn),聚(甲基)丙烯酸酯已成為合成吸油材料中最重要的一類。然而,合成的聚(甲基)丙烯酸酯吸油材料具有完善的化學(xué)交聯(lián)結(jié)構(gòu),在有機(jī)溶劑中不溶解,在加熱條件下不熔融,難以通過常規(guī)紡絲技術(shù)將其加工成吸油纖維,因此,除本文發(fā)表的成果外,有關(guān)本征聚(甲基)丙烯酸酯吸油纖維的研究國(guó)內(nèi)外鮮有報(bào)道。封嚴(yán)等[11]以甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸十二酯和甲基丙烯酸羥乙酯為單體,采用干濕法紡絲以及半互穿聚合物網(wǎng)絡(luò)技術(shù)制備了后交聯(lián)型聚甲基丙烯酸酯吸油纖維。徐乃庫(kù)等[12]采用干濕法紡絲以及凍膠紡絲所得纖維雖具有優(yōu)異的吸油性能,但吸油后纖維會(huì)迅速溶脹,力學(xué)性能急劇下降,吸油后纖維的回收變得困難。為提高纖維吸油后的力學(xué)性能,Zhao等[13]以聚丙烯與聚(甲基)丙烯酸酯為基質(zhì)聚合物,采用共混熔融紡絲法制得共混吸油纖維,但聚丙烯與聚(甲基)丙烯酸酯不相容,共混吸油纖維中存在明顯的相分離現(xiàn)象,力學(xué)性能改善效果不佳。為改善聚丙烯與聚(甲基)丙烯酸酯的相容性,Xu等[14]以甲基丙烯酸丁酯均聚物為基質(zhì)聚合物,聚丙烯為增強(qiáng)組分,過氧化苯甲酰為引發(fā)劑,甲基丙烯酸羥乙酯為反應(yīng)單體,采用原位反應(yīng)增容法制備共混纖維,甲基丙烯酸羥乙酯雖可接枝于聚丙烯上,但由于甲基丙烯酸丁酯均聚物不含活潑叔氫原子,甲基丙烯酸羥乙酯與甲基丙烯酸丁酯均聚物之間的接枝反應(yīng)較困難,這種情況下,聚丙烯與聚(甲基)丙烯酸酯的相容性雖在一定程度上得到改善,但并未達(dá)到理想效果。

    為繼續(xù)探索改善聚丙烯與聚(甲基)丙烯酸酯相容性的方法,本文合成了含活潑叔氫原子的聚(甲基)丙烯酸酯,并以此為基質(zhì)聚合物,聚丙烯為增強(qiáng)組分,過氧化苯甲酰為引發(fā)劑,丙烯酸丁酯為反應(yīng)單體,基于原位反應(yīng)增容機(jī)理,在反應(yīng)擠出過程中,于引發(fā)劑作用下,使丙烯酸丁酯接枝于聚丙烯上,同時(shí)利用叔氫原子的活潑性使丙烯酸丁酯接枝于聚(甲基)丙烯酸酯上,這些接枝聚合物可充當(dāng)增容劑來有效改善聚丙烯和聚(甲基)丙烯酸酯的相容性,隨后采用熔融紡絲法制備聚丙烯增強(qiáng)聚(甲基)丙烯酸酯吸油纖維。本文主要研究纖維的相關(guān)吸油性能,并利用差示掃描量熱儀(DSC)、X射線衍射儀(XRD)、熱重分析儀(TG)等儀器對(duì)纖維的結(jié)構(gòu)及其它性能進(jìn)行表征。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1原料

    甲基丙烯酸丁酯(BMA),化學(xué)純,天津市福晨化學(xué)試劑研究所;丙烯酸丁酯(BA),化學(xué)純,天津市化學(xué)試劑研究所;聚乙烯醇(PVA),纖維級(jí),湖南省湘維有限公司;過氧化苯甲酰(BPO),化學(xué)純,中國(guó)醫(yī)藥集團(tuán)上?;瘜W(xué)試劑公司;氫氧化鈉,分析純,天津市塘沽化學(xué)試劑廠;大豆油,嘉里糧油(天津)有限公司;機(jī)油,殼牌統(tǒng)一(北京)石油化工有限公司;泵油,天津世方化工有限公司;三氯乙烯,天津市化學(xué)試劑三廠;四氯乙烯,天津市化學(xué)試劑三廠;聚丙烯(PP),纖維級(jí),中石化上海石化有限公司。

    1.2纖維制備

    將800mL去離子水、22.5gPVA置于1 000mL燒杯中,加熱攪拌直至PVA完全溶解,將301.3mLBA、1 198.7mLBMA以及BPO(占單體總質(zhì)量0.5%)置于2 000mL燒杯中,攪拌直至引發(fā)劑完全溶解,最后將上述溶液以及3 700mL去離子水移至10L聚合釜中,通入氮?dú)?,攪拌升溫?5 ℃,反應(yīng)5h,提高反應(yīng)溫度至95 ℃,繼續(xù)反應(yīng)1h,取出產(chǎn)物,反復(fù)洗滌,得白色粒狀甲基丙烯酸丁酯-丙烯酸丁酯(BMA-BA)共聚物,干燥備用;取BMA-BA共聚物和PP,使其質(zhì)量比為7∶3,隨后將兩者進(jìn)行粉碎,將粉碎后的混合物在真空烘箱中于50 ℃下烘干,按表1所示配比量取BA及BPO(占BA單體質(zhì)量0.5%),將該溶液噴淋到干燥好的BMA-BA共聚物/PP混合物中,密封后放入冷藏箱中靜置24h,使溶有BPO的BA通過滲透吸附方式滲入到混合物內(nèi)部;將上述混合物料加入到雙螺桿擠出機(jī)中,采用反應(yīng)擠出-熔融紡絲聯(lián)用技術(shù)制備吸油纖維,熔體細(xì)流經(jīng)水浴冷卻固化后形成初生纖維,將混合物料中BA含量為0,10%,20%,30%,40%時(shí)所得初生纖維標(biāo)記為1,2,3,4,5#。

    1.3靜態(tài)吸油測(cè)試

    以三氯乙烯為被測(cè)油品,取1g左右纖維,將其置于聚丙烯無紡布袋中,將布袋置于機(jī)油、泵油、植物油、三氯乙烯、四氯乙烯等油品中,待達(dá)到測(cè)試時(shí)間時(shí),將布袋取出,用濾紙去除布袋表面的油品,此外,對(duì)空布袋進(jìn)行同樣的處理,以扣除布袋的吸油量,最后按下式計(jì)算纖維吸油量Q

    式中,Q為纖維吸油量,g/g;G2為纖維吸油后布袋總質(zhì)量,g;G1為纖維吸油前布袋總質(zhì)量,g;G0為吸油前纖維質(zhì)量,g。

    表1混合物料組成以及纖維編號(hào)

    Table 1 The composition of the mixture and the numbering of the corresponding fiber

    SamplenumberBMA-BAcopolymer/gPP/gBA/gBPO/g1#21090002#21090210.1053#21090420.2104#21090630.3155#21090840.420

    完成吸油性能測(cè)試后,將裝有纖維樣品的布袋置于通風(fēng)櫥中,在室溫條件下通風(fēng)干燥24h,隨后稱其質(zhì)量,按下式計(jì)算纖維剩余率R

    式中,Gb為吸油性能測(cè)試后干燥纖維質(zhì)量,g;Ga為吸油性能測(cè)試前干燥纖維質(zhì)量,g。

    1.4DSC測(cè)試

    用德國(guó)Netzsch公司DSC200F3型差示掃描量熱儀在氮?dú)鈿夥障聦?duì)纖維熔融過程進(jìn)行研究,測(cè)試溫度為室溫~260 ℃,升溫速率為10 ℃/min。

    1.5XRD測(cè)試

    用德國(guó)BrukerAXS公司DSDISCOVERwithGADDS型X射線衍射儀對(duì)纖維結(jié)晶行為進(jìn)行研究,CuKα1為輻射源,2θ角范圍為10~45°,管電壓為40kV,管電流為40mA,掃描速度為4°/min。

    1.6TG測(cè)試

    用德國(guó)Netzsch公司STA409PC型熱重分析儀在氮?dú)鈿夥障聦?duì)纖維耐熱性能進(jìn)行分析,測(cè)試溫度為室溫~600 ℃,升溫速率為10 ℃/min。

    1.7形貌觀察

    用日本Hitachii公司X4800型場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察纖維表面及斷面形貌,加速電壓為10.0kV。

    2 結(jié)果與討論

    2.1靜態(tài)吸油

    吸油纖維是由幾種單體共聚所得共聚物紡制而成的材料,纖維大分子內(nèi)或大分子間具有三維網(wǎng)狀交聯(lián)結(jié)構(gòu)。該交聯(lián)結(jié)構(gòu)基于BA結(jié)構(gòu)單元在聚合時(shí)因—CH基團(tuán)的存在,以分子內(nèi)回咬、分子間氫捕捉以及β裂解等方式過度支化而形成[15]。與油品接觸時(shí),纖維表面的親油基團(tuán)(酯基)極易親合油品,進(jìn)而與油品分子發(fā)生溶劑化作用,在外界多余油品的驅(qū)動(dòng)下,油品分子不斷滲入纖維大分子間,由于纖維具有特殊的交聯(lián)結(jié)構(gòu),且含有增強(qiáng)組分PP,滲入的油品不能溶解纖維,也不能使纖維呈癱泥狀,相反卻被握持在網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)中,纖維體現(xiàn)出吸油性,吸油機(jī)理如圖1所示。

    圖1 纖維吸油機(jī)理

    圖2為纖維吸油量隨時(shí)間變化曲線。由圖2可見,與油品接觸后,纖維會(huì)迅速吸收油品,吸油量增加;隨吸油時(shí)間的延長(zhǎng),當(dāng)機(jī)油、泵油和植物油為被測(cè)油品時(shí),纖維吸油量稍有下降,而當(dāng)三氯乙烯和四氯乙烯為被測(cè)油品時(shí),隨吸油時(shí)間的延長(zhǎng),纖維吸油量顯著降低。眾所周知,吸油量下降是由纖維部分溶解造成的,因此,上述現(xiàn)象表明,機(jī)油、泵油和植物油溶解纖維的能力稍差,而三氯乙烯和四氯乙烯溶解纖維的能力稍強(qiáng)。此外,當(dāng)機(jī)油、泵油和植物油為被測(cè)油品時(shí),在相同吸油時(shí)間下,纖維吸油量隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加而增大。一方面,在反應(yīng)擠出過程中,BA除接枝到PP主鏈外還發(fā)生自聚,生成的BA均聚物以及接枝到PP主鏈上BA鏈段具有優(yōu)異的親油性;另一方面,機(jī)油、泵油和植物油溶解纖維的能力稍差,故隨BA含量的提高,所得纖維吸油量增加。當(dāng)三氯乙烯和四氯乙烯為被測(cè)油品時(shí),反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量不再顯著影響纖維的吸油量,吸油量達(dá)最大值后便開始急劇下降,且隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,下降趨勢(shì)變得更為突出。這是因?yàn)?,在反?yīng)擠出過程中,BA單體及初級(jí)自由基被熔體包裹,“籠蔽效應(yīng)”使自聚生成的BA均聚物分子量較低,其容易被溶解性極強(qiáng)的三氯乙烯或四氯乙烯溶出,故隨BA含量的提高,所得纖維吸油量下降趨勢(shì)更為突出。

    圖2 纖維樣品吸油曲線

    剩余率可以表征纖維中不可溶部分的含量,不可溶部分不僅與纖維大分子內(nèi)和大分子間的氫鍵作用有關(guān),而且與耐油品組分PP有關(guān),故可用剩余率來表征纖維抵御油品溶解的能力,以三氯乙烯為被測(cè)油品,纖維剩余率如圖3所示。由圖3可知,纖維剩余率隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加而降低。這一現(xiàn)象表明,纖維中不可溶部分隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加而降低,即纖維抵御油品溶解的能力變差,顯然這與低分子量BA均聚物的生成有關(guān),與圖2所述的事實(shí)一致。

    圖3 纖維吸收三氯乙烯后剩余率

    Fig3Theremainingratioofthefibersafterabsorbingtrichloroethylene

    2.2結(jié)晶行為

    圖4為纖維的XRD譜圖。由圖4可知,所有纖維樣品均在2θ為7.3°處出現(xiàn)了寬衍射峰,此衍射峰是由丙烯酸丁酯鏈段形成的有序結(jié)構(gòu)引起的[16]。1,2,3#纖維樣品在2θ為14.0,16.5,18.5,22.0°處出現(xiàn)了聚丙烯的特征衍射峰,這些衍射峰與(100)、(040)、(130)和(111)晶面分別相對(duì)應(yīng)[17],而4,5#纖維樣品在上述2θ處的衍射峰則變得更為模糊,難以區(qū)分開來。上述現(xiàn)象表明,隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,混合物料中的PP在成纖過程中結(jié)晶能力減弱,顯然這與BA的接枝有關(guān)。此外,隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,在以2θ=18°為中心的寬衍射峰變得越來越明顯,該處的衍射峰是由BMA-BA共聚物烷基側(cè)鏈折疊結(jié)晶引起的[18-19]。這一現(xiàn)象表明,PP相結(jié)晶被抑制后,BMA-BA共聚物烷基側(cè)鏈可折疊形成不完善結(jié)晶結(jié)構(gòu)。

    圖4 纖維樣品的XRD曲線

    2.3受熱熔融情況

    纖維DSC曲線如圖5所示。所有纖維樣品均在160 ℃附近出現(xiàn)了熔融吸熱峰,該峰為PP的特征熔融峰[20]。對(duì)于1#纖維樣品,該熔融峰峰值溫度為163.6 ℃,向混合物料中加入BA后,特別是對(duì)于4,5#纖維樣品,其熔融峰移向低溫區(qū),而熔融峰峰值溫度下降意味著晶區(qū)大分子規(guī)整程度的下降[21-22]。由此可知,在反應(yīng)擠出-熔融紡絲過程中,BA的接枝影響了PP大分子鏈的有序排列,使PP晶區(qū)規(guī)整性下降。此外,5#纖維樣品在86.5 ℃處出現(xiàn)了一個(gè)較小的吸熱峰,且隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的減小,該吸熱峰變得越來越不明顯。根據(jù)文獻(xiàn),無定形區(qū)內(nèi)相互纏結(jié)的聚合物大分子鏈在熱的作用下易發(fā)生解纏結(jié),從而導(dǎo)致了上述小吸熱峰[23-24]。

    圖5 纖維DSC曲線

    2.4耐熱性能

    由圖6(b)可知,1#纖維樣品有兩個(gè)明顯的熱降解峰,低溫降解峰位于260~420 ℃之間,而高溫降解峰則位于420~490 ℃之間,根據(jù)文獻(xiàn)[25],低溫降解峰由聚(甲基)丙烯酸酯熱降解引起,而高溫降解峰則由PP熱降解引起。隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,低溫降解峰出現(xiàn)了兩個(gè)峰肩,顯然這與新生成的BA均聚物有關(guān)。由于BA均聚物的分子量較低,熱穩(wěn)定性較差,故低溫處的峰肩由BA均聚物熱降解引起,而高溫處的峰肩則由原聚(甲基)丙烯酸酯熱降解引起。

    圖6 纖維樣品的耐熱性能

    由圖6(a)可知,1#纖維樣品起始降解溫度高于其它纖維樣品的起始降解溫度。這一現(xiàn)象表明,BA的引入會(huì)降低所得纖維樣品的耐熱性能,這一結(jié)果顯然也與較低分子量BA均聚物的生成有關(guān)。此外,BA的引入使PP熱降解峰接近于聚(甲基)丙烯酸酯熱降解峰,表明BA與PP的接枝共聚物組分可在一定程度上改善BMA-BA共聚物與PP的相容性。

    2.5纖維形貌

    纖維表面與斷面形貌如圖7所示。

    圖7 纖維表面與斷面形貌

    1#纖維樣品表面較光滑,隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA的引入及其含量的增加,纖維表面變得越來越粗糙。在反應(yīng)擠出過程中,一部分BA接枝到PP主鏈上,一部分BA發(fā)生自聚生成BA均聚物[26],剩余BA則接枝到BMA-BA共聚物主鏈上,大分子鏈間纏結(jié)增多,限制了大分子鏈間的熱運(yùn)動(dòng),在熔融紡絲過程中,熔體的流動(dòng)性降低,可紡性下降,故纖維表面變得粗糙起來。此外,由圖7還可以發(fā)現(xiàn),1,2,3,4#纖維樣品橫截面存在兩相結(jié)構(gòu),由于PP含量低于BMA-BA共聚物含量,故PP作為分散相分散于BMA-BA共聚物相中,但對(duì)于5#纖維樣品,內(nèi)部?jī)上嘟Y(jié)構(gòu)不再明顯。由此可見,BA單體確實(shí)可在反應(yīng)擠出過程中原位生成接枝共聚物,該接枝共聚物可作為增容劑使PP相與BMA-BA共聚物相在一定程度上相容。

    3 結(jié) 論

    (1)與油品接觸后,纖維會(huì)迅速吸收油品,吸油量增加;隨吸油時(shí)間的延長(zhǎng),當(dāng)機(jī)油、泵油和植物油為被測(cè)油品時(shí),纖維吸油量稍有下降,且在相同吸油時(shí)間下,纖維吸油量隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)丙烯酸丁酯(BA)含量的增加而增大;而當(dāng)三氯乙烯和四氯乙烯為被測(cè)油品時(shí),隨吸油時(shí)間的延長(zhǎng),纖維吸油量顯著降低,反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量不再顯著影響纖維的吸油量,但隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,吸油量下降趨勢(shì)變得更為突出。纖維中不可溶部分隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加而降低,即纖維抵御油品溶解的能力變差。

    (2)隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,混合物料中的聚丙烯(PP)在成纖過程中結(jié)晶能力減弱,PP相結(jié)晶被抑制后,甲基丙烯酸丁酯-丙烯酸丁酯共聚物(BMA-BA)烷基側(cè)鏈可折疊形成不完善結(jié)晶結(jié)構(gòu)。在反應(yīng)擠出-熔融紡絲過程中,BA的接枝影響了PP大分子鏈的有序排列,使PP晶區(qū)規(guī)整性下降,隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA含量的增加,所得纖維內(nèi)部大分子鏈纏結(jié)增強(qiáng)。

    (3)隨反應(yīng)擠出過程中混合物料內(nèi)BA的引入,所得纖維樣品的耐熱性能降低。

    (4)BA單體可在反應(yīng)擠出過程中原位生成接枝共聚物,該接枝共聚物可作為增容劑使PP相與BMA-BA共聚物相在一定程度上相容。

    [1]KoJY,DayJW.AreviewofecologicalimpactsofoilandgasdevelopmentoncoastalecosystemsintheMississippiDelta[J].Ocean&CoastalManagement, 2004, 47(11): 597-623.

    [2]FangP,MaoP,ChenJ,etal.Synthesisandpropertiesofaternarypolyacrylatecopolymerresinfortheabsorptionofoilspills[J].JournalofAppliedPolymerScience, 2014, 131(8): 631-644.

    [3]WangB,LiangW,GuoZ,etal.Biomimeticsuper-lyophobicandsuper-lyophilicmaterialsappliedforoil/waterseparation:anewstrategybeyondnature[J].ChemicalSocietyReviews, 2015, 44(1): 336-361.

    [4]WangH,WangE,LiuZ,etal.Anovelcarbonnanotubesreinforcedsuperhydrophobicandsuperoleophilicpolyurethanespongeforselectiveoil-waterseparationthroughachemicalfabrication[J].JournalofMaterialsChemistryA, 2015, 3(1): 266-273.

    [5]NgYF,GeL,ChanWK,etal.Anenvironmentallyfriendlyapproachtotreatoilspill:investigatingthebiodegradationofpetrodieselinthepresenceofdifferentbiodiesels[J].Fuel, 2015, 139(00): 523-528.

    [6]DeLauneRD,PezeshkiSR,JugsujindaA,etal.SensitivityofUSgulfofmexicocoastalmarshvegetationtocrudeoil:comparisonofgreenhouseandfieldresponses[J].AquaticEcology, 2003, 37(4): 351-360.

    [7]GieseM,GoldsworthySD,GalesR,etal.Effectsoftheironbaronoilspillonlittlepenguins(Eudyptulaminor) Ⅲ.breedingsuccessofrehabilitatedoiledbirds[J].WildlifeResearch, 2000, 27(6): 583-591.

    [8]GoletGH,SeiserPE,McGuireAD,etal.Long-termdirectandindirecteffectsofthe“ExxonValdez”oilspillonpigeonguillemotsinPrinceWilliamSound,Alaska[J].MarineEcologyProgressSeries, 2002, 241(1): 287-304.

    [9]PenningsSC,McCallBD,Hooper-BuiL.Effectsofoilspillsonterrestrialarthropodsincoastalwetlands[J].BioScience, 2014, 64(9): 789-795.

    [10]Pérez-CadahíaB,LafuenteA,CabaleiroT,etal.Initialstudyontheeffectsofprestigeoilonhumanhealth[J].EnvironmentInternational, 2007, 33(2): 176-185.

    [11]FengY,XiaoCF,XuNK.Studiesonsemi-IPNcopolymethyl-acrylatefiberandoil-absorptiveproperty[C]//Proceedingsofthe2007InternationalConferenceonAdvancedFibersandPolymerMaterials, 2007, 1-2: 606-608.

    [12]XuNaiku,XiaoChangfa,SongZhe.Propertiesofanorganicliquidabsorbingfiberpreparedbygelation-spinning[J].ActaPolymericaSinica, 2009, 1(4):317-324.

    徐乃庫(kù),肖長(zhǎng)發(fā),宋喆. 雙螺桿凍膠紡絲法制備有機(jī)液體吸附功能纖維及其性能研究[J].高分子學(xué)報(bào),2009,1(4):317-324.

    [13]ZhaoJ,XiaoC,XuN.Fabricationandcharacterizationofoil-absorptivefiberbypolypropyleneandpoly(butylmethacrylate-co-hydroxyethylmethacrylate)blends[J].JournalofThermoplasticCompositeMaterials, 2014, 27(1):3-17.

    [14]XuN,JiangM,YangC,etal.Fabricationandcharacterizationoffunctionalfiberbasedonpolymethacrylate/polypropylenealloyviainsitucompatibilization[J].PolymerPlasticsTechnology&Engineering, 2014, 53(7):725-733.

    [15]SherrylY,YuSu,FrankC,etal.Molecularimagingandanalysisofbranchingtopologyinpolyacrylatesbyatomicforcemicroscopy[J].Macromolecules, 2011, 44(15):5928-5936.

    [16]ZhangJ,YuanK,WangYP,etal.Preparationandpropertiesofpolyacrylate/bentonitesuperabsorbenthybridviaintercalatedpolymerization[J].MaterialsLetters, 2007, 61(2): 316-320.

    [17]BrodaJ,WochowiczA.Influenceofpigmentsonsupermolecularstructureofpolypropylenefibres[J].EuropeanPolymerJournal, 2000, 36(6): 1283-1297.

    [18]JangJ,KimBS.StudiesofCrosslinkedstyrene-alkylacrylatecopolymersforoilabsorbencyapplication.I.Synthesisandcharacterization[J].JournalofAppliedPolymerScience, 2000, 77(4): 903-913.

    [19]AbrahamS,AtvarsTD,WeissRG.Effectsoftemperatureandalkylgroupsofpoly(alkylmethacrylate)soninter-andintramolecularinteractionsofexcitedsingletstatesofpyrenylguestmolecules[J].TheJournalofPhysicalChemistryB, 2010, 114(38): 12221-12233.

    [20]ZhangF,GongY,HeT.Multiplemeltingbehaviorofisotacticpolypropyleneandpoly(propylene-co-ethylene)afterstepwiseisothermalcrystallization[J].EuropeanPolymerJournal, 2003, 39(12): 2315-2322.

    [21]WangJ,CheungMK,MiY.Miscibilityandmorphologyincrystalline/amorphousblendsofpoly(caprolactone)/poly(4-vinylphenol)asstudiedbyDSC,FT-IR,and13CsolidstateNMR[J].Polymer, 2002, 43(4): 1357-1364.

    [22]LeeJC,NamuraS,KondoS,etal.Miscibilityandcocrystallizationbehavioroftwomelt-processablerandomcopolymersoftetrafluoro-ethyleneandperfluoroalkylvinylether[J].Polymer2001, 42(12): 5453-5461.

    [23]CuiY,YangJ,ZengZ,etal.Uniquemorphologyandpropertiesstudyofpolyacrylateobtainedviafrontalphotopolymerization[J].Polymer, 2007, 48(20): 5994-6001.

    [24]HuangD,YangY,ZhuangG,etal.Influenceofentanglementsontheglasstransitionandstructuralrelaxationbehaviorsofmacromolecules. 1.polycarbonate[J].Macromolecules, 1999, 32(20): 6675-6678.

    [25]LaachachiA,RuchD,AddiegoF,etal.EffectofZnOandorgano-modifiedmontmorilloniteonthermaldegradationofpoly(methylmethacrylate)nanocomposites[J].PolymerDegradationandStability, 2009, 94(4): 670-678.

    [26]YuSuSY,SunFC,SheikoSS.Molecularimagingandanalysisofbranchingtopologyinpolyacrylatesbyatomicforcemicroscopy[J].Macro-Molecules, 2011, 44 (15): 5928-5936.

    文章編號(hào):1001-9731(2016)08-08164-05

    Thestudyonthestructuresandpropertiesofpoly-propylenereinforcedpoly(meth)acrylateoilabsorptivefiberpreparedviain-situreactivecompatibilization

    MAYan1,XUNaiku2,F(xiàn)ENGYan1

    (1.SchoolofTextile,TianjinPolytechnicUniversity,Tianjin300387,China;2.SchoolofMaterialScienceandEngineering,TianjinPolytechnicUniversity,Tianjin300387,China)

    Inordertoresearchtheoil-absorptivepropertiesofthepreparedfiber,amixturewaspreparedinahighspeeddisintegratorwhenthecopolymerofbutylmethacrylateandbutylacrylatesynthesizedviasuspensionpolymerizationandpolypropylenewereusedasmatrixpolymerandenhancedcomponent,respectively,andthemixturewassubsequentlymixedwiththesolutionofbutylacrylateandbenzoylperoxide.Thereafterthemixturewasfedintoatwinscrewextruder,andoil-absorptivefiberwaspreparedviareactiveextrusionandmeltspinningundertheguidanceofthemechanismofin-situreactivecompatibilization.Differentialscanningcalorimetry,X-raydiffraction,andthermogravimetricanalyzerwereusedtoanalyzeitsstructureandproperties.Theresultsshowedthatthepreparedfibercouldabsorboilssuchasmotoroil,pumpoil,vegetableoil,trichloroethyleneandtetrachloroethylene.Additionally,agraftcopolymerisin-situgeneratedfrombutylacrylateduringreactiveextrusion,andthegraftcopolymeractsasacompatibilizertomakepolypropylenecompatiblewiththecopolymerofbutylmethacrylateandbutylacrylatetoacertainextent.

    poly(meth)acrylate;butylacrylate;polypropylene;in-situreactivecompatibilization;oil-absorptivefiber

    1001-9731(2016)08-08157-07

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51103099);天津市應(yīng)用基礎(chǔ)及前沿技術(shù)研究計(jì)劃資助項(xiàng)目(12JCQNJC01600);教育部高等學(xué)校博士學(xué)科點(diǎn)專項(xiàng)科研基金資助項(xiàng)目(20111201120002);中國(guó)博士后基金資助項(xiàng)目(2014M550143;2015T80221)

    2015-09-15

    2015-12-20 通訊作者:徐乃庫(kù),E-mail:xunaiku@tjpu.edu.cn

    馬艷(1989-),女(滿族),河北承德人,在讀碩士,師承封嚴(yán)教授、徐乃庫(kù)副教授,主要從事新型功能高分子紡織材料研究。

    O632;TQ342

    ADOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.08.027

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