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    爆轟合成納米氧化鋁顆粒的生成時間估算*

    2010-01-22 05:24:44李瑞勇李曉杰閆鴻浩
    爆炸與沖擊 2010年6期
    關(guān)鍵詞:氧化鋁炸藥納米

    李瑞勇,李曉杰,閆鴻浩

    (1.中國石油大學(華東)儲運與建筑工程學院工程力學系,山東 青島 266555;

    2.大連理工大學工業(yè)裝備結(jié)構(gòu)分析國家重點實驗室,遼寧 大連 116023)

    爆轟合成納米氧化鋁顆粒的生成時間估算*

    李瑞勇1,李曉杰2,閆鴻浩2

    (1.中國石油大學(華東)儲運與建筑工程學院工程力學系,山東 青島 266555;

    2.大連理工大學工業(yè)裝備結(jié)構(gòu)分析國家重點實驗室,遼寧 大連 116023)

    利用膠體理論中的快速聚沉動力學模擬尺寸為20nm的γ氧化鋁球形顆粒在爆轟化學反應區(qū)的生成過程,估算出其生長時間為0.11μs,該時間值在爆轟化學反應區(qū)的時間長度(約1.0μs)內(nèi)。理論計算證明該尺度的納米氧化鋁顆粒是在爆轟反應區(qū)內(nèi)形成的,這與實驗證明的結(jié)果一致。根據(jù)爆轟反應機理可知爆轟化學反應區(qū)的長度可以通過改變炸藥的爆轟參數(shù)來改變,因此通過人為改變混合炸藥的爆轟參數(shù)可以控制納米氧化鋁在反應區(qū)的生長時間,進而可以控制其最終的生長尺寸。

    爆炸力學;生長時間;爆轟;納米氧化鋁;膠體理論;爆轟參數(shù)

    1 引 言

    縱觀納米技術(shù)的發(fā)展可以發(fā)現(xiàn),納米材料的控制研究與納米材料的制取和應用研究相比較進展很緩慢,納米氧化鋁的研究也是如此[1]。

    利用廉價的硝酸鋁和炸藥混合爆轟的方法來制取納米氧化鋁是一種新方法,此方法的特點是工藝過程簡單、設(shè)備成本相對低廉。經(jīng)過多次爆轟合成實驗均得到了形狀為標準球形的、平均顆粒尺寸為二十幾納米的納米氧化鋁,并且納米氧化鋁粉體中含有很多的水[2]。通過透射電鏡儀器、X光衍射儀器和熱失重儀器的分析,得出的結(jié)論是納米氧化鋁是在混合炸藥爆轟過程中的爆轟化學反應區(qū)內(nèi)凝聚形成,這意味著氧化鋁晶粒的大小與爆轟反應區(qū)的長度有關(guān)。根據(jù)爆轟反應機理可知爆轟化學反應區(qū)的長度可以通過改變炸藥的爆轟參數(shù)來改變,因此可以通過控制爆轟反應區(qū)的長度來控制氧化鋁顆粒的尺度。在合成納米氧化鋁的過程中對其進行控制研究是很重要的,以上實驗結(jié)論可對納米氧化鋁的控制研究起預示作用。

    為了進一步證明以上結(jié)論,本文中主要利用模擬分子碰撞的膠體理論來計算納米氧化鋁顆粒的生長時間。

    2 理論背景

    爆轟得到球形的γ晶型氧化鋁是在爆轟反應區(qū)內(nèi)凝聚生長而成的?;旌险ㄋ幈Z過程產(chǎn)生的高溫、高壓使炸藥與硝酸鋁的混合物發(fā)生化學反應釋放出大量的活性氧和金屬鋁離子,在爆轟波的反應區(qū)形成高濃度的離子態(tài)混合氣。在高溫、高壓的作用下金屬鋁離子與氧離子又在高速的氣態(tài)爆轟產(chǎn)物中發(fā)生聚合反應形成分子態(tài)氧化鋁,緊接著分子態(tài)氧化鋁會在高熱的爆轟氣體產(chǎn)物中聚集、結(jié)晶、長大產(chǎn)生納米氧化鋁。由于反應區(qū)內(nèi)的壓力遠高于同一溫度下氧化鋁的飽和蒸氣壓,因此初始氧化鋁微粒近似作Brown運動。這些小微粒的生成和長大可以用快速聚沉動力學來描述。

    [3],可以利用膠體理論的快速聚沉動力學[4]來估算氧化鋁顆粒生長的時間。在聚沉動力學中k級滴的凈生成速度為

    式(1)右邊第1項是k級滴的生成速度,第2項是k級滴的消失速度,ni為單位體積內(nèi)的i級粒子數(shù),nj為j級粒子數(shù),Dij是i級滴和j級滴的擴散系數(shù)之和,Rij是i級滴和j級滴的半徑之和。因為DijRij=2RD1,所以方程(1)變?yōu)?/p>

    式中代表總的粒子數(shù);n0為初時溶膠中的粒子數(shù)密度;τ為擴散系數(shù)。

    根據(jù)式(2)~(4)可以計算出k級粒子數(shù)目隨時間的變化關(guān)系式

    文獻[2]證明納米氧化鋁是在爆轟化學反應區(qū)內(nèi)凝聚形成。

    在此,把爆轟化學反應區(qū)的熱力學平衡流近似當成擴散介質(zhì),納米氧化鋁球形顆粒當成膠體介質(zhì)里面的溶膠粒子,則納米氧化鋁顆粒的生長過程可以利用上述公式進行模擬。則n0為爆轟反應區(qū)C-J面上氧化鋁顆粒的數(shù)密度,n0的計算式如下[3]

    式中:nmn為1mol炸藥的爆轟產(chǎn)物中游離納米氧化鋁的物質(zhì)的量,根據(jù)化學反應方程可以求得;nA為阿伏加德羅常數(shù);M 為分子量;ρCJ為C-J面上的密度,計算公式如下

    式中:γ取3,ρ0為炸藥的初始密度。

    式(4)中τ的計算式如下[3]

    式中:η為擴散介質(zhì)的粘度(粘性系數(shù)),η=0.01g/(cm·s)[3];kB為Boltzmann常數(shù);T 為爆溫。

    3 納米氧化鋁顆粒生成時間估算

    實驗混合炸藥中硝酸鋁和黑索金各0.5kg,根據(jù)2種物質(zhì)的質(zhì)量可以簡單計算出該混合炸藥的通式為 C6.75H25.44O37.44N17.49Al1.33。根據(jù)文獻[5]可知本次實驗硝酸鋁和黑索金混合時為正氧平衡。根據(jù)簡化原則,此次實驗中混合炸藥的近似爆轟反應化學方程式為

    下面取一個直徑為20nm的γ氧化鋁球形顆粒(文獻[2]中實驗所得到的大部分納米氧化鋁顆粒尺寸為20nm),利用公式(5)~(8)計算該球形顆粒的生長時間,看看該生長時間是否在爆轟化學反應區(qū)的常規(guī)時間內(nèi)。

    該球形納米氧化鋁顆粒的體積經(jīng)簡單計算可得為4.2×10-24m3。本次實驗中,爆轟化學反應方程如式(9)所示,根據(jù)化學反應方程式,nmn應該取0.5mol;混合炸藥初始密度ρ0=0.8g/cm3,混合炸藥的分子式為 C6.75H25.44O37.44N17.49Al1.33,則相對分子質(zhì)量為986。根據(jù)這些數(shù)據(jù),利用公式(6)可以計算出n0=3.3×1020cm-3。混合炸藥的爆溫計算值為1 682K[6]。則利用公式(8)可以計算出擴散系數(shù)τ=0.096μs。

    γ氧化鋁的晶格常數(shù)為7.91×10-10m,晶型為立方型,則一個晶胞的體積為(7.91×10-10)3m3。直徑為20nm的γ氧化鋁顆粒含有的晶胞數(shù)為(4.2×10-24)/(7.91×10-10)3,也等于8.5×103個,這個數(shù)和213(8 200)接近。所以,假定20nm的γ氧化鋁顆粒是均衡爆轟產(chǎn)物流中初始氧化鋁球的第13級滴,則由方程式(5)可以得到

    方程式(10)的數(shù)值解為

    將擴散系數(shù)τ=0.096μs代入方程式(11)中,可以計算出t=0.11μs。

    計算得到的20nm的γ氧化鋁球形顆粒的生成時間t值在爆轟反應區(qū)時間長度(約1.0μs[5])內(nèi),這說明該尺度的顆粒是在爆轟反應區(qū)內(nèi)形成的,這與實驗結(jié)果分析的結(jié)論一致[2]。

    4 結(jié) 論

    利用膠體理論中的快速聚沉動力學近似模擬了尺寸為20nm的γ氧化鋁球形顆粒在爆轟化學反應區(qū)的生成過程,估算出其生長時間為0.11μs,該時間值在爆轟化學反應區(qū)的時間長度(約1.0μs)內(nèi)。理論計算說明了該尺度的納米氧化鋁顆粒是在爆轟反應區(qū)內(nèi)形成的,這與實驗證明的結(jié)果一致。

    根據(jù)爆轟反應機理可知爆轟化學反應區(qū)的長度可以通過改變炸藥的爆轟參數(shù)來改變。而炸藥參數(shù)又取決于混合炸藥中硝酸鋁和黑索金的比例情況。所以,可以通過人為改變混合炸藥中硝酸鋁和黑索金的比例情況來改變爆轟參數(shù),進而改變混合炸藥爆轟化學反應區(qū)的長度,從而影響納米氧化鋁在反應區(qū)的運行時間(即生長時間)。氧化鋁的生長時間越短,最終的氧化鋁顆粒越小,反之越大。

    因此,通過宏觀上的炸藥參數(shù)的調(diào)節(jié)可以改變微觀上納米氧化鋁的尺寸,即在納米氧化鋁的爆轟合成中可以人為地控制氧化鋁顆粒的尺度。

    參考文獻:

    [1]董海峰,夏海平,丁馬太,等.加熱與脫鹽對納米氧化鋁粒度及分布的影響[J].功能材料,2005,36(4):583.

    DONG Hai-feng,XIA Hai-ping,DING Ma-tai,et al.The effect of heating time and desalting process on the diameters of nano-alumina and their polydispersity[J].Function Material,2005,36(4):583.

    [2]李曉杰,李瑞勇,趙崢,等.爆轟法合成納米氧化鋁的實驗研究[J].爆炸與沖擊,2005,25(2):145-150.

    LI Xiao-jie,LI Rui-yong,ZHAO Zheng,et al.Ultrafine aluminum oxide production by detonation[J].Explosion and Shock Waves,2005,25(2):145-150.

    [3]周剛.采用利用炸藥中的碳爆轟合成超細金剛石的研究[D].北京:北京理工大學,1995.

    [4]陳宗淇.膠體化學[M].北京:高等教育出版社,1984.

    [5]北京工業(yè)學院八系《爆炸及其作用》編寫組.爆炸及其作用[M].北京:國防工業(yè)出版社,1979:57-76.

    [6]徐士明.理想氣體狀態(tài)方程在計算炸藥爆炸參數(shù)上的應用[J].沈陽工業(yè)學院學報,1994,13(3):55-61.

    XU Shi-ming.The applications of state equation of perfect gas to the calculations of explosion parameters of explosives[J].Journal of Shenyang Institute of Technology,1994,13(3):55-61.

    Estimation of growth time of nanometer aluminum oxide prepared by detonation*

    LI Rui-yong1,LI Xiao-jie2,YAN Hong-hao2
    (1.Department of Engineering Mechanics,College of Pipeline and Civil Engineering,China University of Petroleum (East China),Qingdao 266555,Shandong,China;
    2.State Key Laboratory of Structural Analysis for Industral Equpment,Dalian Universty of Technology,Dalian116023,Liaoning,China)

    The aggregation formation of a 20-nm-size nanometer aluminum oxide particle is simulated by the fast coagulation dynamics in the colloid theory.Its growth time is 0.11μs,the time is less than 1.0μs which is maximum time of chemical reaction of conventional detonation.So the calculation result proves that the nanometer aluminum oxide particles actually generate in the chemical reaction zone of detonation.It is consistent with the experimental conclusion.The parameters of detonation can change the length of the chemical reaction zone according to the mechanics of detonation reaction.So the growth time of nanometer aluminum oxide in the chemical reaction zone can be controlled by artificially changing the parameters of detonation.In this way the size of the nanometer aluminum oxide particle can be controlled.

    mechanics of explosion;growth time;detonation;nanometer aluminum oxide;colloid theory;detonation parameter

    10August 2009;Revised 26March 2010

    LI Rui-yong,li-rui-yong@163.com

    (責任編輯 曾月蓉)

    O381;TB383 國標學科代碼:130·35

    A

    1001-1455(2010)06-0669-04

    2009-08-10;

    2010-03-26

    國家自然科學基金項目(10902126,10572034);山東省自然科學基金項目(ZR2010EL016)

    李瑞勇(1977— ),男,博士,副教授。

    Supported by the National Natural Science Foundation of China(10902126,10572034)

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