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    魔芋膠/威蘭膠復(fù)合膜的制備及性能

    2016-09-10 04:56:31吳先輝林浚王麗霞寧德職業(yè)技術(shù)學(xué)院生物技術(shù)系福建福安355000閩南師范大學(xué)生物科學(xué)與技術(shù)學(xué)院福建漳州363000
    食品研究與開發(fā) 2016年15期
    關(guān)鍵詞:甘聚糖透水性成膜

    吳先輝,林浚,王麗霞(.寧德職業(yè)技術(shù)學(xué)院生物技術(shù)系,福建福安355000;.閩南師范大學(xué)生物科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,福建漳州363000)

    魔芋膠/威蘭膠復(fù)合膜的制備及性能

    吳先輝1,林浚2,王麗霞2
    (1.寧德職業(yè)技術(shù)學(xué)院生物技術(shù)系,福建福安355000;2.閩南師范大學(xué)生物科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,福建漳州363000)

    以魔芋葡甘聚糖(KGM)和威蘭膠(WG)為基材,制備了一系列復(fù)合膜。通過單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn),探討了魔芋粉和威蘭膠復(fù)合溶液濃度、WG/KGM比例、烘干溫度、烘干時(shí)間等因素對(duì)復(fù)合膜的制備及復(fù)合膜透明度、水溶性、水蒸汽透過系數(shù)等性能的影響。并采用分子模擬方法,研究了KGM、脫乙酰KGM(da-KGM)與WG之間的相互作用。結(jié)果表明,膜制備的最佳工藝條件為:復(fù)合溶液濃度0.6%,WG/KGM比例2∶8(g/g)、烘干溫度70℃、烘干時(shí)間7 h。KGM(da-KGM)和威蘭膠分子間存在氫鍵相互作用,da-KGM和威蘭膠分子間比KGM與威蘭膠間的氫鍵更多,相互作用更強(qiáng)。

    魔芋葡甘聚糖;威蘭膠;復(fù)合膜;制備;性能

    隨著工業(yè)發(fā)展而誕生的化學(xué)合成塑料制品,因其價(jià)格便宜,性質(zhì)穩(wěn)定而廣泛應(yīng)用于食品包裝及保鮮。但是,使用后的化學(xué)合成塑料制品遺棄在環(huán)境中降解困難,造成“白色”污染。因此,采用新型的紙質(zhì)或其他可食性包裝取代塑料包裝,成為食品包裝發(fā)展的新趨勢(shì)。世界一些發(fā)達(dá)國家競相研制和生產(chǎn)不造成環(huán)境污染的生物可降解包裝材料及可食性包裝材料[1-2]。我國在這一領(lǐng)域起步較晚,目前研究大多是多糖、蛋白質(zhì)、脂質(zhì)等單一成分的薄膜,復(fù)合膜研究極少。

    魔芋葡甘聚糖(Konjac glucomannan,KGM)是從植物魔芋塊莖中提取的一種多糖,是一種可再生天然高分子資源,其來源廣泛,具有生物可降解性,水溶膠黏度高,可增稠、凝膠和成膜[3-4]。在適當(dāng)條件下能成膜,可作為一種可食性和自然降解的膜材料,但膜強(qiáng)度較差[5-6]。低濃度威蘭膠(WG)水溶液具有很高黏度,對(duì)剪切力和全流變學(xué)敏感,由于其溶液的獨(dú)特性質(zhì)使他具備了超越其它多糖的性質(zhì)。威蘭膠能溶于冷水中,在水溶液中呈現(xiàn)規(guī)則、穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),低濃度的多糖水溶液即可獲得高的黏度,25℃時(shí)1%的水溶液黏度可達(dá)3.3 Pa·S[7]。KGM與WG復(fù)合膜的研究少見報(bào)道。

    本文以魔芋粉與威蘭膠為主要原料,研究魔芋粉與威蘭膠混合溶液濃度、WG/KGM比例、烘干溫度、烘干時(shí)間等因素對(duì)其成膜性能的影響。

    1 材料與方法

    1.1材料

    威蘭膠:安徽龍津生物科技有限公司提供;魔芋精粉:云南昭通市三艾公司提供。

    1.2儀器

    AR124CN型電子天平:奧豪斯儀器(上海)有限公司;JY92-II超聲波細(xì)胞粉碎機(jī):上海歐蒙實(shí)業(yè)有限公司;DHG-9030型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱:上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司;V-1100D型紫外可見分光光度計(jì):上海美譜達(dá)儀器有限公司。

    1.3復(fù)合膜的制備

    稱取適量威蘭膠和魔芋粉,加入裝有50 mL蒸餾水的燒杯中,常溫下攪拌2 h使之完全分散,溶脹得到溶膠,之后置于超聲波1 min~2 min驅(qū)除氣泡,并噴射少量乙醇進(jìn)一步消除氣泡,流延于9 cm塑料培養(yǎng)皿中干燥成膜。

    1.4工藝流程

    魔芋粉、威蘭膠按一定比例加入蒸餾水中→攪拌水合溶脹→脫氣→靜置→流延于9 cm塑料培養(yǎng)皿→烘箱干燥成膜→冷卻→揭膜→置于干燥器中待用[8]

    1.5膜的性能指標(biāo)及其測定方法

    1.5.1感官指標(biāo)及其評(píng)定

    1.5.1.1揭膜難易

    根據(jù)揭膜的難易程度和揭膜的完整性分為易、較易、較難、難4個(gè)指標(biāo)[9-10]。具體評(píng)價(jià)得分情況見表1。

    表1 揭膜難易感官指標(biāo)評(píng)價(jià)表Table 1 Sensory evaluation standard for uncovering the film

    1.5.1.2透明度

    將膜一層一層的折疊,蓋在黑白條碼上,直到看不見條碼時(shí)為止,記錄膜折疊的層數(shù)。

    1.5.1.3光潔度

    目測判斷,以差、較好、好、很好為指標(biāo)。

    1.5.1.4感官柔軟度

    以“+”為其評(píng)價(jià)指標(biāo),輕折即斷的記為“-”,折后有明顯折痕但未斷的以一個(gè)“+”表示,依此類推,若折后無痕,質(zhì)地柔軟,以6個(gè)“+”表示。

    1.5.2理化指標(biāo)及其測定

    1.5.2.1膜的厚度測定

    采用千分尺在膜上隨機(jī)取5點(diǎn),測出膜的厚度取平均值[11]。

    1.5.2.2透光率的測定

    采用SP-2012UV紫外/可見分光光度計(jì)測試。將待測共混膜切成10 mm×60 mm矩形,用透明膠帶紙貼于比色皿表面(一邊即可),在400 nm~800 nm范圍內(nèi),以蒸餾水作為標(biāo)準(zhǔn)物,以比色皿作為空白參照物,分別測定膜的透光率。每個(gè)試樣測量3次,取平均值。

    1.5.2.3溶解性(Solution Quality,SQ)

    測定方法:先將膜在100℃的條件下干燥24 h,稱重后放入加有50 mL水的燒杯中,在室溫下溶解24 h(定期攪拌)后,將膜在100℃的條件下干燥24 h稱重,根據(jù)膜溶解前后重量的變化來計(jì)算水溶性[12]。

    1.5.2.4透水性能

    采用擬杯子法[13]測定:室溫下,稱取2.0 g無水氯化鈣(0%RH),置于杯子中,用膜將杯子口密封,即做成透濕杯。將透濕杯稱重后,再把其置于底部是飽和氯化鉀溶液(85%RH)的干燥器中,測量通過膜樣的蒸汽量,即由透濕杯增重計(jì)算水蒸氣透過速率WVTR (water vapor transmission rate),考慮到膜厚對(duì)吸濕增重的影響,本試驗(yàn)選用水蒸氣滲透系數(shù)WVP。作為衡量膜阻濕性能的指標(biāo)。

    式中:△W為透濕杯增重,g;A為透過面積,m2;△t為時(shí)間變化,d;△X為膜厚度,mm;P2-P1為水蒸氣透過膜的兩側(cè)壓力差(P2-P1=2.03 kPa)。

    WVTR值越大,表明膜的阻濕性越差。

    1.6分子模擬

    采用Hyperchem Release 7.0軟件(USA)中的建模模塊構(gòu)建脫乙酰KGM、帶乙酰KGM及威蘭膠的結(jié)構(gòu)模型。采用分子力學(xué)方法,選擇MM+力場在微機(jī)上分別對(duì)模型結(jié)構(gòu)進(jìn)行預(yù)優(yōu)化。合并脫乙酰KGM和威蘭膠分子、帶乙酰KGM和威蘭膠分子,并對(duì)合并后的復(fù)合物分別進(jìn)行預(yù)優(yōu)化,用于進(jìn)一步分子動(dòng)力學(xué)模擬。以預(yù)優(yōu)化后的復(fù)合物模型為基礎(chǔ)模型,進(jìn)行真空中分子動(dòng)力學(xué)模擬,從而獲取能量最低的三維構(gòu)象。并顯示H鍵[14]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1單因素試驗(yàn)

    2.1.1復(fù)合溶液濃度對(duì)成膜及膜性質(zhì)的影響

    以威蘭膠和魔芋粉比例4∶6(g/g),干燥溫度60℃,干燥時(shí)間7 h的條件下采用復(fù)合溶液濃度1.2%、1%、0.8%、0.6%、0.4%進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果如表2。

    從表2可以看出,隨著濃度的提高,成膜性逐漸增強(qiáng)。濃度太低時(shí),揭膜困難,而濃度太高得到的溶膠黏度大,流動(dòng)性差,制成的膜厚度增加,且厚薄不均,柔韌度差和光潔度下降,并且氣泡極多。膜的溶解性隨著濃度增加而遞減,透水性能隨著濃度的增加而減少。根據(jù)實(shí)際操作及成膜的性能,濃度選擇在0.6%~0.8%。

    表2 WG/KGM總濃度對(duì)復(fù)合膜性質(zhì)的影響Table 2 Effects of the concentration of composite solution of KGM and WG on the properties of composite film

    2.1.2WG/KGM配比對(duì)成膜及膜性質(zhì)的影響

    在復(fù)合溶液濃度0.8%、干燥溫度60℃、干燥時(shí)間7 h條件下,采用WG/KGM比例0∶10、2∶8、4∶6、6∶4、8∶2、10∶0(g/g)進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果如表3。

    表3 不同WG/KGM配比對(duì)復(fù)合膜性質(zhì)的影響Table 3 Effects of different mixed proportion on the properties of KGM-WG composite film

    從表3可以看出,不同WG/KGM配比所成膜均很透明,中間比例透明度略有下降。這可能是由于兩相高聚物相混,在膜基質(zhì)形成過程中,沉降速度不一致,因而導(dǎo)致膜結(jié)構(gòu)致密度較低,膜中的粒子粒度較大且不均勻,故WG/KGM共混膜的透光率有所下降。而透水性能WVP以WG/KGM比例為4∶6最低點(diǎn),兩邊呈遞增趨勢(shì)。影響高分子薄膜的透過率的因素有許多,其中結(jié)晶度和高分子薄膜的透過性密切相關(guān)。聚合物結(jié)晶度越高,則透過率越低,聚合物中長鏈大分子的取向也可以降低薄膜的透過率,取向的結(jié)果是使晶體排列起來,使得滲透分子需要經(jīng)過更為曲折的路徑才能透過薄膜。推測,KGM與WG相互作用,復(fù)合膜結(jié)晶度比單一膜增加,從而透水性降低。因此比例選擇在2∶8~6∶4。

    2.1.3不同烘干溫度對(duì)成膜及膜性質(zhì)的影響

    在復(fù)合溶液濃度0.8%、WG/KGM比例4∶6條件下,以55、60、65、70、75℃烘干,對(duì)成膜及其性能進(jìn)行評(píng)價(jià),結(jié)果如表4。

    表4 烘干溫度對(duì)復(fù)合膜性質(zhì)的影響Table 4 Effects of drying temperature on the properties of composite film

    從表4可以看出,干燥溫度越高,揭膜就越難,膜的柔軟度也隨之減低,且膜的顏色微顯淡黃。膜的溶解性隨著烘干溫度的升高而增加,膜的透水性亦隨之增加??赡苁怯捎跍囟鹊纳咂茐牧薟G和KGM相互作用的氫鍵,導(dǎo)致膜在水中的溶解度變大。采用低溫干燥膜本身的含水率較高,水分子形成水化膜降低了膜的透水性能;而高溫干燥,膜本身的含水率降低,干燥過程中水蒸氣溢出留下的孔隙易透過水分子。綜合考慮,選用60℃~70℃的烘干溫度。

    2.1.4烘干時(shí)間對(duì)成膜及膜性質(zhì)的影響

    以復(fù)合溶液濃度0.8%、WG/KGM比例4∶6、烘干溫度60℃,分別烘干7、7.5、8、8.5 h,對(duì)成膜及其性能進(jìn)行評(píng)價(jià),結(jié)果如表5。

    表5 烘干時(shí)間對(duì)復(fù)合膜性質(zhì)的影響Table 5 Effects of drying time on the properties of composite film

    從表5可以看出,隨著時(shí)間的增加,膜顏色微顯淡黃,柔韌度略降低,揭膜難度也略有降低。透過率隨著烘干時(shí)間的增加呈增大趨勢(shì),溶解性隨著烘干時(shí)間的增加而減低??赡苁怯捎趦煞N高聚物在形成膜的過程中隨著時(shí)間的增加粒子沉降的過程越均勻,致密度越好。因此,故根據(jù)實(shí)際操作及成膜的性能選擇7 h~8 h的烘干時(shí)間。

    2.2正交試驗(yàn)

    在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,采用表L9(34)設(shè)計(jì)對(duì)影響成膜及膜性能的因素進(jìn)行正交試驗(yàn),探討復(fù)合溶液濃度、WG/KGM比例、烘干溫度、烘干時(shí)間等因素對(duì)膜的制備及性能的影響。如表6所示。

    表6 L9(34)正交試驗(yàn)結(jié)果及分析Table 6 L9(34)Results and analysis of orthogonal experiments

    由于3個(gè)指標(biāo)單獨(dú)分析出來的最優(yōu)水平條件與正交試驗(yàn)分析出來的結(jié)果存在略微差別,因此根據(jù)各因素指標(biāo)的影響的主次順序綜合考慮,進(jìn)一步確定最佳條件。為此,采用綜合分析法進(jìn)行分析[11],結(jié)果如下:

    因素A(復(fù)合溶液濃度)對(duì)透光率的影響排在第四位,為次要因素,最優(yōu)水平為A2;對(duì)于溶解性的影響排在第一位,為主要因素,最優(yōu)水平為A1;對(duì)透水性能的影響排在第三位,最優(yōu)水平為A1;綜合考慮A因素的最優(yōu)水平為A1。

    因素B(WG/KGM比例)對(duì)透光率影響排在第二位,對(duì)透光率影響的最優(yōu)水平為B1,對(duì)溶解性影響排在第三位,最優(yōu)水平為B1,對(duì)透水性能的影響排在第四位,最優(yōu)水平為B2;綜合考慮B因素的最優(yōu)水平為B1。

    因素C(烘干溫度)對(duì)透光率的影響排在第三位,最優(yōu)水平為C1;對(duì)溶解性的影響排在第四位,為次要因素,最優(yōu)水平為C3;對(duì)透水性能的影響排在第1位,為主要因素,其最優(yōu)水平為C3,綜合分析,C3為最優(yōu)水平。

    因素D(烘干時(shí)間)對(duì)所有因素的因素都較大。透過率的影響排在第一位,最優(yōu)水平為D1;對(duì)溶解的影響排在第二位,最優(yōu)水平為D1;對(duì)透水性能的影響排在第二位,最優(yōu)水平為D2,綜合考慮,D因素的最優(yōu)水平為D1。

    綜上所述,本實(shí)驗(yàn)的最佳條件為A1B1C3D1。

    2.3驗(yàn)證試驗(yàn)

    最佳工藝A1B1C3D1組不在正交試驗(yàn)組中,故對(duì)其做驗(yàn)證試驗(yàn),以A1B1C3D1做3組平行試驗(yàn),得到的復(fù)合膜透光率為0.189 0,溶解性為78%,透水性能為1.2× 10-7,優(yōu)于正交試驗(yàn)中的所有組,所以復(fù)合溶液濃度0.6%,WG/KGM比例2∶8,烘干溫度70℃,烘干時(shí)間7 h為最佳組合。

    2.4KGM和威蘭膠分子間相互作用的動(dòng)力學(xué)模擬

    KGM和威蘭膠分子間相互作用的動(dòng)力學(xué)模擬見圖1、圖2。

    圖1 KGM和威蘭膠相互作用圖Fig.1 The interaction between KGM and WG

    圖2 脫乙酰KGM和威蘭膠相互作用圖Fig.2 The interaction between da-KGM and WG

    由圖1、圖2可知,無支鏈帶乙酰KGM和威蘭膠分子間有2個(gè)分子間氫鍵。氫鍵作用位點(diǎn)為RHA5(鼠李糖)上2位-OH O原子和MAN17上6位-OH H原子;RHA5上3位-OH H原子和Glc15上6位-OH O原子。而脫乙酰KGM(da-KGM)和威蘭膠分子間有8個(gè)分子間氫鍵。由此可見,脫乙酰KGM與威蘭膠相互作用更強(qiáng),可能成膜性能更好。

    3 結(jié)論

    1)本文對(duì)魔芋粉與威蘭膠復(fù)合膜的成膜工藝條件進(jìn)行了研究,通過對(duì)單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn)分析,確定了魔芋粉與威蘭膠復(fù)合膜制備的最佳工藝參數(shù)為:魔芋粉與威蘭膠復(fù)合溶液濃度0.6%,魔芋粉與威蘭膠WG/KGM比例2:8、烘干溫度70℃、烘干時(shí)間7 h。在最佳條件下制得的魔芋粉與威蘭膠包裝膜具有良好的透明性,柔軟度和一定的耐水性。

    2)KGM和威蘭膠分子間存在氫鍵相互作用,脫乙酰KGM(da-KGM)和威蘭膠分子間比帶乙酰KGM與威蘭膠間的氫鍵更多,相互作用更強(qiáng),其成膜性可能更好。在今后的研究中,有必要進(jìn)一步試驗(yàn)研究脫乙酰KGM和威蘭膠的成膜性及其性能。

    [1]胡國華.新型食品膠在我國的開發(fā)應(yīng)用現(xiàn)狀及前景[J].中國食品添加劑,2005(5):33-42

    [2]李波,謝筆鈞.魔芋葡甘聚糖可食性膜材料研究[J].食品科學(xué),2000,21(1):19-20

    [3]王麗霞,姚閩娜,王芹,等.魔芋葡甘聚糖結(jié)構(gòu)的研究進(jìn)展[J].食品與機(jī)械,2011,27(3):143-146

    [4] Fang Weixuan,Wu Pengwu.Variations of Konjac glucomannan (KGM)from Amorphophallus Konjac and its refined powder in China [J].Food Hydrocolloids,2004,18(1):167-170

    [5]牛義,張盛林,王志敏,等.中國魔芋資源的研究與利用[J].西南農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2005(3):634-638

    [6]李斌.魔芋葡甘聚糖物理共混研究新進(jìn)展[J].冷飲與速凍食品工業(yè),2004,10(1):35-37

    [7]郭建軍,李建科,陳芳,等.黃原膠和韋蘭膠混膠黏度的影響因素研究[J].食品科學(xué),2007(10):96-99

    [8]方競,沈月新,王慥,等.殼聚糖魔芋復(fù)合膜材料的研究[J].食品科學(xué),2002,23(8):47-50

    [9]林曉艷,陳彥,羅學(xué)剛,等.魔芋葡甘聚糖去乙?;男灾颇ぬ匦匝芯浚跩].食品科學(xué),2002,23(2):21-24

    [10]楊君,孫遠(yuǎn)明,吳青,等.可食性魔芋葡甘聚糖成膜特性研究[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2001,27(9):21-25

    [11]鄧紅,郭佳琦,王軍.脫乙?;в笃细示厶且粴ぞ厶枪不炷ぶ苽涔に嚄l件研究[J].陜西師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2007,35 (2):87-91

    [12]Caner C,Vergano P J,Wiles J L.Chitosan film mechanical and permeation properties as affected by acid plasticizer and storage[J]. Food Science,1998,63(6):1049-1053

    [13]張賓,汪東風(fēng),鄧尚貴,等.殼聚糖-胰蛋白酶抑制劑復(fù)合可食性膜的制備及抗黃曲霉活性[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2012,28(4):287-292

    [14]Wang Lixia,Wen chengrong,Wujing,et al.Studies on the Molecular Chain Conformation Stability of Aminated Konjac Glucomannan[J]. Chinese J Struct Chem,2013,32(12):1845-1853

    Preparation and Properties of Konjac Glucomannan/Welan Gum Composite Film

    WU Xian-hui1,LIN Jun2,WANG Li-xia2
    (1.Department of Biotechnology,Ningde Vocational and Technical College,F(xiàn)u'an 355000,F(xiàn)ujian,China;2.Department of Biology Science and Technology,Minnan Normal University,Zhangzhou 363000,F(xiàn)ujian,China)

    A series of composite films were prepared taking konjac glucomannan(KGM)and welan gum(WG)as raw materials.The effect of the concentration of composite solution of KGM and WG,the ratio of WG/KGM,drying temperature and drying time on the preparation,transmittance,water-solubility,water vapor permeability of the composite film,were firstly investigated by single factor experiments and orthogonal experiments.The interaction between KGM(da-KGM)and WG was also investigated by using molecular modeling studies.The results showed that the optimum film-forming parameters were as follows:concentration of composite solution 0.6%,WG/KGM 2∶8(g/g),drying temperature 70℃,and drying time 7 h.There was hydrogen bond interactions between the molecules of KGM and WG.More intermolecular hydrogen bondings existed in da-KGM and WG complex.And the interaction between da-KGM and WG was stronger than that between KGM and WG.

    konjacglucomannan(KGM);welangum(WG);compositefilm;preparation;properties

    10.3969/j.issn.1005-6521.2016.15.005

    福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2014J01384);福建省教育廳科技計(jì)劃項(xiàng)目(JA13440);閩南師范大學(xué)博士啟動(dòng)基金(2006L21335)

    吳先輝(1972—),男(漢),教授,碩士,研究方向:多糖結(jié)構(gòu)與功能。

    2015-08-13

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