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    牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵工藝優(yōu)化及動力學(xué)研究

    2016-08-18 03:36:45金明姬2嚴昌國2延邊大學(xué)理學(xué)院吉林延吉002延邊大學(xué)農(nóng)學(xué)院吉林延吉002山東寶來利來生物工程股份有限公司研究院山東泰安27000
    浙江農(nóng)業(yè)學(xué)報 2016年8期
    關(guān)鍵詞:厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣牛糞

    聶 冬,金明姬2,*,劉 永,嚴昌國2(.延邊大學(xué)理學(xué)院,吉林延吉002;2.延邊大學(xué)農(nóng)學(xué)院,吉林延吉002;.山東寶來利來生物工程股份有限公司研究院,山東泰安27000)

    牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵工藝優(yōu)化及動力學(xué)研究

    聶 冬1,金明姬2,*,劉 永3,嚴昌國2
    (1.延邊大學(xué)理學(xué)院,吉林延吉133002;2.延邊大學(xué)農(nóng)學(xué)院,吉林延吉133002;3.山東寶來利來生物工程股份有限公司研究院,山東泰安271000)

    為實現(xiàn)牛糞與水稻秸稈資源化利用,采用批式試驗,分別研究了預(yù)處理劑種類(H2O2、H2SO4、NaOH)、預(yù)處理劑濃度(2%、4%、6%)及牛糞與水稻秸稈物料比(1∶1、2∶1、4∶1)對牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣效果的影響。結(jié)果表明,采用2%H2O2預(yù)處理劑,物料配比控制在1∶1,系統(tǒng)平均原料產(chǎn)氣率為398.0 mL·g-1,發(fā)酵效果最佳。動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn),一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程均可較為準確地對牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣過程進行動態(tài)模擬,其中,Modified Gompertz方程的模擬效果更優(yōu)。

    牛糞;水稻秸稈;預(yù)處理;一級動力學(xué)模型;Modified Gompertz方程

    作為農(nóng)業(yè)大國,我國每年畜禽糞便及作物秸稈產(chǎn)量分別達20.1億和7億t[1-3]。若對此缺乏有效的處理,不僅是資源的浪費,對環(huán)境也會造成巨大壓力。鑒于此,通過厭氧發(fā)酵技術(shù)處理農(nóng)業(yè)廢棄物的研究越來越受到重視。在減少農(nóng)業(yè)廢棄物對環(huán)境危害的同時,也可為生產(chǎn)生活提供清潔生物能源,具有顯著的經(jīng)濟、生態(tài)和環(huán)保效益。

    秸稈中含有大量難降解的纖維素、半纖維素、木質(zhì)素等,且組成結(jié)構(gòu)復(fù)雜,如直接用于發(fā)酵產(chǎn)沼氣,存在發(fā)酵啟動慢、發(fā)酵時間延長、產(chǎn)氣率低、秸稈利用率低等問題[4]。Zhang等[5]利用3%的NaOH對稻草進行預(yù)處理,使稻草產(chǎn)氣量較未處理秸稈提高54%。高志堅[6]對比分析了未進行預(yù)處理、生物預(yù)處理和化學(xué)預(yù)處理后玉米秸稈的產(chǎn)氣效果,采用50 g·L-1NaOH溶液進行預(yù)處理,可明顯提高厭氧消化的效率。覃國棟等[4]認為,水稻秸稈經(jīng)堿試劑處理亦存在洗滌用水及物質(zhì)損失的問題,但化學(xué)預(yù)處理方法仍是一種破壞水稻秸稈復(fù)雜結(jié)構(gòu)較為快速便捷的方法。同時,近年來有關(guān)混合發(fā)酵方面的研究也較多,張洪賓等[1]、李雪等[7]對作物秸稈與畜禽糞便進行了混合發(fā)酵,結(jié)果與單一物料發(fā)酵相比,混合發(fā)酵解決了發(fā)酵原料碳氮比調(diào)控困難、發(fā)酵周期長、產(chǎn)氣率低及發(fā)酵系統(tǒng)不穩(wěn)定等問題,其效果明顯優(yōu)于單一物料發(fā)酵。

    本試驗以牛糞與水稻秸稈為原料,擬進行混合厭氧發(fā)酵;同時,在發(fā)酵前擬用酸堿性試劑對水稻秸稈進行預(yù)處理。通過探討不同預(yù)處理方法與牛糞、水稻秸稈物料配比對發(fā)酵系統(tǒng)的影響,優(yōu)化牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵系統(tǒng)。同時,結(jié)合厭氧發(fā)酵一級動力學(xué)模型與 Modified Gompertz模型系統(tǒng)研究混合厭氧發(fā)酵特性,以期為牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗材料

    牛糞取自延邊大學(xué)教學(xué)基地養(yǎng)殖場,為富集厭氧菌種,將鮮牛糞在實驗室漚制一段時間備用;水稻秸稈取自吉林省龍井市附近水稻田;接種物取自延吉市污水處理廠二沉池活性污泥,為富集污泥中的厭氧菌,對污泥進行2周的厭氧馴化,期間定期加入營養(yǎng)液,提高污泥濃度。

    1.2 試驗裝置

    如圖1,試驗采用實驗室自行設(shè)計的單項厭氧發(fā)酵系統(tǒng)。裝置由水浴恒溫裝置、發(fā)酵裝置與集氣裝置3部分組成。水浴恒溫裝置用于控制發(fā)酵溫度;發(fā)酵裝置采用5 L的下口瓶,瓶口用橡膠塞密封;集氣裝置由錐形瓶與燒杯組成,錐形瓶口用橡膠塞密封;各裝置間用導(dǎo)氣管與導(dǎo)液管連接。

    1.3 試驗設(shè)計

    試驗采用批式進料方法,按表1中的試驗設(shè)計條件,將牛糞、預(yù)處理水稻秸稈與馴化后活性污泥按一定比例混合配置發(fā)酵料液,接入自制發(fā)酵裝置中進行連續(xù)發(fā)酵。試驗共分預(yù)處理劑優(yōu)化試驗(試驗1)、預(yù)處理劑濃度優(yōu)化試驗(試驗2)與物料配比優(yōu)化試驗(試驗3)。試驗1與試驗2分別設(shè)3個試驗組與1個對照組,試驗3設(shè)3個試驗組與2個對照組。此外,在所有試驗中,發(fā)酵料液初始總固體含量(TS)控制在8%[8],發(fā)酵溫度控制在(35±1)℃,活性污泥的投加量控制在0.79 g(干質(zhì)量),并每天定時攪拌1次。

    水稻秸稈預(yù)處理具體方法如下:將水稻秸稈鍘成1~2 cm左右細條狀,浸泡于預(yù)處理溶液中24 h。此時,秸稈與預(yù)處理溶液固液比控制在1∶10,預(yù)處理溶液根據(jù)不同的試驗要求進行配置。后將秸稈用蒸餾水沖洗浸泡至中性,風(fēng)干備用。

    1.4 測定項目及方法

    試驗所測項目有總固體含量(TS)、pH值、化學(xué)需氧量(COD)、總氮(TN)及產(chǎn)氣量等。其中,TS在發(fā)酵料液配置過程中,采用烘干法進行測定;pH值使用PHS-3C酸度計每隔3 d測定一次;COD、TN均在發(fā)酵前后,采用重鉻酸鉀法與硫酸鉀消解紫外分光光度法進行測定[9];產(chǎn)氣量利用排水法,每天定時測定1次。

    圖1 試驗裝置示意圖Fig.1 Experiment device schematic diagram

    表1 厭氧發(fā)酵控制參數(shù)Table 1 Controlling parameter of anaerobic fermentation

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同預(yù)處理劑對厭氧發(fā)酵系統(tǒng)的影響

    在不同預(yù)處理劑條件下,牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)氣情況如圖2。由于發(fā)酵前對牛糞進行了短暫的漚制,試驗組與對照組在發(fā)酵初期均出現(xiàn)一個產(chǎn)氣小高峰。但隨后因產(chǎn)酸速率高于產(chǎn)甲烷速率,酸物質(zhì)累積,pH值下降,影響產(chǎn)甲烷菌的富集,產(chǎn)氣量增長緩慢或呈下降趨勢。但隨發(fā)酵的進行,酸物質(zhì)逐漸消耗,pH值上升,產(chǎn)甲烷菌得到富集,產(chǎn)氣量也呈上升趨勢。H2O2、H2SO4、NaOH試驗組與對照組分別在第22、19、21與32天出現(xiàn)產(chǎn)氣峰值,其最大產(chǎn)氣速率分別為1 146、993、1 098與976 mL·d-1。之后,隨發(fā)酵物料的減少,產(chǎn)氣緩慢降低。

    4組累積產(chǎn)氣量由大到小依次為H2O2(27.2 L)>H2SO4(26.7 L)>NaOH(22.0 L)>對照組(21.6 L),這與劉培旺等[10]及李湘等[11]的研究結(jié)果類似。與對照組相比,利用酸堿對秸稈進行預(yù)處理時,大量木質(zhì)素、半纖維素及纖維素絲狀結(jié)晶結(jié)構(gòu)解體,明顯提高了系統(tǒng)產(chǎn)氣效率。而在試驗組中,H2O2組產(chǎn)氣量略高于其他2組。視累積產(chǎn)氣量達到總產(chǎn)氣量90%為1個發(fā)酵周期,4組發(fā)酵周期從短到長依次為NaOH(54 d)<H2SO4(57 d)<H2O2(59 d)<對照組(61 d),整體無顯著差異。綜上,對水稻秸稈進行預(yù)處理可明顯加快產(chǎn)氣高峰的出現(xiàn),顯著提高產(chǎn)氣量及產(chǎn)氣速率。而使用H2O2進行預(yù)處理,其產(chǎn)氣量及最大產(chǎn)氣速率等均優(yōu)于H2SO4與NaOH。

    2.2 不同預(yù)處理劑濃度對厭氧發(fā)酵系統(tǒng)的影響

    圖2 不同預(yù)處理劑條件下的產(chǎn)氣趨勢Fig.2 The trend of gas production with different pretreatment agent

    結(jié)合2.1節(jié)的試驗結(jié)果,以H2O2為預(yù)處理劑,進行預(yù)處理劑濃度優(yōu)化試驗,其結(jié)果如圖3所示。2%H2O2、4%H2O2、6%H2O2試驗組與對照組產(chǎn)氣呈先上升后下降趨勢,期間出現(xiàn)多個明顯的產(chǎn)氣峰值。其中,最大產(chǎn)氣峰值分別出現(xiàn)在第17、19、23與49天;此時,最大產(chǎn)氣速率分別為1 672、1 573、1 612與1 236 mL·d-1。與試驗組相比,對照組產(chǎn)氣過程明顯滯后,且產(chǎn)氣速率也低于試驗組,說明對秸稈的預(yù)處理可縮短發(fā)酵周期,提高產(chǎn)氣效率。2%H2O2、4%H2O2和6% H2O2試驗組日產(chǎn)氣量維持1 000 mL以上的高產(chǎn)氣天數(shù)分別為18、6和11 d,2%H2O2試驗組維持時間長于其他2組,產(chǎn)氣過程相對集中。

    4組累積產(chǎn)氣量由大到小依次為2%H2O2(50.6 L)>4%H2O2(42.2 L)>6%H2O2(40.2 L)>對照組(34.7 L),這與姜宗姍等[12]利用不同濃度氫氧化鈉對玉米秸稈進行預(yù)處理的研究結(jié)果類似。4%H2O2和6%H2O2試驗組預(yù)處理劑濃度較高,對秸稈的破壞能力強,處理后秸稈中的纖維物質(zhì)及糖類流失較為嚴重,導(dǎo)致發(fā)酵過程整體秸稈基質(zhì)含量較少,累積產(chǎn)氣量低于2% H2O2試驗組。就4組累積產(chǎn)氣量達到總產(chǎn)氣量90%的發(fā)酵周期而言,4%H2O2(61 d)=6% H2O2(61 d)<2%H2O2(62 d)<對照組(65 d),試驗組整體無明顯差異,但較對照組稍有提前。綜上,2%H2O2在加快產(chǎn)氣高峰期出現(xiàn),增加高產(chǎn)氣天數(shù),提高最大產(chǎn)氣速率及產(chǎn)氣量等方面均優(yōu)于4%H2O2與6%H2O2。

    2.3 不同物料配比對厭氧發(fā)酵系統(tǒng)的影響

    結(jié)合上述試驗結(jié)果,以2%H2O2作為水稻秸稈最優(yōu)預(yù)處理劑濃度,進行不同物料配比試驗,其結(jié)果如圖4。1∶1、2∶1、4∶1混合試驗組與單一牛糞、秸稈對照組均出現(xiàn)幾個明顯的產(chǎn)氣高峰。其中,最大產(chǎn)氣高峰分別出現(xiàn)在16、17、14、31與14 d;此時最大產(chǎn)氣速率分別為2 297、1 672、1 587、1 673與450 mL·d-1,1∶1試驗組最高。在整個發(fā)酵過程中,1∶1試驗組pH值下降幅度比其他組小,且pH值回升進入穩(wěn)定階段也較快,整體發(fā)酵系統(tǒng)較為穩(wěn)定。

    圖3 不同預(yù)處理劑濃度條件下的產(chǎn)氣趨勢Fig.3 The trend of gas production of different pretreatment agent concentration

    圖4 不同原料配比條件下的產(chǎn)氣趨勢Fig.4 The trend of gas production with different ratio of raw materials

    5組累積產(chǎn)氣量由大到小依次為1∶1(53.7 L)>2∶1(50.8 L)>4∶1(46.9 L)>單一牛糞(38.3 L)>單一秸稈(5.2 L);試驗組明顯優(yōu)于對照組,且隨牛糞比例的增加,累積產(chǎn)氣量降低,這與張洪賓等[1]的研究結(jié)果一致。在混合厭氧系統(tǒng)中,適當混合牛糞與水稻秸稈,可調(diào)整系統(tǒng)C/N,提高產(chǎn)氣效率[7]。本試驗中,隨物料比的增加,提供氮源的牛糞投加量增多,發(fā)酵液C/N降低,發(fā)酵液中氮源過剩,碳源相對缺乏,影響了微生物的生長繁殖及活性,故降低了系統(tǒng)的累積產(chǎn)氣量。3組試驗組中累積產(chǎn)氣量達到總產(chǎn)氣量90%的發(fā)酵周期分別為,4∶1(61 d)<1∶1(62 d)= 2∶1(62 d),整體未受物料比影響。綜上,混合厭氧發(fā)酵相比單一發(fā)酵可明顯加快產(chǎn)氣高峰的出現(xiàn),顯著提高產(chǎn)氣速率及產(chǎn)氣量,且原料配比為1 ∶1時,產(chǎn)氣量及產(chǎn)氣速率等均優(yōu)于2∶1與4∶1試驗組。經(jīng)上述分析可知,與牛糞、水稻秸稈的單一厭氧相比,牛糞與水稻秸稈混合厭氧可顯著提高系統(tǒng)的發(fā)酵效率;同時,在混合厭氧系統(tǒng)中,對水稻秸稈進行預(yù)處理又可顯著提高系統(tǒng)發(fā)酵效率。而在牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵系統(tǒng)中,采用2%H2O2預(yù)處理劑,牛糞與水稻秸稈物料配比控制在1∶1時,系統(tǒng)發(fā)酵效果最佳。此時,系統(tǒng)平均原料產(chǎn)氣率為398.0 mL·g-1。

    2.4 牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵動力學(xué)研究

    眾多研究者認為,厭氧發(fā)酵過程中生物質(zhì)產(chǎn)氣過程遵循一級反應(yīng)[13-14],一級動力學(xué)模型是描述厭氧發(fā)酵最簡單的模型,是一個反映累積效應(yīng)的經(jīng)驗式,其具體方程如式(1):

    式(1)中:M(t)為發(fā)酵時間t時的累積產(chǎn)氣量(mL·g-1);Mmax為最大產(chǎn)氣潛力(mL·g-1);k為水解常數(shù)(d-1);t為發(fā)酵時間(d);e為exp(1)= 2.718 28。

    而部分研究者認為,在含較高纖維素的發(fā)酵液中,接種的微生物為調(diào)節(jié)代謝,需重新合成必需的酶類、輔酶或某些中間代謝產(chǎn)物,適應(yīng)新的環(huán)境而出現(xiàn)生長的延滯期。因此,確定厭氧發(fā)酵過程中的延滯期對研究厭氧發(fā)酵過程具有重要影響。Kafle等[15]和Zhai等[16]指出固體有機廢棄物厭氧發(fā)酵過程中的延滯期可通過Modified Gompertz方程計算,具體方程如式(2):

    式(2)中:M(t)為發(fā)酵時間t時的累積產(chǎn)氣量(mL·g-1);Mmax為最大產(chǎn)氣潛力(mL·g-1);Rmax為最大產(chǎn)氣速率(mL·g-1·d-1);λ為延滯期(d);t為發(fā)酵時間(d);e為exp(1)=2.718 28。

    水稻秸稈中富含纖維素、半纖維素、木質(zhì)素等大分子物質(zhì),利用一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程,模擬牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵系統(tǒng)的產(chǎn)氣過程,探討一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程對混合厭氧發(fā)酵試驗?zāi)M的科學(xué)性。為確定方程相關(guān)參數(shù),采用一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程對最優(yōu)混合厭氧發(fā)酵試驗組(試驗3之試驗組1)的累積產(chǎn)氣量隨時間的變化進行擬合,取得相關(guān)模擬參數(shù)。一級動力學(xué)中水解常數(shù)k為0.004 18 d-1;Modified Gompertz模型中最大產(chǎn)氣速率Rmax及延滯期分別為8.153 mL·g-1·d-1和9.05 d;2個模型的最大產(chǎn)氣潛力存在較大差異,分別為1 505.54和422.46 mL·g-1。

    結(jié)合模型參數(shù),利用一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程,對混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣過程進行動態(tài)模擬,并將模擬累積產(chǎn)氣量與實測累積產(chǎn)氣量進行比較,結(jié)果如圖5。經(jīng)方差分析,一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程累積產(chǎn)氣量模擬值與實測值間無顯著差異(分別為P= 0.798>0.05與P=0.965>0.05),一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程均可較好地對牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣過程進行動態(tài)模擬。但Modified Gompertz方程擬合曲線的R2(0.994)大于一級動力學(xué)的R2(0.973),且所取得最大發(fā)酵潛力(Mmax)更接近實測值,故判斷該方程可更好地對牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣過程進行模擬。

    圖5 模擬值與實測值比較Fig.5 The comparison between predicted values and measured values

    3 結(jié)論

    牛糞與水稻秸稈的混合厭氧發(fā)酵與牛糞、水稻秸稈單一厭氧相比可顯著提高系統(tǒng)發(fā)酵效率。而在混合厭氧系統(tǒng)中,對水稻秸稈進行預(yù)處理又可顯著提高系統(tǒng)發(fā)酵效率。在牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵系統(tǒng)中,采用2%H2O2預(yù)處理劑,牛糞與水稻秸稈物料配比控制在1∶1時,系統(tǒng)平均原料產(chǎn)氣率為398.0 mL·g-1,發(fā)酵效果最佳。經(jīng)牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵動力學(xué)研究發(fā)現(xiàn),一級動力學(xué)模型與Modified Gompertz方程均可對牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣過程進行動態(tài)模擬,而Modified Gompertz方程則更適宜牛糞與水稻秸稈混合厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣過程的模擬。

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    (責任編輯 張 韻)

    Research on optimization and kinetics in anaerobic fermentation of mixed cattle manure and rice straw

    NIE Dong1,JIN Ming-ji2,*,LIU Yong3,YAN Chang-guo2
    (1.College of Science,Yanbian University,Yanji 133002,China;2.College of Agriculture,Yanbian University,Yanji 133002,China;3.Shandong Baolai-Leelai Bio-Industrial Group,Tai'an 271000,China)

    In order to achieve the resources utilization of rice straw and cattle manure,the effect of 3 kinds of pretreatment agents(H2O2,H2SO4,NaOH),different concentrations of pretreatment agents(2%,4%,6%)and the raw material ratios of cattle manure and rice straw(1∶1,2∶1,4∶1)on anaerobic fermentation of mixed cattle manure and rice straw were evaluated by batch tests.The results showed that H2O2was the optimum pretreatment agent of rice straw,the optimum concentration was 2%,and the best raw material ratio of cattle manure and rice straw was 1∶1.The average production rate of biogas was 398.0 mL·g-1.At the same time,the dynamics research found that the first order kinetic model and Modified Gompertz model system both could simulate the process of biogas production in the cattle manure and rice straw mixed fermentation system.The Modified Gompertz model system was more suitable for describing the anaerobic fermentation process of producing biogas.

    cattle manure;rice straw;pretreatment;first order kinetic model;Modified Gompertz equation

    X71

    A

    1004-1524(2016)08-1421-07

    10.3969/j.issn.1004-1524.2016.08.22

    2015-12-20

    國家自然科學(xué)基金項目(51269032);吉林省教育廳項目(吉教科合字[2015]第39號)

    聶冬(1991—),女,吉林梅河口人,碩士研究生,從事環(huán)境科學(xué)研究。E-mail:1490245351@qq.com
    *

    ,金明姬,E-mail:jinmingji@ybu.edu.cn

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